JPH07108813B2 - 誘電体磁器組成物及びその製造方法 - Google Patents
誘電体磁器組成物及びその製造方法Info
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- JPH07108813B2 JPH07108813B2 JP3075852A JP7585291A JPH07108813B2 JP H07108813 B2 JPH07108813 B2 JP H07108813B2 JP 3075852 A JP3075852 A JP 3075852A JP 7585291 A JP7585291 A JP 7585291A JP H07108813 B2 JPH07108813 B2 JP H07108813B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、鉛系の誘電体磁器組成
物及びその製造方法に関し、さらに詳しくは、誘電率が
高くかつ焼成温度の低い鉛系の誘電体磁器組成物及びそ
の製造方法に関するものである。
物及びその製造方法に関し、さらに詳しくは、誘電率が
高くかつ焼成温度の低い鉛系の誘電体磁器組成物及びそ
の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】鉛系の誘電体磁器組成物としては、例え
ば特開昭６２−２９００１０号公報、特公昭６３−４８
１３４号公報に開示されているもの等がある。
ば特開昭６２−２９００１０号公報、特公昭６３−４８
１３４号公報に開示されているもの等がある。
【０００３】特開昭６２−２９００１０号公報には、Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3及びPb(Mg1/3Nb2/3)
O3の３成分を主成分とし、副成分としてPbTiO3、A(Mn
1/2Nb1 /2)O3(但し、ＡはＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａより選
ばれた一種以上の元素）及びB(Mg1/2W1/2)O3（但し、Ｂ
はＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａより選ばれた一種以上の元
素）で表わされる組成物を含有する誘電体磁器組成物が
開示されている。
(Ni1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3及びPb(Mg1/3Nb2/3)
O3の３成分を主成分とし、副成分としてPbTiO3、A(Mn
1/2Nb1 /2)O3(但し、ＡはＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａより選
ばれた一種以上の元素）及びB(Mg1/2W1/2)O3（但し、Ｂ
はＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａより選ばれた一種以上の元
素）で表わされる組成物を含有する誘電体磁器組成物が
開示されている。
【０００４】一方、特公昭６３−４８１３４号公報に
は、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/ 3)O3、Pb(Fe2/3W
1/3)O3 の３成分を主成分とし、副成分としてＭｎＯ2
を含有する誘電体磁器組成物が開示されている。
は、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/ 3)O3、Pb(Fe2/3W
1/3)O3 の３成分を主成分とし、副成分としてＭｎＯ2
を含有する誘電体磁器組成物が開示されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ところで、近年、電子
回路の高密度化に伴ない、磁器コンデンサの小型化が求
められているが、そのためには磁器コンデンサを構成す
る誘電体磁器組成物の比誘電率εr が十分大きいことが
必要であり、絶縁抵抗ρも高いものが求められている。
回路の高密度化に伴ない、磁器コンデンサの小型化が求
められているが、そのためには磁器コンデンサを構成す
る誘電体磁器組成物の比誘電率εr が十分大きいことが
必要であり、絶縁抵抗ρも高いものが求められている。
【０００６】また、磁器コンデンサの製造工程において
は誘電体磁器組成物の焼成がなされるが、上記のような
Ｐｂを含む鉛系誘電体磁器組成物では、焼成温度が高い
と焼成中に鉛の酸化物が蒸発し、その蒸発量が多くなる
と磁器コンデンサの物性値にバラツキを生じるおそれが
ある。また、鉛の酸化物の空気中への拡散を防ぐために
過大な設備が必要となる。更に、高価なＰｄを固溶させ
た内部電極を用いる必要も生じてくる。従って、誘電体
磁器組成物の焼成温度はできるだけ低い方が望ましく、
具体的には８５０℃以下が望ましい。更に、磁器コンデ
ンサの信頼性の観点からは静電容量の温度変化率ΔＣは
十分小さいことが好ましい。
は誘電体磁器組成物の焼成がなされるが、上記のような
Ｐｂを含む鉛系誘電体磁器組成物では、焼成温度が高い
と焼成中に鉛の酸化物が蒸発し、その蒸発量が多くなる
と磁器コンデンサの物性値にバラツキを生じるおそれが
ある。また、鉛の酸化物の空気中への拡散を防ぐために
過大な設備が必要となる。更に、高価なＰｄを固溶させ
た内部電極を用いる必要も生じてくる。従って、誘電体
磁器組成物の焼成温度はできるだけ低い方が望ましく、
