JPH0696790A - 生物学的原材料から電気エネルギーを生起させる方法 - Google Patents

生物学的原材料から電気エネルギーを生起させる方法

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JPH0696790A
JPH0696790A JP5049068A JP4906893A JPH0696790A JP H0696790 A JPH0696790 A JP H0696790A JP 5049068 A JP5049068 A JP 5049068A JP 4906893 A JP4906893 A JP 4906893A JP H0696790 A JPH0696790 A JP H0696790A
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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】 廉価な生物学的原材料、ことにＣ4 植物を処
理して高収率で確実かつ恒久的に、有害物質を放散せず
に電気エネルギーを生起させる方法を提供する。 【構成】 酸素ガス化剤を使用して、酸化反応器２中に
おける部分酸化により、自然起源の、硫黄分含量が充分
に少ない生物学的原材料からＣＯおよび水素を含有する
燃焼性ガスを生起させ、酸素／生物学的原材料成分割合
と気相温度を調整し維持し、酸化反応器２から抜取られ
た燃焼性ガス中の浮懸物を分離器８において除去し、浮
懸物を除去した燃焼ガスを、多孔性陽極１１、多孔性陰
極１２および炭酸塩溶融体から成り、あるいは酸から成
り、あるいは最低限８００℃の温度で作動される酸化金
属から成る電解質１４を備えた燃料電池１０において電
気エネルギーに転化してなる方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】本発明は生物学的原材料から電気エネルギ
ーを生起させる方法に関するものである。ここで「生物
学的原材料」と称するのは、いわゆる再生的原材料、す
なわち消費に要する時間よりも形成に要する時間が著し
く長い化石的原材料でなはく、消費速度にほぼ相当する
成形時間で生物学的に回収可能の原材料を意味する。
【０００２】
【技術的背景および従来技術】このような生物学的原材
料は、例えばほとんど損傷されていない細胞の、あるい
は分解された構造の粉体として供給され得る。生物学的
原材料は、またいわゆる生物学的有機廃棄物としても入
手され得る。生物学的原材料は、本質的に炭素、水素、
酸素および窒素の各元素を有する。
【０００３】燃料電池により水素を直接的に電気エネル
ギーに転化することは公知である。ヒートエンジンと異
なり燃料電池は、カルノーサイクルからもたらされる熱
力学的な効率の制約を受けない利点がある。燃料電池
は、理論的に水素と酸素から水への反応からもたらされ
る燃焼熱を事実上完全に電気エネルギーに転化し得る。
従って実際的に燃料電池の場合、ヒートエンジンと異な
り特に困難なく著しく高い効率が達成され得る。しかし
ながら、燃料電池の触媒は、水素中に含有され得る触媒
毒により被毒しない。
【０００４】原材料としての分子水素は、そのまま入手
できないから水素含有原材料から取出さねばならない。
水から通常の電気分解により水素を得るには、水素によ
り電気エネルギーを生起させる以上の電力を費消するか
ら、これは問題外である。水を触媒使用により水素と酸
素に分解するには著しく長い時間を必要とし、極めて高
額のエネルギーを消費して僅少量を分離することは経済
的には全く利益をもたらさない。
【０００５】水素と一酸化炭素を含有する、石炭からの
いわゆる合成ガスの形成およびこれに必要な設備は、古
くから知られている。すなわち石炭ガス化法である。こ
の合成ガス中の一酸化炭素は、いわゆる水性ガス化反応
により、高温で水蒸気を供給して水素と二酸化炭素に転
化される。
【０００６】合成ガスを使用して燃料電池を作動させる
ことは可能ではあるが、実際的に著しく不利益であるこ
とは明白である。何よりもまず、石炭は一般に自然起源
の硫黄を含有しており、これは気体硫黄化合物として合
成ガスに帯同される。硫黄化合物は、原則として高度の
触媒毒であって、非可逆的に燃料電池の触媒を、従って
また燃料電池そのものを不活性化する。残余の硫黄ガス
は雰囲気中に放散され、環境保護の点から好ましくな
い。第２に石炭からの合成ガス形成は、極めて高いコス
トを必要とする。例えば石炭採掘、石炭ガス化処理、必
須不可欠の脱硫処理からの蓄積費用が膨大となるからで
ある。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】そこで本発明の目的
は、廉価な生物学的原材料、ことにＣ4 植物を処理する
ことにより高収率で確実かつ恒久的に、ことに有害物質
を放散することなく電気エネルギーを生起させる方法を
