JPH0681698B2 - ポリプロピレン糸シートの製造方法 - Google Patents

ポリプロピレン糸シートの製造方法

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JPH0681698B2 JP61071368A JP7136886A JPH0681698B2 JP H0681698 B2 JPH0681698 B2 JP H0681698B2 JP 61071368 A JP61071368 A JP 61071368A JP 7136886 A JP7136886 A JP 7136886A JP H0681698 B2 JPH0681698 B2 JP H0681698B2
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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明はポリプロピレン系シートの製造方法に関し、詳
しくは耐寒性,透明性,強度,剛性,耐熱性等にすぐ
れ、特に熱成形による各種包装用容器類の製造に有効に
利用することのできるポリプロピレン系シートの効率的
な製造方法に関する。
[従来の技術および発明が解決しようとする問題点] 従来、ポリプロピレン系シートは強度,耐熱性,耐透湿
性などにすぐれているため、真空成形,圧空成形などの
熱成形手段で形成され各種軽量容器として用いられてい
る。しかしながら、通常の成形方法で得られたポリプロ
ピレンシートは透明性,剛性,熱成形性などがポリスチ
レンやポリ塩化ビニル樹脂などに劣るため、その利用は
大巾に制限されている。特にその透明性が一段と低く競
合製品にとって代わるまでに至っていない。
そこで、ポリプロピレンの透明性を改善するためポリプ
ロピレンを溶融押出し膜状体を急冷することにより結晶
構造を制御することが種々提案されている。しかしなが
ら、冷却ロールを用いる方法ではロール表面へ水滴が付
着するため、露点以下に冷却することができない。この
ため急冷条件に限界があると共に、空気巻き込みなどに
より表面状態にすぐれたシートを得ることができない。
また、水冷法にあっては急冷の効果は高いものの均一冷
却ができないためシートの均一性(表面および内部)に
すぐれたものを得ることができないという欠点がある。
さらに、結晶構造を制御するために造核剤を用いること
も知られているが、ポリ塩化ビニル樹脂と競合できるポ
リプロピレンシートは得られていない。
したがって、研究は石油樹脂或いは造核剤などを添加
し、原料自体を改質する方法やポリプロピレンシート自
体の透明性ではなく、熱成形した容器の透明性を向上さ
せる方向にある。しかしながら、石油樹脂の添加はポリ
プロピレンの有する耐熱性や耐透湿性を低下させると共
に透明性の改善効果が十分ではない。また、造核剤の添
加はブリードといった問題やさらには衛生性といった問
題もある。したがって、透明性にすぐれたシートにする
ためにはさらにポリプロピレンシートを75〜125℃の温
度で1.5〜3.0の圧延倍率で圧延する必要があり、実質的
にシートに配向を生じさせるものである。また、後者は
具体的には透明性の不十分なシートを延伸または圧延す
ることによって透明性をある程度改良したシートとした
後、高度に配向が生じる比較的低温で圧空成形し、透明
性として霞度10%以下の容器とするものである。したが
って、この方法では透明性が要求されるシートそのもの
の用途には使用することができない。また、シートが配
向しているため、さらには比較的低温成形のため、高圧
用の特殊熱成形装置を必要とすると共に成形性も十分で
なく型再現性が悪い欠点がある。さらに、容器は透明で
あるものの高度に配向しているため、高温で使用すると
収縮変形が生じるという欠点がある。
一方、本発明者らは既に特殊な水冷方法の採用により、
実質的に無配向でかつ透明性にすぐれ、しかも熱成形が
容易で耐熱性にすぐれた容器類を得ることのできるシー
トの製造方法を提案している。この方法で得られるプロ
ピレン単独重合体シートは、透明性,剛性,強度などに
おいて総合的にすぐれた特徴を有しているものの、低温
における使用において、耐衝撃性が十分でないという問
題がある。そこで、低温耐衝撃性の良好なものとしてプ
ロピレン−エチレンランダム共重合体を使用することも
考えられるが、剛性,強度,耐熱性、特に剛性が低く、
容器などの分野での使用ができないという欠点がある。
本発明は上記従来の欠点を解消し、特に耐寒性にすぐれ
