JPH06345428A - タリウム系超電導膜の合成方法 - Google Patents

タリウム系超電導膜の合成方法

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JPH06345428A
JPH06345428A JP5141737A JP14173793A JPH06345428A JP H06345428 A JPH06345428 A JP H06345428A JP 5141737 A JP5141737 A JP 5141737A JP 14173793 A JP14173793 A JP 14173793A JP H06345428 A JPH06345428 A JP H06345428A
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thallium
synthesizing
superconducting film
based superconducting
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JP5141737A
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English (en)
Inventor
Toshihide Namatame
俊秀 生田目
Izumi Hirabayashi
泉 平林
Shuichi Koike
秀一 小池
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KOKUSAI CHODENDO SANGYO GIJUTS
KOKUSAI CHODENDO SANGYO GIJUTSU KENKYU CENTER
Chubu Electric Power Co Inc
Hitachi Ltd
Original Assignee
KOKUSAI CHODENDO SANGYO GIJUTS
KOKUSAI CHODENDO SANGYO GIJUTSU KENKYU CENTER
Chubu Electric Power Co Inc
Hitachi Ltd
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Publication date
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    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E40/00—Technologies for an efficient electrical power generation, transmission or distribution
    • Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment

Abstract

(57)【要約】 【目的】高品質なタリウム系超電導膜を合成する合成方
法を提供すること。 【構成】アルカリ土類金属，銅の有機化合物を芳香族化
合物の溶媒に溶解した溶液を出発溶液として、基板に塗
布して７５０℃以下の温度で加熱を行った後、酸化タリ
ウムガス雰囲気中、７５０〜８６０℃の温度範囲で少な
くとも２０時間以上熱処理する。 【効果】高品質なタリウム系超電導膜を合成できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、タリウム系超電導膜の
合成方法に関し、高品質なタリウム系超電導膜の合成方
法を提供しようとするものである。
【０００２】
【従来の技術】臨界温度が液体窒素の沸点（７７Ｋ）を
越える酸化物超電導体が発見されてから、超電導マグネ
ットあるいはエレクトロニクス分野での超電導体現象の
利用が期待されている。この中でタリウム系超電導体
は、臨界温度が最も高い１２７Ｋを示すため特に応用面
で注目されている。そして従来より、超電導マグネット
を作成するための線材化技術の一つとして成膜法による
テープ状線材化が知られている。また、ＳＱＵＩＤ，マ
イクロ波応答機器等のエレクトロニクスデバイスの作成
も成膜法に大きく依存している。これら一般的な成膜法
としては、スパッタリング法，ＭＯＣＶＤ（化学気相成
長）法，レーザ蒸着法及びＭＢＥ法がよく知られてい
る。しかしながら、上記成膜法は真空容器を用いて行う
ため、大面積化，長尺化及び簡便さの点で問題があっ
た。そこで、常圧でしかも簡便な手法で行えるスピンコ
ート法，ディップコート法，塗布法による成膜法で、大
面積化，長尺化が期待されている。これら上記手法の出
発原料としては、超電導体を構成する各々の元素の酸化
物を硝酸溶液に溶解した場合及び各々の元素の有機化合
物をトルエン，ピリジン及びエタノール等の有機溶液に
溶解した場合がある。
【０００３】タリウム系超電導体の合成方法としては、
例えば、特開平2−135617 号で説明されているような超
電導体を構成する各々の元素の酸化物微粉末と前記各元
素の有機化合物からなる溶液とを均一に混合した後、線
状に成形して焼成することで超電導セラミックス線材を
得る方法がある。また、例えば、Jpn.J.Appl.Phys.２７
(１９８８)Ｌ２３１４−Ｌ２３１６で説明されているよ
うなアルカリ土類金属，銅の有機化合物からなる溶液を
出発溶液として、基板上に成膜し、酸化タリウムガス雰
囲気中、８９５℃以上の高温度で１時間以下の短時間熱
処理することでタリウム系超電導膜を得られるとなって
いる。しかしながら、前者の方法によれば各元素の有機
化合物をアルコール，トルエン等の溶媒に溶解した溶液
