JP2521858B2 - 誘電体磁器組成物及びその製造方法 - Google Patents
誘電体磁器組成物及びその製造方法Info
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- JP2521858B2 JP2521858B2 JP3161036A JP16103691A JP2521858B2 JP 2521858 B2 JP2521858 B2 JP 2521858B2 JP 3161036 A JP3161036 A JP 3161036A JP 16103691 A JP16103691 A JP 16103691A JP 2521858 B2 JP2521858 B2 JP 2521858B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、鉛系の誘電体磁器組成
物及びその製造方法に関し、さらに詳しくは、誘電率が
高くかつ焼成温度の低い鉛系の誘電体磁器組成物及びそ
の製造方法に関するものである。
物及びその製造方法に関し、さらに詳しくは、誘電率が
高くかつ焼成温度の低い鉛系の誘電体磁器組成物及びそ
の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、鉛系の誘電体磁器組成物として、
例えば特開昭６１−１５５２４５号、特開昭６２−３１
９０７号及び特開昭６２−２９００１０号の各公報に開
示されているものがあった。
例えば特開昭６１−１５５２４５号、特開昭６２−３１
９０７号及び特開昭６２−２９００１０号の各公報に開
示されているものがあった。
【０００３】特開昭６１−１５５２４５号公報には、一
般式ｘＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｙＰｂ（Ｍｇ
1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｚＰｂＴｉＯ3 で表わされる組成
物中のＰｂの一部をＢａ及びＳｒのうちの少なくとも一
種で置換させた誘電体磁器組成物が開示されている。
般式ｘＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｙＰｂ（Ｍｇ
1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｚＰｂＴｉＯ3 で表わされる組成
物中のＰｂの一部をＢａ及びＳｒのうちの少なくとも一
種で置換させた誘電体磁器組成物が開示されている。
【０００４】また、特開昭６２−３１９０７号公報に
は、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 −ＰｂＴｉＯ3 の固溶体を主成分とし、副
成分として、ＭｇＯ及びＡ（Ｃｕ1/2 Ｗ1/2 ）Ｏ3 （但
し、ＡはＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａより選ばれる一種以上
の元素）で表わされる組成物を含有する誘電体磁器組成
物が開示されている。
は、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 −ＰｂＴｉＯ3 の固溶体を主成分とし、副
成分として、ＭｇＯ及びＡ（Ｃｕ1/2 Ｗ1/2 ）Ｏ3 （但
し、ＡはＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａより選ばれる一種以上
の元素）で表わされる組成物を含有する誘電体磁器組成
物が開示されている。
【０００５】更に、特開昭６２−２９００１０号公報に
は、Ｐｂ（Ｎｉ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3、Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 及びＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 の３成
分を主成分とし、副成分としてＰｂＴｉＯ3 、Ａ（Ｍｎ
1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 （但し、ＡはＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃ
ａより選ばれた一種以上の元素）及びＢ（Ｍｇ1/2 Ｗ
1/2 ）Ｏ3 （但し、ＢはＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａより選
ばれた一種以上の元素）で表わされる組成物を含有する
