JPH066769B2 - ダイヤモンド焼結体及びその製造法 - Google Patents

ダイヤモンド焼結体及びその製造法

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JPH066769B2
JPH066769B2 JP62173386A JP17338687A JPH066769B2 JP H066769 B2 JPH066769 B2 JP H066769B2 JP 62173386 A JP62173386 A JP 62173386A JP 17338687 A JP17338687 A JP 17338687A JP H066769 B2 JPH066769 B2 JP H066769B2
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一孝 鈴木
義男 田崎
史朗 生田
正光 石川
充秀 町田
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    • B01J3/06Processes using ultra-high pressure, e.g. for the formation of diamonds; Apparatus therefor, e.g. moulds or dies
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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、新しいダイヤモンド焼結体及びその製造法に
関するものである。
[従来の技術] ダイヤモンドは、共有結合性に起因する多くの非常に優
れた性質を有するが、強い共有結合性に起因して自己拡
散係数が非常に小さいために難焼結性であり、体積拡散
による焼結は期待できない。また、ダイヤモンドは高圧
力下でのみ安定で(常温・常圧下では準安定)、圧力が
不十分な場合には高温で黒鉛化するという問題も併せも
ち、助剤無添加で焼結するには、2440K(約2170℃)と
いう非常に高い温度と同時に8.5GPa(85000気圧)の超
高圧が必要である。これらの条件は、いずれも極限的な
ものであり、工業的な材料の製造には不適当である。
そこで、黒鉛化を防止しつつ焼結体を得るために、従来
は、コバルト(Co)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)など、
ダイヤモンドに対して溶媒作用をもつ金属をダイヤモン
ド粉体に体積で20%程度添加混合して、それを結合材と
する液相焼結が、5〜6GPa、1600℃以下程度の工業的に
比較的容易に実現可能な圧力・温度領域内で行われてい
る。
しかしながら、こうして得られた焼結体は、ダイヤモン
ド粒子間が主に低融点金属相で結合されているため、高
温での金属の軟化に起因する機械的特性の劣化が著し
い。また、焼結過程において、ダイヤモンドの溶解−再
析出に伴う異常粒成長や溶媒金属のプール形成により、
焼結体の強度低下を招く原因にもなる。すなわち、上記
溶媒金属を助剤に用いる限り、前述の問題解決にはなら
ない。
[発明が解決しようとする問題点] 本発明の目的は、適切な助剤の利用によりこのような問
題を解決し、工業的に比較的容易に実現可能な圧力・温
度領域内で、黒鉛化を防止しつつ焼結体を形成する場合
に、上述した高温での機械的特性の劣化や焼結体の強度
低下が生じないようにしたダイヤモンド焼結体及びその
製造法を得ることにある。
[問題点を解決するための手段] 蒸気目的を達成するための本発明のダイヤモンド焼結体
は、周期律表第4a、5aまたは6a族の遷移金属、ホウ素、
若しくはシリコンが均一にコーテイングされたダイヤモ
ンド原料粉体粒子をダイヤモンドの安定領域の超高圧高
温下で固相で焼結せしめてなる焼結体により構成され、
ダイヤモンドと上記コーテイング材料の炭化物からなる
ことを特徴とするものである。
また、本発明のダイヤモンド焼結体製造法は、ダイヤモ
ンド原料粉体粒子表面に、物離的蒸気凝縮法(Physical
Vapor Deposition法:以下、PVD法と略記する。)によ
り周期律表第4a、5aまたは6a族の遷移金属、ホウ素、若
しくはシリコンを均一にコーテイングし、これをダイヤ
モンドの安定領域の超高圧高温下で固相で焼結せしめる
ことを特徴とするものである。
本発明についてさらに詳細に説明すると、本発明に係る
ダイヤモンド焼結体及び製造法においては、まず、前述
した従来のダイヤモンド焼結体において用いられている
溶媒金属に代えて、周期律表第4a、5aまたは6a族の高融
点遷移金属、ホウ素(B)、若しくはシリコン(Si)を用
い、それをPVD法でダイヤモンド原料粉体粒子表面に体
して均一にコーテイングしたうえで、ダイヤモンドの安
定領域の超高圧高温下で固相で焼結せしめ、これらコー
テイング材料とダイヤモンドとの固相炭化反応を焼結の
助けとするものである。すなわち、上記遷移金属、ホウ
素またはシリコンからなるコーテイング材料は、それら
が焼結過程において固相で炭化することにより、黒鉛化
の抑制と焼結促進の効果を併せもち、高温でも機械的特
性の低下の少ない新しいダイヤモンド焼結体が得られ
る。
このダイヤモンド焼結体は、ダイヤモンドと上記遷移金
属、ホウ素、またはシリコンの炭化物から成るものであ
る。
ここで特記すべきことは、従来の溶媒金属を用いた液相
焼結と異り、固相で焼結するため、ダイヤモンド原料粉
体粒子と、遷移金属、ホウ素またはシリコンとの均一混
合が重要である。すなわち、遷移金属等の添加物粉体が
凝集して塊状でダイヤモンド粉体粒子中に存在したり、
遍在したりすると、黒鉛化防止や焼結促進に大きな効果
