JPH0636375B2 - 亜鉛−ハロゲン電池 - Google Patents
亜鉛−ハロゲン電池Info
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- JPH0636375B2 JPH0636375B2 JP57068499A JP6849982A JPH0636375B2 JP H0636375 B2 JPH0636375 B2 JP H0636375B2 JP 57068499 A JP57068499 A JP 57068499A JP 6849982 A JP6849982 A JP 6849982A JP H0636375 B2 JPH0636375 B2 JP H0636375B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- zinc
- battery
- halogen
- electrode
- negative electrode
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- Expired - Lifetime
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/36—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
- H01M10/365—Zinc-halogen accumulators
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Hybrid Cells (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 本発明は亜鉛−ハロゲン電池に関するもので、特に充電
時に電解液から負極に析出する亜鉛を平滑化し、放電後
負極の一部に残留する亜鉛を速やかに溶解するようにし
たものである。
時に電解液から負極に析出する亜鉛を平滑化し、放電後
負極の一部に残留する亜鉛を速やかに溶解するようにし
たものである。
亜鉛−ハロゲン電池は、亜鉛極を負極、ハロゲン極を正
極とし、電解液にハロゲン化亜鉛を主成分とする水溶液
を用いた電解液循環形二次電池であり、充電時は負極上
に亜鉛を析出し、放電時には析出した亜鉛を溶解させて
いる。亜鉛は負極活物質として安価でエネルギー密度が
高いという優れた特性を有するも、充電時に平滑に析出
せず、樹脂状いわゆるデンドライト析出となつて正極と
短絡したり、また析出したものが脱落し易い欠点があつ
た。
極とし、電解液にハロゲン化亜鉛を主成分とする水溶液
を用いた電解液循環形二次電池であり、充電時は負極上
に亜鉛を析出し、放電時には析出した亜鉛を溶解させて
いる。亜鉛は負極活物質として安価でエネルギー密度が
高いという優れた特性を有するも、充電時に平滑に析出
せず、樹脂状いわゆるデンドライト析出となつて正極と
短絡したり、また析出したものが脱落し易い欠点があつ
た。
亜鉛のデンドライト析出防止については、アルカリ系電
池、例えばニツケル−亜鉛電池などについて検討され、
有効な添加剤が見い出されている。しかしなが亜鉛−ハ
ロゲン電池は酸性電解液を使用するため、添加剤の挙動
がアルカリ系とは全く異なつている。即ち、アルカリ系
電池でデンドライト析出防止に有効な鉛を酸性系電池に
添加すると、デンドライト析出はかえつて助長されるこ
とが知られている。従つて酸性系電池の有効な添加剤は
アルカリ系の場合とは全く別に見い出すことが必要であ
る。
池、例えばニツケル−亜鉛電池などについて検討され、
有効な添加剤が見い出されている。しかしなが亜鉛−ハ
ロゲン電池は酸性電解液を使用するため、添加剤の挙動
がアルカリ系とは全く異なつている。即ち、アルカリ系
電池でデンドライト析出防止に有効な鉛を酸性系電池に
添加すると、デンドライト析出はかえつて助長されるこ
とが知られている。従つて酸性系電池の有効な添加剤は
アルカリ系の場合とは全く別に見い出すことが必要であ
る。
最近、酸性系電池の添加剤として可溶性ポリエーテル化
合物やアミンとエピクロルヒドリンとの反応生成物が提
案され、実際に相当の効果を上げている。しかしなが
ら、亜鉛−ハロゲン電池では、電解液に極めて反応性が
大きいハロゲンが高濃度で溶解しているため、前記有機
化合物は使用中ハロゲンにより反応又は分解を起し、亜
鉛のデンドライト析出を防止する効果が失なわれ、初期
の効果を長期間持続することができなかつた。
合物やアミンとエピクロルヒドリンとの反応生成物が提
案され、実際に相当の効果を上げている。しかしなが
ら、亜鉛−ハロゲン電池では、電解液に極めて反応性が
大きいハロゲンが高濃度で溶解しているため、前記有機
化合物は使用中ハロゲンにより反応又は分解を起し、亜
鉛のデンドライト析出を防止する効果が失なわれ、初期
の効果を長期間持続することができなかつた。
これに鑑み本発明者の一人は高い耐ハロゲン性が期得さ
れる無機系添加剤について、亜鉛−ハロゲン電池の充電
時における亜鉛のデンドライト析出防止効果を鋭意研究