誘電体磁器組成物が開示されている。
は、Ｐｂ（Ｎｉ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3、Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 及びＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 の３成
分を主成分とし、副成分としてＰｂＴｉＯ3 、Ａ（Ｍｎ
1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 （但し、ＡはＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃ
ａより選ばれた一種以上の元素）及びＢ（Ｍｇ1/2 Ｗ
1/2 ）Ｏ3 （但し、ＢはＰｂ，Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａより選
ばれた一種以上の元素）で表わされる組成物を含有する
誘電体磁器組成物が開示されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ところで、近年、電子
回路の高密度化に伴ない、磁器コンデンサの小型化が求
められているが、そのためには磁器コンデンサを構成す
る誘電体磁器組成物としては、比誘電率εr が十分大き
いことが必要であり、具体的には比誘電率εr が１０，
０００以上あることが望ましく、抵抗率ρ（Ωｃｍ）も
高いものが求められている。
回路の高密度化に伴ない、磁器コンデンサの小型化が求
められているが、そのためには磁器コンデンサを構成す
る誘電体磁器組成物としては、比誘電率εr が十分大き
いことが必要であり、具体的には比誘電率εr が１０，
０００以上あることが望ましく、抵抗率ρ（Ωｃｍ）も
高いものが求められている。
【０００７】また、磁器コンデンサの製造工程において
は誘電体磁器組成物の焼成がなされるが、上記のような
Ｐｂを含む鉛系の誘電体磁器組成物では、焼成温度が高
いと焼成中にＰｂＯが蒸発し、その蒸発量が多くなると
磁器コンデンサの物性値にバラツキを生じるおそれがあ
る。また、ＰｂＯの空気中への拡散を防ぐために過大な
設備が必要となる。更に、内部電極の材料として高価な
Ｐｄを固溶させたものを用いる必要も生じてくる。
は誘電体磁器組成物の焼成がなされるが、上記のような
Ｐｂを含む鉛系の誘電体磁器組成物では、焼成温度が高
いと焼成中にＰｂＯが蒸発し、その蒸発量が多くなると
磁器コンデンサの物性値にバラツキを生じるおそれがあ
る。また、ＰｂＯの空気中への拡散を防ぐために過大な
設備が必要となる。更に、内部電極の材料として高価な
Ｐｄを固溶させたものを用いる必要も生じてくる。
【０００８】従って、誘電体磁器組成物の焼成温度はで
きるだけ低い方が望ましく、具体的には８５０℃以下が
望ましい。そして、更に、磁器コンデンサの信頼性の観
点からは静電容量の温度変化率ΔＣは十分小さいことが
望ましい。
きるだけ低い方が望ましく、具体的には８５０℃以下が
望ましい。そして、更に、磁器コンデンサの信頼性の観
点からは静電容量の温度変化率ΔＣは十分小さいことが
望ましい。
【０００９】しかしながら、前述のような従来の鉛系の
誘電体磁器組成物は上記の要求を全て満たすものではな
かった。すなわち、特開昭６１−１５５２４５号公報に
開示されている鉛系の誘電体磁器組成物も、製造時の焼
成温度が９８０〜１０８０℃と高いものであった。ま
た、特開昭６２−３１９０７号公報に開示されている鉛
系の誘電体磁器組成物は、製造時の焼成温度が１０３０
〜１１５０℃と高いものであった。更に、特開昭６２−
２９００１０号公報に開示されている鉛系の誘電体磁器
組成物は、比誘電率εr が６０００〜９３２０と低いう
えに、製造時の焼成温度が９００〜１０００℃と高いも
のであった。
誘電体磁器組成物は上記の要求を全て満たすものではな
かった。すなわち、特開昭６１−１５５２４５号公報に
開示されている鉛系の誘電体磁器組成物も、製造時の焼
成温度が９８０〜１０８０℃と高いものであった。ま
た、特開昭６２−３１９０７号公報に開示されている鉛
系の誘電体磁器組成物は、製造時の焼成温度が１０３０
〜１１５０℃と高いものであった。更に、特開昭６２−
２９００１０号公報に開示されている鉛系の誘電体磁器
組成物は、比誘電率εr が６０００〜９３２０と低いう
えに、製造時の焼成温度が９００〜１０００℃と高いも
のであった。
【００１０】そこで、本発明の目的は、製造時の焼成温
度が比較的低く、比誘電率εr が十分高く、抵抗率ρが
高く、さらに静電容量の温度変化率ΔＣが十分小さい誘