提供することである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】しかるにこの目的は、以
下の諸特徴、すなわち（ａ）自然起源の、硫黄分含有が
充分に少ない生物学的原材料を使用すること、（ｂ）酸
素ガス化剤を使用して、酸化反応器中における部分酸化
により、生物学的原材料から一酸化炭素および水素を含
有する燃焼性ガスを生起させること、（ｃ）酸素／生物
学的原材料成分割合と気相温度を調整し維持し、これに
より酸化反応器において燃焼性ガスが本質的に酸化窒素
を含まないようにすること、（ｄ）酸化反応器から抜取
られた燃焼性ガス中の浮懸物を分離器において除去する
こと、（ｅ）浮懸物を除去した燃焼ガスを、多孔性陽
極、多孔性陰極および炭酸塩溶融体から成る電解質を備
えた燃料電池、酸性電解質を備えた燃料電池あるいは酸
化金属から成る電解質を備え、かつ最低限８００℃の温
度で作動される燃料電池において電気エネルギーに転化
することを結合することを特徴とする、生物学的原材料
から電気エネルギーを生起させる方法により達成される
ことが本発明者により見出された。
【０００９】生物学的原材料は、自然起源の硫黄を極め
て僅少量含有しあるいは事実上含有しないものであっ
て、少量の蛋白質を含有するに止まるものを使用する。
【００１０】従って具体的にはセルロースないしリグノ
セルロースを主体とするＣ4 植物、すなわちＣ4 ジカル
ボン酸回路により炭酸固定する植物が使用される。自然
起源の硫黄含有分が充分に少ないということは、燃料電
池の触媒が被毒することなく、また放散される硫黄分が
許容される範囲の少量であることを意味する。もしこの
硫黄分が多量であれば、通常の脱硫方法を接続すること
により硫黄分は除去され得る。酸化反応器において、生
物学的原材料は酸素および／あるいは大気中酸素および
／あるいは蒸気により高温で処理され、部分的酸化され
て、水素と一酸化炭素を含有する燃焼性ガスに転化され
る。酸化反応器中におけるこの酸素と植物学的原材料と
の量割合および気相温度は、相関的熱力学のために、一
方では生物学的原材料の酸化が反応生成物水素量を越え
ず、あるいは分子水素まで還元されないように、また他
方では自然起源の窒素および／あるいは大気中窒素が酸
化されて酸化窒素とならないように選定される。ガス化
剤に蒸気を使用する場合、燃焼性ガスは一酸化炭素のほ
かに二酸化炭素も含有する。
【００１１】酸素と生物学的原材料の量割合を決定する
場合に、連続的処理の過程において生じ得る熱的平衡状
態からの偏移を、材料処理において周知の態様で考慮す
べきことはもちろんである。浮懸物の粒度と密度から、
これらは燃焼性ガス流に帯同される。ここで浮懸物と称
するのは、非燃焼原材料粉末を意味するが、灰もこれに
含まれる。陽極は燃料電池の一般的に触媒活性電極であ
って、燃料性ガスはこれに沿って流れ、電子放出して酸
化される。陰極は燃料電池の一般的に触媒活性電極であ
って、燃焼剤はこれ沿って流れ、電子を吸収して還元さ
れる。燃焼剤は陰極において酸素と共に炭酸塩イオンと
なるように二酸化炭素を含有していなければならない。
多孔性と称するのは、電極構造に関するものであって、
この多孔性構造により、一方においては全３相、すなわ
ち燃焼性ガスもしくは燃焼剤、電極もしくは触媒および
電解質の接触を確実ならしめるが、他方においては電解
質が例えば毛管現像により燃焼性ガス画室もしくは燃焼
剤ガス画室に流入するのを阻止するためである。従って
ここで「多孔性」なる語は、適当な孔隙寸法を有する格
子構造をも含めて意味する。
【００１２】本発明は、生物学的原材料の部分的酸化に
よりもたらされる燃焼性ガスが、燃料電池において極め
て高い効率で電気エネルギーに転化されるが、燃焼性ガ
スの発生方法はこの燃焼性ガスの目的ないし機能に適合
せしめられるとの認識に基づく。自然起源の硫黄をほと
んど含有することのない原材料を使用することにより、
他の特別の措置を講ずることなく、一方において燃料電
池が触媒の被毒をもたらすことなく恒久的にかつ確実に
作動され、他方において処理方法全般を通じて有害な硫
黄性物質を放散しないことが保証される。また、生物学
的原材料の比較的高い窒素分含有量に対して酸化反応器
の操業パラメータを適合させることにより、この窒素分
高含有量にかかわらず有害酸化窒素の放出が有効に防止
される。酸化窒素の放出は、硫黄性ガスの放出と同様
に、環境保護の観点から好ましくない。原材料の部分的
酸化の間に次第に蓄積されるべき浮懸物を、燃焼性ガス
から除去することにより、一方においては目詰まりによ
り燃料電池の電極孔隙が有効孔隙面積の減少、従って電
流密度の減少されることがなく、他方においては粒子形
成をもたらすことなく円滑に発電作業を継続し得る。こ
の浮懸物除去は、慣用の手段、例えばサイクロンフィル
ターの使用により簡単に行われ得る。
【００１３】炭酸塩溶融体から成る電解質を有する燃料
電池は、比較的高い作動温度の故に、ことに高効率で特
に高度の成果をもたらす利点がある。このタイプの燃料