に酸化物微粉末を混合するため、酸化物粉末が溶解せず
熱処理後の線材は、不均一な超電導粉末で構成されてい
る。しかも、熱処理前に線材の形状に成形するため、超
電導コイル等の使用に限られる。また、後者の方法によ
ればタリウム元素の蒸気中の熱処理を高温，短時間で行
うため、島状に成長したポーラスな膜質及び超電導相以
外の異相を含んだ超電導膜となっている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上記従来の超電導体を
構成する各々の元素の酸化物微粉末と前記各元素の有機
化合物からなる溶液とを均一に混合した後、線状に成形
して焼成することで得られた超電導セラミックス線材
は、超電導体の均一性が悪くなり、その結果粒子間の超
電導コンタクトが得難くなる問題点があった。しかも、
熱処理前に線状に成形するためＳＱＵＩＤ，マイクロ波
応答機器等のエレクトロニクス分野への使用には適して
いない。また、アルカル土類金属，銅の有機化合物から
なる溶液を出発溶液として、基板上に成膜した後、酸化
タリウムガス雰囲気中、高温度で短時間熱処理すること
で得られた超電導膜の場合には超電導膜の緻密性が悪い
ため臨界電流密度等の超電導特性が低いと言う問題を有
している。
【０００５】そこで本発明は、タリウム系超電導体を構
成する元素の有機化合物のみ及び／又はアルカル土類金
属，銅の有機化合物からなる有機化合物の溶液を出発溶
液として基板に塗布して、酸化タリウムガス雰囲気中、
低温度，長時間熱処理することで高品質なタリウム系超
電導膜を合成する合成方法を提供することを目的とす
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、アルカリ
土類金属，銅の有機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解
した溶液を出発溶液として、基板に塗布して７５０℃以
下の温度で加熱を行った後、酸化タリウムガス雰囲気
中、７５０〜８６０℃の温度範囲で少なくとも２０時間
以上熱処理する合成方法を用いること又はタリウム，ア
ルカリ土類金属，銅の有機化合物を芳香族化合物の溶媒
に溶解した溶液を出発溶液として、基板に塗布して７５
０℃以下の温度で加熱を行った後、酸化タリウムガス雰
囲気中、７５０〜８６０℃の温度範囲で少なくとも２０
時間以上熱処理する合成方法を用いること又はタリウ
ム，鉛，アルカリ土類金属，銅の有機化合物を芳香族化
合物の溶媒に溶解した溶液を出発溶液として、基板に塗
布して７５０℃以下の温度で加熱を行った後、酸化タリ
ウムガス雰囲気中、７５０〜８６０℃の温度範囲で少な
くとも２０時間以上熱処理する合成方法を利用すること
で上記課題を解決した。
【０００７】
【作用】酸化タリウムガス雰囲気中、７５０〜８６０℃
の温度範囲で少なくとも２０時間以上熱処理するのは、
７５０℃より低温度及び８６０℃で２０時間より短い熱
処理ではタリウム系超電導相への反応が十分に進まず超
電導特性の低い膜になるからである。すなわち、熱処理
温度が８６０℃から７５０℃へと低下するのに対応して
熱処理時間は増加する傾向を示し、７５０℃では２４０
時間の保持時間で７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を
持つ高品質なｃ軸配向したTl1Ba2Ca2Cu3Oy系超電導膜が
得られる。８６０℃より高温度の熱処理では、Ｃａ1Ｃ
ｕ2Ｏx 相の異相を含んだタリウム系超電導膜であり、
しかもポーラスな膜質であるため７７ＫでのＪc が１０
4Ａ／cm2 以下の低品質なタリウム系超電導膜になる。
【０００８】
【実施例】以下、本発明を図示する実施例に基づいて具
体的に説明する。
【０００９】〔実施例１〕Ｂａ,Ｃａ,Ｃｕのナフテン酸
塩をＢａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏyの組成比になるように混合し、
トルエンを加えて溶解させて出発溶液とした。上記出発
溶液をＳrＴiＯ3基板上にスピンコート法（５０００rp
m，１０sec）により塗布し、空気中５００℃で１０min
仮焼成するという塗布−仮焼成プロセスを１０回繰り返
して、膜厚約１μｍのＢａ−Ｃａ−Ｃｕ−Ｏ仮焼膜を得
た。次に前記Ｂａ−Ｃａ−Ｃｕ−Ｏ仮焼膜をＴｌ2Ｏ3，
ＢａＯ，ＣａＯ，ＣｕＯの混合（Ｔｌ：Ｂａ：Ｃａ：Ｃ
ｕ＝１：２：２：３）ペレットと共に密閉したアルミナ
容器に封入した。この前記アルミナ容器を電気炉内に挿
入し、８５０℃の温度で２０時間保持した後徐冷して、
ｃ軸配向したＴｌ1Ｂａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏy 系超電導膜を合
成した。前記Ｔｌ1Ｂａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏy 系超電導膜は臨
界温度（Ｔc ）が１０６Ｋ，７７Ｋ、零磁場での臨界電
流密度（Ｊc ）が６×１０5Ａ／cm2 の値を示した。ま
た、前記Ｔｌ1Ｂａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏy 系超電導膜の７７
Ｋ，６０Ｋ，４０ＫにおけるＪcの磁場依存性のデータ
を図１に示す。磁場を超電導膜面に対して平行に印加し
た場合であり、７７Ｋ，７Ｔの磁場域で１０5Ａ／cm2以
上の高い値を持つ高品質なタリウム系超電導膜である。
また、保持時間が２０時間より短い場合にはＴｌ1Ｂａ2
Ｃａ1Ｃｕ2Ｏx 系超電導相を含み保持時間が短くなるに
つれてこのＴｌ1Ｂａ2Ｃａ1Ｃｕ2Ｏx 系超電導相は増加
する傾向を示し、７７ＫでのＪc が１０4Ａ／cm2以下の