電体磁器組成物及びその製造方法を提供することにあ
る。
度が比較的低く、比誘電率εr が十分高く、抵抗率ρが
高く、さらに静電容量の温度変化率ΔＣが十分小さい誘
電体磁器組成物及びその製造方法を提供することにあ
る。
【００１１】具体的には、８５０℃以下の温度で焼成す
ることが可能であり、且つ１０，０００以上の比誘電率
εr を有し、且つ２５℃における抵抗率ρ25が１０11Ω
・ｃｍ以上、１５０℃における抵抗率ρ150 が１０9 Ω
・ｃｍ以上、ｔａｎδが４％以下、静電容量の温度変化
率ΔＣがＪＩＳ規格のＥ特性（ΔＣ≦＋２０％，−５５
％）を満足する誘電体磁器組成物及びその製造方法を提
供することにある。
ることが可能であり、且つ１０，０００以上の比誘電率
εr を有し、且つ２５℃における抵抗率ρ25が１０11Ω
・ｃｍ以上、１５０℃における抵抗率ρ150 が１０9 Ω
・ｃｍ以上、ｔａｎδが４％以下、静電容量の温度変化
率ΔＣがＪＩＳ規格のＥ特性（ΔＣ≦＋２０％，−５５
％）を満足する誘電体磁器組成物及びその製造方法を提
供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明に係る誘電体磁器
組成物は、一般式［ＰＭＮ］a ［ＰＺＮ］b ［ＰＮＮ］
c ［ＰＺ］d （但し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１）で表わさ
れ、これらの鉛酸化物のモル比が、これらの鉛酸化物の
相関（ＰＭＮ：ＰＺＮ：ＰＮＮ：ＰＺ）をモル％で示す
立体成分図において、 Ａ（６８．０， ７．２， ４．８， ２０．０） Ｂ（５１．２， ５．６， ２３．２， ２０．０） Ｃ（３２．８， １４．４， ３２．８， ２０．０） Ｄ（４４．８， １９．２， １６．０， ２０．０） Ｅ（５３．１， ２２．５， １４．４， １０．０） Ｆ（８０．１， ９．０， ０．９， １０．０） Ｇ（７４．７， ８．１， ７．２， １０．０） Ｈ（４８．６， ２０．７， ２０．７， １０．０） で示される点Ａ〜Ｈを頂点とする多面体の内側の領域に
ある組成の主成分と、この主成分の総量に対する割合
が、０．７５〜７．４７モル％のＭｇＯ及び０．３３３
〜２．０００モル％のＰｂ3 Ｏ4 からなる副成分と、前
記主成分中のＰｂの一部をこの主成分の総量に対し２．
０原子％以下（但し、０原子％を含まない）の割合で置
換したＣａとからなることを特徴とするものである。
組成物は、一般式［ＰＭＮ］a ［ＰＺＮ］b ［ＰＮＮ］
c ［ＰＺ］d （但し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１）で表わさ
れ、これらの鉛酸化物のモル比が、これらの鉛酸化物の
相関（ＰＭＮ：ＰＺＮ：ＰＮＮ：ＰＺ）をモル％で示す
立体成分図において、 Ａ（６８．０， ７．２， ４．８， ２０．０） Ｂ（５１．２， ５．６， ２３．２， ２０．０） Ｃ（３２．８， １４．４， ３２．８， ２０．０） Ｄ（４４．８， １９．２， １６．０， ２０．０） Ｅ（５３．１， ２２．５， １４．４， １０．０） Ｆ（８０．１， ９．０， ０．９， １０．０） Ｇ（７４．７， ８．１， ７．２， １０．０） Ｈ（４８．６， ２０．７， ２０．７， １０．０） で示される点Ａ〜Ｈを頂点とする多面体の内側の領域に
ある組成の主成分と、この主成分の総量に対する割合
が、０．７５〜７．４７モル％のＭｇＯ及び０．３３３
〜２．０００モル％のＰｂ3 Ｏ4 からなる副成分と、前
記主成分中のＰｂの一部をこの主成分の総量に対し２．
０原子％以下（但し、０原子％を含まない）の割合で置
換したＣａとからなることを特徴とするものである。
【００１３】また、上記誘電体磁器組成物の製造方法
は、上記組成の主成分と、この主成分の総量に対する割
合が、０．７５〜７．４７モル％のＭｇＯ及び０．３３
３〜２．０００モル％のＰｂ3 Ｏ4 からなる副成分と、
前記主成分中のＰｂの一部をこの主成分の総量に対し
２．０原子％以下（但し、０原子％を含まない）の割合
で置換したＣａとを配合し、仮焼し、粉砕し、そして焼
成することを特徴とするものである。
は、上記組成の主成分と、この主成分の総量に対する割
合が、０．７５〜７．４７モル％のＭｇＯ及び０．３３
３〜２．０００モル％のＰｂ3 Ｏ4 からなる副成分と、
前記主成分中のＰｂの一部をこの主成分の総量に対し
２．０原子％以下（但し、０原子％を含まない）の割合
で置換したＣａとを配合し、仮焼し、粉砕し、そして焼
成することを特徴とするものである。
【００１４】ここで、主成分を表わす一般式において、
ＰＭＮはＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 、ＰＺＮはＰｂ
（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 、ＰＮＮはＰｂ（Ｎｉ1/3 Ｎ
ｂ2/ 3 ）Ｏ3 、ＰＺはＰｂＺｒＯ3 を示す。
ＰＭＮはＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 、ＰＺＮはＰｂ
（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 、ＰＮＮはＰｂ（Ｎｉ1/3 Ｎ
ｂ2/ 3 ）Ｏ3 、ＰＺはＰｂＺｒＯ3 を示す。
【００１５】次に、主成分を構成する鉛酸化物のモル比
が、これらの鉛酸化物の相関（ＰＭＮ：ＰＺＮ：ＰＮ
Ｎ：ＰＺ）をモル％で示す立体成分図において、点Ａ〜
Ｈを頂点とする多面体の内側の領域にある必要性は、以
下の理由からくるものである。
が、これらの鉛酸化物の相関（ＰＭＮ：ＰＺＮ：ＰＮ
Ｎ：ＰＺ）をモル％で示す立体成分図において、点Ａ〜
Ｈを頂点とする多面体の内側の領域にある必要性は、以
下の理由からくるものである。
【００１６】まず、これらの鉛酸化物のモル比が点Ａ〜
Ｈを頂点とする多面体の領域内にある場合は、所望の電
気的特性等を有する誘電体磁器組成物が得られる。
Ｈを頂点とする多面体の領域内にある場合は、所望の電
気的特性等を有する誘電体磁器組成物が得られる。
【００１７】これに対し、平面ＥＦＧＨより外側の領
域、すなわちＰＺが１０．０モル％未満の領域では、静
電容量の温度変化率△Ｃが−５５％以上と、ＪＩＳ規格
のＥ特性の範囲を越えて悪化する。
域、すなわちＰＺが１０．０モル％未満の領域では、静
電容量の温度変化率△Ｃが−５５％以上と、ＪＩＳ規格
のＥ特性の範囲を越えて悪化する。
【００１８】なお、平面ＡＢＣＤについては、この平面
よりも外側の領域、すなわちＰＺが２０．０モル％を越
える領域では、裏付けるべきデータが無いので、本願に
おいては一応この平面をＰＺの上限としたが、この上限
を越える場合に所望の電気的特性等を有する誘電体磁器
組成物が得られないことを示すものではない。
よりも外側の領域、すなわちＰＺが２０．０モル％を越
える領域では、裏付けるべきデータが無いので、本願に
おいては一応この平面をＰＺの上限としたが、この上限
を越える場合に所望の電気的特性等を有する誘電体磁器
組成物が得られないことを示すものではない。
【００１９】また、平面ＡＤＥＦより外側の領域、すな
わちＰＮＮが平面ＡＤＥＦより少ない領域では、静電容
量の温度変化率△Ｃが悪化し、平面ＢＣＨＧより外側の
領域、すなわちＰＮＮが平面ＢＣＨＧより多い領域で
は、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化する。
わちＰＮＮが平面ＡＤＥＦより少ない領域では、静電容
量の温度変化率△Ｃが悪化し、平面ＢＣＨＧより外側の
領域、すなわちＰＮＮが平面ＢＣＨＧより多い領域で
は、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化する。
【００２０】また、平面ＡＢＧＨより外側の領域、すな
わちＰＺＮが平面ＡＢＧＨより少ない領域では、静電容
量の温度変化率△Ｃが悪化し、平面ＤＣＨＥより外側の
領域、すなわちＰＺＮが平面ＤＣＨＥより多い領域で
は、比誘電率εが１０，０００未満になったり、緻密な
焼結体が得られなくなる。
わちＰＺＮが平面ＡＢＧＨより少ない領域では、静電容
量の温度変化率△Ｃが悪化し、平面ＤＣＨＥより外側の
領域、すなわちＰＺＮが平面ＤＣＨＥより多い領域で
は、比誘電率εが１０，０００未満になったり、緻密な
焼結体が得られなくなる。
【００２１】次に、ＭｇＯの添加量を０．７５〜７．４
７モル％としたのは、ＭｇＯの添加量がこの範囲にある
場合は所望の特性のものが得られるが、ＭｇＯが０．７
５モル％未満になると、緻密な焼結体が得られなくな
り、ＭｇＯが７．４７モル％を越えると、比誘電率εr
が１０，０００未満になるからである。
７モル％としたのは、ＭｇＯの添加量がこの範囲にある
場合は所望の特性のものが得られるが、ＭｇＯが０．７
５モル％未満になると、緻密な焼結体が得られなくな
り、ＭｇＯが７．４７モル％を越えると、比誘電率εr
が１０，０００未満になるからである。
【００２２】次に、Ｐｂ3 Ｏ4 の添加量を０．３３３〜
２．０００モル％としたのは、Ｐｂ3 Ｏ4 の添加量がこ
の範囲にある場合は所望の特性のものが得られるが、Ｐ
ｂ3Ｏ4 が０．３３３モル％未満になると、緻密な焼結
体が得られなくなり、Ｐｂ3Ｏ4 が２．０００モル％を