の結果、電解液に周期律表第II族、第４〜第６周期に属
する元素又はその化合物を１種又は２種以上添加するこ
とにより長期間安定して亜鉛のデンドライト析出を防止
得ることを知知見し、これを提案した。しかしながら、
これ等の元素又はその化合物は亜鉛のデンドライト析出
防止効果を有するも、それぞれ単独の添加では長時間の
充電が難しく、２種以上の添加では放電完了後負極の一
部に残留する亜鉛を完全に溶解させないで充電すると、
亜鉛の残留する部分に優先的にデンドライトが成長し、
短絡を起す問題があつた。
れる無機系添加剤について、亜鉛−ハロゲン電池の充電
時における亜鉛のデンドライト析出防止効果を鋭意研究
の結果、電解液に周期律表第II族、第４〜第６周期に属
する元素又はその化合物を１種又は２種以上添加するこ
とにより長期間安定して亜鉛のデンドライト析出を防止
得ることを知知見し、これを提案した。しかしながら、
これ等の元素又はその化合物は亜鉛のデンドライト析出
防止効果を有するも、それぞれ単独の添加では長時間の
充電が難しく、２種以上の添加では放電完了後負極の一
部に残留する亜鉛を完全に溶解させないで充電すると、
亜鉛の残留する部分に優先的にデンドライトが成長し、
短絡を起す問題があつた。
本発明はこれに鑑み、長期間安定して亜鉛のデンドライ
ト析出を防止し、長期間充放電が可能で、しかも放電完
了後負極の一部に残留する析出物を電解液に溶解する添
加剤について検討した結果、長期間安定して亜鉛のデン
ドライト析出を防止して負極上に析出する亜鉛を平滑化
し、放電後負極の一部に残留する析出物を速やかに溶解
する長時間の充放電が可能な亜鉛−ハロゲン電池を開発
したものである。
ト析出を防止し、長期間充放電が可能で、しかも放電完
了後負極の一部に残留する析出物を電解液に溶解する添
加剤について検討した結果、長期間安定して亜鉛のデン
ドライト析出を防止して負極上に析出する亜鉛を平滑化
し、放電後負極の一部に残留する析出物を速やかに溶解
する長時間の充放電が可能な亜鉛−ハロゲン電池を開発
したものである。
本発明電池の一つは、亜鉛極を負極、ハロゲン極を正極
とし、電解液にハロゲン化亜鉛を主成分とする水溶液を
用いた電池において、電解液にTl又はその化合物と更に
周期律表第５、第６周期の第６Ａ、第４Ｂ族、周期律表
第６周期の第５Ｂ族に属する元素又はその化合物の何れ
か１種又は２種以上を添加したことを特徴とするもので
ある。
とし、電解液にハロゲン化亜鉛を主成分とする水溶液を
用いた電池において、電解液にTl又はその化合物と更に
周期律表第５、第６周期の第６Ａ、第４Ｂ族、周期律表
第６周期の第５Ｂ族に属する元素又はその化合物の何れ
か１種又は２種以上を添加したことを特徴とするもので
ある。
即ち、本発明は亜鉛極を負極、ハロゲン極を正極とし、
電解液にハロゲン化亜鉛を主成分とする水溶液を用い、
充電時に負極上に亜鉛を析出し、放電時に析出した亜鉛
を溶解させる亜鉛−ハロゲン電池の電解液に、Tl又はそ
の化合物と共に、周期律表第５、第６周期の第６Ａ、第
４Ｂ族、周期律表第６周期の第５Ｂ族に属する元素又は
その化合物（Mo、Ｗ、Sn、Pb、Bi又はその化合物）を添
加したものであり、Tl、Mo、Ｗ、Sn、Pb、Biの化合物と
しては、例えば塩化物、硫酸塩、硝酸塩等が用いられ
る。
電解液にハロゲン化亜鉛を主成分とする水溶液を用い、
充電時に負極上に亜鉛を析出し、放電時に析出した亜鉛
を溶解させる亜鉛−ハロゲン電池の電解液に、Tl又はそ
の化合物と共に、周期律表第５、第６周期の第６Ａ、第
４Ｂ族、周期律表第６周期の第５Ｂ族に属する元素又は
その化合物（Mo、Ｗ、Sn、Pb、Bi又はその化合物）を添
加したものであり、Tl、Mo、Ｗ、Sn、Pb、Biの化合物と
しては、例えば塩化物、硫酸塩、硝酸塩等が用いられ
る。
これ等の添加元素又は化合物は何れの組み合せにおいて
も電解液に溶解し、それぞれ単独のカチオン又は錯イオ
ンを形成し、電池の充電時における亜鉛のデンドライト
析出を防止し、放電完了後には電解液に容易に溶解す
る。しかしてこれ等元素又はその化合物の添加量は、そ
れぞれの元素又は化合物について、１０-5乃至１０-1mo
l／の範囲で用いることが望ましく、これより添加量
が少ないと亜鉛のデンドライト析出防止効果が不充分と
なり、これより多くなると添加元素又は化合物が金属と
して析出するようになつて、電池の充放電効率を低下す
るばかりか、析出物が溶解しないといつた問題が発生す
る。
も電解液に溶解し、それぞれ単独のカチオン又は錯イオ
ンを形成し、電池の充電時における亜鉛のデンドライト
析出を防止し、放電完了後には電解液に容易に溶解す
る。しかしてこれ等元素又はその化合物の添加量は、そ
れぞれの元素又は化合物について、１０-5乃至１０-1mo
l／の範囲で用いることが望ましく、これより添加量
が少ないと亜鉛のデンドライト析出防止効果が不充分と
なり、これより多くなると添加元素又は化合物が金属と
して析出するようになつて、電池の充放電効率を低下す
るばかりか、析出物が溶解しないといつた問題が発生す
る。