具体的には８５０℃以下が望ましい。更に、磁器コンデ
ンサの信頼性の観点からは静電容量の温度変化率ΔＣは
十分小さいことが好ましい。
【０００７】しかし、前述の様な従来の鉛系誘電体磁器
組成物は上記の要求を全て満たすものではなかった。す
なわち、特開昭６２−２９００１０号公報に開示されて
いる鉛系誘電体磁器組成物は、製造時の焼成温度が９０
０〜１０００℃と高く、又特公昭６３−４８１３４号公
報に開示されている鉛系誘電体磁器組成物は比誘電率ε
r が４１００〜６４００と低いものであった。
組成物は上記の要求を全て満たすものではなかった。す
なわち、特開昭６２−２９００１０号公報に開示されて
いる鉛系誘電体磁器組成物は、製造時の焼成温度が９０
０〜１０００℃と高く、又特公昭６３−４８１３４号公
報に開示されている鉛系誘電体磁器組成物は比誘電率ε
r が４１００〜６４００と低いものであった。
【０００８】そこで、本発明の目的は、製造時の焼成温
度が比較的低く、比誘電率εr が十分高く、抵抗率ρが
高く、さらに静電容量の温度変化率ΔＣが十分小さい誘
電体磁器組成物及びその製造方法を提供することにあ
る。
度が比較的低く、比誘電率εr が十分高く、抵抗率ρが
高く、さらに静電容量の温度変化率ΔＣが十分小さい誘
電体磁器組成物及びその製造方法を提供することにあ
る。
【０００９】具体的には、８５０℃以下の温度で焼成す
ることが可能であり、且つ６，０００以上の比誘電率ε
r を有し、且つ２５℃における抵抗率ρ25が１０11Ωｃ
ｍ以上、１５０℃における抵抗率ρ150 が１０9 Ωｃｍ
以上、ｔａｎδが３％以下、静電容量の温度変化率ΔＣ
がＪＩＳ規格のＤ特性を満足する誘電体磁器組成物及び
その製造方法を提供することにある。
ることが可能であり、且つ６，０００以上の比誘電率ε
r を有し、且つ２５℃における抵抗率ρ25が１０11Ωｃ
ｍ以上、１５０℃における抵抗率ρ150 が１０9 Ωｃｍ
以上、ｔａｎδが３％以下、静電容量の温度変化率ΔＣ
がＪＩＳ規格のＤ特性を満足する誘電体磁器組成物及び
その製造方法を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は、前記目的を達
成すべく、一般式[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]a[Pb(Zn1/3Nb2/ 3)
O3]b[Pb(Ni1/3Nb2/3)O3]c[PbTiO3]dで表わされ、これを
構成するPb(Mg1/3Nb2/ 3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3、Pb(Ni
1/3Nb2/3)O3及びPbTiO3の各酸化物のモル比を示すａ，
ｂ，ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００）が、
上記４種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分図にお
いて、 Ａ（a=68.4, b=3.6, c=3.0, d=25.0） Ｂ（a=54.0, b=18.0, c=3.0, d=25.0） Ｃ（a=34.425, b=11.475, c=29.1, d=25.0） Ｄ（a=52.65, b=2.775, c=19.575, d=25.0） Ｅ（a=62.05, b=20.4, c=2.55, d=15.0） Ｆ（a=53.55, b=28.9, c=2.55, d=15.0） Ｇ（a=49.39, b=26.61, c=9.00, d=15.0） で示される各点Ａ〜Ｇを頂点とする多面体の領域内にあ
る様な組成の主成分と、上記主成分の総量に対し、１
５．０〜２４．６モル％のPb(Mg1/2W1/2)O3 、１．７８
〜４．１０モル％のＭｇＯ及び０．３３〜１．３２モル
％のＰｂ3 Ｏ4 の各成分からなる副成分とによって誘電
体磁器組成物を構成したものである。
成すべく、一般式[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]a[Pb(Zn1/3Nb2/ 3)
O3]b[Pb(Ni1/3Nb2/3)O3]c[PbTiO3]dで表わされ、これを
構成するPb(Mg1/3Nb2/ 3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3、Pb(Ni
1/3Nb2/3)O3及びPbTiO3の各酸化物のモル比を示すａ，
ｂ，ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００）が、
上記４種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分図にお
いて、 Ａ（a=68.4, b=3.6, c=3.0, d=25.0） Ｂ（a=54.0, b=18.0, c=3.0, d=25.0） Ｃ（a=34.425, b=11.475, c=29.1, d=25.0） Ｄ（a=52.65, b=2.775, c=19.575, d=25.0） Ｅ（a=62.05, b=20.4, c=2.55, d=15.0） Ｆ（a=53.55, b=28.9, c=2.55, d=15.0） Ｇ（a=49.39, b=26.61, c=9.00, d=15.0） で示される各点Ａ〜Ｇを頂点とする多面体の領域内にあ
る様な組成の主成分と、上記主成分の総量に対し、１
５．０〜２４．６モル％のPb(Mg1/2W1/2)O3 、１．７８
