JPH0660879A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JPH0660879A JPH0660879A JP4209081A JP20908192A JPH0660879A JP H0660879 A JPH0660879 A JP H0660879A JP 4209081 A JP4209081 A JP 4209081A JP 20908192 A JP20908192 A JP 20908192A JP H0660879 A JPH0660879 A JP H0660879A
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- positive electrode
- lithium
- secondary battery
- electrolyte secondary
- negative electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】この発明は、充放電のサイクル特性の向上され
た非水電解質二次電池を提供することを目的とする。 【構成】Ｌi ＯＨ・Ｈ2 Ｏとγ型のＭn Ｏ2 とＧa 2 Ｏ
3 とを、Ｌi ：Ｍn ：Ｇa ＝１：１．９８：０．０２の
モル比で混合し、大気中で４７０℃で３時間焼成した後
に、過剰の冷水中に投入して急冷し濾過した後８０℃の
温度で２４時間乾燥して正極活物質の粉末とする。この
粉末を９０重量部、導電剤としてケッチェンブラックを
６重量部、結着剤としてポリテトラフルオロエチレンを
４重量部をそれぞれ混合して正極合剤とし、正極缶11内
に加圧成形して正極13とする。負極14はリチュウム片を
負極缶12の内部に設定して構成され、正極13と負極14と
の間は不織布によるセパレータ15で区切られる。電解液
は炭酸プロピレンに０．７（モル／リットル）の割合で
過塩素酸リチウムを溶解したものを用いる。
た非水電解質二次電池を提供することを目的とする。 【構成】Ｌi ＯＨ・Ｈ2 Ｏとγ型のＭn Ｏ2 とＧa 2 Ｏ
3 とを、Ｌi ：Ｍn ：Ｇa ＝１：１．９８：０．０２の
モル比で混合し、大気中で４７０℃で３時間焼成した後
に、過剰の冷水中に投入して急冷し濾過した後８０℃の
温度で２４時間乾燥して正極活物質の粉末とする。この
粉末を９０重量部、導電剤としてケッチェンブラックを
６重量部、結着剤としてポリテトラフルオロエチレンを
４重量部をそれぞれ混合して正極合剤とし、正極缶11内
に加圧成形して正極13とする。負極14はリチュウム片を
負極缶12の内部に設定して構成され、正極13と負極14と
の間は不織布によるセパレータ15で区切られる。電解液
は炭酸プロピレンに０．７（モル／リットル）の割合で
過塩素酸リチウムを溶解したものを用いる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、特に充放電特性が改
善されるようにした非水電解質二次電池に関する。
善されるようにした非水電解質二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】負極をリチウムまたはリチウム合金で構
成するようにした非水電解質二次電池において、その正
極をスピネル型構造を有するリチウムマンガン酸化物
（Ｌi Ｍn 2 Ｏ4 ）で構成することが知られている。し
かし、この様なリチウムマンガン酸化物は、浅い深度の
充放電ではサイクル特性が良好であるが、深い深度の充
放電ではサイクル特性が劣るようになる問題を有する。
成するようにした非水電解質二次電池において、その正
極をスピネル型構造を有するリチウムマンガン酸化物
（Ｌi Ｍn 2 Ｏ4 ）で構成することが知られている。し
かし、この様なリチウムマンガン酸化物は、浅い深度の
充放電ではサイクル特性が良好であるが、深い深度の充
放電ではサイクル特性が劣るようになる問題を有する。
【０００３】Ｌi Ｍn 2 Ｏ4 の製造方法は、一般的には
Ｌi 2 ＣＯ3 とＭn Ｏ2 を混合した後、この混合物を４
００〜５００℃で焼成する方法が知られている。また、
Ｌi 2 ＣＯ3 とＭn 2 Ｏ3 またはＭn 3 Ｏ4 を混合した
後、８００〜９００℃で焼成する方法があり、放電容量
の点では前者の製造方法の方が好ましい。
Ｌi 2 ＣＯ3 とＭn Ｏ2 を混合した後、この混合物を４
００〜５００℃で焼成する方法が知られている。また、