電池の他の利点は、原材料からの燃焼性ガスを電気エネ
ルギーに転化することと相俟って、一酸化炭素が触媒に
干渉することがないばかりでなく、水素のように電気エ
ネルギー発生のために処理され得る点である。この一酸
化炭素と炭酸塩イオンは、陽極において反応して、電子
を放出しつつ二酸化炭素となる。
【００１４】このような本発明における諸特徴の結合に
より、著しい相乗的効果、すなわち極めて廉価で再生可
能の原材料から、特に高い効率および確実性を以て、硫
黄化合物、酸化窒素、粉塵の放散をもたらすことなく、
電気エネルギーを生起させ得る効果を達成する。本発明
方法の最終生成物は、明白に無害な水であって、これま
での電気エネルギー発生設備のように不可避的に二酸化
炭素を放出することがない。追加的に熱が発生するが、
これは本発明方法において熱交換技術により再利用され
得る。生物学的原材料の熱的部分酸化により有用なガス
を生起させる方法自体は公知であるが、これを直接的に
電気エネルギーに転化する方法も、これに必要な特別の
手段もこれまでに開示されていない。
【００１５】本発明方法の有利な実施態様において、炭
酸塩溶融体は、燃料電池作動温度においてペースト状流
動特性を示し、アルカリ金属炭酸塩とアルカリ金属アル
ミン酸塩から構成される。溶融状態におけるアルカリ金
属炭酸塩は、秀れたイオン伝導性を示し、これにより溶
融温度は比較的低い。リチウム、ナトリウムおよびカリ
ウムの炭酸塩から成る共融混合物の溶融点はことに低
い。アルカリ金属アルミン酸塩の添加からの効果は２点
ある。第１にアルカリ金属アルミン酸塩の粉末は、溶融
しないので、燃料電池作動温度においてペースト状を呈
する組成物が形成され得る。ペースト状の電解質は、電
解質維持を阻害することなく、電極多孔性構造に適合せ
しめられるべき条件を比較的低度に維持し得る。第２点
はアルカリ金属アルミン酸塩は二酸化炭素緩衝体として
挙動することである。
【００１６】本発明方法のことに有利で、環境保護的見
地から許容され得る実施態様において、二酸化炭素は、
再循環器の陽極側から逸出する燃料性ガス排気から抜出
され、陰極側に流れる燃焼剤に添加される。
【００１７】炭酸塩溶融体から成る電解質を有する燃料
電池は、陽極側に、水素の酸化ならびに一酸化炭素の酸
化による二酸化炭素をもたらす。他方において、二酸化
炭素は、酸素による炭酸塩イオンを形成可能にするため
陰極側において燃焼剤を必要とする。例えば燃焼剤が空
気を含有するのであれば二酸化炭素の添加が必要とな
る。この必要とされる二酸化炭素は、燃焼性ガス排気か
らの二酸化炭素の再使用によりまかなわれ得る。この再
使用により、理想的な材料の均衡が達成され、さもなけ
れば必要となる二酸化炭素源を節減し本発明方法におけ
る二酸化炭素全放出量を最少限度に抑制する。この二酸
化炭素サイクルは、再生可能の生物学的原材料、ことに
Ｃ4 植物を含む環境に対して中立的になされ得る。
【００１８】本発明はさらに燃料電池における電解質と
して、前述した炭酸塩溶融体から成る電解質の代りに酸
性電解質を使用することができる。
【００１９】この実施態様により前述した実施態様と全
く相違しない効果がもたらされる。ただし、本実施態様
において燃料電池は比較的低い温度で作動可能となる。
また炭酸塩溶融体電解質を使用する場合に比し、効率が
若干低下する。しかしながら、この点は作動温度が僅か
に低いために、多少とも生起し得る電極腐蝕効果をさら
に有効に制御し得る利点でカバーされる。この点に関
し、例えば電極多孔性構造体の支持枠燒結が回避され得
るので、特別の信頼性が期待される。この実施例におけ
る電解質としては硫酸あるいは燐酸が好ましい。両酸と
も、ことに燐酸は、少量の水の添加で比較的高い沸点を
示し、従って燃料電池を比較的高い温度、例えば１６０
℃で作動させ得る。
【００２０】それでも酸性電解質を有する燃料電池のこ
の作動温度は、依然として低く、電極の特殊な触媒的活
性が燃料ガスの電気エネルギーへの転化を助勢し得る。
この触媒としては、金および白金の化合物ないし合金を
使用し得る。他の金属では硫酸、ことに燐酸の腐蝕作用
に抗し得ない。贖罪作用は原則的に金よりも白金が秀れ
ている。しかしながら白金触媒は、一酸化炭素で被毒す
る可能性があり、本発明方法の好ましい実施態様では、
燃焼性ガスはこの理由から水性ガス化反応器中におい
て、蒸気および熱を供給して処理され、含有する一酸化
炭素を水素と二酸化炭素に添加する。これにより燃焼性
ガスの総カロリー値を理想的に利用し得る。
【００２１】またこの酸性電解質を使用する本発明方法
の他の実施態様においては、燃料電池はプラチナ／ロジ
ウム触媒を使用して１３０℃より高い温度で作動され
る。燃焼性ガス中の一酸化炭素量は、この条件下におい
て容認し得る程度のものである。酸性電解質を使用する
本発明方法の他の実施態様においては、モリブデンもし
くはタングステンの酸化物と共に白金触媒を使用して、
燃料電池を１３０℃より低い温度で作動させる。この場
合にも燃焼性ガス中の一酸化炭素量は容認し得る程度の