〜４．１０モル％のＭｇＯ及び０．３３〜１．３２モル
％のＰｂ3 Ｏ4 の各成分からなる副成分とによって誘電
体磁器組成物を構成したものである。
【００１１】また、上記誘電体磁器組成物の製造方法
は、一般式[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]a[Pb(Zn1/3Nb2/3)O3]b[P
b(Ni1/3Nb2/3)O3]c[PbTiO3]dで表わされ、これを構成す
るPb(Mg1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3、Pb(Ni1/3Nb
2/3)O3及びPbTiO3の各酸化物のモル比を示すａ，ｂ，ｃ
及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００）が、上記４
種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分図において、 Ａ（a=68.4, b=3.6, c=3.0, d=25.0） Ｂ（a=54.0, b=18.0, c=3.0, d=25.0） Ｃ（a=34.425, b=11.475, c=29.1, d=25.0） Ｄ（a=52.65, b=2.775, c=19.575, d=25.0） Ｅ（a=62.05, b=20.4, c=2.55, d=15.0） Ｆ（a=53.55, b=28.9, c=2.55, d=15.0） Ｇ（a=49.39, b=26.61, c=9.00, d=15.0） で示される各点Ａ〜Ｇを頂点とする多面体の領域内にあ
る様な組成の主成分と、上記主成分の総量に対し、１
５．０〜２４．６モル％のPb(Mg1/2W1/2)O3 、１．７８
〜４．１０モル％のＭｇＯ及び０．３３〜１．３２モル
％のＰｂ3 Ｏ4 の各成分からなる副成分とを配合した
後、焼成することにより誘電体磁器組成物を製造する様
にしたものである。
は、一般式[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]a[Pb(Zn1/3Nb2/3)O3]b[P
b(Ni1/3Nb2/3)O3]c[PbTiO3]dで表わされ、これを構成す
るPb(Mg1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3、Pb(Ni1/3Nb
2/3)O3及びPbTiO3の各酸化物のモル比を示すａ，ｂ，ｃ
及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００）が、上記４
種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分図において、 Ａ（a=68.4, b=3.6, c=3.0, d=25.0） Ｂ（a=54.0, b=18.0, c=3.0, d=25.0） Ｃ（a=34.425, b=11.475, c=29.1, d=25.0） Ｄ（a=52.65, b=2.775, c=19.575, d=25.0） Ｅ（a=62.05, b=20.4, c=2.55, d=15.0） Ｆ（a=53.55, b=28.9, c=2.55, d=15.0） Ｇ（a=49.39, b=26.61, c=9.00, d=15.0） で示される各点Ａ〜Ｇを頂点とする多面体の領域内にあ
る様な組成の主成分と、上記主成分の総量に対し、１
５．０〜２４．６モル％のPb(Mg1/2W1/2)O3 、１．７８
〜４．１０モル％のＭｇＯ及び０．３３〜１．３２モル
％のＰｂ3 Ｏ4 の各成分からなる副成分とを配合した
後、焼成することにより誘電体磁器組成物を製造する様
にしたものである。
【００１２】ここで、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb
2/3)O3、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3及びPbTiO3の各酸化物のモル
比を示すａ，ｂ，ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝
１００）が、これら４種の酸化物のモル比の相関を示す
立体成分図において、前記各点Ａ〜Ｇを頂点とする多面
体の領域内にある必要性は、以下の理由からくるもので
ある。
2/3)O3、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3及びPbTiO3の各酸化物のモル
比を示すａ，ｂ，ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝
１００）が、これら４種の酸化物のモル比の相関を示す
立体成分図において、前記各点Ａ〜Ｇを頂点とする多面
体の領域内にある必要性は、以下の理由からくるもので
ある。
【００１３】まず、平面ＥＦＧよりも外側の領域、すな
わちPbTiO3が１５．０モル％未満の領域では、静電容量
の温度変化率△Ｃが悪化し、また、平面ＡＤＣＢよりも
外側の領域、すなわちPbTiO3が２５．０モル％を越える
領域では、焼成温度が上昇し、８５０℃の焼成では緻密
な焼結体が得られなくなるからである。
わちPbTiO3が１５．０モル％未満の領域では、静電容量
の温度変化率△Ｃが悪化し、また、平面ＡＤＣＢよりも
外側の領域、すなわちPbTiO3が２５．０モル％を越える
領域では、焼成温度が上昇し、８５０℃の焼成では緻密
