JPH06264193A - 固体電解質型燃料電池用金属材料 - Google Patents
固体電解質型燃料電池用金属材料Info
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- JPH06264193A JPH06264193A JP5079060A JP7906093A JPH06264193A JP H06264193 A JPH06264193 A JP H06264193A JP 5079060 A JP5079060 A JP 5079060A JP 7906093 A JP7906093 A JP 7906093A JP H06264193 A JPH06264193 A JP H06264193A
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Abstract
と電気伝導性を示す固体電解質型燃料電池用オ−ステナ
イト系ステンレス鋼を提供する。 【構成】 オ−ステナイト系ステンレス鋼を、C: 0.1
%以下, Si: 0.5〜 3.0%, Mn:3.00%以下,C
r:15〜30%, Ni:20〜60%, Al: 2.5〜
5.5%を含有するか、或いは更にTi,Nb及びZrのうちの
1種以上:4×{C(%) +N(%) }〜 1.0%,Y,希土
類元素及びCaのうちの1種以上: 1.0%以下,Mo:10.0
%以下のうちの1種又は2種以上をも含有すると共に、
残部がFe及び不可避的不純物より成る成分構成とする。
Description
酸化雰囲気中においても優れた耐酸化性と電気伝導性を
示す固体電解質型燃料電池用オ−ステナイト系ステンレ
ス鋼に関するものである。
源枯渇と大気汚染を含む環境問題の観点から、石炭改質
ガスを利用することが可能で、かつエネルギ−変換効率
が高い燃料電池が次世代の電力供給源として脚光を浴び
始めており、1981年度からム−ンライト計画の一環
として「燃料電池発電技術の研究開発」が進められてき
た。
解質の種類により“リン酸型",“溶融炭酸塩型",“固体
電解質型" 等に分類されており、各々運転温度も異なっ
ているが、その中で運転温度が200℃程度であるリン
酸型燃料電池は基本的な技術開発が終了し、実用間近と
なっている。
が1000℃にも達するために幾つかの未解決な問題を
抱えてはいるものの、 a) エネルギ−効率が他の発電システムより高い, b) 石炭改質ガス等種々の燃料ガスが利用可能である, c) NOX の発生が少なく環境への影響が小さい, d) 液体,融体を用いないため構造がコンパクトであ
る, 等の利点を数多く有していることから、次世代の最も期
待されている発電システムであると考えられている。
造コストの低減と長寿命化が今後の実用化を考える上で
極めて重要な課題となっており、これを製造するための
安価で高性能な材料の開発が強く求められている。
池構成も含めて開発がこれからとも言えるものではある
が、その中の「平板型」のものは量産性に優れると共に
高出力密度が得られると期待されており、これに適用す
る材料の開発にしのぎが削られている。
は電解質と燃料極と空気極の薄膜3層から成る平坦な発
電膜とインタコネクタから構成されており、発電膜とイ
ンタコネクタとの間に波型支持層でガス流路を形成する
構造となっているが、実験室規模で検討されているイン
タ−コネクタや波型支持層等の構成部材には、耐酸化
性,高温での電気伝導性,電解質との熱膨張差から見た
整合性の点から従来より導電性セラミックスが用いられ
てきた。しかし、このような材料は、加工性が悪い上に
高温での強度も金属材料より小さく、しかも高価である
ことから、システムの大型化に対応できないという問題
を有していた。そのため、安価で高性能な金属材料の開
発が急務となっていたのである。
比較的安価な金属材料ということになると“ステンレス
鋼”が思い浮かぶが、上述のような固体電解質型燃料電
池のインタ−コネクタや波型支持層等の構成部材として
ステンレス鋼を適用しようとすると、1000℃という
極めて過酷な酸化環境での耐酸化性と高温での良電気伝
導性の確保という点で、これまでのステンレス鋼とは一
線を画する性能を付与することが必要となる。
正量のAl,Si等の耐酸化性改善元素を添加することによ
ってある程度は改善が可能である。例えば、Fe基合金で
は、15%以上のCr(以降、 成分割合を表す%は重量%