越えると、比誘電率εr が１０，０００未満になるから
である。
２．０００モル％としたのは、Ｐｂ3 Ｏ4 の添加量がこ
の範囲にある場合は所望の特性のものが得られるが、Ｐ
ｂ3Ｏ4 が０．３３３モル％未満になると、緻密な焼結
体が得られなくなり、Ｐｂ3Ｏ4 が２．０００モル％を
越えると、比誘電率εr が１０，０００未満になるから
である。
【００２３】次に、主成分中のＰｂの一部と置換するＣ
ａの量を主成分の総量に対して２．０原子％以下（但
し、０原子％を含まない）としたのは、Ｃａが２．０原
子％を越えると静電容量の温度変化率ΔＣが悪化した
り、緻密な焼結体が得られなくなったり、また比誘電率
εr が１０，０００未満になったりするからである。
ａの量を主成分の総量に対して２．０原子％以下（但
し、０原子％を含まない）としたのは、Ｃａが２．０原
子％を越えると静電容量の温度変化率ΔＣが悪化した
り、緻密な焼結体が得られなくなったり、また比誘電率
εr が１０，０００未満になったりするからである。
【００２４】
【実施例】発明者らは、本発明の実施例及び比較例とな
る試料Ｎｏ．１〜４４の各誘電体磁器組成物を作製し、
各試料の電気的特性を比較した。これらの試料は、各成
分比率を変更する以外は全く同様の手順で作成した。以
下、試料Ｎｏ．１を例にとって試料の作製方法について
説明する。
る試料Ｎｏ．１〜４４の各誘電体磁器組成物を作製し、
各試料の電気的特性を比較した。これらの試料は、各成
分比率を変更する以外は全く同様の手順で作成した。以
下、試料Ｎｏ．１を例にとって試料の作製方法について
説明する。
【００２５】試料の作製： 試料Ｎｏ．１は、一般式
［ＰＭＮ］0.801 ［ＰＺＮ］0.09［ＰＮＮ］0.009 ［Ｐ
Ｚ］0.10で表される主成分と、この主成分１００重量部
に対し、２．６７モル％となるＭｇＯと、０．６６１モ
ル％となるＰｂ3 Ｏ4 と、０．８原子％となるＣａとか
らなるものである。
［ＰＭＮ］0.801 ［ＰＺＮ］0.09［ＰＮＮ］0.009 ［Ｐ
Ｚ］0.10で表される主成分と、この主成分１００重量部
に対し、２．６７モル％となるＭｇＯと、０．６６１モ
ル％となるＰｂ3 Ｏ4 と、０．８原子％となるＣａとか
らなるものである。
【００２６】この組成の試料は、以下の手順で作成し
た。まず、ＭｇＯを１１．８４ｇ、ＺｎＯを２．４４
ｇ、ＮｉＯを０．２２ｇ、Ｎｂ2 Ｏ5 を７９．７４ｇ、
ＺｒＯ2を１２．３２ｇ、Ｐｂ3 Ｏ4 を２３１．２３
ｇ、ＣａＣＯ3 を０．８０ｇ、それぞれ秤量し、これら
の原料をポリエチレン製ポットに入れ、イオン交換水を
添加し、ウレタンボール（２５ｍｍφ）を用いて湿式混
合し、これを大気中において６００〜８００℃の温度で
１〜４時間仮焼し、仮焼物を得た。
た。まず、ＭｇＯを１１．８４ｇ、ＺｎＯを２．４４
ｇ、ＮｉＯを０．２２ｇ、Ｎｂ2 Ｏ5 を７９．７４ｇ、
ＺｒＯ2を１２．３２ｇ、Ｐｂ3 Ｏ4 を２３１．２３
ｇ、ＣａＣＯ3 を０．８０ｇ、それぞれ秤量し、これら
の原料をポリエチレン製ポットに入れ、イオン交換水を
添加し、ウレタンボール（２５ｍｍφ）を用いて湿式混
合し、これを大気中において６００〜８００℃の温度で
１〜４時間仮焼し、仮焼物を得た。
【００２７】次に、この仮焼物をボールミル中に入れ、
イオン交換水を添加し、ＺｒＯ2 ボール（１０ｍｍφ）
を用いて湿式粉砕し、乾燥させた後、有機バインダーを
加えて造粒し、この造粒物を５００〜６００ｋｇ／ｃｍ
2 の圧力で加圧して、直径９．８ｍｍ、厚さ０．５〜
０．６ｍｍの円板状の成形物を得た。そして、この成形
物をジルコニアセッター上に載せ、大気中において８５
０℃の温度で焼成し、誘電体磁器組成物の磁器素体を得
た。
イオン交換水を添加し、ＺｒＯ2 ボール（１０ｍｍφ）
を用いて湿式粉砕し、乾燥させた後、有機バインダーを
加えて造粒し、この造粒物を５００〜６００ｋｇ／ｃｍ
2 の圧力で加圧して、直径９．８ｍｍ、厚さ０．５〜
０．６ｍｍの円板状の成形物を得た。そして、この成形
物をジルコニアセッター上に載せ、大気中において８５
０℃の温度で焼成し、誘電体磁器組成物の磁器素体を得
た。
【００２８】電気的特性の測定： 次に、焼成後の磁器
素体の両主面に銀ペーストを塗布して焼付け、磁器コン
デンサを作成し、これを４８時間放置し、この磁器コン
デンサの２０℃における比誘電率εr 及び誘電体損失ｔ
ａｎδ、２５℃における抵抗率ρ25、１５０℃における
抵抗率ρ150 、−２５℃及び＋８５℃における静電容量
の温度変化率ΔＣの各特性を測定した。
素体の両主面に銀ペーストを塗布して焼付け、磁器コン
デンサを作成し、これを４８時間放置し、この磁器コン