な焼結体が得られなくなるからである。
【００１４】次に、平面ＡＢＦＥよりも外側の領域、す
なわちPb(Ni1/3Nb2/3)O3が平面ＡＢＦＥよりも少ない領
域では、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化し、平面ＤＣ
ＧＥよりも外側の領域、すなわちPb(Ni1/3Nb2/3)O3が平
面ＤＣＧＥよりも多い領域では、静電容量の温度変化率
△Ｃが悪化したり、比誘電率εr が低下したりするから
である。
なわちPb(Ni1/3Nb2/3)O3が平面ＡＢＦＥよりも少ない領
域では、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化し、平面ＤＣ
ＧＥよりも外側の領域、すなわちPb(Ni1/3Nb2/3)O3が平
面ＤＣＧＥよりも多い領域では、静電容量の温度変化率
△Ｃが悪化したり、比誘電率εr が低下したりするから
である。
【００１５】次に、平面ＡＤＥよりも外側の領域、すな
わちPb(Zn1/3Nb2/3)O3が平面ＡＤＥよりも少ない領域で
は、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化し、平面ＢＣＧＦ
よりも外側の領域、すなわちPb(Zn1/3Nb2/3)O3が平面Ｂ
ＣＧＦよりも多い領域では、比誘電率εr が６，０００
未満になったり、緻密な焼結体が得られなくなるからで
ある。
わちPb(Zn1/3Nb2/3)O3が平面ＡＤＥよりも少ない領域で
は、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化し、平面ＢＣＧＦ
よりも外側の領域、すなわちPb(Zn1/3Nb2/3)O3が平面Ｂ
ＣＧＦよりも多い領域では、比誘電率εr が６，０００
未満になったり、緻密な焼結体が得られなくなるからで
ある。
【００１６】また、Pb(Mg1/2W1/2)O3 の添加量を１５．
０〜２４．６モル％としたのは、Pb(Mg1/2W1/2)O3 の添
加量がこの範囲にある場合は所望の電気的諸特性を有す
るものが得られるが、Pb(Mg1/2W1/2)O3 が１５．０モル
％未満の場合は、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化し、
Pb(Mg1/2W1/2)O3 が２４．６モル％を越える場合は、比
誘電率εr が６，０００未満になったり、静電容量の温
度変化率△Ｃが悪化するからである。
０〜２４．６モル％としたのは、Pb(Mg1/2W1/2)O3 の添
加量がこの範囲にある場合は所望の電気的諸特性を有す
るものが得られるが、Pb(Mg1/2W1/2)O3 が１５．０モル
％未満の場合は、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化し、
Pb(Mg1/2W1/2)O3 が２４．６モル％を越える場合は、比
誘電率εr が６，０００未満になったり、静電容量の温
度変化率△Ｃが悪化するからである。
【００１７】また、ＭｇＯの添加量を１．７８〜４．１
０モル％としたのは、ＭｇＯの添加量がこの範囲にある
場合は所望の電気的諸特性を有するものが得られるが、
ＭｇＯが１．７８モル％未満の場合は、比誘電率εr が
６，０００未満になり、ＭｇＯが４．１０モル％を越え
る場合は、焼成温度を高くしなければ緻密な焼結体が得
られなくなるからである。
０モル％としたのは、ＭｇＯの添加量がこの範囲にある
場合は所望の電気的諸特性を有するものが得られるが、
ＭｇＯが１．７８モル％未満の場合は、比誘電率εr が
６，０００未満になり、ＭｇＯが４．１０モル％を越え
る場合は、焼成温度を高くしなければ緻密な焼結体が得
られなくなるからである。
【００１８】また、Ｐｂ3 Ｏ4 の添加量を０．３３〜
１．３２モル％としたのは、Ｐｂ3 Ｏ4 の添加量がこの
範囲にある場合は所望の電気的諸特性を有するものが得
られるが、Ｐｂ3 Ｏ4 が０．３３モル％未満の場合は、
緻密な焼結体を得ることができなくなり、Ｐｂ3 Ｏ4 が
１．３２モル％を越えた場合は、比誘電率εr が６，０
００未満になるからである。
１．３２モル％としたのは、Ｐｂ3 Ｏ4 の添加量がこの
範囲にある場合は所望の電気的諸特性を有するものが得
られるが、Ｐｂ3 Ｏ4 が０．３３モル％未満の場合は、
緻密な焼結体を得ることができなくなり、Ｐｂ3 Ｏ4 が
１．３２モル％を越えた場合は、比誘電率εr が６，０
００未満になるからである。
【００１９】
【実施例】発明者らは、本発明の実施例及び比較例とな
る試料Ｎｏ．１〜４３の各誘電体磁器組成物を作製し、
各試料の電気的特性を比較した。これらの試料は、各成
分比率を変更する以外は全く同様の手順で作成した。以
下、試料Ｎｏ．１を例にとって試料の作製方法について
説明する。
る試料Ｎｏ．１〜４３の各誘電体磁器組成物を作製し、
各試料の電気的特性を比較した。これらの試料は、各成
分比率を変更する以外は全く同様の手順で作成した。以
下、試料Ｎｏ．１を例にとって試料の作製方法について
説明する。
【００２０】試料の作製： 試料Ｎｏ．１は、一般式[P
b(Mg1/3Nb2/3)O3]0.6205[Pb(Zn1/3Nb2/3)O3]0.204[Pb(N
i1/3Nb2/3)O3]0.0255[PbTiO3]0.15 で表される主成分を
１００重量部として、ＭｇＯを２．８２モル％、Ｐｂ3
Ｏ4 を０．６６モル％及びPb(Mg1/2W1/2)O3を１５．０