低品質なタリウム系超電導膜であった。８６０℃の熱処
理は８５０℃の場合と同様に２０時間の保持時間で７７
Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ高品質なｃ軸配向
したＴｌ1Ｂａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏy 系超電導膜を合成した。
さらに、熱処理温度が低下するのに対応して熱処理時間
は増加する傾向を示し、７５０℃では２４０時間の保持
時間で７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ高品質
なｃ軸配向したＴｌ1Ｂａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏy 系超電導膜を
得た。しかし、８６０℃より高温度の熱処理では、Ｔｌ
1Ｂａ2Ｃａ1Ｃｕ2Ｏx 系超電導相及びＣａ1Ｃｕ2Ｏx 相
の異相を含んだＴｌ1Ｂａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏy 系超電導膜で
あり、しかもポーラスな膜質であるため７７ＫでのＪc
が１０4Ａ／cm2以下の低品質なタリウム系超電導膜であ
る。また、７５０℃より低温度では前記Tl1Ba2Ca2Cu3Oy
系超電導相への反応が十分に進まず超電導特性の悪い膜
である。
【００１０】〔実施例２〕Ｂａ2Ｃａ1Ｃｕ2Ｏ5の組成比
になるようにＢａ,Ｃａ,Ｃｕのナフテン酸塩を混合し、
トルエンを加えて溶解させて出発溶液とした場合におい
ても、上記と同様のスピンコート法を用いて基板上に塗
布し上記と同様の７５０〜８６０℃の温度範囲で２０時
間以上の熱処理を行えば、７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の
高い値を持つ高品質なｃ軸配向したＴｌxＢａ2Ｃａ1Ｃ
ｕ2Ｏ8(ｘ＝１or２）系超電導膜を形成することができ
る。
【００１１】〔実施例３〕Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ2x+3(ｘ
＝１，２)の組成比になるようにＳｒ，Ｃａ，Ｃｕのナ
フテン酸塩を混合し、トルエンを加えて溶解させて出発
溶液とした場合においても、上記と同様のスピンコート
法を用いて基板上に塗布し上記と同様の７５０〜８６０
℃の温度範囲で２０時間以上の熱処理を行えば、７７Ｋ
で１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ高品質なｃ軸配向し
た(Tl／Pb)1Sr2CaxCux+1O2x+6（ｘ＝１，２）系超電導
膜を形成することができる。
【００１２】〔実施例４〕出発原料にＢａ又はＳｒ，Ｃ
ａ，Ｃｕのアルコキシド，オレイン酸塩，グリコン酸
塩，ステアリン酸塩，オクタン酸塩，プロピオン酸塩，
ギ酸塩のうちいずれか一つあるいは前記のうち二つ以上
の組み合わせを用いた場合でも、上記と同様のトルエン
或いは／又はピリジンを加えて溶解させて出発溶液とし
て上記と同様のスピンコート法を用いて基板上に塗布し
上記と同様の７５０〜８６０℃の温度範囲で２０時間以
上の熱処理を行えば、７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い
値を持つ高品質なｃ軸配向したＴｌxＢａ2ＣａyＣｕy+1
Ｏ2y+6（ｘ＝１or２，ｙ＝１，２），(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓ
ｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ2x+6（ｘ＝１，２）系超電導膜を形
成することができる。
【００１３】〔実施例５〕Ｔｌ，Ｂａ，Ｃａ，Ｃｕのナ
フテン酸塩をＴｌ1Ｂａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏy の組成比になる
ように混合し、トルエンを加えて溶解させて出発溶液と
した。上記出発溶液をＳｒＴｉＯ3 基板上にスピンコー
ト法（５０００rpm，１０sec）により塗布し、密閉した
反応管で５００℃で１０min 仮焼成するという塗布−仮
焼成プロセスを１０回繰り返して、膜厚約１μｍのＴｌ
−Ｂａ−Ｃａ−Ｃｕ−Ｏ仮焼膜を得た。次に前記Ｔｌ−
Ｂａ−Ｃａ−Ｃｕ−Ｏ仮焼膜をＴｌ2Ｏ3，ＢａＯ，Ｃａ
Ｏ，ＣｕＯの混合（Ｔｌ：Ｂａ：Ｃａ：Ｃｕ＝１：２：
２：３）ペレットと共に密閉したアルミナ容器に封入し
た。この前記アルミナ容器を実施例１と同様の熱処理方
法を行うことで図１に示したデータと同様の７７Ｋ，７
Ｔの磁場域で１０5 Ａ／cm2 以上の高い値を持つ高品質
なタリウム系超電導膜を形成することができる。
【００１４】〔実施例６〕また、ＴｌxＢａ2ＣａyＣｕ
y+1Ｏ2y+6（ｘ＝１or２，ｙ＝１，２）， （Ｔｌ
／Ｐｂ)1Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ2x+6(ｘ＝１，２）の組成
比になるようにＴｌ又はＴｌとＰｂ，Ｂａ又はＳｒ，Ｃ
ａ，Ｃｕのナフテン酸塩を混合し、トルエンを加えて溶
解させて出発溶液とした場合においても、実施例１と同
様のスピンコート法を用いて基板上に塗布し実施例１と
同様の７５０〜８６０℃の温度範囲で２０時間以上の熱
処理を行えば、各々、７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い
値を持つ高品質なｃ軸配向したＴｌxＢａ2ＣａyＣｕy+1
Ｏ2y+6（ｘ＝１or２，ｙ＝１，２），(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓ
ｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ2x+6（ｘ＝１，２）系超電導膜を形
成することができる。
【００１５】〔実施例７〕出発原料にＴｌ又はＴｌとＰ
ｂ，Ｂａ又はＳｒ,Ｃａ,Ｃｕのアルコキシド，オレイン
酸塩，グリコン酸塩，ステアリン酸塩，オクタン酸塩，
プロピオン酸塩，ギ酸塩のうちいずれか一つあるいは前
記のうち二つ以上の組み合わせを用いた場合でも、実施
例１と同様のトルエン及び／又はピリジンを加えて溶解
させて出発溶液として実施例１と同様のスピンコート法
を用いて基板上に塗布し実施例１と同様の７５０〜８６
０℃の温度範囲で２０時間以上の熱処理を行えば、７７
Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ高品質なｃ軸配向
したTlxBa2CayCuy+1O2y+6（ｘ＝１or２，ｙ＝１，２)，
(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ2x+6（ｘ＝１,２）
系超電導膜を形成することができる。
【００１６】〔実施例８〕基板にＭｇＯ，ＬａＡｌ
Ｏ3，ＢａＴｉＯ3，ＮｄＧａＯ3 及びペロブスカイト構
造である物質を用いた場合でも、実施例１，２と同様の
合成方法を用いることで７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高
い値を持つ高品質なｃ軸配向したＴｌxＢａ2ＣａyＣｕ
y+1Ｏ2y+6（ｘ＝１or２，ｙ＝１，２），(Ｔｌ／Ｐｂ)1
Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ2x+6（ｘ＝１，２）系超電導膜を
形成することができる。
【００１７】〔実施例９〕スピンコート法の代りにディ
ップコート法或いは塗布法を用いてＳrＴiＯ3 基板上に
塗布した場合でも、実施例１，２と同様の熱処理方法を
行うことで７７Ｋで１０5Ａ／cm2 以上の高い値を持つ
高品質なｃ軸配向したTlxBa2CayCuy+1O2y+6（ｘ＝１or
２，ｙ＝１，２)，(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ
2x+6(ｘ＝１，２）系超電導膜を形成することができ
る。
【００１８】〔実施例１０〕基板にＭｇＯ，ＬａＡｌＯ
3，ＢａＴｉＯ3，ＮｄＧａＯ3 及びペロブスカイト構造
である物質を用いた場合でも、上記と同様の合成方法を
用いることで７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ
高品質なｃ軸配向したTlxBa2CayCuy+1O2y+6(ｘ＝１or
２，ｙ＝１，２)，(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ
2x+6（ｘ＝１，２）系超電導膜を形成することができ
る。
【００１９】〔実施例１１〕基板にＡｇ，Ｃｕ，Ａｕ，
ハステロイＸ，可とう性ＹＳＺおよび延性，てん性を有
する物質を用いた場合でも、上記と同様の合成方法を用
いることで７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ高
品質なＴｌxＢａ2ＣａyＣｕy+1Ｏ2y+6（ｘ＝１or２，ｙ
＝１，２)，(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ
2x+6（ｘ＝１，２）系超電導膜を形成することができ
る。
【００２０】〔実施例１２〕ディップコート法或いは塗
布法を用いてＳｒＴｉＯ3 基板の両面に塗布した場合で
も、実施例１，２と同様の熱処理方法を行うことで７７
Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ高品質なｃ軸配向
したＴｌxＢａ2ＣａyＣｕy+1Ｏ2y+6（ｘ＝１or２，ｙ＝
１，２)，(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ2x+6(ｘ＝
１，２）系超電導膜を基板の両面に形成することができ
る。
【００２１】〔実施例１３〕基板にＭｇＯ，ＬａＡｌＯ
3，ＢａＴｉＯ3，ＮｄＧａＯ3 及びペロブスカイト構造
である物質を用いた場合でも、上記と同様の合成方法を
用いることで７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ
高品質なｃ軸配向したTlxBa2CayCuy+1O2y+6（ｘ＝１or
２，ｙ＝１，２)，(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ
2x+6（ｘ＝１,２）系超電導膜を基板の両面に形成する
ことができる。
【００２２】〔実施例１４〕基板にＡｇ，Ｃｕ，Ａｕ，
ハステロイＸ，可とう性ＹＳＺおよび延性，てん性を有
する物質を用いた場合でも、上記と同様の合成方法を用
いることで７７Ｋで１０5Ａ／cm2以上の高い値を持つ高
品質なＴｌxＢａ2ＣａyＣｕy+1Ｏ2y+6（ｘ＝１or２，ｙ
＝１，２)，(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2ＣａxＣｕx+1Ｏ
2x+6（ｘ＝１，２）系超電導膜を基板の両面に形成する
ことができる。
【００２３】
【発明の効果】以上の本発明によれば、高品質なＳＱＵ
ＩＤ，マイクロ波応答機器及び超電導マグネットを作成
することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明で得られたＴｌ1Ｂａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏy 系