ものである。
【００２２】本発明方法において、生物学的原材料とし
てはＣ4 植物が有利に使用され、これに属する典型的な
ものは多年性のアシ、ヨシであって、本質的に硫黄を含
有せす、生長が速く廉価である。
【００２３】酸化反応器における部分酸化に関する限
り、本発明方法は種々の実施態様で行われ得る。例えば
部分酸化を外部的に生起せしめられる熱の供給および蒸
気を含むガス化剤により行うことができる。この処理法
自体は、本発明方法とは異なる関連において他熱的ガス
化、ないしアロサーマルガス化として公知である。生物
学的原材料と蒸気との反応により燃焼性ガスをもたらす
のは全く吸熱的であるから、他熱的ガス化は外部的に生
起せしめられた熱の供給を必要とする。部分酸化のため
の熱は、生物学的原材料の燃焼によりあるいは燃焼性ガ
スの燃焼により生起させるのが好ましく、また熱交換器
を介して常態的熱伝導により酸化反応器に供給するのが
好ましい。
【００２４】本発明方法の他の実施態様において、部分
的酸化は外部的に生起せしめられる熱の供給によってで
はなく、蒸気と分子酸素もしくは空気を含有するガス化
剤により行われる。このガス化処理自体は、本発明方法
と異なる関連において、オートサーマルガス化として公
知である。これによりガス化剤における分子酸素との発
熱酸化反応が生じ、ここで生じる熱が蒸気と生物学的原
材料の吸熱反応のために使用される。
【００２５】オートサーマルもしくはアロサーマルガス
化は、原理的には例えば学術誌「シュタール、ウント、
アイゼン」１１０巻（１９９０年）８号１３１−１３８
頁から公知であるが、これは本発明方法と異なるもので
ある。すなわち、石炭から有用ガスを生起させるための
ガス化に関連するものであって、上記文献が生物学的原
材料からオートサーマルガス化ないしアロサーマルガス
化により燃焼性ガスを生起させ得ることについて何らか
を明示もしくは示唆するものではない。
【００２６】本発明方法において、固体金属酸化物から
成る電解質を有し、最少限８００℃の温度で作動される
燃料電池を使用することもできる。
【００２７】金属酸化物から成る固体電解質を有する燃
料電池の例外的に高い作動温度のために、電極の触媒効
果は、必要不可欠ではなく、燃焼性ガスの極めて迅速な
反応が陽極で、また燃焼剤の同様に迅速な反応が陰極で
生起する。これらガスの熱エネルギーが、不均一解離反
応の活性化エネルギーを上廻わるからである。この早い
反応速度により燃料電池は極めて高い電力をもたらし得
る。本発明方法の好ましい実施態様において、この燃料
電池は１０００℃以上、ことに１２００℃以上で作動せ
しめられ得る。この程度の作動温度は、陽極、陰極およ
び電解質材料の熱膨張係数が相互に均衡せしめられ、あ
るいは適合せしめられるならば、特に困難なくもたらさ
れ得る。これには、充分に耐腐蝕性になされる陽極、陰
極の材料を充分に選択する必要があることは云うまでも
ないことである。
【００２８】電解質の高いイオン伝導性は、酸化ジルコ
ニウムと酸化カルシウムあるいは酸化ジルコニウムと酸
化イットリウムの混合物を電解質として使用することに
より可能となる。高いイオン伝導性は、両電極における
高い反応速度と相俟って、燃料電池のことに高いパーフ
ォーマンスをもたらす。さらにセラミック金属、ことに
ニッケルもしくはコバルトと酸化ジルコニウムが陽極構
成材料として、またＬａＮｉＯ3 もしくはドーピング処
理した酸化インジウムが陰極材料として有利に使用され
る。
【００２９】燃焼性ガス中の場合により問題となるべき
一酸化炭素量を低減するために、燃焼性ガスを水性ガス
転化反応器中において熱および蒸気を供給して処理し、
水素および二酸化炭素に転化することができる。燃焼ガ
ス中の同じく場合により問題となり得る炭化水素も、電
気エネルギーへの転化直前の燃焼ガスを、触媒、ことに
遷移金属触媒、好ましくはニッケル触媒を有する改質器
に誘導し、この触媒を燃料電池作動温度と同じ温度で作
用させて、その量を低減することができる。
【００３０】燃料電池の極めて高い効果をもたらすため
には、陽極、電解質および陰極を多孔性の不活性支持板
上に層状に堆積して成る燃料電池が使用される。電解質
の薄い層のために、この燃料電池の内部抵抗は極めて少
ない。支持板の多孔性は、直接接触装着された電極への
ガス供給を可能ならしめるためであって、開気泡でなけ
ればならない。
【００３１】酸化金属電解質を有する燃料電池自体は公
知であるが、ほとんどがもっぱら宇宙船用に使用され、
あらかじめ製造され、貯蔵されていた水素を燃焼ガスと
して使用するものである。
【００３２】本発明方法における生物学的原材料として
Ｃ4 植物が使用されるが、その典型的なものは多年生の
アシ、ヨシなどであって、低コストで迅速に生長し、硫
黄分を含まない。
【００３３】酸化反応器中の部分酸化に関して、本発明
方法は種々の実施態様で機能する。一実施例において、
部分酸化は外部的に生起せしめられた熱の供給と蒸気を