モル％含有しているものである。
b(Mg1/3Nb2/3)O3]0.6205[Pb(Zn1/3Nb2/3)O3]0.204[Pb(N
i1/3Nb2/3)O3]0.0255[PbTiO3]0.15 で表される主成分を
１００重量部として、ＭｇＯを２．８２モル％、Ｐｂ3
Ｏ4 を０．６６モル％及びPb(Mg1/2W1/2)O3を１５．０
モル％含有しているものである。
【００２１】この組成の試料は、以下の手順で作成し
た。まず、ＭｇＯを１２．５０ｇ，ＺｎＯを５．５３
ｇ，ＮｉＯを０．６４ｇ，Ｎｂ2 Ｏ5 を７５．３１ｇ，
ＴｉＯ2を１１．９９ｇ，ＷＯ3 を１７．３９ｇ、それ
ぞれ秤量し、これらをポリエチレン製ポットに入れ、エ
タノールを添加し、ＺｒＯ2 ボール（１０φ）を用いて
湿式混合し、８５０〜１０００℃の温度で１〜３時間仮
焼して仮焼物を得た。
た。まず、ＭｇＯを１２．５０ｇ，ＺｎＯを５．５３
ｇ，ＮｉＯを０．６４ｇ，Ｎｂ2 Ｏ5 を７５．３１ｇ，
ＴｉＯ2を１１．９９ｇ，ＷＯ3 を１７．３９ｇ、それ
ぞれ秤量し、これらをポリエチレン製ポットに入れ、エ
タノールを添加し、ＺｒＯ2 ボール（１０φ）を用いて
湿式混合し、８５０〜１０００℃の温度で１〜３時間仮
焼して仮焼物を得た。
【００２２】次に、この仮焼物をボールミルで粉砕した
後、乾燥し、この乾燥によって得られた粉体１２３．３
６ｇに対してＰｂ3 Ｏ4 を２３３．０５ｇの割合で秤量
して添加混合し、この混合物をポリエチレン製ポットに
入れ、これにエタノールを添加し、ＺｒＯ2 ボールを用
いて湿式混合し、６５０〜７５０℃で１〜４時間仮焼し
て仮焼物を得た。
後、乾燥し、この乾燥によって得られた粉体１２３．３
６ｇに対してＰｂ3 Ｏ4 を２３３．０５ｇの割合で秤量
して添加混合し、この混合物をポリエチレン製ポットに
入れ、これにエタノールを添加し、ＺｒＯ2 ボールを用
いて湿式混合し、６５０〜７５０℃で１〜４時間仮焼し
て仮焼物を得た。
【００２３】次に、この仮焼物をボールミルで粉砕し、
乾燥させた後、有機バインダーを加えて造粒し、この造
粒物を５００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で加圧して、直径９．
８ｍｍ、厚さ０．６ｍｍの円板状の成形物を得た。次
に、この成形物をジルコニアセッター上に載せ、空気中
で８５０℃の温度で焼成し、誘電体磁器組成物の磁器素
体を得た。
乾燥させた後、有機バインダーを加えて造粒し、この造
粒物を５００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で加圧して、直径９．
８ｍｍ、厚さ０．６ｍｍの円板状の成形物を得た。次
に、この成形物をジルコニアセッター上に載せ、空気中
で８５０℃の温度で焼成し、誘電体磁器組成物の磁器素
体を得た。
【００２４】電気的特性の測定： 次に、焼成後の磁器
素体の両主面に銀ペーストを塗布して焼付け、磁器コン
デンサを作成し、これを４８時間放置し、この磁器コン
デンサの２０℃における比誘電率εr 及び誘電体損失ｔ
ａｎδ、２５℃における抵抗率ρ25、１５０℃における
抵抗率ρ150 、−２５℃及び＋８５℃における静電容量
の温度変化率ΔＣの各特性を測定した。
素体の両主面に銀ペーストを塗布して焼付け、磁器コン
デンサを作成し、これを４８時間放置し、この磁器コン
デンサの２０℃における比誘電率εr 及び誘電体損失ｔ
ａｎδ、２５℃における抵抗率ρ25、１５０℃における
抵抗率ρ150 、−２５℃及び＋８５℃における静電容量
の温度変化率ΔＣの各特性を測定した。
【００２５】測定の結果、比誘電率εr ＝９，７２０、
誘電体損失ｔａｎδ＝１．０５、２５℃における抵抗率
ρ25＝５．８×１０11Ωcm、１５０℃における抵抗率ρ
150=８．９×１０9 Ωcm、−２５℃における静電容量の
温度変化率△Ｃ-25 ＝−２７．６％、＋８５℃における
静電容量の温度変化率△Ｃ+85 ＝−２８．８％であっ
た。
誘電体損失ｔａｎδ＝１．０５、２５℃における抵抗率
ρ25＝５．８×１０11Ωcm、１５０℃における抵抗率ρ
150=８．９×１０9 Ωcm、−２５℃における静電容量の
温度変化率△Ｃ-25 ＝−２７．６％、＋８５℃における
静電容量の温度変化率△Ｃ+85 ＝−２８．８％であっ
た。
【００２６】なお、比誘電率εr 及びｔａｎδは、周波
数１ＫＨｚ、電圧１Ｖ（実効値）の条件で測定した。ま
た、抵抗率ρは、コンデンサに１００Ｖの電圧を３０秒
間印加した後に抵抗値を求め、この値から算出した。静
電容量の温度変化率ΔＣは、恒温槽の中に試料を入れ、
−２５℃，＋８５℃の各温度において、周波数１ｋＨ
ｚ、電圧（実効値）１．０Ｖの条件で静電容量を測定し
て求めた。
数１ＫＨｚ、電圧１Ｖ（実効値）の条件で測定した。ま
た、抵抗率ρは、コンデンサに１００Ｖの電圧を３０秒
間印加した後に抵抗値を求め、この値から算出した。静
電容量の温度変化率ΔＣは、恒温槽の中に試料を入れ、
−２５℃，＋８５℃の各温度において、周波数１ｋＨ
ｚ、電圧（実効値）１．０Ｖの条件で静電容量を測定し
て求めた。
【００２７】試料Ｎｏ．１〜４３について、各成分組成
及び電気的諸特性を表１〜表３に示す。これらの表にお
いて、欄外に※印を付した試料は比較例であり、本発明
の実施例であるその他の試料の特性と比較するためのも
のである。
及び電気的諸特性を表１〜表３に示す。これらの表にお
いて、欄外に※印を付した試料は比較例であり、本発明