とする)を添加した上で、フェライト系の場合には2%
以上のAlを添加すると表面に均一なAl系酸化スケ−ル(A
l2O3)が安定に生成されるようになり耐酸化性に優れた
材料となることが知られている。また、オ−ステナイト
系のFe基合金では、例えば特公昭55−43498号公
報や特開平2−115348号公報にも開示されている
ように、15%以上のCrを添加した上で 4.5%以上のAl
を添加することによりやはり表面に均一なAl系酸化スケ
−ル(Al2O3)が安定に生成されるようになり、耐酸化性
に優れた材料となる。
金属材料表面の生成酸化物は電気伝導性が低いことか
ら、このような耐熱材料をそのまま電池インタ−コネク
タや波型支持層等に適用することは難しいと考えられ、
それへの適用に際しては高温での電気伝導性確保のため
の工夫が必要である。特に、1000℃を超える条件で
のステンレス鋼の耐酸化性改善に最も望ましいと考えら
れる Al2O3 は絶縁性酸化物であり、1000℃付近で
は10-6S/cm 程度の導電率しか示さない。
せたステンレス鋼、特にオ−ステナイト系ステンレス鋼
は加工性が良好である上に高温強度や高温での耐酸化性
に優れているので、その基本的な特徴を損なうことなく
高温酸化雰囲気中での電気伝導性を確保することができ
れば固体電解質型燃料電池の構成部材用材料として極め
て有望なものと考えられた。
のは、セラミックス材料に比べて加工性や高温での機械
的強度に優れ、かつ安価であるというオ−ステナイト系
ステンレス鋼の基本的な特性,利点をそのまま備え、か
つ高温酸化雰囲気中においても優れた耐酸化性と電気伝
導性を示す固体電解質型燃料電池用オ−ステナイト系ス
テンレス鋼を提供することである。
達成すべく鋭意研究を重ねた結果、次のような知見を得
ることができた。即ち、オ−ステナイト系ステンレス鋼
中に耐酸化性改善のための合金元素としてCr,Al,Si等
を添加した場合、酸化速度の点(酸化速度が減少するこ
と)からすると900℃以上での使用がある程度可能と
なるが、酸化スケ−ルの成長に伴い高温での電気伝導性
が低下する。
合、1000℃を超えての適用では耐酸化性確保の点か
らAlを 4.5%以上添加することが最も有効であるが、Al
添加により鋼表面に絶縁性のAl系酸化スケ−ルが生成す
るため電気伝導の低下が著しい。そのため、このような
高Al添加のオ−ステナイト系ステンレス鋼を固体電解質
型燃料電池のインタ−コネクタ等の部材に適用すると、
電気抵抗が高くなるので電気特性が急激に低下する可能
性がある。
ないと1000℃程度の高温酸化雰囲気中ではFe系主体
のスピネル型酸化物が生成し、母材の耐酸化性が急速に
劣化する。
高温酸化雰囲気中で表面に“P型半導体であって100
0℃での電気伝導性が約2×10-3S/cm と比較的良好
である Cr2O3 ”のスケ−ルを形成させることができる
が、この場合にはスケ−ルの成長速度が速く、一定時間
におけるスケ−ル厚さは Al2O3 の場合に比して格段に
厚くなる。このように、Cr系酸化スケ−ルの場合には、
スケ−ルが厚くなるために結果として経時的な電気伝導
性の低下が大きくなり、やはり問題である。
酸化雰囲気中で生成する表面酸化スケ−ルを、Al系酸化
物を主体とし、これにCr系酸化物を含有したものとする
ことができ、これによって耐酸化性と電気伝導性が共に
優れるオ−ステナイト系ステンレス鋼を実現できること
を見出した。
る。 a) Crを15%以上、Niを20%以上、更にAlを 4.5%
以上含有するステンレス鋼は、Al系酸化スケ−ルを生成
して850℃から950℃を超えるほどの温度領域にお
いても優れた耐酸化性を損なうことはないが、電気伝導
性に問題がある。 b) しかるに、上記合金系のオ−ステナイト系ステンレ
ス鋼においてSi含有量を0.5 %以上にすると、高温酸化
雰囲気中においてAl系酸化物主体にCr系酸化物を含有す
る酸化スケ−ルを生成するようになり、このような鋼は
Al系酸化スケ−ルを生成する耐熱合金より耐酸化性が劣
るものの、Fe−Cr−Ni系より耐酸化性に優れる上、Al系
酸化スケ−ルを生成する合金以上の電気伝導性を示す。 c) しかも、上記ステンレス鋼に総量で1.0 %以下の
Y,希土類元素又はCaを更に添加した場合には、電気伝
導性を損なわずに耐酸化性をより改善することができ
る。 d) 更に、これらのステンレス鋼に適量のMoを添加する