含むガス化剤により行われる。部分酸化用のこの熱は、
生物学的原材料もしくは燃焼性ガスの燃焼により生起せ
しめられるのが好ましい。部分酸化用の熱は、熱交換器
を介して通常の熱伝導により酸化反応器に供給されるの
が有利である。本発明の他の実施態様では、外部的に生
起せしめられた熱の供給ではなく、蒸気と分子酸素もし
くは空気を含むガス化剤により部分酸化が行われる。こ
の場合、ガス化剤中の分子酸素との発熱反応が生起し、
これにより直ちに生物学的原材料と蒸気の吸熱反応に必
要な熱がもたらされる。酸素の生物学的原材料に対する
割合についての熱力学的条件が充足されるならば、何時
でも廉価に入手し得る空気がガス化剤として何の困難も
なく使用され得る。
【００３４】以下において添付図面を参照しつつ本発明
をさらに具体的に説明する。
【００３５】図１において細断され乾燥された植物学的
原材料１は、植物、ことにＣ4 植物から成り、導管３を
経て酸化反応器２の反応空間に給送される。ガス化剤供
給手段から、ガス化剤として空気５が同じく反応空間に
給送される。この反応空間２における原材料１の酸化
は、空気供給および熱供給によりそれぞれ制御され、原
材料１の部分酸化により水素および一酸化炭素が生起せ
しめられ、酸化窒素が生起しないようになされる。この
目的から慣用のセンサおよび作動装置（共に図示せず）
を設けるのが好ましい。部分酸化ないし完全酸化された
乾燥原材料１は灰排出管６から取出される。水素および
二酸化炭素は、燃焼性ガスとして燃焼ガス捕集管７から
取出され、分離器８に供給される。分離器８で浮懸物が
燃焼性ガスから分離され、捕集管９を経て排出される。
浮懸物を除去された燃焼性ガスは、燃料電池１０の陽極
１１に給送される。空気供給手段２２から、空気がまず
二酸化炭素富化されてから、燃料電池１０の陰極１２に
燃焼剤として給送される。アルカリ金属炭酸塩とアルカ
リ金属アルミン酸塩の混合物から成る電解質１４が、陽
極１１と陰極１２の真に挿置され、ほぼ６５０℃の温度
に維持される。陽極１１および陰極１２は開放孔隙１３
を有し、これにより電解質１４は燃焼性ガスおよび燃焼
剤とそれぞれ接触し得るが、ペースト状電解質は安全に
電極に保持される。一酸化炭素および酸素は、陰極１２
においてこれから電子を吸引し、反応して炭酸塩イオン
となり、これは電解質中に入り、陽極１１まで移動して
燃焼性ガスの水素と反応して水および二酸化炭素にな
り、燃焼性ガスの一酸化炭素と反応して二酸化炭素とな
り、電子を陽極１１に放出する。従って負陽極１１と正
陰極１２の間に負荷される直流電圧はインバータおよび
変圧器１８に導かれ、常態電圧に変換される。二酸化炭
素循環器１７は陽極側で生起せしめられる燃焼ガス排気
を排出口１６に給送し、同時に二酸化炭素が燃焼性ガス
排気から抜出されて二酸化炭素循環器１７に給送され
る。陰極側で生起せしめられる燃焼性ガス排気は直接的
に排出口１６に給送される。
【００３６】図２に示される方法において、原材料１は
燃焼性ガスに転化され、図１におけると同様に浮懸物が
これから除去される。従ってこれに関連しては図１に関
する対応説明を参照され度い。なお図１に対応する各部
は同一符号にダッシュを付したもので示されている。こ
こでは燃料電池１０′の酸性電解質１４′について詳述
する。まず浮懸物を除去された燃焼性ガスは水性ガス転
化反応器２０′に給送され、これにはまた燃焼性ガスの
一酸化炭素を反応器２０′のおいて水素と二酸化炭素に
転化するために必要な温度の充分な量の蒸気が過熱水蒸
気源１９′から給送される。水素と二酸化炭素を主構成
要素とする燃焼性ガスが生起せしめられ、水性ガス転化
反応から生成される過剰の蒸気および／あるいは水が水
分離器２１′により上記燃焼性ガスから除去される。こ
のように処理され水分が除去された燃焼性ガスは、次い
で燃料電池１０′の陽極１１′に給送される。空気供給
手段２２′からの空気が燃焼剤として燃料電池１０′の
陰極１２′に給送される。約１０％の水分を有する燐酸
電解質１４′は約１５０℃の温度に維持されて、両電極
１１′、１２′間に挾持される。両電極は開放孔隙１
３′を有し、これにより電解質１４′は燃焼性ガスおよ
び燃焼剤とそれぞれ接触せしめられ、しかも適当な表面
張力のために流出することなく維持される。陽極１１′
において燃焼性ガスの水素は、分解されて陽子となり、
電解質１４′で電子を放出して陽極１１′に至る。陽子
は陰極１２′に移動し、燃焼剤の酸素と反応し、陰極１
２′から電子を吸引して水となる。陽極１１′および陰
極１２′は、触媒的活性白金表面を有する。少なくとも
陽極１１′においては、ロジウムを白金に合金添加する
のが好ましい。負陽極１１′と正陰極１２′間の直流電
圧は、インバータおよび変圧器１８′に導かれて通常電
圧に変換される。陽極側から逸出する燃焼性ガス排気
は、水性ガス転化反応による二酸化炭素以外には何も含
有せず、また陰極側から逸出する燃焼剤排気は、空気構
成元素以外には水を含有するのみであって、問題なしに
排出口１６′から大気中に放出される。