超電導膜のＪc の磁場依存性を表わす特性図。
フロントページの続き (72)発明者 生田目 俊秀 愛知県名古屋市熱田区六野二丁目４番１号 財団法人 国際超電導産業技術研究セン ター 超電導工学研究所 名古屋研究室内 (72)発明者 平林 泉 愛知県名古屋市熱田区六野二丁目４番１号 財団法人 国際超電導産業技術研究セン ター 超電導工学研究所 名古屋研究室内 (72)発明者 小池 秀一 愛知県名古屋市熱田区六野二丁目４番１号 財団法人 国際超電導産業技術研究セン ター 超電導工学研究所 名古屋研究室内

Claims (39)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】アルカリ土類金属及び銅の有機化合物を芳
    香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶解液を基板に
    塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の温度で加熱す
    る工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、７５０〜８６０
    ℃の温度範囲で少なくとも２０時間以上熱処理する工程
    とからなることを特徴とするタリウム系超電導膜の合成
    方法。
  2. 【請求項２】請求項１の該アルカリ土類金属は、バリウ
    ム，カルシウム，ストロンチウムのうちカルシウムとバ
    リウムあるいはカルシウムとストロンチウムの組み合わ
    せであることを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方
    法。
  3. 【請求項３】請求項１の該芳香族化合物は、トルエン，
    ピリジンのうちいずれか一つであることを特徴とするタ
    リウム系超電導膜の合成方法。
  4. 【請求項４】請求項１の該タリウム系超電導膜を基板の
    両面に合成することを特徴とするタリウム系超電導膜の
    合成方法。
  5. 【請求項５】請求項１の該有機化合物を含む溶解液は熱
    処理により、超電導体となるように配合されていること
    を特徴とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  6. 【請求項６】請求項１の該有機化合物は、ナフテン酸
    塩，アルコキシド，オレイン酸塩，グリコン酸塩，ステ
    アリン酸塩，オクタン酸塩，プロピオン酸塩，ギ酸塩の
    うちいずれか一つあるいは上記のうち二つ以上の組み合
    わせであることを特徴とするタリウム系超電導膜の合成
    方法。
  7. 【請求項７】請求項１の該塗布として、スピンコート
    法，ディップコート法で塗布することを特徴とするタリ
    ウム系超電導膜の合成方法。
  8. 【請求項８】請求項１の該基板がＭｇＯ，ＳｒＴｉ
    Ｏ3，ＬａＡｌＯ3，ＢａＴｉＯ3，ＮｄＧａＯ3 及びペ
    ロブスカイト構造であることを特徴とするタリウム系超
    電導膜の合成方法。
  9. 【請求項９】請求項１の該基板がＡｇ，Ｃｕ，Ａｕ，ハ
    ステロイＸ，可とう性ＹＳＺおよび延性，てん性を有す
    る物質であることを特徴とするタリウム系超電導膜の合
    成方法。
  10. 【請求項１０】アルカリ土類金属及び銅の有機化合物を
    芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶解液を基板
    に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の温度で加熱
    する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、８６０℃で２
    ０時間，８５０℃で２０〜４０時間，８４０℃で４０〜
    ６０時間，８３０℃で６０〜８０時間，８２０℃で８０
    〜１００時間，８１０℃で１００〜１２０時間，８００
    ℃で１２０〜１４０時間，７９０℃で１４０〜１６０時
    間，７８０℃で１６０〜１８０時間，７７０℃で１８０
    〜２００時間，７６０℃で２００〜２４０時間，７５０
    ℃で２４０時間以上の熱処理する工程によりＴｌxＢａ2
    Ｃａ2Ｃｕ3Ｏ10（ｘ＝１or２）系超電導膜を合成するこ
    とを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  11. 【請求項１１】アルカリ土類金属及び銅の有機化合物を
    芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶解液を基板
    に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の温度で加熱
    する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、８４０℃で２
    ０〜４０時間，８３０℃で４０〜６０時間，８２０℃で
    ６０〜８０時間，８１０℃で８０〜１００時間，８００
    ℃で１００〜１２０時間，７９０℃で１２０〜１４０時
    間，７８０℃で１４０〜１６０時間，７７０℃で１６０
    〜１８０時間，７６０℃で１８０〜２００時間，７５０
    ℃で２００〜２４０時間の熱処理する工程によりＴｌx
    Ｂａ2Ｃａ1Ｃｕ2Ｏ8(ｘ＝１or２）系超電導膜を合成す