と、高温での強度,耐食性が一層向上する。
る検討の末に完成されたものであって、「オ−ステナイ
ト系ステンレス鋼を、C: 0.1%以下, Si: 0.5〜
3.0%, Mn:3.00%以下,Cr:15〜30%, Ni:2
0〜60%, Al: 2.5〜 5.5%を含有するか、 或い
は更にTi,Nb及びZrのうちの1種以上:4×{C(%) +
N(%) }〜 1.0%,Y,希土類元素及びCaのうちの1種
以上: 1.0%以下,Mo:10.0%以下のうちの1種又は2
種以上をも含有すると共に、 残部がFe及び不可避的不純
物より成る成分構成とすることにより、 固体電解質型燃
料電池用としても十分に満足できる高温酸化雰囲気中で
の優れた耐酸化性,電気伝導性を備えしめた点」に大き
な特徴を有している。
記の如くに数値限定した理由を説明する。
温での使用時或いは溶接熱影響部においてCr23C6 型の
炭化物を形成して加工性を劣化したり、Crによる耐酸化
性の向上効果を著しく減じたりするほか、スケ−ル剥離
を起こしやすくする元素であるので 0.1%を超える含有
量とするのは避けなければならない。なお、機械的強度
を重視する場合は上限まで含有させることもあるが、C
含有量は低い方が好ましいと言える。もっとも、製鋼コ
ストの問題から実際上は0.0001%程度が下限値になると
言える。
り、その含有量が 0.5%未満では高温酸化雰囲気中にお
いて均一なAl系酸化スケ−ルのみ生成するので電気伝導
性が問題となってくる。一方、 3.0%を超えてSiを含有
させるとFe系主体のスピネル型酸化物が形成され、耐酸
化性が急激に低下する。従って、Si含有量は 0.5〜 3.0
%と定めた。
あってオ−ステナイト相安定化に有効な成分であるが、
高温での強度確保を目的として積極的に添加しても良
い。しかしながら、3.00%を超えて含有させても実質的
な便益が得られないことからMn含有量を3.00%以下と定
めたが、0.01〜3.00%の範囲で調整するのが望ましい。
のに必要な基本的な元素である。即ち、600℃を超え
る温度に加熱されて“電気伝導性をそれほど損なわない
Al系とCr系の酸化スケ−ル”を生成し耐酸化性を保つた
めには、15%以上のCr含有量が必要である。一方、3
0%を超えてCrを含有させてもそれ以上の耐酸化性向上
効果が得られないばかりか、成形性,加工性に悪影響が
出てくることから、Cr含有量は15〜30%と定めた。
与えるのみならず、Al系酸化物にCr系酸化物を含有した
複合酸化スケ−ルを生成するのに重要な元素である。し
かし、その含有量が20%未満ではオ−ステナイト相が
不安定となるほか、Cr系もしくはAl系の単一スケ−ルし
か生成しない。一方、60%を超える鋼はコスト的に実
用し難いものであることから、Ni含有量は20〜60%
と定めた。
であり、Al系酸化物を主体としCr系酸化物を含有する複
合酸化スケ−ルを生成させるためには 2.5%以上含有さ
せる必要がある。しかし、 5.5%を含有させるとSi,Ni
量にかかわらずAl系酸化スケ−ルのみが均一に生成する
ようになるほか、常温での靱性低下が極めて顕著となる
ため、Al含有量は 2.5〜 5.5%と定めた。
してクロム炭化物の析出を抑える等しい作用があるの
で、必要により1種又は2種以上の添加がなされるが、
Nとも結合しやすいためCの固定を十分ならしめるには
総量で{C(%) +N(%) }の4倍以上の含有量を確保す
る必要がある。一方、含有量が多くなり過ぎると鋼の脆
化(靱性低下)をもたらすので、その上限を総量で 1.0
%と定めた。
の成分には鋼の耐酸化性を改善する等しい作用があり、
また鋼中のSを固定して熱間加工性を改善する作用をも
有しているので必要により1種又は2種以上の添加がな
されるが、過剰に含有させると粗大酸化物の生成して逆
に耐酸化性を劣化することから、含有量の上限は総量で
1.0%と定めた。
改善する作用を有しているため必要により添加される成
分であるが、10.0%を超えて添加してもそれ以上の性能
改善効果が得られないことから、含有量の上限を10.0%
以下と定めた。
元素の代表的なものとしてP,S,Cu,O及びNが挙げ
られるが、以下、これらの含有量について説明する。 P:不純物であるPについては0.03%以下に規制するの
が好ましい。
るため低い方が好ましく、出来れば0.002 %以下に規制
するのが良い。また、前述したように、Mnより高温でよ
