JPH07110786B2 - 圧電磁器組成物 - Google Patents
圧電磁器組成物Info
- Publication number
- JPH07110786B2 JPH07110786B2 JP1107802A JP10780289A JPH07110786B2 JP H07110786 B2 JPH07110786 B2 JP H07110786B2 JP 1107802 A JP1107802 A JP 1107802A JP 10780289 A JP10780289 A JP 10780289A JP H07110786 B2 JPH07110786 B2 JP H07110786B2
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- constant
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は圧電磁器組成物に係り、より詳しく述べると自
動車などに圧電アクチュエータとして適用することを目
的として圧電歪み定数が大きく、耐熱性（キュリー温
度）の高い圧電磁器組成物を提供するものである。
動車などに圧電アクチュエータとして適用することを目
的として圧電歪み定数が大きく、耐熱性（キュリー温
度）の高い圧電磁器組成物を提供するものである。
〔従来の技術〕 PbTiO3−PbZrO3系圧電磁器材料は優れた圧電特性から、
広く音響ピックアップ、圧電点火装置、フィルター、圧
電アクチュエータ等に用いられている。これに様々の添
加剤を加えて圧電特性の改良が図られている。例えば、
Nb,Ta,W、希土類元素などを添加すると圧電性が向上す
ることが知られている（例えば、米国特許第2911370号
明細書、特開昭63−7677号公報）。また、Pbの一部をB
a,Sr,Caなどのアルカリ土類金属と置換するとｋ定数、
誘電率が高められることも知られている（特公昭36−16
673号公報）。
広く音響ピックアップ、圧電点火装置、フィルター、圧
電アクチュエータ等に用いられている。これに様々の添
加剤を加えて圧電特性の改良が図られている。例えば、
Nb,Ta,W、希土類元素などを添加すると圧電性が向上す
ることが知られている（例えば、米国特許第2911370号
明細書、特開昭63−7677号公報）。また、Pbの一部をB
a,Sr,Caなどのアルカリ土類金属と置換するとｋ定数、
誘電率が高められることも知られている（特公昭36−16
673号公報）。
このような圧電磁器材料を自動車等に例えば圧電アクチ
ュエータとして利用する場合、アクチュエータの特性上
から圧電歪み定数、特にd33が大きいことが望ましく、
また自動車部品の使用温度が150℃付近になることから
キュリー温度が200℃以上であることが必要である。
ュエータとして利用する場合、アクチュエータの特性上
から圧電歪み定数、特にd33が大きいことが望ましく、
また自動車部品の使用温度が150℃付近になることから
キュリー温度が200℃以上であることが必要である。
しかしながら、従来提案されている圧電磁器材料は、い
ずれも、このように自動車等に圧電アクチュエータ等と
して利用するのに適した大きな圧電歪み定数と高いキュ
リー温度とを有していない。
ずれも、このように自動車等に圧電アクチュエータ等と
して利用するのに適した大きな圧電歪み定数と高いキュ
リー温度とを有していない。
そこで、本発明は圧電歪み定数が大きくキュリー温度が
高い圧電磁器材料を提供することを目的とする。
高い圧電磁器材料を提供することを目的とする。
本発明は、上記目的を達成するために、（Pb1-xSrx）
（ZryTi1-yMz）Ｏ３＋ｚ′〔式中、ＭはNb,Sb,Ta又はLa
から選ばれる１種以上の元素を表わし、0.08≦ｘ≦0.1
4,0.49≦ｙ−0.5x≦0.51,0.005≦ｚ≦0.02、ｚ′はＭが
Laのとき3/2z、ＭがSb,Ta又はNbのとき5/2zのようにMzO
z′を化学量論的化合物にする値である。〕で表わされ
る組成を有することを特徴とする圧電磁器組成物を提供
する。
（ZryTi1-yMz）Ｏ３＋ｚ′〔式中、ＭはNb,Sb,Ta又はLa