の実施例であるその他の試料の特性と比較するためのも
のである。
【００２８】
【表１】
【００２９】
【表２】
【００３０】
【表３】
【００３１】各試料の特性評価： 本発明の目的は、比
誘電率εr が十分高く、製造時の焼成温度が比較的低
く、さらに静電容量の温度変化率ΔＣがＪＩＳ規格のＤ
特性を満足する誘電体磁器組成物及びその製造方法を提
供することにあるが、８５０℃以下で焼成が可能であ
り、比誘電率εr ≧６，０００、ｔａｎδ≦３％、２５
℃における抵抗率ρ25≧１０11Ωcm、１５０℃における
抵抗率ρ150 ≧１０9 Ωcm、△ＣがＪＩＳ規格のＤ特性
を満足することを一応の基準として各試料の電気的諸特
性を評価した。以下、その結果を詳細に説明する。
誘電率εr が十分高く、製造時の焼成温度が比較的低
く、さらに静電容量の温度変化率ΔＣがＪＩＳ規格のＤ
特性を満足する誘電体磁器組成物及びその製造方法を提
供することにあるが、８５０℃以下で焼成が可能であ
り、比誘電率εr ≧６，０００、ｔａｎδ≦３％、２５
℃における抵抗率ρ25≧１０11Ωcm、１５０℃における
抵抗率ρ150 ≧１０9 Ωcm、△ＣがＪＩＳ規格のＤ特性
を満足することを一応の基準として各試料の電気的諸特
性を評価した。以下、その結果を詳細に説明する。
【００３２】まず、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)
O3、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3及びPbTiO3の４成分からなる主成
分の好ましい領域について、図１の立体成分図及び図２
〜４の三角図を用いて説明する。ここで、ＰＭＮはPb(M
g1/3Nb2/3)O3を、ＰＺＮはPb(Zn1/3Nb2/3)O3を、ＰＮＮ
はPb(Ni1/3Nb2/3)O3を、ＰＴはPbTiO3を示す。また、図
２〜４は、PbTiO3のモル比を、１０．０モル％、１５．
０モル％及び２０．０モル％に固定した際における各試
料の位置を示す。
O3、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3及びPbTiO3の４成分からなる主成
分の好ましい領域について、図１の立体成分図及び図２
〜４の三角図を用いて説明する。ここで、ＰＭＮはPb(M
g1/3Nb2/3)O3を、ＰＺＮはPb(Zn1/3Nb2/3)O3を、ＰＮＮ
はPb(Ni1/3Nb2/3)O3を、ＰＴはPbTiO3を示す。また、図
２〜４は、PbTiO3のモル比を、１０．０モル％、１５．
０モル％及び２０．０モル％に固定した際における各試
料の位置を示す。
【００３３】まず、PbTiO3が平面ＥＦＧよりも少ない領
域、すなわちPbTiO3が１５．０モル％未満の領域では、
試料Ｎｏ．２９，３０から分かるように、静電容量の温
度変化率△Ｃが悪化している。従って、PbTiO3は平面Ｅ
ＦＧよりも多い領域であることが求められる。また、Pb
TiO3が平面ＡＤＣＢよりPbTiO3の多い領域、すなわちPb
TiO3が２５．０モル％を越える領域では、試料Ｎｏ．３
１，３２から分かるように、緻密な焼結体が得られな
い。従って、PbTiO3は平面ＡＤＣＢより少ない領域であ
ることが求められる。なお、PbTiO3が１５．０モル％と
２５．０モル％の間の１７．５モル％の場合は、試料Ｎ
ｏ．３３から分かるように所望の電気的諸特性を備えて
いる。
域、すなわちPbTiO3が１５．０モル％未満の領域では、
試料Ｎｏ．２９，３０から分かるように、静電容量の温
度変化率△Ｃが悪化している。従って、PbTiO3は平面Ｅ
ＦＧよりも多い領域であることが求められる。また、Pb
TiO3が平面ＡＤＣＢよりPbTiO3の多い領域、すなわちPb
TiO3が２５．０モル％を越える領域では、試料Ｎｏ．３
１，３２から分かるように、緻密な焼結体が得られな
い。従って、PbTiO3は平面ＡＤＣＢより少ない領域であ
ることが求められる。なお、PbTiO3が１５．０モル％と
２５．０モル％の間の１７．５モル％の場合は、試料Ｎ
ｏ．３３から分かるように所望の電気的諸特性を備えて
いる。
【００３４】また、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3が平面ＡＢＦＥよ
りも少ない領域では、試料Ｎｏ．１３，２７から分かる
ように、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化している。従
って、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3は平面ＡＢＦＥよりも多い領域
であることが求められる。また、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3が平
面ＤＣＧＥよりも多い領域では、Ｎｏ．６，２６から分
かるように、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化したり、
比誘電率εr が低下したりしている。従って、Pb(Ni1/3
Nb2/3)O3は平面ＤＣＧＥよりも少ない領域であることが
求められる。
りも少ない領域では、試料Ｎｏ．１３，２７から分かる
ように、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化している。従
って、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3は平面ＡＢＦＥよりも多い領域