【００３７】本発明の実施態様における、生物学的原材
料の部分酸化によるアロサーマルガス化での燃焼ガスに
対する原材料量割合は以下の通りである。すなわち、２
９．４モル％の炭素、４８．３モル％の水素、２１．９
モル％の酸素、３．０モル％の窒素および０．３モル％
の硫黄を含有する生物学的原材料を使用し、アロサーマ
ルガス化が、常に７５０℃で生起するが、圧力を４０バ
ール、１０バール、２バールとした場合、４０バールの
圧力下におけるアロサーマルガス化は、４７容量％の水
素、１１．６容量％の一酸化炭素、２８．３容量％の二
酸化炭素、１２．７容量％のメタンを含有する燃焼性ガ
スをもたらし、正味ガス量は原材料１ｋｇ当たり１．２
７ｍ3 （常圧）であった。１０バールの圧力下における
アロサーマルガス化は、５７．６容量％の水素、１５．
８容量％の一酸化炭素、２２．８容量％の二酸化炭素、
３．６容量％のメタンを含有する燃焼性ガスをもたら
し、正味ガス量は原材料１ｋｇ当たり１．６７ｍ3 （常
圧）であった。また２バールの圧力下におけるアロサー
マルガス化は、６１．４容量％の水素、１７．６容量％
の一酸化炭素、２０．７容量％の二酸化炭素、０．３容
量％のメタンを含有する燃焼性ガスをもたらし、正味ガ
ス量は原材料１ｋｇ当たり１．８４ｍ3 （常圧）であっ
た。熱平衡状態でガス分析を行ったが、すべての場合に
おいて燃焼ガスは、実質的に酸化窒素を含まず、酸化硫
黄分は長時間にわたる作動にかかわらず、燃料電池の作
動に影響を与えない程に微量のものであった。
【００３８】燐酸含有電解質を有する燃料電池の場合、
アロサーマルガス化でこれを作動させるために比較的簡
単な水性ガス転化反応器を必要とするに過ぎなかった。
酸化反応器から逸出する燃焼性ガスはすでに比較的少量
の一酸化炭素、比較的多量の二酸化炭素を含有している
からである。本発明方法の実施態様において、アロサー
マルガス化を行い、燐酸含有電解質を使用する場合で
も、この水性ガス転化反応器を使用しないで済ませる可
能性もあり得る、なお本発明において、生起せしめられ
る熱は本発明方法において適宜再生され得ることに留意
され度い。
【００３９】図３に示される実施例において、ガス化は
図１、図２の場合と同様である。前述したようにして浮
懸物を除去された燃焼性ガスは、水性ガス転化反応器２
０″に給送され、これにはまた過熱蒸気発生源から充分
な量の必要な温度の蒸気が供給される。水性ガス転化反
応により、水素と二酸化炭素を主成分とする燃焼性ガス
が生起せしめられ、水分離器２１″において過剰量の蒸
気および／あるいは水が除去される。このように処理さ
れた燃焼性ガスは、まず慣用の二酸化炭素分離器２３″
に、次いでニッケル触媒２５″を有する改質器２４″に
導かれる。この改質器２４″は構造的に燃料電池１０″
と合体されており、従って触媒２５″の温度は、実質的
に燃料電池１０″の温度、すなわち約１０００℃と等し
い。改質器２４″から出て炭素残渣が除去された燃焼性
ガスは、燃料電池１０″の陽極１１″上を走過せしめら
れる。陰極１２″における燃焼剤として、空気が空気供
給手段２２″から燃料電池１０″に給送される。陽極１
１″は例えばコバルトと酸化ジルコニウムのようなセラ
ミック金属から成り、陰極材料としてはＬａＮｉＯ3 が
使用され得る。本実施例においては、電解質１４″は酸
化ジルコニウムと酸化イットリウムを含有する、陽極１
１″および陰極１２″は、前記実施例におけると同様に
孔隙１３″を有し、これにより電解質１４″は燃焼ガス
および燃焼剤とそれぞれ接触し得る。燃焼性ガスの水素
は、電解質１４″からの酸素イオンとの反応により、陽
極１１″において燃焼し水となる。酸素イオンは陰極１
２″における燃焼剤から調達され、これは電解質１４″
により陽極１１″に転送される。負の陽極１１″と正の
陰極１２″間の直流電圧は、インバータ／変圧器１８″
に供与され、通常の電圧に変換される。陽極側から逸出
する燃焼性ガス排気は実質的に水のみを含有し、陰極側
から逸出する燃焼剤排気は本質的に窒素のみを含有す
る。従って両者とも特に問題なく排出口１６″から大気
中に放出され得る。
【図面の簡単な説明】
【図１】炭酸塩溶融体から成る電解質を使用する本発明
方法を実施するための装置の概略図である。
【図２】燐酸含有電解質を使用する本発明方法を実施す
るための装置の概略図である。
【図３】固体酸化物を電解質として使用する本発明方法
を実施するための装置の概略図である。
【符号の説明】
１，１′‥‥乾燥された生物学的原材料 ２，２′‥‥酸化反応器 ３，３′‥‥導管 ４，４′‥‥反応空間 ５，５′‥‥空気 ６，６′‥‥灰排出管 ７，７′‥‥燃焼ガス捕集管 ８，８′‥‥（浮懸物）分離器 ９，９′‥‥（浮懸物）捕集管 １０，１０′‥‥燃料電池 １１，１１′‥‥陽極 １２，１２′‥‥陰極 １３，１３′‥‥開放孔隙 １４，１４′‥‥電解質 １６，１６′‥‥排出口 １７，１７′‥‥二酸化炭素循環器 １８，１８′‥‥インバータおよび変圧器 １９″‥‥過熱蒸気発生源 ２０′，２０″‥‥水性ガス転化反応器 ２１′，２１″‥‥水分離器 ２２′‥‥空気供給手段 ２３″‥‥二酸化炭素分離器 ２４″‥‥改質器 ２５″‥‥ニッケル触媒