Ｌi 2 ＣＯ3 とＭn 2 Ｏ3 またはＭn 3 Ｏ4 を混合した
後、８００〜９００℃で焼成する方法があり、放電容量
の点では前者の製造方法の方が好ましい。
【０００４】しかし、この前者の方法では融点が６１８
℃のＬi 2 ＣＯ3 を用い、しかも低温で焼成するもので
あるため、未反応のＭn Ｏ2 や不活性なＬi 2 Ｍn Ｏ3
が生成し易いものであり、サイクル寿命が短くなる欠点
を有する。
℃のＬi 2 ＣＯ3 を用い、しかも低温で焼成するもので
あるため、未反応のＭn Ｏ2 や不活性なＬi 2 Ｍn Ｏ3
が生成し易いものであり、サイクル寿命が短くなる欠点
を有する。
【０００５】また、後者の方法でＬi Ｍn 2 Ｏ4 を製造
すると、放電容量が極めて小さくなる欠点を有する。こ
のため、特定の元素を付加したＬi Ｍn 2 Ｏ4 誘導体を
正極活物質として用い、放電特性を改善することが考え
られる（例えば特開平２−１３９８６１号）。しかし、
その放電容量の値は前記低温で焼成したものと同じ程度
であり、放電容量の改善を充分に行うことができない。
すると、放電容量が極めて小さくなる欠点を有する。こ
のため、特定の元素を付加したＬi Ｍn 2 Ｏ4 誘導体を
正極活物質として用い、放電特性を改善することが考え
られる（例えば特開平２−１３９８６１号）。しかし、
その放電容量の値は前記低温で焼成したものと同じ程度
であり、放電容量の改善を充分に行うことができない。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】この発明は上記のよう
な点に鑑みなされたもので、低温で焼成できるようにす
ると共に、未反応のＭn Ｏ2 や不活性なＬi 2 Ｍn Ｏ3
が混在されるようなことをなくして、放電容量を大きく
することができるようにすると共に、サイクル特性が優
れたものとすることのできる非水電解質二次電池を提供
しようとするものである。
な点に鑑みなされたもので、低温で焼成できるようにす
ると共に、未反応のＭn Ｏ2 や不活性なＬi 2 Ｍn Ｏ3
が混在されるようなことをなくして、放電容量を大きく
することができるようにすると共に、サイクル特性が優
れたものとすることのできる非水電解質二次電池を提供
しようとするものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】この発明に係る非水電解
質二次電池は、リチウムもしくはリチウムを含む化合物
を活物質とする負極、非水電解質、およびマンガン化合
物とリチウム化合物とガリウム化合物とを混合し、これ
を焼成して得られたスピネル型リチウムマンガン酸化物
を活物質とする正極を備えて構成されるようにする。こ
の場合、前記リチウム化合物は、例えばＬi ＯＨ・Ｈ2
Ｏで構成される。
質二次電池は、リチウムもしくはリチウムを含む化合物
を活物質とする負極、非水電解質、およびマンガン化合
物とリチウム化合物とガリウム化合物とを混合し、これ
を焼成して得られたスピネル型リチウムマンガン酸化物
を活物質とする正極を備えて構成されるようにする。こ
の場合、前記リチウム化合物は、例えばＬi ＯＨ・Ｈ2
Ｏで構成される。
【０００８】
【作用】この様に構成される非水電解質二次電池にあっ
ては、融点が４４５℃と低温のＬi ＯＨ−Ｈ2 Ｏを原料
として用いることにより、５００℃以下の低温を利用し
た低温焼成によって均一な反応ができるものであり、未
反応のＭn Ｏ2 や不活性なＬi 2 Ｍn Ｏ3 が生成し難い
状態となる。また、第４元素を添加することによってリ
チウムが出入りする位置が広がり、リチウムの拡散が容
易となって充放電特性が向上する。
ては、融点が４４５℃と低温のＬi ＯＨ−Ｈ2 Ｏを原料
として用いることにより、５００℃以下の低温を利用し
た低温焼成によって均一な反応ができるものであり、未
反応のＭn Ｏ2 や不活性なＬi 2 Ｍn Ｏ3 が生成し難い
状態となる。また、第４元素を添加することによってリ
チウムが出入りする位置が広がり、リチウムの拡散が容
易となって充放電特性が向上する。
【０００９】
【実施例】以下図面によりこの発明の一実施例に係る非
水電解質二次電池を説明する。図１はコイン型にした電
池の断面構造を示したもので、薄型の円盤状にした上方
を開口した正極缶11、およびこの正極缶11の開口部内に
嵌め込み設定されるようにした下方を開口した同じく円
盤状の負極缶12を備え、この正極缶11と負極缶12との間
は、例えばポリプロピレン製の不織布で構成されたセパ