    ることを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  12. 【請求項１２】アルカリ土類金属及び銅の有機化合物を
    芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶解液を基板
    に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の温度で加熱
    する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、８６０℃で２
    ０時間，８５０℃で２０〜４０時間，８４０℃で４０〜
    ６０時間，８３０℃で６０〜８０時間，８２０℃で８０
    〜１００時間，８１０℃で１００〜１２０時間，８００
    ℃で１２０〜１４０時間，７９０℃で１４０〜１６０時
    間，７８０℃で１６０〜１８０時間，７７０℃で１８０
    〜２００時間，７６０℃で２００〜２４０時間，７５０
    ℃で２４０時間以上熱処理する工程とから(Ｔl／Ｐb)1
    Ｓｒ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏ10系超電導膜を合成することを特徴
    とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  13. 【請求項１３】アルカリ土類金属及び銅の有機化合物を
    芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶解液を基板
    に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の温度で加熱
    する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、８４０℃で２
    ０〜４０時間，８３０℃で４０〜６０時間，８２０℃で
    ６０〜８０時間，８１０℃で８０〜１００時間，８００
    ℃で１００〜１２０時間，７９０℃で１２０〜１４０時
    間，７８０℃で１４０〜１６０時間，７７０℃で１６０
    〜１８０時間，７６０℃で１８０〜２００時間，７５０
    ℃で２００〜２４０時間の熱処理する工程により(Tl／P
    b)1Sr2Ca1Cu2O8系超電導膜を合成することを特徴とする
    タリウム系超電導膜の合成方法。
  14. 【請求項１４】タリウム，アルカリ土類金属及び銅の有
    機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶
    解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の
    温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、７
    ５０〜８６０℃の温度範囲で少なくとも２０時間以上熱
    処理する工程とからなることを特徴とするタリウム系超
    電導膜の合成方法。
  15. 【請求項１５】請求項１４の該アルカリ土類金属は、バ
    リウム，カルシウム，ストロンチウムのうちカルシウム
    とバリウムあるいはカルシウムとストロンチウムの組み
    合わせであることを特徴とするタリウム系超電導膜の合
    成方法。
  16. 【請求項１６】請求項１４の該芳香族化合物は、トルエ
    ン，ピリジンのうちいずれか一つであることを特徴とす
    るタリウム系超電導膜の合成方法。
  17. 【請求項１７】請求項１４の該タリウム系超電導膜を基
    板の両面に合成することを特徴とするタリウム系超電導
    膜の合成方法。
  18. 【請求項１８】請求項１４の該有機化合物を含む溶解液
    は熱処理により、超電導体となるように配合されている
    ことを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  19. 【請求項１９】請求項１４の該有機化合物は、ナフテン
    酸塩，アルコキシド，オレイン酸塩，グリコン酸塩，ス
    テアリン酸塩，オクタン酸塩，プロピオン酸塩，ギ酸塩
    のうちいずれか一つあるいは上記のうち二つ以上の組み
    合わせであることを特徴とするタリウム系超電導膜の合
    成方法。
  20. 【請求項２０】請求項１４の該塗布として、スピンコー
    ト法，ディップコート法で塗布することを特徴とするタ
    リウム系超電導膜の合成方法。
  21. 【請求項２１】請求項１４の該基板がＭｇＯ，ＳｒＴｉ
    Ｏ3，ＬａＡｌＯ3，ＢａＴｉＯ3，ＮｄＧａＯ3及びペロ
    ブスカイト構造であることを特徴とするタリウム系超電
    導膜の合成方法。
  22. 【請求項２２】請求項１４の該基板がＡｇ，Ｃｕ，Ａ
    ｕ，ハステロイＸ，可とう性ＹＳＺおよび延性，てん性
    を有する物質であることを特徴とするタリウム系超電導
    膜の合成方法。
  23. 【請求項２３】タリウム，アルカリ土類金属及び銅の有
    機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶
    解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の
    温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、８
    ６０℃で２０時間，８５０℃で２０〜４０時間，８４０
    ℃で４０〜６０時間，８３０℃で６０〜８０時間，820