デンサの２０℃における比誘電率εr 及び誘電体損失ｔ
ａｎδ、２５℃における抵抗率ρ25、１５０℃における
抵抗率ρ150 、−２５℃及び＋８５℃における静電容量
の温度変化率ΔＣの各特性を測定した。
【００２９】測定の結果、比誘電率εr ＝１５，２５
０、誘電体損失ｔａｎδ＝１．０８％、２５℃における
抵抗率ρ25＝１．０×１０12Ωcm、１５０℃における抵
抗率ρ150=２．４×１０11Ωcm、−２５℃における静電
容量の温度変化率△Ｃ-25 ＝−５３．５％、＋８５℃に
おける静電容量の温度変化率△Ｃ+85 ＝−５２．６％で
あった。
０、誘電体損失ｔａｎδ＝１．０８％、２５℃における
抵抗率ρ25＝１．０×１０12Ωcm、１５０℃における抵
抗率ρ150=２．４×１０11Ωcm、−２５℃における静電
容量の温度変化率△Ｃ-25 ＝−５３．５％、＋８５℃に
おける静電容量の温度変化率△Ｃ+85 ＝−５２．６％で
あった。
【００３０】なお、比誘電率εr 及びｔａｎδは、周波
数１ＫＨｚ、電圧１Ｖ（実効値）の条件で測定した。ま
た、抵抗率ρは、コンデンサに１００Ｖの電圧を３０秒
間印加した後に抵抗値を求め、この値から算出した。静
電容量の温度変化率ΔＣは、恒温槽の中に試料を入れ、
−２５℃，＋８５℃の各温度において、周波数１ｋＨ
ｚ、電圧（実効値）１．０Ｖの条件で静電容量を測定し
て求めた。
数１ＫＨｚ、電圧１Ｖ（実効値）の条件で測定した。ま
た、抵抗率ρは、コンデンサに１００Ｖの電圧を３０秒
間印加した後に抵抗値を求め、この値から算出した。静
電容量の温度変化率ΔＣは、恒温槽の中に試料を入れ、
−２５℃，＋８５℃の各温度において、周波数１ｋＨ
ｚ、電圧（実効値）１．０Ｖの条件で静電容量を測定し
て求めた。
【００３１】試料Ｎｏ．１〜４４について、各成分組成
及び電気的諸特性を表１〜表１に示す。これらの表
において、欄外に※印を付した試料は比較例であり、本
発明の実施例であるその他の試料の特性と比較するため
のものである。
及び電気的諸特性を表１〜表１に示す。これらの表
において、欄外に※印を付した試料は比較例であり、本
発明の実施例であるその他の試料の特性と比較するため
のものである。
【００３２】
【表１】
【００３３】
【表１】
【００３４】
【表１】
【００３５】各試料の特性評価： ８５０℃以下の焼成
で焼結し、比誘電率εr ≧１０，０００、ｔａｎδ≦４
％、２５℃における抵抗率ρ25≧１０11Ωcm、１５０℃
における抵抗率ρ150 ≧１０9 Ωcm、静電容量の温度変
化率△ＣがＪＩＳ規格のＥ特性（≦＋２０％，−５５
％）を満足することを基準とし、図１〜図４及び表１
〜表１を参照しながら各試料の特性を評価した。以
下、その結果を詳細に説明する。
で焼結し、比誘電率εr ≧１０，０００、ｔａｎδ≦４
％、２５℃における抵抗率ρ25≧１０11Ωcm、１５０℃
における抵抗率ρ150 ≧１０9 Ωcm、静電容量の温度変
化率△ＣがＪＩＳ規格のＥ特性（≦＋２０％，−５５
％）を満足することを基準とし、図１〜図４及び表１
〜表１を参照しながら各試料の特性を評価した。以
下、その結果を詳細に説明する。
【００３６】まず、ＰＺが平面ＥＦＧＨより少ない領
域、すなわちＰＺが１０．０モル％未満の領域では、試
料Ｎｏ．３１，３２から分かるように、静電容量の温度
変化率△Ｃが悪化している。従って、ＰＺは平面ＥＦＧ
Ｈより多い領域であることが求められる。また、ＰＺが
平面ＡＢＣＤより多い領域、すなわちＰＺが２０．０モ
ル％を越える領域では、裏付けるべきデータが無いが、
少なくとも平面ＡＢＣＤまでの領域では所望の特性を満
たしている。
域、すなわちＰＺが１０．０モル％未満の領域では、試
料Ｎｏ．３１，３２から分かるように、静電容量の温度
変化率△Ｃが悪化している。従って、ＰＺは平面ＥＦＧ
Ｈより多い領域であることが求められる。また、ＰＺが
平面ＡＢＣＤより多い領域、すなわちＰＺが２０．０モ
ル％を越える領域では、裏付けるべきデータが無いが、
少なくとも平面ＡＢＣＤまでの領域では所望の特性を満
たしている。
【００３７】また、ＰＮＮが平面ＡＤＥＦより少ない領
域では、試料Ｎｏ．６，１８から分かるように、静電容
量の温度変化率△Ｃが悪化している。従って、ＰＮＮは
平面ＡＤＥＦより多い領域であることが求められる。ま
た、ＰＮＮが平面ＢＣＨＧより多い領域では、Ｎｏ．
８，２８から分かるように、比誘電率εr が１０，００
０未満になったり、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化し
たりしている。従って、ＰＮＮは平面ＢＣＨＧより少な
い領域であることが求められる。