ると共に透明性や強度,剛性,耐熱性等にすぐれた容器
類を容易に熱成形することのできるポリプロピレン系シ
ートの効率的な製造方法の提供を目的とするものであ
る。
[問題点を解決するための手段] すなわち本発明は、低結晶性エチレン−ブテン−1共重
合体を3〜15重量%含有するプロピレン単独共重合体を
膜状に溶融押出し、冷却水の流動するスリットに導入し
急冷することを特徴とする実質的に無配向であり、か
つ、厚み300〜1200μmのポリプロピレン系シートの製
造方法を提供するものである。
本発明においては原料としてプロピレン単独重合体と
「低結晶性エチレン−ブテン−1共重合体の組成物を用
いる。
ここでプロピレン単独重合体としてはメルトインデック
ス(MI)が0.1〜15g/10分、好ましくは0.2〜10g/10分、
より好ましくはその混練性の点から0.3〜3g/10分のもの
が用いられる。ここでMIが15g/10分を超えるものである
と、シートの溶融強度が小さく、逆に0.1g/10分未満の
ものでは混練性が悪く、共に熱成形などの二次成形が困
難となる。また、このプロピレン単独重合体には、本発
明の効果を実質的に損わない範囲でプロピレンと30重量
%以下のエチレン,ブテン−1などとのランダムコポリ
マーを混合したものを含むものである。
次に低結晶性エチレン−ブテン−1共重合体とは、エチ
レンとブテン−1とを主成分とする弾性を有する共重合
体であって、通常結晶化度が40%以下、密度0.85〜0.90
g/cm3、メルトインデックス(MI)(230℃)0.1〜100g/
10分、好ましくは結晶化度30%以下、密度0.85〜0.88g/
cm3、MI(230℃)0.5〜50g/10分のものである。
ここで結晶性エチレン−ブテン−1共重合体としては、
通常、エチレン含有量が40〜90モル%、好ましくは50〜
80モル%のものが用いられる。また、この低結晶性エチ
レン−ブテン−1共重合体には少量の他の共重合可能な
成分、たとえば1,4−ヘキサジエン,ジシクロペンタジ
エン,5−エチリデン−2−ノルボルネンなどの非共役ジ
エン成分、ブタジエン,イソプレンなどの共役ジエン成
分などを第三成分として含んでもよい。
本発明においては、上記の結晶性エチレン−ブテン−1
共重合体を3〜15重量%含有するプロピレン単独重合体
を原料として用いる。ここで結晶性エチレン−ブテン−
1共重合体の割合が上記範囲外であると耐寒性,耐熱
性,剛性に劣ったものとなるので好ましくない。
なお、本発明においては上記成分以外にシリカ,タル
ク,p−tert−ブチル安息香酸,アルミニウム,ジベンジ
リデンソルビトールなどの結晶核剤;脂肪酸,脂肪酸金
属塩などの滑剤;フェノール系や亜リン酸エステル系の
酸化防止剤や紫外線吸収剤,γ−線吸収剤,着色剤等の
添加剤を含んだものであってもよい。
本発明の方法により得られるポリプロピレン系シートは
上記成分からなり、実質的に無配向のものである。この
ものは厚み300μのものを基準としたときの霞度が通常2
0%以下、好ましくは15%以下である。なお、シートの
霞度は厚みとともに変化する。例えば、厚み300μのと
きに霞度が10%程度のシートは、厚みが500μになると2
0%以上となり、さらに厚みが850μになると霞度が50%
程度にまで変化する。
なお、実質的に無配向とはシートに延伸または圧延工程
が付与されていないことを意味する。また、本発明のポ
リプロピレン系シートの霞度は500μ以下のシートの場
合、特に小さく透明性にすぐれたものである。
本発明の方法においては、上記した如き原料を用い、以
下の如くして目的とするポリプロピレン系シートを製造
する。
すなわち、まずプロピレン単独重合体と低結晶性エチレ
ン−ブテン−1共重合体の組成物を膜状に溶融押出す
る。溶融押出する方法としては、通常T−ダイ法などを
適用することができる。この際、ポリエチレン,エチレ
ン−酢酸ビニル共重合体(EVA),不飽和カルボン酸ま
たはその誘導体変性ポリオレフィン樹脂,アイオノマー
樹脂などの易接着性樹脂やエチレン−酢酸ビニル共重合
体ケン化物(EVOH),ポリアミド,ポリエステル,ポリ
塩化ビニリデンなどのガスバリヤー性樹脂等の他の樹脂
を2層または3層以上に共押出することもできる。
このようにしてダイ出口より透明性にすぐれた溶融樹脂
膜状体を押出す。ここで透明性にすぐれた溶融樹脂膜状
体を得るため、できるだけ膜状体の表面が滑らかとなる
ような条件で押出すことが必要である。具体的には樹脂
温度を低目とし、ダイ出口温度をダイリップヒーターな