Claims (30)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 以下の諸特徴、すなわち （ａ）自然起源の、硫黄分含量が充分に少ない生物学的
    原材料（１）を使用すること、 （ｂ）酸素ガス化剤を使用して、酸化反応器（２）中に
    おける部分酸化により、生物学的原材料から一酸化炭素
    および水素を含有する燃焼性ガスを生起させること、 （ｃ）酸素／生物学的原材料成分割合と気相温度を調整
    し維持し、これにより酸化反応器（２）において燃焼性
    ガスが本質的に酸化窒素を含まないようにすること、 （ｄ）酸化反応器（２）から抜取られた燃焼性ガス中の
    浮懸物を分離器（８）において除去すること、 （ｅ）浮懸物を除去した燃焼ガスを、多孔性陽極（１
    １）、多孔性陰極（１２）および炭酸塩溶融体から成る
    電解質（１４）を備えた燃料電池（１０）において電気
    エネルギーに転化すること、を結合することを特徴とす
    る、生物学的原材料から電気エネルギーを生起させる方
    法。
  2. 【請求項２】 炭酸塩溶融体が、アルカリ金属炭酸塩お
    よびアルカリ金属アルミン酸塩を含有し、炭酸塩溶融体
    が、燃料電池（１０）の作動温度においてペースト流動
    特性を有することを特徴とする請求項（１）の方法。
  3. 【請求項３】 二酸化炭素が循環器（１７）の陽極側よ
    り逸出する燃焼ガス排気から取出され、陰極側に流れる
    燃焼剤に供給されることを特徴とする請求項（１）もし
    くは（２）の方法。
  4. 【請求項４】 以下の諸特徴、すなわち （ａ）自然起源の、硫黄分含量が充分に少ない生物学的
    原材料（１）を使用すること、 （ｂ）酸素ガス化剤を使用して、酸化反応器（２）中に
    おける部分酸化により、生物学的原材料から一酸化炭素
    および水素を含有する燃焼性ガスを生起させること、 （ｃ）酸素／生物学的原材料成分割合と気相温度を調整
    し維持し、これにより酸化反応器（２）において燃焼性
    ガスが本質的に酸化窒素を含まないようにすること、 （ｄ）酸化反応器（２）から抜取られた燃焼性ガス中の
    浮懸物を分離器（８）において除去すること、 （ｅ）浮懸物を除去した燃焼ガスを、多孔性陽極（１
    １）、多孔性陰極（１２）および酸性電解質（１４）を
    備えた燃料電池（１０）において電気エネルギーに転化
    すること、を結合することを特徴とする、生物学的原材
    料から電気エネルギーを生起させる方法。
  5. 【請求項５】 電解質（１４）が硫酸あるいは燐酸を含
    有することを特徴とする請求項（４）の方法。
  6. 【請求項６】 燃焼性ガスを、水性ガス転化反応器（２
    ０）において、蒸気および熱を供給して処理し、一酸化
    炭素を水素および二酸化炭素に転化することを特徴とす
    る請求項（４）あるいは（５）の方法。
  7. 【請求項７】 燃料電池（１０′）が１３０℃より高い
    温度で作動され、プラチナ／ロジウム触媒が使用される
    ことを特徴とする請求項（４）から（６）のいずれかの
    方法。
  8. 【請求項８】 燃料電池（１０′）が１３０℃より高い
    温度で作動され、モリブデンおよび／あるいはタングス
    テン酸化物を有するプラチナ触媒が使用されることを特
    徴とする請求項（４）から（６）のいずれかの方法。
  9. 【請求項９】 生物学的原材料（１、１′）としてＣ4
    植物が使用されることを特徴とする請求項（１）から
    （８）のいずれかの方法。
  10. 【請求項１０】 部分的酸化が外部発生熱の供給および
    蒸気含有ガス化剤により行われることを特徴とする請求
    項（１）から（９）のいずれかの方法。
  11. 【請求項１１】 部分的酸化のための熱が、生物学的原
    材料（１）の燃焼により外部的に生起せしめられること
    を特徴とする請求項（１）から（１０）のいずれかの方
    法。
  12. 【請求項１２】 部分的酸化のための熱が、燃焼性ガス
    の燃焼により外部的に生起せしめられることを特徴とす
    る請求項（１）から（１０）のいずれかの方法。
  13. 【請求項１３】 部分的酸化のための外部的に生起せし
    められた熱が、熱交換器を介して常態的熱伝導により酸
    化反応器（２）に供給されることを特徴とする請求項
    （１）から（１２）のいずれかの方法。
  14. 【請求項１４】 部分的酸化が、外部的に生起せしめら
    れる熱の供給なしに、蒸気、分子酸素および空気を含有
    するガス化剤により行われることを特徴とする請求項