域では、試料Ｎｏ．６，１８から分かるように、静電容
量の温度変化率△Ｃが悪化している。従って、ＰＮＮは
平面ＡＤＥＦより多い領域であることが求められる。ま
た、ＰＮＮが平面ＢＣＨＧより多い領域では、Ｎｏ．
８，２８から分かるように、比誘電率εr が１０，００
０未満になったり、静電容量の温度変化率△Ｃが悪化し
たりしている。従って、ＰＮＮは平面ＢＣＨＧより少な
い領域であることが求められる。
【００３８】また、ＰＺＮが平面ＡＢＧＦより少ない領
域では、試料Ｎｏ．７，２９，３０から分かるように、
静電容量の温度変化率△Ｃが悪化している。従って、Ｐ
ＺＮは平面ＡＢＧＦより多い領域であることが求められ
る。また、ＰＺＮが平面ＣＤＥＨより多い領域では、Ｎ
ｏ．１７，２７から分かるように、緻密な焼結体が得ら
れなくなる。従って、ＰＺＮは平面ＣＤＥＨより少ない
領域であることが求められる。
域では、試料Ｎｏ．７，２９，３０から分かるように、
静電容量の温度変化率△Ｃが悪化している。従って、Ｐ
ＺＮは平面ＡＢＧＦより多い領域であることが求められ
る。また、ＰＺＮが平面ＣＤＥＨより多い領域では、Ｎ
ｏ．１７，２７から分かるように、緻密な焼結体が得ら
れなくなる。従って、ＰＺＮは平面ＣＤＥＨより少ない
領域であることが求められる。
【００３９】次に、ＭｇＯが０．７５モル％未満の場合
は、Ｎｏ．３３から分かるように、緻密な焼結体が得ら
れなくなり、ＭｇＯが７．４７モル％を越える場合は、
Ｎｏ．３７から分かるように、比誘電率εr が１０，０
００未満になる。従って、ＭｇＯの添加量の好ましい範
囲は、０．７５〜７．４７モル％である。
は、Ｎｏ．３３から分かるように、緻密な焼結体が得ら
れなくなり、ＭｇＯが７．４７モル％を越える場合は、
Ｎｏ．３７から分かるように、比誘電率εr が１０，０
００未満になる。従って、ＭｇＯの添加量の好ましい範
囲は、０．７５〜７．４７モル％である。
【００４０】次に、Ｐｂ3 Ｏ4 が０．３３３モル％未満
の場合は、Ｎｏ．３８から分かるように、緻密な焼結体
が得られなくなり、Ｐｂ3 Ｏ4 が２．０００モル％を越
えた場合は、Ｎｏ．４２から分かるように、比誘電率ε
r が１０，０００未満になる。従って、Ｐｂ3 Ｏ4 の添
加量の好ましい範囲は、０．３３３〜２．０００モル％
である。
の場合は、Ｎｏ．３８から分かるように、緻密な焼結体
が得られなくなり、Ｐｂ3 Ｏ4 が２．０００モル％を越
えた場合は、Ｎｏ．４２から分かるように、比誘電率ε
r が１０，０００未満になる。従って、Ｐｂ3 Ｏ4 の添
加量の好ましい範囲は、０．３３３〜２．０００モル％
である。
【００４１】次に、主成分中のＰｂの一部と置換するＣ
ａの量を主成分の総量に対して２．０原子％以下とした
のは、Ｃａが２．０原子％を越えると、Ｎｏ．４３，４
４から分かるように、緻密な焼結体が得られなくなった
り、比誘電率εr が１０，０００未満になったり、静電
容量の温度変化率ΔＣが悪化したりするからである。
ａの量を主成分の総量に対して２．０原子％以下とした
のは、Ｃａが２．０原子％を越えると、Ｎｏ．４３，４
４から分かるように、緻密な焼結体が得られなくなった
り、比誘電率εr が１０，０００未満になったり、静電
容量の温度変化率ΔＣが悪化したりするからである。
【００４２】
【発明の効果】本発明によれば、８５０℃の焼成で焼結
可能で、比誘電率εr が１０，０００以上と十分高く、
ｔａｎδが４％以下、抵抗率ρ25が１０11Ω・ｃｍ以
上、ρ15 0 が１０9 Ω・ｃｍ以上、更に静電容量の温度
変化率ΔＣがＪＩＳ規格のＥ特性を満足する誘電体磁器
組成物及びその製造方法を提供することができる。
可能で、比誘電率εr が１０，０００以上と十分高く、
ｔａｎδが４％以下、抵抗率ρ25が１０11Ω・ｃｍ以
上、ρ15 0 が１０9 Ω・ｃｍ以上、更に静電容量の温度
変化率ΔＣがＪＩＳ規格のＥ特性を満足する誘電体磁器
組成物及びその製造方法を提供することができる。
【図１】ＰＭＮ，ＰＺＮ，ＰＮＮ及びＰＺの各酸化物の
モル比の相関を示す立体成分図である。
モル比の相関を示す立体成分図である。
【図２】ＰＺの添加量が１０．０モル％の場合のＰＭ
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
【図３】ＰＺの添加量が１５．０モル％の場合のＰＭ
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
【図４】ＰＺの添加量が２０．０モル％の場合のＰＭ
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