から選ばれる１種以上の元素を表わし、0.08≦ｘ≦0.1
4,0.49≦ｙ−0.5x≦0.51,0.005≦ｚ≦0.02、ｚ′はＭが
Laのとき3/2z、ＭがSb,Ta又はNbのとき5/2zのようにMzO
z′を化学量論的化合物にする値である。〕で表わされ
る組成を有することを特徴とする圧電磁器組成物を提供
する。
この圧電磁器組成物は400＋10-12m/V以上の圧電歪み定
数d33、200℃以上のキュリー温度を有することができ、
特にこの圧電歪みd33を利用した圧電アクチュエータは
自動車用等として好適である。
数d33、200℃以上のキュリー温度を有することができ、
特にこの圧電歪みd33を利用した圧電アクチュエータは
自動車用等として好適である。
前記の如く、PbTiO3−PbZrO3系固溶体にNb,Sb,Ta又はLa
を加えるとｋ定数誘電率が向上し、それにともない圧電
歪み定数も大きくなることは知られている。またPbをSr
で置換することにより誘電率が高くなることも知られて
いる。しかしながら、これまで知られている材料組成に
おいて圧電アクチュエータに適した圧電特性（圧電歪み
定数とキュリー温度がともに高いこと）を有する組成は
見い出されていない。
を加えるとｋ定数誘電率が向上し、それにともない圧電
歪み定数も大きくなることは知られている。またPbをSr
で置換することにより誘電率が高くなることも知られて
いる。しかしながら、これまで知られている材料組成に
おいて圧電アクチュエータに適した圧電特性（圧電歪み
定数とキュリー温度がともに高いこと）を有する組成は
見い出されていない。
本発明では、先ず、PbTiO3−PbZrO3系固溶体にNb,Sb,Ta
又はLaを加え、圧電歪み定数の変化からその有効添加量
が各元素とも0.5mol％〜2.0mol％であることを求めた。
次に、この組成物を基本組成として、PbをSrで一部置換
し、圧電歪み定数を高める際、Srの置換量とZr/Zr＋Ti
組成比との関係において、著しく圧電歪み定数の高い圧
電アクチュエータ用材料に適した組成が存在することを
見い出し、本発明を完成するに至った。すなわち、Srの
置換量ｘとZr/Zr＋Ti組成比ｙが、0.08≦ｘ≦0.14,0.49
≦ｙ−0.5x≦0.51を満たす場合に、圧電歪み定数が高い
（d33≧400×10-1m/V）圧電アクチュエータが得られ
る。
又はLaを加え、圧電歪み定数の変化からその有効添加量
が各元素とも0.5mol％〜2.0mol％であることを求めた。
次に、この組成物を基本組成として、PbをSrで一部置換
し、圧電歪み定数を高める際、Srの置換量とZr/Zr＋Ti
組成比との関係において、著しく圧電歪み定数の高い圧
電アクチュエータ用材料に適した組成が存在することを
見い出し、本発明を完成するに至った。すなわち、Srの
置換量ｘとZr/Zr＋Ti組成比ｙが、0.08≦ｘ≦0.14,0.49
≦ｙ−0.5x≦0.51を満たす場合に、圧電歪み定数が高い
（d33≧400×10-1m/V）圧電アクチュエータが得られ
る。
このような本発明にもとづいて、従来、圧電歪み定数と
キュリー温度がともに高い圧電磁器材料が見い出されて
いない理由は、各添加元素単体の圧電特性への効果は知
られているが、複合での効果が明確になっていないこと
と、元素添加（置換）において、5mol％以上と比較的多
い量添加（置換）する場合にZr/Zr＋Tiの最適組成比が
変動することが知られていなかったためであると考えら
れる。
キュリー温度がともに高い圧電磁器材料が見い出されて
いない理由は、各添加元素単体の圧電特性への効果は知
られているが、複合での効果が明確になっていないこと
と、元素添加（置換）において、5mol％以上と比較的多
い量添加（置換）する場合にZr/Zr＋Tiの最適組成比が
変動することが知られていなかったためであると考えら
れる。
実施例１ 主成分の成分比がPb（Zr0.52Ti0.48）O3で表わされるよ
うに酸化鉛（PbO）50モル％、酸化ジルコニウム（Zr
O2）26モル％、酸化チタン（TiO2）24モル％の割合にし
た粉末、およびこれに副成分として五酸化ニオブ（Nb2O