レータ15で仕切られるようにしている。
水電解質二次電池を説明する。図１はコイン型にした電
池の断面構造を示したもので、薄型の円盤状にした上方
を開口した正極缶11、およびこの正極缶11の開口部内に
嵌め込み設定されるようにした下方を開口した同じく円
盤状の負極缶12を備え、この正極缶11と負極缶12との間
は、例えばポリプロピレン製の不織布で構成されたセパ
レータ15で仕切られるようにしている。
【００１０】そして、このセパレータ15で区切られた正
極缶11の内部に正極13が設定され、また負極缶12の内部
に負極14が設定されるようになるもので、正極缶11の外
周部の負極缶12との間には、絶縁性のガスケット16によ
って封じられ、正極缶11と負極缶12とが一体的に組み合
わされるようにしている。
極缶11の内部に正極13が設定され、また負極缶12の内部
に負極14が設定されるようになるもので、正極缶11の外
周部の負極缶12との間には、絶縁性のガスケット16によ
って封じられ、正極缶11と負極缶12とが一体的に組み合
わされるようにしている。
【００１１】実施例１ まず正極13を構成する正極活物質の粉末は次のようにし
て構成される。すなわち、Ｌi ＯＨ・Ｈ2 Ｏとγ型のＭ
n Ｏ2 とさらにＧa 2 Ｏ3 とを、Ｌi ：Ｍn ：Ｇa ＝
１：１．９８：０．０２のモル比でそれぞれ秤量し、こ
れらを乳鉢で充分に混合した後、この混合物を大気中に
おいて４７０℃の温度で３時間焼成する。そして、この
様に焼成した物質を過剰の冷水中に投入して急冷し、こ
れを濾過した後に８０℃の温度で２４時間乾燥し、この
様に乾燥して得られた粉末を正極活物質とする。
て構成される。すなわち、Ｌi ＯＨ・Ｈ2 Ｏとγ型のＭ
n Ｏ2 とさらにＧa 2 Ｏ3 とを、Ｌi ：Ｍn ：Ｇa ＝
１：１．９８：０．０２のモル比でそれぞれ秤量し、こ
れらを乳鉢で充分に混合した後、この混合物を大気中に
おいて４７０℃の温度で３時間焼成する。そして、この
様に焼成した物質を過剰の冷水中に投入して急冷し、こ
れを濾過した後に８０℃の温度で２４時間乾燥し、この
様に乾燥して得られた粉末を正極活物質とする。
【００１２】この様にして得られた粉末状の物質を正極
活物質とするもので、この正極活物質を９０重量部、導
電剤としてケッチェンブラックを６重量部、および結着
剤としてポリテトラフルオロエチレンを４重量部をそれ
ぞれこの割合で混合して正極合剤とする。この正極合剤
から５０ｍｇ秤量して、正極缶11内にスポット溶接され
た直径１４ｍｍのステンレス網（図では省略している）
上に、圧力３ｔ／cm2で加圧成形して正極13とする。
活物質とするもので、この正極活物質を９０重量部、導
電剤としてケッチェンブラックを６重量部、および結着
剤としてポリテトラフルオロエチレンを４重量部をそれ
ぞれこの割合で混合して正極合剤とする。この正極合剤
から５０ｍｇ秤量して、正極缶11内にスポット溶接され
た直径１４ｍｍのステンレス網（図では省略している）
上に、圧力３ｔ／cm2で加圧成形して正極13とする。
【００１３】負極14は、直径１５ｍｍで所定の厚みに設
定されたリチウム片によって構成されるもので、このリ
チウム片は負極缶12の内部にスポット溶接されたニッケ
ルエキスパンドメタル（図では省略）の集電体に圧着さ
れた状態で設定される。
定されたリチウム片によって構成されるもので、このリ
チウム片は負極缶12の内部にスポット溶接されたニッケ
ルエキスパンドメタル（図では省略）の集電体に圧着さ
れた状態で設定される。
【００１４】セパレータ15は、前述したようにポリプロ
ピレン製の不織布を用いて構成されるもので、電解液は
炭酸プロピレンに０．７（モル／リットル）の割合で過
塩素酸リチウムを溶解したものを用いる。
ピレン製の不織布を用いて構成されるもので、電解液は
炭酸プロピレンに０．７（モル／リットル）の割合で過
塩素酸リチウムを溶解したものを用いる。
【００１５】実施例２ 正極活物質を、Ｌi ＯＨ・Ｈ2 ＯとＬi を２重量％吸着
させたγ型Ｍn Ｏ2 とＧa 2 Ｏ3 を、Ｌi ：Ｍn ：Ｇa
＝１：１．９８：０．０２のモル比で混合し、以下は実
施例１と同様にした。
させたγ型Ｍn Ｏ2 とＧa 2 Ｏ3 を、Ｌi ：Ｍn ：Ｇa
＝１：１．９８：０．０２のモル比で混合し、以下は実
施例１と同様にした。
【００１６】この様に構成された非水電解質二次電池に
あっては、正極活物質を構成するために、融点が４４５
℃のＬi ＯＨ・Ｈ2 Ｏを原料に用いることにより、５０