であることが求められる。また、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3が平
面ＤＣＧＥよりも多い領域では、Ｎｏ．６，２６から分
かるように、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化したり、
比誘電率εr が低下したりしている。従って、Pb(Ni1/3
Nb2/3)O3は平面ＤＣＧＥよりも少ない領域であることが
求められる。
【００３５】また、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3が平面ＡＤＥより
も少ない領域では、試料Ｎｏ．１６，２８から分かるよ
うに、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化している。従っ
て、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3は平面ＡＤＥよりも多い領域であ
ることが求められる。また、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3が平面Ｂ
ＣＧＦよりも多い領域では、Ｎｏ．５，１４，１５，２
４，２５から分かるように、比誘電率εr が６，０００
未満になったり、緻密な焼結体が得られない。従って、
Pb(Zn1/3Nb2/3)O3は平面ＢＣＧＦよりも少ない領域であ
ることが求められる。
も少ない領域では、試料Ｎｏ．１６，２８から分かるよ
うに、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化している。従っ
て、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3は平面ＡＤＥよりも多い領域であ
ることが求められる。また、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3が平面Ｂ
ＣＧＦよりも多い領域では、Ｎｏ．５，１４，１５，２
４，２５から分かるように、比誘電率εr が６，０００
未満になったり、緻密な焼結体が得られない。従って、
Pb(Zn1/3Nb2/3)O3は平面ＢＣＧＦよりも少ない領域であ
ることが求められる。
【００３６】次に、Pb(Mg1/2W1/2)O3 が１５．０モル％
未満の場合は、Ｎｏ．３４に示すように静電容量の温度
変化率△Ｃが悪化し、Pb(Mg1/2W1/2)O3 が２４．６モル
％を越える場合は、Ｎｏ．３６に示すように比誘電率ε
r が６，０００未満になったり、静電容量の温度変化率
△Ｃが悪化している。従って、Pb(Mg1/2W1/2)O3 の添加
量の好ましい範囲は、１５．０〜２４．６モル％であ
る。
未満の場合は、Ｎｏ．３４に示すように静電容量の温度
変化率△Ｃが悪化し、Pb(Mg1/2W1/2)O3 が２４．６モル
％を越える場合は、Ｎｏ．３６に示すように比誘電率ε
r が６，０００未満になったり、静電容量の温度変化率
△Ｃが悪化している。従って、Pb(Mg1/2W1/2)O3 の添加
量の好ましい範囲は、１５．０〜２４．６モル％であ
る。
【００３７】次に、ＭｇＯが１．７８モル％未満の場合
は、Ｎｏ．４１に示すように比誘電率εr が６，０００
未満になり、ＭｇＯが４．１０モル％を越える場合は、
Ｎｏ．４３に示すように緻密な焼結体が得られなくな
る。従って、ＭｇＯの添加量の好ましい範囲は、１．７
８〜４．１０モル％である。
は、Ｎｏ．４１に示すように比誘電率εr が６，０００
未満になり、ＭｇＯが４．１０モル％を越える場合は、
Ｎｏ．４３に示すように緻密な焼結体が得られなくな
る。従って、ＭｇＯの添加量の好ましい範囲は、１．７
８〜４．１０モル％である。
【００３８】次に、Ｐｂ3 Ｏ4 が０．３３モル％未満の
場合は、Ｎｏ．３７に示すように緻密な焼結体を得るこ
とができなくなり、Ｐｂ3 Ｏ4 が１．３２モル％を越え
た場合は、Ｎｏ．４０に示すように、比誘電率εr が
６，０００未満になる。従って、Ｐｂ3 Ｏ4 の添加量の
好ましい範囲は、０．３３〜１．３２モル％である。
場合は、Ｎｏ．３７に示すように緻密な焼結体を得るこ
とができなくなり、Ｐｂ3 Ｏ4 が１．３２モル％を越え
た場合は、Ｎｏ．４０に示すように、比誘電率εr が
６，０００未満になる。従って、Ｐｂ3 Ｏ4 の添加量の
好ましい範囲は、０．３３〜１．３２モル％である。
【００３９】
【発明の効果】本発明によれば、比誘電率が十分高く、
製造時において焼成温度が比較的低くて済み、さらに静
電容量の温度変化率が十分小さい鉛系の誘電体磁器組成
物及びその製造方法を提供することができる。
製造時において焼成温度が比較的低くて済み、さらに静
電容量の温度変化率が十分小さい鉛系の誘電体磁器組成
物及びその製造方法を提供することができる。
【図１】ＰＭＮ，ＰＺＮ，ＰＮＮ及びＰＴの各酸化物の
モル比の相関を示す立体成分図である。
モル比の相関を示す立体成分図である。
【図２】ＰＴの添加量が１５．０モル％の場合のＰＭ
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
【図３】ＰＴの添加量が２０．０モル％の場合のＰＭ
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
【図４】ＰＴの添加量が２５．０モル％の場合のＰＭ