どを用いて加温して比較的高目としておく。通常は樹脂
温度とダイ出口温度に10〜60℃程度の差異を設けておけ
ばよい。また、表面に傷のないダイを用いることも有効
である。
次いで、上記の如く押出された溶融樹脂膜状体を冷却水
の流動するスリットに導入し急冷する。すなわち、溶融
樹脂膜状体の表面を滑らかに保った状態で、融点前後の
膜状体を急冷することにより固定する。このため、膜状
体の温度が低下している場合には膜状体の表面を再加熱
しておくことが好ましい。また、膜状体の表面をロール
タッチなどにより滑らかにしておくことも有効である。
ここで急冷は、押出された溶融樹脂膜状体を冷却水の流
動するスリット中に冷却水の流動方向に導入することに
より行なわれる。
スリット部の素材は特に制限されず、金属,プラスチッ
ク,木材,布などがある。また、スリット部は所定間隔
を保った1対の無端ベルトや1対のロールなどで構成し
てもよい。特にスリット部を2段あるいはそれ以上の多
段スリットにすることにより、一層生産性良く優れたシ
ートを得ることができる。ここで多段スリットとする場
合、第1段目スリットは板状スリットとすることが好ま
しいが、第2段目以降のスリットは板状スリットに限ら
れず、他の形状のスリットであっても良い。第1段目ス
リットを板状スリットとすることにより生産性良く優れ
たシートが得られる。第1段目スリットの巾は特に制限
はないが、通常20mm以下、好ましくは10mm以下、より好
ましくは6mm以下である。また、スリット高さは3mm以
上、好ましくは5mm以上とする。ここで板状スリットへ
の冷却水の供給は通常できるだけ低い水位、例えば10mm
以下、好ましくは5mm以下とする。
なお、冷却水の流動速度は通常、樹脂膜状体の走行速度
より早くなるように、好ましくは2倍以上の速度となる
ように調節する。また、冷却水の温度は特に制限はな
く、−10℃〜+50℃が好ましく、特に20℃以下が冷却効
率,ヘイズ斑の発生防止に効果的である。
また、冷却水としての水のみ、あるいは水に有機もしく
は無機の増粘剤を添加した水溶液が用いられるが、増粘
剤を添加した水溶液の方が均一冷却,表面の滑らかさの
点で好ましい。ここで有機増粘剤としては天然高分子物
質,半合成品,合成品など各種のものを使用できる。天
然高分子物質には、かんしょデンプン,ばれいしょデン
プン,小麦デンプンなどのデンプン質;こんにゃくなど
のマンナン;寒天,アルギン酸ナトリウムなどの海藻
類;トラガントガム,アラビアゴムなどの植物粘質物;
デキストラン,レバンなどの微生物粘質物;にかわ,ゼ
ラチン,カゼイン,コラーゲンなどのタンパク質等があ
る。半合成品には、ビスコース,メチルセルロース,カ
ルボキシメチルセルロースなどのセルロース系物質;可
溶性デンプン,カルボキシメチルデンプン,ジアルデヒ
ドデンプンなどのデンプン系物質等がある。また、合成
品としては、ポリビニルアルコール,ポリアクリル酸ナ
トリウム,ポリエチレンオキシド等がある。
一方、無機増粘剤としてはシリカゾル,アルミナゾル,
粘土,水ガラス,各種金属塩などがある。
これら増粘剤を水に加えて調製した水溶液のほか、ポリ
エチレングリコール,ポリプロピレングリコール,シリ
コーンオイルなどの粘性物質を単独で使用することもで
きる。
増粘剤を加えた水溶液の粘度は2〜3000センチポイズ
(cp)、好ましくは3〜1000cpとすべきである。
このようにして実質的に無配向であり、霞度が20%以下
(厚み300μ基準)であるポリプロピレン系シートを製
造することができる。このシートの厚みは300〜1200μ
mである。なお、できるだけ透明性にすぐれたシートを
得るためには冷却条件の制御が必要である。この冷却条
件の制御としては、前述の如く水冷スリットに、できる
だけ低水位で冷却水を供給し、水冷スリット中の冷却水
の流速を同じ方向に導入する樹脂膜状体の走行速度より
通常早くするとともに、さらに冷却スリットを多段にし
て冷却する。また、冷却水供給水路には多孔質の整流体
を設けることが好ましい。これにより冷却の均一性,冷
却効果を高くすることが可能となる。
このようにして溶融樹脂膜状体を通常100℃以下、好ま
しくは60℃以下に急冷することによりポリプロピレン系
シートを製造する。本発明の方法では、ダイ出口温度を
樹脂温度よりも若干高目に設定しているので、押出され
た溶融樹脂膜状体の表面状態を極めて良好に保つことが
できる。この膜状体を急冷することにより、実質的に無
配向であり、しかも霞度が20%以下(厚み300μ基準)