０℃以下の状態で行う低温焼成においても均一反応を行
わせることができ、したがって未反応なＭn Ｏ2 や不活
性なＬi 2 Ｍn Ｏ3 が生成し難い状態とされる。
あっては、正極活物質を構成するために、融点が４４５
℃のＬi ＯＨ・Ｈ2 Ｏを原料に用いることにより、５０
０℃以下の状態で行う低温焼成においても均一反応を行
わせることができ、したがって未反応なＭn Ｏ2 や不活
性なＬi 2 Ｍn Ｏ3 が生成し難い状態とされる。
【００１７】また、第４元素を添加することによって充
放電特性が向上される。これは、添加した第４元素がマ
ンガンの位置を置換することによって、リチウムが出入
りする位置が広がり、リチウムの拡散が容易になったた
めと考えられる。
放電特性が向上される。これは、添加した第４元素がマ
ンガンの位置を置換することによって、リチウムが出入
りする位置が広がり、リチウムの拡散が容易になったた
めと考えられる。
【００１８】ここで、置換する元素としては、リチウム
の出入りによってその価数が変化することのない元素が
よい。またリチウムの拡散を容易にするために、マンガ
ンよりもイオン半径の小さいものが有利であると考えら
れ、さらに電気的に見ればマンガンと電気陰性度が近い
ものがよい。
の出入りによってその価数が変化することのない元素が
よい。またリチウムの拡散を容易にするために、マンガ
ンよりもイオン半径の小さいものが有利であると考えら
れ、さらに電気的に見ればマンガンと電気陰性度が近い
ものがよい。
【００１９】これらの観点からマンガンと置換する元素
としてガリウムがよいものと考えられるもので、このガ
リウムの置換量としてはＬi Ｍn 2-x Ｇa x Ｏ4 とした
場合に、“０．０１≦Ｘ≦０．４”がよいものであり、
望ましくは“０．０２≦Ｘ≦０．２”とされるようにす
る。ここで、“Ｘ＜０．０１”では置換の効果は少な
く、また“Ｘ＞０．４”では格子の歪みが大きくなっ
て、逆に放電特性が低下するようになる。
としてガリウムがよいものと考えられるもので、このガ
リウムの置換量としてはＬi Ｍn 2-x Ｇa x Ｏ4 とした
場合に、“０．０１≦Ｘ≦０．４”がよいものであり、
望ましくは“０．０２≦Ｘ≦０．２”とされるようにす
る。ここで、“Ｘ＜０．０１”では置換の効果は少な
く、また“Ｘ＞０．４”では格子の歪みが大きくなっ
て、逆に放電特性が低下するようになる。
【００２０】比較例１ Ｌi 2 ＣＯ3 とγ型Ｍn Ｏ2 とをＬi ：Ｍn ＝１：２の
モル比で混合し、この混合物を４７０℃で３時間焼成し
て正極活物質粉末とした。
モル比で混合し、この混合物を４７０℃で３時間焼成し
て正極活物質粉末とした。
【００２１】比較例２ Ｌi ＯＨ・Ｈ2 Ｏとγ型Ｍn Ｏ2 とをＬi ：Ｍn ＝１：
２のモル比で混合し、この混合物を４７０℃で３時間焼
成して正極活物質粉末とした。
２のモル比で混合し、この混合物を４７０℃で３時間焼
成して正極活物質粉末とした。
【００２２】比較例３ Ｌi ＯＨ・Ｈ2 Ｏとγ型Ｍn Ｏ2 とＴi 2 Ｏ3 を、Ｌi
：Ｍn ：Ｔi ＝１：１．９８：０．０２のモル比で混
合し、４７０℃で３時間焼成して正極活物質粉末とし
た。
：Ｍn ：Ｔi ＝１：１．９８：０．０２のモル比で混
合し、４７０℃で３時間焼成して正極活物質粉末とし
た。
【００２３】次の表１は前記実施例の１および２と、比
較例１〜３の正極活物質によって正極13を構成した場合
の、１サイクル目の容量（ｍＡｈ）、および１０サイク
ル目の容量（ｍＡｈ）とを実験により測定した結果を示
す。
較例１〜３の正極活物質によって正極13を構成した場合
の、１サイクル目の容量（ｍＡｈ）、および１０サイク
ル目の容量（ｍＡｈ）とを実験により測定した結果を示
す。
【００２４】
【表１】
【００２５】
【発明の効果】以上のようにこの発明に係る二次電池に
よれば、充放電のサイクル特性が効果的に向上されるも
のであり、寿命が延長されて信頼性の高い非水電解質二
次電池が提供されるものである。
よれば、充放電のサイクル特性が効果的に向上されるも
のであり、寿命が延長されて信頼性の高い非水電解質二
次電池が提供されるものである。
【図１】この発明の一実施例に係る非水電解質二次電池
の構成を説明するための断面図。
の構成を説明するための断面図。
11…正極缶、12…負極缶、13…正極、14…負極、15…セ
パレータ、16…ガスケット。
パレータ、16…ガスケット。
Claims (2)
- 【請求項１】 リチウムもしくはリチウムを含む化合物