Ｎ，ＰＺＮ及びＰＮＮの３成分の三角図である。
【表１○１】
【表１○２】
【表１○３】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 井上 泰史 東京都台東区上野６丁目16番20号 太陽 誘電株式会社内 (56)参考文献 特開 昭55−121959（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−145384（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−168405（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−105208（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−319242（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−283310（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】 一般式［ＰＭＮ］a ［ＰＺＮ］b ［ＰＮ
Ｎ］c ［ＰＺ］d （但し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１）で表わ
され、これらの鉛酸化物のモル比が、これらの鉛酸化物
の相関（ＰＭＮ：ＰＺＮ：ＰＮＮ：ＰＺ）をモル％で示
す立体成分図において、 Ａ（６８．０， ７．２， ４．８， ２０．０） Ｂ（５１．２， ５．６， ２３．２， ２０．０） Ｃ（３２．８， １４．４， ３２．８， ２０．０） Ｄ（４４．８， １９．２， １６．０， ２０．０） Ｅ（５３．１， ２２．５， １４．４， １０．０） Ｆ（８０．１， ９．０， ０．９， １０．０） Ｇ（７４．７， ８．１， ７．２， １０．０） Ｈ（４８．６， ２０．７， ２０．７， １０．０） で示される点Ａ〜Ｈを頂点とする多面体の内側の領域に
ある組成の主成分と、この主成分の総量に対する割合
が、０．７５〜７．４７モル％のＭｇＯ及び０．３３３
〜２．０００モル％のＰｂ3 Ｏ4 からなる副成分と、前
記主成分中のＰｂの一部をこの主成分の総量に対し２．
０原子％以下（但し、０原子％を含まない）の割合で置
換したＣａとからなることを特徴とする誘電体磁器組成
物。 - 【請求項２】 請求項１記載の組成の主成分と、この主
成分の総量に対する割合が、０．７５〜７．４７モル％
のＭｇＯ及び０．３３３〜２．０００モル％のＰｂ3 Ｏ
4 からなる副成分と、前記主成分中のＰｂの一部をこの
主成分の総量に対し２．０原子％以下（但し、０原子％
を含まない）の割合で置換したＣａとを配合し、仮焼
し、粉砕し、そして焼成することを特徴とする誘電体磁
器組成物の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3161036A JP2521858B2 (ja) | 1991-06-05 | 1991-06-05 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3161036A JP2521858B2 (ja) | 1991-06-05 | 1991-06-05 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04359808A JPH04359808A (ja) | 1992-12-14 |
| JP2521858B2 true JP2521858B2 (ja) | 1996-08-07 |
Family
ID=15727379
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3161036A Expired - Lifetime JP2521858B2 (ja) | 1991-06-05 | 1991-06-05 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2521858B2 (ja) |
-
1991
- 1991-06-05 JP JP3161036A patent/JP2521858B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04359808A (ja) | 1992-12-14 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
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