が望めない。そのため、PVD法でダイヤモンド粉体粒子
表面全体に均一にコーテイングすることは、ダイヤモン
ド粉体粒子表面の黒鉛化の防止に効果的であるばかりで
なく、結合材の効果が顕著に発揮できる点で有効であ
る。この効果は、特に、本発明に特徴的な微量添加にお
いて著しい。
このような本発明によれば、例えば、ダイヤモンド原料
粉体粒子へのタングステン(W)のスパッタリング蒸着
法による添加量が体積で5%(添加重量から換算)で、
かつ5.5GPa、1500℃という焼結条件でも、高硬度なダイ
ヤモンド焼結体が得られる。また、体積で0.1%の極微
量添加においても添加効果が顕著に認められる。
このように特徴的なダイヤモンド焼結体を製造する場合
には、例えば、ダイヤモンド原料粉体の適量を皿にと
り、これに周囲律表第4a、5aまたは6a族の遷移金毒、ま
たはホイ素(B)若しくはシリコン(Si)の適量を、PV
D法(例えば、イオン・スパッタリング法など)により
均一に被覆添加する。その被覆添加が行われたダイヤモ
ンド原料粉体は、粉状で、若しくは常温において金型な
どで成形し、超高圧装置を用いて高圧・高温下で焼結す
る。超高圧装置は、キュービック型、テトラ型、ガード
ル型、ベルト型など、いずれでも差支えない。
一例として、キュービック型超高圧装置による成形につ
いて説明すると、まず、ダイヤモンド原料粉体をペレッ
ト状に型押成形し、これをジルコニウム(Zr)箔で包
み、さらに窒化ホウ素(BN)成形体で囲って、その外側
に黒鉛管ヒータを設置する。このヒータは、試料への均
熱性を考慮して、ヒータ中央部が凸となる段付構造のも
が適しているが、焼結体への均熱性が保たれるものであ
れば、段付構造でなくてもよい。また、蒸気ヒータの外
側には、700℃で3時間加熱処理することによって結晶
水を除いたパイロフイライトが、固体圧力媒体として配
置される。焼結のための圧力及び温度は、ダイヤモンド
安定な領域が望ましいが、溶媒金属を用いないので、安
定領域より若干外れた条件でも差支えない。
[実施例] 以下に本発明の実施例を比較例と共に示す。
≪実施例1≫ 粒径0〜1μmのダイヤモンド原料粉体約0.5grに対
し、タングステン(W)をPVD法により体積で0.85%被
覆添加した。この粉体を、外径6mm、高さ2mmに型押成形
し、これをジルコニウム(Zr)箔で包み、さらにその外
側に窒化ホウ素(BN)成形体を配置した圧力媒体に埋込
み、200℃、10-3torrで一昼夜真空乾燥して、水分等の
低沸点不純物を除去した。これをキュービック型超高圧
装置にセットし、先ず、室温で5.5GPaまで昇温し、その
後1500℃に昇温し、30保持後に降温し、圧力を下げた。
得られた焼結体の表面をダイヤモンドペーストで研磨
し、走査型電子顕微鏡で観察した結果を第1図及び第2
図に示している。
第1図及び第2図中の白く見える部分がWを多く含むと
ころであり、X線回折装置によりWCであることを確認し
ている。X線回折の結果、グラフアイトの回折ピークが
消失しており、グラフアイトの抑制効果が大きいことを
確認することができた。
本焼結体をダイモンドペーストで研磨後、硬度を測定し
たところ、Hv(0.5/10)〜5200と高硬度であった。
一方、比較例として示す第3図及び第4図は、平均粒径
0.89μmのW粉体を体積で0.85%添加して充分湿式で混
合し、それを乾燥後、上記実施例の場合と同様の方法で
焼結して得た焼結体の組織である。この場合には、充分
な混合にもかかわらず、10μm位のW粉体の凝集塊が認
められる。また、この焼結体の硬度は、Hv(0.5/10)〜38
00で、PVD法に比して非常に低かった。
[発明の効果] 以上に詳述した本発明のダイヤモンド焼結体及びその製
造法によれば、適切な助剤の利用により、工業適に比較
的容易に実現可能な圧力・温度領域内で、黒鉛化を防止
しつつ焼結体を形成できるばかりでなく、高温での機械
的特性の劣化や焼結体の強度低下の生じないダイヤモン
ド焼結体の製造法を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
第1図及び第2図は、本発明の焼結体の粒子構造を示す
図面代用電子顕微鏡写真(第1図:X250、第2図:X100
0)、第3図及び第4図は比較例の焼結体の粒子構造を
示す図面代用写真(第3図:X250、第4図:X10000)で
ある。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 生田 史朗 愛知県小牧市大字小木3949番地の135 (72)発明者 石川 正光 愛知県名古屋市中村区太閤2丁目2番10号 (72)発明者 町田 充秀 愛知県名古屋市守山区大字森孝新田字白山 350番地の48

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】周期律表第4a、5aまたは6a族の遷移金属、
    ホウ素、若しくはシリコンが均一にコーテイングされた
    ダイヤモンド原料粉体粒子をダイヤモンドの安定領域の
    超高圧高温下で固相で焼結せしめてなる焼結体により構
    成され、ダイヤモンドと上記コーテイング材料の炭化物
    からなるダイヤモンド焼結体。
  2. 【請求項2】ダイヤモンド原料粉体粒子表面に、物理的
    蒸気凝縮法により周期律表第4a、5aまたは6a族の遷移金
    属、ホウ素、若しくはシリコンを均一にコーテイング
    し、これをダイヤモンドの安定領域の超高圧高温下で固
    相で焼結せしめることを特徴とするダイヤモンド焼結体
    の製造法。
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