であるポリプロピレン系シートを得ることができる。
なお、このようにして得られたシートをさらに熱処理し
ておくことが好ましい。熱処理は、原料であるプロピレ
ン単独重合体の融点以下であって70℃以上の温度、好ま
しくは80℃以上であってプロピレン単独重合体の融点よ
り10℃低い温度範囲において、加熱ロール,加熱空気,
不活性液体などを用いて加熱することにより行なわれ
る。
なお、特に必要ではないが、上記熱処理中、或いは熱処
理の前後において、収縮応力が5kg/cm2以下程度の適度
の延伸または圧延を行なってもよい。すなわち、急冷さ
れたシートを融点以下、好ましくは融点より5〜70℃低
い温度、より好ましくは融点より5〜50℃低い温度に加
熱し、ロール延伸またはロール圧延を行なう。ここで該
シートの加熱はロールやオーブン等を用いて行なえばよ
い。なお、延伸は一軸延伸の他、二軸延伸を行なっても
よい。この適度な延伸または圧延によってシートに軽度
の配向を付与し、熱成形時の熱成形性を良好に保持した
ままシート加熱によるタルミ,シワの発生をより少なく
することとなる。
叙上の如くして目的とするポリプロピレン系シートを製
造することができる。
このようにして得られたポリプロピレン系シートは熱成
形することにより所望の形状の成形品とすることができ
る。ここで熱成形としては真空成形および/または圧空
成形が用いられる。成形条件,成形方法は容器の仕様
(形状,絞り比など)等を考慮して適宜選定すればよ
い。
[発明の効果] 本発明の方法により得られるポリプロピレン系シートは
透明性が良好であり、しかも熱成形により透明性にすぐ
れた容器類を容易に得ることができる。
また、本発明の方法により得られるポリプロピレン系シ
ートは実質無配向のものであるため、成形圧力が低くて
済み、しかも成形温度を比較的高くできるとともに型再
現性にすぐれるなど熱成形性が良好である。
さらに、本発明の方法により得られるポリプロピレン系
シートおよびこれを熱成形して得られる成形品は耐寒
性,強度,剛性,耐熱性等が高度にバランスされてお
り、特に他の物性を十分に保持しつつ、耐寒衝撃強度に
すぐれたものである。したがって、冷凍食品の包装や寒
冷地での使用に好適なものとなる。
また、厚みが600μ以上の厚物とした場合には、プロピ
レン単独重合体のみのものに比し透明性においては遜色
がないなどの特徴を有する。しかも、熱成形して得られ
た成形品は耐熱性が良好であり高温で使用しても配向収
縮による変形を生じる虞れがない。また、成形品に方向
性を生じさせないため強度が高く、しかも剛性の高い成
形品が得られる。
それ故、本発明は特に熱成形による各種包装用容器類の
製造に有効に用いることができる。
[実施例] 次に本発明の実施例を示す。
実施例1〜7および比較例1〜8 第1表に示す原料樹脂をT−ダイ押出装置1(押出機90
mmφ,L/D=28,ダイ巾550mm,ダイリップ開度2mm,リップ
ヒーター加熱ダイ)を用いて樹脂温度240℃,ダイリッ
プ温度280℃で溶融混練し、透明な溶融樹脂膜状体2を
押出した。次いで、この膜状体を第1図に示す二段スリ
ット式水冷装置3(第一段スリット:高さ50mm,巾2.5m
m,スリット上部水槽水位5mm,冷却水温5℃;第二段スリ
ット:高さ10mm,巾5mm,スリット上部水槽水位10mm,冷却
水温5℃…多孔性整流体4使用)に導入して急冷し、引
取速度を変えて所定の厚みのポリプロピレン系シートを
得た。さらに、このシートを径300mmφのロール4本を
用いて120℃で熱処理し、ポリプロピレン系シートを得
た。このシートの物性測定結果を第1表に示す。なお、
実施例においては熱処理前後において、透明性の変化は
僅かであった。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の方法に使用する水冷装置の一例を示す
説明図である。 1……T−ダイ押出装置、2……溶融樹脂膜状体 3……水冷装置、4……整流体

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】低結晶性エチレン−ブテン−1共重合体を
    3〜15重量%含有するプロピレン単独重合体を膜状に溶
    融押出し、冷却水の流動するスリットに導入し急冷する
    ことを特徴とする実質的に無配向であり、かつ、厚み30
    0〜1200μmのポリプロピレン系シートの製造方法。
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