5）を0.1〜３モル％加えた粉末をボールミルにて48時間
湿式混合した。これを脱水乾燥後、空気中で900℃、１
時間仮焼を行なった。仮焼粉は再び48時間湿式混合し、
脱水乾燥した、乾燥粉末にバインダーとしてPVA（ポリ
ビニルアルコール）を1wt％加え造粒後、成形圧力1000k
g/cm2で直径20mm、厚さ1mmの円板に成形し、1250℃で１
時間焼成した。このようにして得られた磁器に銀電極を
付け、100℃で50kV/cmの印加電圧でシリコンオイル中で
30分分極処理を行なった。24時間放置後、磁器に印加す
る電圧を０500Vと切り換えて磁器の歪み量を表面粗さ
計にて直接計測し、圧電歪み定数d33を直接求めた。
うに酸化鉛（PbO）50モル％、酸化ジルコニウム（Zr
O2）26モル％、酸化チタン（TiO2）24モル％の割合にし
た粉末、およびこれに副成分として五酸化ニオブ（Nb2O
5）を0.1〜３モル％加えた粉末をボールミルにて48時間
湿式混合した。これを脱水乾燥後、空気中で900℃、１
時間仮焼を行なった。仮焼粉は再び48時間湿式混合し、
脱水乾燥した、乾燥粉末にバインダーとしてPVA（ポリ
ビニルアルコール）を1wt％加え造粒後、成形圧力1000k
g/cm2で直径20mm、厚さ1mmの円板に成形し、1250℃で１
時間焼成した。このようにして得られた磁器に銀電極を
付け、100℃で50kV/cmの印加電圧でシリコンオイル中で
30分分極処理を行なった。24時間放置後、磁器に印加す
る電圧を０500Vと切り換えて磁器の歪み量を表面粗さ
計にて直接計測し、圧電歪み定数d33を直接求めた。
得られた結果を第１図に示す。
第１図からNb添加量が0.5モル％〜2.0モル％と限られた
範囲内においてのみ圧電歪み定数d33が有効に向上する
ことがわかった。このことは、これまで一般的に知られ
ているNb添加量が0.1wt％以上で圧電特性（ｋ定数、誘
電率）が向上するというだけの知見（米国特許第2,911,
370号）からは、当業者にも予見できないことである。
範囲内においてのみ圧電歪み定数d33が有効に向上する
ことがわかった。このことは、これまで一般的に知られ
ているNb添加量が0.1wt％以上で圧電特性（ｋ定数、誘
電率）が向上するというだけの知見（米国特許第2,911,
370号）からは、当業者にも予見できないことである。
第２〜４図に、上記実施例において副成分として、五酸
化ニオブに代えて五酸化アンチモン（Sb2O5）、五酸化
タンタル（Ta2O5）、酸化ランタン（La2O3）を添加した
場合の圧電歪み定数d33の変化を示す。各添加元素ともN
bと同様に有効添加量は0.5モル％〜2.0モル％と限られ
ることがわかった。
化ニオブに代えて五酸化アンチモン（Sb2O5）、五酸化
タンタル（Ta2O5）、酸化ランタン（La2O3）を添加した
場合の圧電歪み定数d33の変化を示す。各添加元素ともN
bと同様に有効添加量は0.5モル％〜2.0モル％と限られ
ることがわかった。
次に副成分としてNb1モル％を含んだ組成を基準とし
て、PbをSrで６〜16モル％置換し、Zr/Zr＋Ti組成比を
0.51〜0.60まで同時に変更した組成系〔（Pb1-xSrx）
（ZryTi1-yNb0.01）Ｏ3.025;x＝0.06〜0.16;y＝0.51〜
0.60〕の粉末を同様に調製した。調製した組成点を第５
図白丸で示す。なお、ストロンチウム原料としては、炭
酸ストロンチウム（SrCO3）を用いた。これらの粉末原
料を用いて磁器を同様に作製し、電圧歪み定数を求め
た。また磁器のキュリー温度を誘電率の温度変化から求
めた。
て、PbをSrで６〜16モル％置換し、Zr/Zr＋Ti組成比を
0.51〜0.60まで同時に変更した組成系〔（Pb1-xSrx）
（ZryTi1-yNb0.01）Ｏ3.025;x＝0.06〜0.16;y＝0.51〜
0.60〕の粉末を同様に調製した。調製した組成点を第５
図白丸で示す。なお、ストロンチウム原料としては、炭
酸ストロンチウム（SrCO3）を用いた。これらの粉末原
料を用いて磁器を同様に作製し、電圧歪み定数を求め
た。また磁器のキュリー温度を誘電率の温度変化から求
めた。
第５図の各組成点の粉末の特性結果を表１に示す。