    ℃で８０〜１００時間，８１０℃で１００〜１２０時
    間，８００℃で１２０〜１４０時間，７９０℃で１４０
    〜１６０時間，７８０℃で１６０〜１８０時間，７７０
    ℃で１８０〜２００時間，７６０℃で２００〜２４０時
    間，７５０℃で２４０時間以上の熱処理する工程により
    ＴｌxＢａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏ10(ｘ＝１or２)系超電導膜を合
    成することを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方
    法。
  24. 【請求項２４】タリウム，アルカリ土類金属及び銅の有
    機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶
    解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の
    温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、８
    ４０℃で２０〜４０時間，830℃で４０〜６０時間，８
    ２０℃で６０〜８０時間，８１０℃で８０〜１００時
    間，８００℃で１００〜１２０時間，７９０℃で１２０
    〜１４０時間，７８０℃で１４０〜１６０時間,７７０
    ℃で１６０〜１８０時間,７６０℃で１８０〜２００時
    間，７５０℃で２００〜２４０時間の熱処理する工程に
    よりTlxBa2Ca1Cu2O8（ｘ＝１or２）系超電導膜を合成す
    ることを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  25. 【請求項２５】タリウム，アルカリ土類金属及び銅の有
    機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶
    解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の
    温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、８
    ６０℃で２０時間，８５０℃で２０〜４０時間，８４０
    ℃で４０〜６０時間,８３０℃で６０〜８０時間,８２０
    ℃で８０〜１００時間，８１０℃で１００〜１２０時
    間，８００℃で１２０〜１４０時間，７９０℃で１４０
    〜１６０時間，７８０℃で１６０〜１８０時間，７７０
    ℃で１８０〜２００時間，７６０℃で２００〜２４０時
    間，７５０℃で２４０時間以上熱処理する工程とから
    (Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏ10系超電導膜を合成す
    ることを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  26. 【請求項２６】タリウム，アルカリ土類金属及び銅の有
    機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、該溶
    解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以下の
    温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気中、８
    ４０℃で２０〜４０時間，830℃で４０〜６０時間，８
    ２０℃で６０〜８０時間，８１０℃で８０〜１００時
    間，８００℃で１００〜１２０時間，７９０℃で１２０
    〜１４０時間，７８０℃で１４０〜１６０時間,７７０
    ℃で１６０〜１８０時間,７６０℃で１８０〜２００時
    間，７５０℃で２００〜２４０時間の熱処理する工程に
    より(Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2Ｃａ1Ｃｕ2Ｏ8 系超電導膜を合
    成することを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方
    法。
  27. 【請求項２７】タリウム，鉛，アルカリ土類金属及び銅
    の有機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、
    該溶解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以
    下の温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気
    中、７５０〜８６０℃の温度範囲で少なくとも２０時間
    以上熱処理する工程とからなることを特徴とするタリウ
    ム系超電導膜の合成方法。
  28. 【請求項２８】請求項２７の該アルカリ土類金属は、バ
    リウム，カルシウム，ストロンチウムのうちカルシウム
    とバリウムあるいはカルシウムとストロンチウムの組み
    合わせであることを特徴とするタリウム系超電導膜の合
    成方法。
  29. 【請求項２９】請求項２７の該芳香族化合物は、トルエ
    ン，ピリジンのうちいずれか一つであることを特徴とす
    るタリウム系超電導膜の合成方法。
  30. 【請求項３０】請求項２７の該タリウム系超電導膜を基
    板の両面に合成することを特徴とするタリウム系超電導
    膜の合成方法。
  31. 【請求項３１】請求項２７の該有機化合物を含む該溶解