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
Claims (2)
- 【請求項１】 一般式[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]a[Pb(Zn1/3Nb
2/3)O3]b[Pb(Ni1/3Nb2/3)O3]c[PbTiO3]dで表わされ、こ
れを構成するPb(Mg1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3、Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3及びPbTiO3の各酸化物のモル比を示す
ａ，ｂ，ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００）
が、上記４種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分図
において、 Ａ（a=68.4, b=3.6, c=3.0, d=25.0） Ｂ（a=54.0, b=18.0, c=3.0, d=25.0） Ｃ（a=34.425, b=11.475, c=29.1, d=25.0） Ｄ（a=52.65, b=2.775, c=19.575, d=25.0） Ｅ（a=62.05, b=20.4, c=2.55, d=15.0） Ｆ（a=53.55, b=28.9, c=2.55, d=15.0） Ｇ（a=49.39, b=26.61, c=9.00, d=15.0） で示される各点Ａ〜Ｇを頂点とする多面体の領域内にあ
る様な組成の主成分と、上記主成分の総量に対し、１
５．０〜２４．６モル％のPb(Mg1/2W1/2)O3 、１．７８
〜４．１０モル％のＭｇＯ及び０．３３〜１．３２モル
％のＰｂ3 Ｏ4 の各成分からなる副成分を含有すること
を特徴とする誘電体磁器組成物。 - 【請求項２】 一般式[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]a[Pb(Zn1/3Nb
2/3)O3]b[Pb(Ni1/3Nb2/3)O3]c[PbTiO3]dで表わされ、こ
れを構成するPb(Mg1/3Nb2/3)O3、Pb(Zn1/3Nb2/3)O3、Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3及びPbTiO3の各酸化物のモル比を示す
ａ，ｂ，ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００）
が、上記４種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分図
において、 Ａ（a=68.4, b=3.6, c=3.0, d=25.0） Ｂ（a=54.0, b=18.0, c=3.0, d=25.0） Ｃ（a=34.425, b=11.475, c=29.1, d=25.0） Ｄ（a=52.65, b=2.775, c=19.575, d=25.0） Ｅ（a=62.05, b=20.4, c=2.55, d=15.0） Ｆ（a=53.55, b=28.9, c=2.55, d=15.0） Ｇ（a=49.39, b=26.61, c=9.00, d=15.0） で示される各点Ａ〜Ｇを頂点とする多面体の領域内にあ
る様な組成の主成分と、上記主成分の総量に対し、１
５．０〜２４．６モル％のPb(Mg1/2W1/2)O3 、１．７８
〜４．１０モル％のＭｇＯ及び０．３３〜１．３２モル
％のＰｂ3 Ｏ4 の各成分からなる副成分とを配合した
後、焼成することを特徴とする誘電体磁器組成物の製造
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3075852A JPH07108813B2 (ja) | 1991-03-15 | 1991-03-15 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3075852A JPH07108813B2 (ja) | 1991-03-15 | 1991-03-15 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04285050A JPH04285050A (ja) | 1992-10-09 |
| JPH07108813B2 true JPH07108813B2 (ja) | 1995-11-22 |
Family
ID=13588167
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3075852A Expired - Lifetime JPH07108813B2 (ja) | 1991-03-15 | 1991-03-15 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07108813B2 (ja) |
-
1991
- 1991-03-15 JP JP3075852A patent/JPH07108813B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04285050A (ja) | 1992-10-09 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 19960514 |