この結果から圧電歪み定数が大幅に向上する組成域があ
ることがわかった。圧電アクチュエータとしてこの磁器
材料を用いることを考えると、使用部位にもよるが、特
に自動車等への応用をはかる上で、使用温度は150℃近
くなることから、分極劣化を防ぐためには材料のキュリ
ー温度は200℃以上であることが必要である。したがっ
て圧電歪み定数が高く（d33≧400×10-12m/V）、キュリ
ー温度が高い（Tc≧200℃）要件を満足する組成域は次
の様に特定された。
ることがわかった。圧電アクチュエータとしてこの磁器
材料を用いることを考えると、使用部位にもよるが、特
に自動車等への応用をはかる上で、使用温度は150℃近
くなることから、分極劣化を防ぐためには材料のキュリ
ー温度は200℃以上であることが必要である。したがっ
て圧電歪み定数が高く（d33≧400×10-12m/V）、キュリ
ー温度が高い（Tc≧200℃）要件を満足する組成域は次
の様に特定された。
（Pb1-xSrx）（ZryTi1-yNb0.01）Ｏ3.025系で（x,y）＝
（0.08,0.53），（0.08,0.55），（0.14,0.56），（0.1
4,0.58）の各組成点で囲まれる領域で、第５図の斜線部
分に相当する。第５図において、この斜線部分は0.08≦
0.14,0.49≦ｙ−0.5x≦0.51で表される。
（0.08,0.53），（0.08,0.55），（0.14,0.56），（0.1
4,0.58）の各組成点で囲まれる領域で、第５図の斜線部
分に相当する。第５図において、この斜線部分は0.08≦
0.14,0.49≦ｙ−0.5x≦0.51で表される。
実施例２ 組成系〔（Pb1-xSrx）（ZryTi1-ySb0.01）Ｏ3.025ｘ＝
0.06〜0.16;y＝0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を
実施例１と同様に行なった。第５図と表２に結果を示
す。
0.06〜0.16;y＝0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を
実施例１と同様に行なった。第５図と表２に結果を示
す。
この結果においても、圧電歪み定数d33≧400×10-12m/V
で、キュリー温度Tc≧200℃の要件を満足する組成域は
実施例１と同様で、第５図の斜線部分に対応した。
で、キュリー温度Tc≧200℃の要件を満足する組成域は
実施例１と同様で、第５図の斜線部分に対応した。
実施例３ 組成系〔（Pb1-xSrx）（ZryTi1-yTa0.01）Ｏ3.025;x＝
0.06〜0.16;y＝0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を
実施例１と同様に行なった。結果を表３に示す。表３か
ら圧電歪み定数d33≧400×10-12m/V、キュリー温度Tc≧
200℃を満足する組成域は、実施例１と同様で第５図の
斜線部分に対応した。
0.06〜0.16;y＝0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を
実施例１と同様に行なった。結果を表３に示す。表３か
ら圧電歪み定数d33≧400×10-12m/V、キュリー温度Tc≧
200℃を満足する組成域は、実施例１と同様で第５図の
斜線部分に対応した。
実施例４ 組成系〔（Pb1-xSrx）（ZryTi1-yLa0.01）Ｏ3.015;x＝
0.06〜0.16;y＝0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を
実施例１と同様に行なった。結果を表４に示す。表４か
ら圧電歪み定数、キュリー温度を満足する組成域は、実
施例１と同様で第５図の斜線部分に対応した。
0.06〜0.16;y＝0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を
実施例１と同様に行なった。結果を表４に示す。表４か
ら圧電歪み定数、キュリー温度を満足する組成域は、実
施例１と同様で第５図の斜線部分に対応した。
実施例５ 実施例１〜４はNb,Sb,Ta,Laの各元素１モル％を添加し