り安定な硫化物を形成するCe,La等の希土類元素やY,
Caを必要に応じて添加することで固定化する。そして、
これらの効果を高める目的より鋼中のO濃度は低い方が
良い。このことは、Y,希土類元素,Caといった添加元
素が酸化物を作りやすく、鋼中のS固定元素として機能
する前に酸化物として消費されてしまい、有効量が減少
するためである。なお、鋼中の{S(%) +O(%) }値は
低い方が好ましいが、出来れば「S(%) +O(%) ≦ 0.0
08」、更に望ましくは「S(%) +O(%) ≦ 0.005」に規
制するのが良い。
随伴されることがあるが、 1.5%程度までは許容され
る。 N:Nは鋼中のCr,Alと結合して窒化物を形成し、Cr,
Alによる高温の耐酸化性を低下させる元素であり、好ま
しくは0.10%以下に規制するのが良い。なお、鋼中の
C,Nの悪影響を減ずる目的で、先にも述べたように必
要に応じてCr或いはAlよりもC,Nとの親和力の強いT
i,Nb又はZrといった安定化元素が添加される。
鋼の組成は、上述のような組成を有する限りその他の格
別な制限はないが、規格その他を考慮した場合の実用的
観点からは次の組成範囲がより好ましいと言える。即
ち、合金成分又は不純物元素の含有割合がC:0.0001〜
0.10%, Si: 0.5〜 3.0%, Mn:0.01〜3.00%,
P:0.03%以下, S:0.0001〜0.0020%, Cr:15.0
〜30.0%,Ni:20.0〜50.0%, Al: 2.5〜 5.5%,
N:0.0001〜0.10%,Ti,Nb及びZrのうちの1種以
上:4×{C(%) +N(%) }〜 1.0%であって、必要に
応じてY,希土類元素(Ce,La等)又はCaのうちの1種
又は2種以上を1.00%以下を含み、更に必要によりMo:
0.01〜10.0%,を含有し、残部がFe及び不可避不純物で
あるオ−ステナイト系ステンレス鋼が推奨される。
ステンレス鋼が高温酸化雰囲気中で優れた耐酸化性と電
気伝導性を示すのは、形成されるスケ−ルがAl主体の酸
化物にCr主体の酸化物が適正割合で含まれた構成となる
ためである。つまり、Al主体の酸化物とCr主体の酸化物
で構成されるスケ−ルでは a) 絶縁性酸化物であるAl主体の酸化物へCr主体の酸化
物を生成させることにより電気伝導性が上がる, b) Cr主体の酸化物の増加により耐酸化性が低下し、更
にスケ−ル厚が増加することで電気伝導性が急激に低下
していく, という傾向があるため、Cr主体の酸化物の含有量は重要
であるが、本発明鋼に係る成分組成に調整されると高温
酸化雰囲気中でAl主体の酸化物に対し15〜60vol%
の割合でCr主体の酸化物が含まれるスケ−ルが形成さ
れ、優れた耐酸化性と電気伝導性とが両立するようにな
る。
説明する。
解炉にて溶製した後、鍛造,熱間圧延,冷間圧延を施し
て板厚2mmとした。
し、高温酸化雰囲気中での特性を調査した。まず、各試
験材を大気中で1000℃に500時間加熱し、表面に
生成した酸化物の種類を調べた。なお、この調査は、表
面に生成した酸化物を薄膜X線分析により同定する方法
(タ−ゲット:Cu,入射角α=0.3°)によった。この同
定結果を表2に示す。
いて生成した酸化物は「Al主体の酸化物(Al2O3)にCr主
体の酸化物(Cr2O3)が複合されたもの」であることが確
認できる。これに対して、比較鋼Q及びTは Al2O3 ス
ケ−ルを、また比較鋼S及びUはそれぞれ FeCr2O4 ,
(FeCr2O4, Cr2O3, Al2O3)多層スケ−ルを形成してい
ることが分かる。更に、比較鋼Uについてスケ−ル断面
の観察,EPME分析を行ったところ、 Al2O3 の内部
酸化層が母材奥深く成長し、その先端部にAlNが生成し
ているのが確認された。
比較鋼Q,R,S,Tの1000℃大気中での酸化増量
の経時変化(mg/cm2)を比較したグラフであり、耐酸化性
を評価するために整理したものである(酸化試験ではス
ケ−ル剥離を含めた酸化後の酸化増量の大小をもって耐
酸化性を評価した)。図1に示す酸化増量の経時変化か
ら、本発明鋼A〜Pは比較鋼Q及びT(何れも表1での
確認で Al2O3 スケ−ルが形成されている)より劣るも
のの、既存のFe−Cr系やFe−Cr−Ni系の鋼に比べて耐酸
化性に優れていることが分かる。なお、Y,希土類元
素,Caを添加したものはスケ−ル剥離が見られず、より