    液は熱処理により、超電導体となるように配合されてい
    ることを特徴とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  32. 【請求項３２】請求項２７の該有機化合物は、ナフテン
    酸塩，アルコキシド，オレイン酸塩，グリコン酸塩，ス
    テアリン酸塩，オクタン酸塩，プロピオン酸塩，ギ酸塩
    のうちいずれか一つあるいは上記のうち二つ以上の組み
    合わせであることを特徴とするタリウム系超電導膜の合
    成方法。
  33. 【請求項３３】請求項２７の該塗布として、スピンコー
    ト法，ディップコート法，塗布法で塗布することを特徴
    とするタリウム系超電導膜の合成方法。
  34. 【請求項３４】請求項２７の該基板がＭｇＯ，ＳｒＴｉ
    Ｏ3，ＬａＡｌＯ3，ＢａＴｉＯ3，ＮｄＧａＯ3及びペロ
    ブスカイト構造であることを特徴とするタリウム系超電
    導膜の合成方法。
  35. 【請求項３５】請求項２７の該基板がＡｇ，Ｃｕ，Ａ
    ｕ，ハステロイＸ，可とう性ＹＳＺおよび延性，てん性
    を有する物質であることを特徴とするタリウム系超電導
    膜の合成方法。
  36. 【請求項３６】タリウム，鉛，アルカリ土類金属及び銅
    の有機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、
    該溶解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以
    下の温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気
    中、８６０℃で２０時間，８５０℃で２０〜４０時間，
    ８４０℃で４０〜６０時間，８３０℃で６０〜８０時
    間，８２０℃で８０〜１００時間,８１０℃で１００〜
    １２０時間,８００℃で１２０〜１４０時間，７９０℃
    で１４０〜１６０時間，７８０℃で１６０〜１８０時
    間，７７０℃で１８０〜２００時間，７６０℃で２００
    〜２４０時間，７５０℃で２４０時間以上の熱処理する
    工程によりＴｌxＢａ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏ10(ｘ＝１or２)系超
    電導膜を合成することを特徴とするタリウム系超電導膜
    の合成方法。
  37. 【請求項３７】タリウム，鉛，アルカリ土類金属及び銅
    の有機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、
    該溶解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以
    下の温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気
    中、８４０℃で２０〜４０時間，８３０℃で４０〜６０
    時間,８２０℃で６０〜８０時間,８１０℃で８０〜１０
    ０時間，８００℃で１００〜１２０時間，７９０℃で１
    ２０〜１４０時間，７８０℃で１４０〜１６０時間，７
    ７０℃で１６０〜１８０時間，７６０℃で１８０〜２０
    ０時間，７５０℃で２００〜２４０時間の熱処理する工
    程によりＴｌxＢａ2Ｃａ1Ｃｕ2Ｏ8(ｘ＝１or２）系超電
    導膜を合成することを特徴とするタリウム系超電導膜の
    合成方法。
  38. 【請求項３８】タリウム，鉛，アルカリ土類金属及び銅
    の有機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、
    該溶解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以
    下の温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気
    中、８６０℃で２０時間，８５０℃で２０〜４０時間，
    ８４０℃で４０〜６０時間，８３０℃で６０〜８０時
    間，８２０℃で８０〜１００時間,８１０℃で１００〜
    １２０時間,８００℃で１２０〜１４０時間，７９０℃
    で１４０〜１６０時間，７８０℃で１６０〜１８０時
    間，７７０℃で１８０〜２００時間，７６０℃で２００
    〜２４０時間，７５０℃で２４０時間以上の熱処理する
    工程により(Ｔl／Ｐb)1Ｓｒ2Ｃａ2Ｃｕ3Ｏ10系超電導膜
    を合成することを特徴とするタリウム系超電導膜の合成
    方法。
  39. 【請求項３９】タリウム，鉛，アルカリ土類金属及び銅
    の有機化合物を芳香族化合物の溶媒に溶解する工程と、
    該溶解液を基板に塗布する工程と、該基板を７５０℃以
    下の温度で加熱する工程と、酸化タリウムガス雰囲気
    中、８４０℃で２０〜４０時間，８３０℃で４０〜６０
    時間,８２０℃で６０〜８０時間,８１０℃で８０〜１０
    ０時間，８００℃で１００〜１２０時間，７９０℃で１
    ２０〜１４０時間，７８０℃で１４０〜１６０時間，７
    ７０℃で１６０〜１８０時間，７６０℃で１８０〜２０
    ０時間，７５０℃で２００〜２４０時間の熱処理する工
    程により（Ｔｌ／Ｐｂ)1Ｓｒ2Ｃａ1Ｃｕ2Ｏ8系超電導膜
    を合成することを特徴とするタリウム系超電導膜の合成
    方法。
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