電解液には従来同様ハロゲン化亜鉛単独の水溶液又はこ
れに導電性を増すための強電解質としてハロゲン化ナト
リウム、ハロゲン化カリウム等を加えたもので、ＰＨ０
〜５、望ましくは0.1〜1.0の範囲のものが用いられる。
また充電時の電流密度は５〜100mA/cm2、電解液の温度
は室温から７０℃位までが望ましい。
れに導電性を増すための強電解質としてハロゲン化ナト
リウム、ハロゲン化カリウム等を加えたもので、ＰＨ０
〜５、望ましくは0.1〜1.0の範囲のものが用いられる。
また充電時の電流密度は５〜100mA/cm2、電解液の温度
は室温から７０℃位までが望ましい。
以下、本発明を実施例について説明する。
塩化亜鉛２mol／と塩化カリウム１mol／を含む水溶
液に、第１表に示す添加元素又はその化合物を添加し、
ＰＨを1.0に調整して電解液とし、これを正極に多孔質
グラフアイト板、負極に硬質グラフアイト板を用いた単
電池に循環させて亜鉛−ハロゲン電池を構成した。
液に、第１表に示す添加元素又はその化合物を添加し、
ＰＨを1.0に調整して電解液とし、これを正極に多孔質
グラフアイト板、負極に硬質グラフアイト板を用いた単
電池に循環させて亜鉛−ハロゲン電池を構成した。
尚、第１表中Tl、Ｗ、Sn、Pb及びBiはそれぞれ塩化物と
して添加し、Moはナトリウム塩として添加した。
して添加し、Moはナトリウム塩として添加した。
このようにして構成した各電池について、電流密度30Ａ
／ｃｍ２、液温３０℃で８時間充電し、負極上の亜鉛の
デンドライト析出状況を調べた。その結果何れの電池に
も亜鉛のデンドライト析出は認められなかつた。また充
電後放電したが、本発明電池は第１図に示すように放電
末期に一気に分極し、その後直ちに充電を行なつたが何
れも短絡等の問題はなく、電流効率も９０％以上であつ
た。更に同一条件で充放電を１ケ月間繰返したがその間
短絡等の発生は起きなかつた。
／ｃｍ２、液温３０℃で８時間充電し、負極上の亜鉛の
デンドライト析出状況を調べた。その結果何れの電池に
も亜鉛のデンドライト析出は認められなかつた。また充
電後放電したが、本発明電池は第１図に示すように放電
末期に一気に分極し、その後直ちに充電を行なつたが何
れも短絡等の問題はなく、電流効率も９０％以上であつ
た。更に同一条件で充放電を１ケ月間繰返したがその間
短絡等の発生は起きなかつた。
これに対し比較電池では第２図に点線で示すように放電
後直ちに充電すると放電時に負極上の一部に残つた亜鉛
の析出物より亜鉛のデンドライト析出を起し、２時間も
たたないうちに短絡を起し、これを防止するためには実
線で示すように放電後、正極と負極を外部電源により１
〜２時間強制放電させるか、又は１０時間以上短絡した
状態で電解液を循環させる必要があることが判る。
後直ちに充電すると放電時に負極上の一部に残つた亜鉛
の析出物より亜鉛のデンドライト析出を起し、２時間も
たたないうちに短絡を起し、これを防止するためには実
線で示すように放電後、正極と負極を外部電源により１
〜２時間強制放電させるか、又は１０時間以上短絡した
状態で電解液を循環させる必要があることが判る。
このように本発明電池によれば、充電時の亜鉛のデンド
ライト析出を長期間防止し、かつ放電後、外部電源によ
る完全放電を行なわなくても充電が可能となり、放電か
ら次の充電までの時間を短縮することができる等、工業
上顕著な効果を奏するものである。
ライト析出を長期間防止し、かつ放電後、外部電源によ
る完全放電を行なわなくても充電が可能となり、放電か
ら次の充電までの時間を短縮することができる等、工業
上顕著な効果を奏するものである。
第１図は本発明電池の充放電曲線を示す説明図、第２図
は先きに提案した電池の充放電曲線を示す説明図であ
る。
は先きに提案した電池の充放電曲線を示す説明図であ
る。
Claims (1)
- 【請求項１】亜鉛極を負極、ハロゲン極を正極とし、電
解液にハロゲン化亜鉛を主成分とする水溶液を用いた電
池において、電解液にＴ1 又はその化合物と更に周期律
表第５、第６周期の第６Ａ、第４Ｂ族、周期律表第６周
期の第５Ｂ族に属する元素又はその化合物の何れか１種
又は２種以上を添加したことを特徴とする亜鉛−ハロゲ
ン電池。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57068499A JPH0636375B2 (ja) | 1982-04-23 | 1982-04-23 | 亜鉛−ハロゲン電池 |
| US06/484,834 US4473625A (en) | 1982-04-23 | 1983-04-14 | Zinc-halogen battery |
| GB08310118A GB2122019B (en) | 1982-04-23 | 1983-04-14 | A zinc-halogen battery |
| FR8306551A FR2525822B1 (fr) | 1982-04-23 | 1983-04-21 | Accumulateur electrique a electrodes de zinc et d'un halogene |