た系であるが、添加量0.5モル％〜２モル％ではその効
果に差がないことがわかっているので、まずNbを0.5モ
ル％添加した系について検討した。組成系〔（Pb1-xS
rx）（ZryTi1-yNb0.005）Ｏ3.0125;x＝0.06〜0.16;y＝
0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を実施例１と同様
に行なった。結果を表５に示す。表５から、圧電歪み定
数d33≧400×10-12m/V、キュリー温度Tc≧200℃を満足
する組成域は実施例１と同様で第５図の斜線部分に対応
した。
た系であるが、添加量0.5モル％〜２モル％ではその効
果に差がないことがわかっているので、まずNbを0.5モ
ル％添加した系について検討した。組成系〔（Pb1-xS
rx）（ZryTi1-yNb0.005）Ｏ3.0125;x＝0.06〜0.16;y＝
0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を実施例１と同様
に行なった。結果を表５に示す。表５から、圧電歪み定
数d33≧400×10-12m/V、キュリー温度Tc≧200℃を満足
する組成域は実施例１と同様で第５図の斜線部分に対応
した。
実施例６ 組成系〔（Pb1-xSrx）（ZryTi1-yNb0.02）Ｏ3.05;x＝0.
06〜0.16;y＝0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を実
施例１と同様に行なった。結果を表６に示す。表６か
ら、圧電歪み定数d33≧400×10-12m/V、キュリー温度Tc
≧200℃を満足する組成域は実施例１と同様で第５図の
斜線部分に対応した。
06〜0.16;y＝0.51〜0.60〕の粉末調製及び磁器作製を実
施例１と同様に行なった。結果を表６に示す。表６か
ら、圧電歪み定数d33≧400×10-12m/V、キュリー温度Tc
≧200℃を満足する組成域は実施例１と同様で第５図の
斜線部分に対応した。
以上、実施例１〜６までの結果から、組成系〔（Pb1-xS
rx）（ZryTi1-yMz）Ｏ３＋ｚ′;y＋ｚ＝1;M＝Nb,Sb,T
a、又はLa〕において第５図の斜線部分に対応する組成
域において、圧電歪み定数、キュリー温度がともに向上
することがわかった。添加元素Ｍの添加量は、0.5〜２
モル％であれば同様の効果が得られる。また実施例１〜
６では添加元素Ｍは１種のみとしたが、Ｍを１種のみな
らず複数組み合わせても同様の効果が得られる。
rx）（ZryTi1-yMz）Ｏ３＋ｚ′;y＋ｚ＝1;M＝Nb,Sb,T
a、又はLa〕において第５図の斜線部分に対応する組成
域において、圧電歪み定数、キュリー温度がともに向上
することがわかった。添加元素Ｍの添加量は、0.5〜２
モル％であれば同様の効果が得られる。また実施例１〜
６では添加元素Ｍは１種のみとしたが、Ｍを１種のみな
らず複数組み合わせても同様の効果が得られる。
表７にノックセンサに用いる時の性能を尺度である圧電
歪み定数d31を〔（Pb0.90Sr0.10）（ZryTi1-yNb0.01）
Ｏ3.025;y＝0.53〜0.57〕系（第５図の組成点
に対応）について調べたところ、やはり第５図の斜線
域においてd31は４割以上向上することがわかった。こ
の時、センサの作動状態はd31が低い場合は誤作動が発
生する。
歪み定数d31を〔（Pb0.90Sr0.10）（ZryTi1-yNb0.01）
Ｏ3.025;y＝0.53〜0.57〕系（第５図の組成点
に対応）について調べたところ、やはり第５図の斜線
域においてd31は４割以上向上することがわかった。こ
の時、センサの作動状態はd31が低い場合は誤作動が発
生する。
〔発明の効果〕 本発明の圧電磁器材料は圧電歪み定数が高く、キュリー
温度が高いため、特に自動車等に用いる圧電アクチュエ
ータとして非常に適した材料である。
温度が高いため、特に自動車等に用いる圧電アクチュエ
ータとして非常に適した材料である。
また、圧電歪み定数が高いと振動子とした場合の変位が
大きいので、超音波振動子又はノックセンサとしても有