耐酸化性に優れることも確認された。
比較鋼Q及びSの1000℃大気中での電気抵抗の経時
変化を示したグラフである。なお、この「電気抵抗の経
時変化」の測定は鋼板の厚さ方向で行い、結果は面積抵
抗(Ω・cm2)に換算して整理した。
びHでは0.08Ω・cm2 という低い電気抵抗を維持してい
るのに対して、 FeCr2O4 スケ−ル生成鋼Sは時間経過
と共に電気抵抗が上昇し、 Al2O3 スケ−ル生成鋼Qの
場合には僅かの間に電気抵抗が極めて高い値にまで急上
昇していることが分かる。勿論、耐酸化性と同じく電気
伝導性に優れていることは固体電解質型燃料電池部材
(インタ−コネクタ等)に適用する上で重要な要求性能
であり、本発明鋼が固体電解質型燃料電池部材として非
常に優れていることを確認できる。性質である。
ば、高温酸化雰囲気中でも優れた耐酸化性,電気伝導性
を示し、固体電解質型燃料電池の構成部材として優れた
性能を発揮する比較的安価なオ−ステナイト系ステンレ
ス鋼を提供することが可能となり、固体電解質型燃料電
池の実用化に大きく寄与できるなど、産業上極めて優れ
た効果がもたらされる。
較したグラフである。
の電気抵抗変化を示したグラフである。
Claims (4)
- 【請求項1】 重量割合にてC: 0.1%以下, Si:
0.5〜 3.0%, Mn:3.00%以下,Cr:15〜30%,
Ni:20〜60%, Al: 2.5〜 5.5%を含有すると
共に、残部がFe及び不可避的不純物より成ることを特徴
とする、固体電解質型燃料電池用オ−ステナイト系ステ
ンレス鋼。 - 【請求項2】 重量割合にてC: 0.1%以下, Si:
0.5〜 3.0%, Mn:3.00%以下,Cr:15〜30%,
Ni:20〜60%, Al: 2.5〜 5.5%,Ti,Nb及び
Zrのうちの1種以上:4×{C(%) +N(%) }〜 1.0%
を含有すると共に、残部がFe及び不可避的不純物より成
ることを特徴とする、固体電解質型燃料電池用オ−ステ
ナイト系ステンレス鋼。 - 【請求項3】 重量割合にてC: 0.1%以下, Si:
0.5〜 3.0%, Mn:3.00%以下,Cr:15〜30%,
Ni:20〜60%, Al: 2.5〜 5.5%,Ti,Nb及び
Zrのうちの1種以上:4×{C(%) +N(%) }〜 1.0
%,Y,希土類元素及びCaのうちの1種以上: 1.0%以
下を含有すると共に、残部がFe及び不可避的不純物より
成ることを特徴とする、固体電解質型燃料電池用オ−ス
テナイト系ステンレス鋼。 - 【請求項4】 構成成分として更に10.0重量%以下のMo
を含有して成ることを特徴とする、請求項1乃至3の何
れかに記載の固体電解質型燃料電池用オ−ステナイト系
ステンレス鋼。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP07906093A JP3321888B2 (ja) | 1993-03-12 | 1993-03-12 | 固体電解質型燃料電池用金属材料 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP07906093A JP3321888B2 (ja) | 1993-03-12 | 1993-03-12 | 固体電解質型燃料電池用金属材料 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH06264193A true JPH06264193A (ja) | 1994-09-20 |
JP3321888B2 JP3321888B2 (ja) | 2002-09-09 |
Family
ID=13679353
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP07906093A Expired - Lifetime JP3321888B2 (ja) | 1993-03-12 | 1993-03-12 | 固体電解質型燃料電池用金属材料 |
Country Status (1)
Country | Link |
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JP (1) | JP3321888B2 (ja) |
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