| DE19833314667 DE3314667A1 (de) | 1982-04-23 | 1983-04-22 | Zink-halogen-batterie |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57068499A JPH0636375B2 (ja) | 1982-04-23 | 1982-04-23 | 亜鉛−ハロゲン電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58186174A JPS58186174A (ja) | 1983-10-31 |
| JPH0636375B2 true JPH0636375B2 (ja) | 1994-05-11 |
Family
ID=13375446
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57068499A Expired - Lifetime JPH0636375B2 (ja) | 1982-04-23 | 1982-04-23 | 亜鉛−ハロゲン電池 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4473625A (ja) |
| JP (1) | JPH0636375B2 (ja) |
| DE (1) | DE3314667A1 (ja) |
| FR (1) | FR2525822B1 (ja) |
| GB (1) | GB2122019B (ja) |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6149373A (ja) * | 1984-08-15 | 1986-03-11 | Dowa Mining Co Ltd | アルカリ乾電池用負極活物質 |
| US5126218A (en) * | 1985-04-23 | 1992-06-30 | Clarke Robert L | Conductive ceramic substrate for batteries |
| CN1095210C (zh) * | 1996-05-25 | 2002-11-27 | 熊锡金 | 卤酸盐电池 |
| WO1998028805A1 (en) * | 1996-12-23 | 1998-07-02 | Aer Energy Resources, Inc. | Mercury-free zinc anode for electrochemical cell and method for making same |
| US10056636B1 (en) | 2013-10-03 | 2018-08-21 | Primus Power Corporation | Electrolyte compositions for use in a metal-halogen flow battery |
| CN107980187A (zh) | 2015-03-19 | 2018-05-01 | 普里默斯电力公司 | 含有螯合剂和金属电镀增强剂的液流电池组电解质组合物 |
| WO2017142990A1 (en) * | 2016-02-17 | 2017-08-24 | Eos Energy Storage, Llc | Halogen-based electrolyte containing carbon |
| US10892524B2 (en) | 2016-03-29 | 2021-01-12 | Eos Energy Storage, Llc | Electrolyte for rechargeable electrochemical cell |
| US20210336293A1 (en) * | 2018-10-10 | 2021-10-28 | Oregon State University | Aqueous zinc-metal batteries comprising "water-in-salt" electrolyte |
| WO2023023749A1 (en) * | 2021-08-25 | 2023-03-02 | Gelion Technologies Pty Ltd | Electrochemical cell conditioning cycle |
Family Cites Families (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR1185026A (fr) * | 1956-11-15 | 1959-07-29 | Pertrix Union Gmbh | Piles galvaniques |
| US4135039A (en) * | 1969-02-21 | 1979-01-16 | Unigate, Limited | Electrode structures and electrodes therefrom for use in electrolytic cells or batteries |