    （１）から（９）のいずれかの方法。
  15. 【請求項１５】 酸化反応器（２、２′）中における生
    物学的原材料（１、１′）の部分的酸化が、例えばガス
    化剤としての空気により熱的に行われることを特徴とす
    る請求項（１）から（９）のいずれかの方法。
  16. 【請求項１６】 以下の諸特徴、すなわち （ａ）自然起源の、硫黄分含量が充分に少ない生物学的
    原材料（１）を使用すること、 （ｂ）酸素ガス化剤を使用して、酸化反応器（２）中に
    おける部分酸化により、生物学的原材料から一酸化炭素
    および水素を含有する燃焼性ガスを生起させること、 （ｃ）酸素／生物学的原材料成分割合と気相温度を調整
    し維持し、これにより酸化反応器（２）において燃焼性
    ガスが本質的に酸化窒素を含まないようにすること、 （ｄ）酸化反応器（２）から抜取られた燃焼性ガス中の
    浮懸物を分離器（８）において除去すること、 （ｅ）浮懸物を除去した燃焼ガスを、多孔性陽極（１
    １″）、多孔性陰極（１２″）および酸化金属から成る
    電解質（１４″）を備え、かつ最低限８００℃の温度で
    作動される燃料電池（１０）において電気エネルギーに
    転化すること、を結合することを特徴とする、生物学的
    原材料から電気エネルギーを生起させる方法。
  17. 【請求項１７】 燃料電池（１０″）が少なくとも１０
    ００℃、好ましくは少なくとも１２００℃の温度で作動
    されることを特徴とする請求項（１６）の方法。
  18. 【請求項１８】 電界質（１４″）として、酸化ジルコ
    ニウムと酸化カルシウム、あるいは酸化ジルコニウムと
    酸化イットリウムの混合物が使用されることを特徴とす
    る請求項（１６）あるいは（１７）の方法。
  19. 【請求項１９】 陽極（１１″）として、酸化ジルコニ
    ウムとニッケルもしくはコバルトのセラミック金属が使
    用されることを特徴とする請求項（１６）から（１８）
    のいずれかの方法。
  20. 【請求項２０】 陰極（１２″）として、ＬａＮｉＯ3
    あるいは酸化インジウムが使用されることを特徴とする
    請求項（１６）から（１９）のいずれかの方法。
  21. 【請求項２１】 燃焼性ガスを、水性ガス転化反応器
    （２０″）において、蒸気および熱を供給して処理し、
    一酸化炭素を水素および二酸化炭素に転化することを特
    徴とする請求項（１６）から（２０）のいずれかの方
    法。
  22. 【請求項２２】 燃焼性ガスを、電気エネルギーに転化
    する直前に、触媒（２５″）、好ましくは遷移金属触
    媒、さらに好ましくはニッケル触媒を有する改質器（２
    ４″）に誘導し、この触媒（２５″）を燃料電池（１
    ０″）と同じ温度レベルで作用させることを特徴とする
    請求項（１６）から（２１）のいずれかの方法。
  23. 【請求項２３】 陰極（１２″）、電界質（１４″）お
    よび陽極（１１″）が多孔性の不活性薄膜上に層を成し
    て形成されている燃料電池（１０″）が使用されること
    を特徴とする請求項（１６）から（２２）のいずれかの
    方法。
  24. 【請求項２４】 生物学的原材料（１）としてＣ4 植物
    が使用されることを特徴とする請求項（１６）から（２
    ３）のいずれかの方法。
  25. 【請求項２５】 部分的酸化が外部的に生起せしめられ
    る熱の供給および蒸気含有ガス化剤により行われること
    を特徴とする請求項（１６）から（２４）のいずれかの
    方法。
  26. 【請求項２６】 部分的酸化のための熱が、生物学的原
    材料（１）の燃焼により外部的に生起せしめられること
    を特徴とする請求項（１６）から（２５）のいずれかの
    方法。
  27. 【請求項２７】 部分的酸化のための熱が、燃焼性ガス
    の燃焼により外部的に生起せしめられることを特徴とす
    る請求項（１６）から（２５）のいずれかの方法。
  28. 【請求項２８】 部分的酸化のために外部的に生起せし
    められる熱が、熱交換器を介して常態的熱伝導により酸
    化反応器（２）に供給されることを特徴とする請求項
    （１６）から（２７）のいずれかの方法。
  29. 【請求項２９】 部分的酸化が、外部的に生起せしめら
    れる熱の供給なしに、蒸気、分子酸素および空気を含有
    するガス化剤により行われることを特徴とする請求項
    （１６）から（２４）のいずれかの方法。
  30. 【請求項３０】 酸化反応器（２）における生物学的原
    材料（１）の部分的酸化が、例えばガス化剤としての空
    気により熱的に行われることを特徴とする請求項（１
    ６）から（２４）のいずれかの方法。
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