を活物質とする負極と、 非水電解質と、 マンガン化合物とリチウム化合物とガリウム化合物とを
混合し、これを焼成して得られたスピネル型リチウムマ
ンガン酸化物を活物質とする正極と、 を具備して構成されるようにしたことを特徴とする非水
電解質二次電池。 - 【請求項２】 前記リチウム化合物は、Ｌi ＯＨ・Ｈ2
Ｏで構成されるようにした請求項１の非水電解質二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4209081A JPH0660879A (ja) | 1992-08-05 | 1992-08-05 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4209081A JPH0660879A (ja) | 1992-08-05 | 1992-08-05 | 非水電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0660879A true JPH0660879A (ja) | 1994-03-04 |
Family
ID=16566955
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4209081A Pending JPH0660879A (ja) | 1992-08-05 | 1992-08-05 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0660879A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61210932A (ja) * | 1985-03-15 | 1986-09-19 | Sumitomo Metal Ind Ltd | 積層体の螢光ｘ線分析方法及び装置 |
| WO1997037394A1 (en) * | 1996-03-29 | 1997-10-09 | Consiglio Nazionale Delle Ricerche | GALLIUM DOPED LITHIUM MANGANESE OXIDE SPINELS (LiGaxMn2-xO4) AS ACTIVE CATHODE MATERIAL FOR LITHIUM OR LITHIUM-ION RECHARGEABLE BATTERIES WITH IMPROVED CYCLING PERFORMANCE |
| CN1120537C (zh) * | 1997-03-11 | 2003-09-03 | 松下电器产业株式会社 | 二次电池 |
-
1992
- 1992-08-05 JP JP4209081A patent/JPH0660879A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61210932A (ja) * | 1985-03-15 | 1986-09-19 | Sumitomo Metal Ind Ltd | 積層体の螢光ｘ線分析方法及び装置 |
| WO1997037394A1 (en) * | 1996-03-29 | 1997-10-09 | Consiglio Nazionale Delle Ricerche | GALLIUM DOPED LITHIUM MANGANESE OXIDE SPINELS (LiGaxMn2-xO4) AS ACTIVE CATHODE MATERIAL FOR LITHIUM OR LITHIUM-ION RECHARGEABLE BATTERIES WITH IMPROVED CYCLING PERFORMANCE |
| US6274278B1 (en) | 1996-03-29 | 2001-08-14 | Consiglio Nazionale Delle Ricerche | Gallium doped lithium manganese oxide spinels (LiGaxMn2−xO4) as cathode material for lithium or lithium-ion rechargeable batteries with improved cycling performance |
| CN1120537C (zh) * | 1997-03-11 | 2003-09-03 | 松下电器产业株式会社 | 二次电池 |
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