| US3623911A (en) * | 1969-03-03 | 1971-11-30 | Leesona Corp | High-rate consumable metal electrodes |
| JPS485185B1 (ja) * | 1969-05-16 | 1973-02-14 | ||
| US3953302A (en) * | 1973-08-16 | 1976-04-27 | P. R. Mallory & Co. Inc. | Prevention of dendritic plating of lithium |
| US4037032A (en) * | 1976-05-05 | 1977-07-19 | Diamond Shamrock Technologies S.A. | Electric storage battery with valve metal electrodes |
| JPS5323488A (en) * | 1976-08-13 | 1978-03-03 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Device for actuating dunnage |
| US4084047A (en) * | 1976-11-29 | 1978-04-11 | The United States Of America As Represented By The Secretary Of The Navy | Stable alkaline zinc electrode |
| DE2758511A1 (de) * | 1977-03-28 | 1978-10-12 | Energy Dev Ass | Metall-halogen-batterie |
| US4181777A (en) * | 1978-09-07 | 1980-01-01 | Diamond Shamrock Technologies S.A. | Rechargeable zinc halogen battery |
| US4307159A (en) * | 1980-03-28 | 1981-12-22 | Energy Development Associates, Inc. | Zinc halogen battery electrolyte compositions with bismuth additive |
| US4306003A (en) * | 1980-03-28 | 1981-12-15 | Energy Development Associates, Inc. | Zinc halogen battery electrolyte composition with lead additive |
| DE3148497A1 (de) * | 1981-12-08 | 1983-06-16 | Energy Development Associates Inc., 48071 Madison Heights, Mich. | "elektrolyt-zusammensetzung zur verwendung in einer zink-chlor-batterie" |
-
1982
- 1982-04-23 JP JP57068499A patent/JPH0636375B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1983
- 1983-04-14 GB GB08310118A patent/GB2122019B/en not_active Expired
- 1983-04-14 US US06/484,834 patent/US4473625A/en not_active Expired - Lifetime
- 1983-04-21 FR FR8306551A patent/FR2525822B1/fr not_active Expired
- 1983-04-22 DE DE19833314667 patent/DE3314667A1/de active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| GB2122019B (en) | 1985-10-16 |
| GB8310118D0 (en) | 1983-05-18 |
| FR2525822A1 (fr) | 1983-10-28 |
| FR2525822B1 (fr) | 1986-04-04 |
| DE3314667C2 (ja) | 1990-05-23 |
| US4473625A (en) | 1984-09-25 |
| JPS58186174A (ja) | 1983-10-31 |
| DE3314667A1 (de) | 1983-10-27 |
| GB2122019A (en) | 1984-01-04 |
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