効な材料と言える。合わせてキュリー温度が高いため、
特性の温度依存性も小さくなり、振動子、センサとして
優れている。従って、本発明の圧電磁器材料は圧電アク
チュエータ用のみならず、振動子、センサとしても適用
することができる。
大きいので、超音波振動子又はノックセンサとしても有
効な材料と言える。合わせてキュリー温度が高いため、
特性の温度依存性も小さくなり、振動子、センサとして
優れている。従って、本発明の圧電磁器材料は圧電アク
チュエータ用のみならず、振動子、センサとしても適用
することができる。
第１〜４図はPb（Zr0.52Ti0.48）O3にNb2O5,Sb2O5,Ta2O
5,La2O3を添加したときの圧電歪みを示すグラフ図、第
５図は各種圧電磁器組成物の組成を示す図である。
5,La2O3を添加したときの圧電歪みを示すグラフ図、第
５図は各種圧電磁器組成物の組成を示す図である。
Claims (1)
- 【請求項１】（Pb1-xSrx）（ZryTi1-yMz）Ｏ
３＋ｚ′〔式中、ＭはNb,Sr,Ta又はLaから選ばれる１種
以上の元素を表わし、0.08≦ｘ≦0.14,0.49≦ｙ−0.5x
≦0.51,0.005≦ｚ≦0.02、ｚ′はLaが3/2z,MがSb,Ta又
はNbのとき5/2zのようにMzOｚ′を化学量論的化合物に
する値である。〕で表される組成を有することを特徴と
する圧電磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1107802A JPH07110786B2 (ja) | 1989-04-28 | 1989-04-28 | 圧電磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1107802A JPH07110786B2 (ja) | 1989-04-28 | 1989-04-28 | 圧電磁器組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02288381A JPH02288381A (ja) | 1990-11-28 |
| JPH07110786B2 true JPH07110786B2 (ja) | 1995-11-29 |
Family
ID=14468404
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1107802A Expired - Lifetime JPH07110786B2 (ja) | 1989-04-28 | 1989-04-28 | 圧電磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07110786B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5378382A (en) * | 1993-12-09 | 1995-01-03 | Mitsubishi Kasei Corporation | Piezoelectric ceramic composition for actuator |
| DE102007010239A1 (de) * | 2007-03-02 | 2008-09-04 | Epcos Ag | Piezoelektrisches Material, Vielschicht-Aktuator und Verfahren zur Herstellung eines piezoelektrischen Bauelements |
| JP5305263B2 (ja) * | 2007-10-17 | 2013-10-02 | 独立行政法人産業技術総合研究所 | 発電用圧電体 |
-
1989
- 1989-04-28 JP JP1107802A patent/JPH07110786B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02288381A (ja) | 1990-11-28 |
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