JPH06122556A - 窒化珪素質焼結体とその製造方法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体とその製造方法Info
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- JPH06122556A JPH06122556A JP4272793A JP27279392A JPH06122556A JP H06122556 A JPH06122556 A JP H06122556A JP 4272793 A JP4272793 A JP 4272793A JP 27279392 A JP27279392 A JP 27279392A JP H06122556 A JPH06122556 A JP H06122556A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 高温、高強度、耐酸化性、耐摩耗性等が要求
される機械部品に用いる窒化珪素質焼結体とその製造方
法に関する。 【構成】 窒化珪素を８０〜９７重量％、酸化アル
ミニウムを０．５〜１０重量％および酸化イットリウム
を２〜１５重量％からなる組成で、かつ焼結体中の窒化
珪素粒子の間隙である粒界部が安定な結晶質ガラス質で
あるＹ2 Ｓｉ3 Ｏ 3 Ｎ4 またはＳｉ2 Ｎ2 Ｏの微結晶で
構成された組織となっている窒化珪素質焼結体、及び
窒化珪素粉末を８０〜９７重量％、酸化アルミニウム
粉末を０．５〜１０重量％および酸化イットリウム粉末
を２〜１５重量％混合した平均粒径が２μｍ以下の混合
粉体を成型し、窒素ガス雰囲気中で１５００〜２０００
℃で焼成した後、９００〜９７０℃の範囲まで２０℃／
ｍｉｎ．以上で降温し、５分以上保持した後、再び１２
００〜１３００℃の範囲に昇温し、２時間以上保持する
上記記載の窒化珪素質焼結体の製造方法。
される機械部品に用いる窒化珪素質焼結体とその製造方
法に関する。 【構成】 窒化珪素を８０〜９７重量％、酸化アル
ミニウムを０．５〜１０重量％および酸化イットリウム
を２〜１５重量％からなる組成で、かつ焼結体中の窒化
珪素粒子の間隙である粒界部が安定な結晶質ガラス質で
あるＹ2 Ｓｉ3 Ｏ 3 Ｎ4 またはＳｉ2 Ｎ2 Ｏの微結晶で
構成された組織となっている窒化珪素質焼結体、及び
窒化珪素粉末を８０〜９７重量％、酸化アルミニウム
粉末を０．５〜１０重量％および酸化イットリウム粉末
を２〜１５重量％混合した平均粒径が２μｍ以下の混合
粉体を成型し、窒素ガス雰囲気中で１５００〜２０００
℃で焼成した後、９００〜９７０℃の範囲まで２０℃／
ｍｉｎ．以上で降温し、５分以上保持した後、再び１２
００〜１３００℃の範囲に昇温し、２時間以上保持する
上記記載の窒化珪素質焼結体の製造方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は高温、高強度、耐酸化
性、耐摩耗性等が要求される機械部品に用いる窒化珪素
質焼結体とその製造方法に関する。
性、耐摩耗性等が要求される機械部品に用いる窒化珪素
質焼結体とその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化珪素焼結体は難焼結体であるため、
焼結助剤としてＡｌ2 Ｏ3 、Ｙ2 Ｏ3等を添加して焼結
する方法が用いられているが、これらの助剤成分は焼結
後にガラス相として粒界に残り、このままでは焼結体中
の粒界ガラス相の固相温度（加熱により液相が現れ始め
る温度）が約１３００℃と低いため、高温負荷で用いる
場合この温度領域では粒界に液相が生成し始め、焼結体
の強度が徐々に低下し始める等の問題があった。
焼結助剤としてＡｌ2 Ｏ3 、Ｙ2 Ｏ3等を添加して焼結
する方法が用いられているが、これらの助剤成分は焼結
後にガラス相として粒界に残り、このままでは焼結体中
の粒界ガラス相の固相温度（加熱により液相が現れ始め
る温度）が約１３００℃と低いため、高温負荷で用いる
場合この温度領域では粒界に液相が生成し始め、焼結体
の強度が徐々に低下し始める等の問題があった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は高温強度の低
下を防ぐことのできる窒化珪素焼結体とその製造方法を
提供しようとするものである。
下を防ぐことのできる窒化珪素焼結体とその製造方法を
提供しようとするものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は （１）窒化珪素を８０〜９７重量％、酸化アルミニウム
を０．５〜１０重量％および酸化イットリウムを２〜１
５重量％からなる組成で、かつ焼結体中の窒化珪素粒子
の間隙である粒界部が安定な結晶質ガラス質であるＹ2
Ｓｉ3 Ｏ3 Ｎ4 またはＳｉ2 Ｎ2 Ｏの微結晶で構成され
た組織となっていることを特徴とする窒化珪素質焼結
体。
を０．５〜１０重量％および酸化イットリウムを２〜１
５重量％からなる組成で、かつ焼結体中の窒化珪素粒子
の間隙である粒界部が安定な結晶質ガラス質であるＹ2
Ｓｉ3 Ｏ3 Ｎ4 またはＳｉ2 Ｎ2 Ｏの微結晶で構成され
た組織となっていることを特徴とする窒化珪素質焼結
体。
【０００５】（２）窒化珪素粉末を８０〜９７重量％、
酸化アルミニウム粉末を０．５〜１０重量％および酸化
イットリウム粉末を２〜１５重量％混合した平均粒径が
２μｍ以下の混合粉体を成型し、窒素ガス雰囲気中で１
５００〜２０００℃で焼成した後、９００〜９７０℃の
範囲まで２０℃／ｍｉｎ．以上で降温し、５分以上保持
した後、再び１２００〜１３００℃の範囲に昇温し、２
時間以上保持することを特徴とする上記（１）記載の窒
化珪素質焼結体の製造方法。 である。
酸化アルミニウム粉末を０．５〜１０重量％および酸化
イットリウム粉末を２〜１５重量％混合した平均粒径が
２μｍ以下の混合粉体を成型し、窒素ガス雰囲気中で１
５００〜２０００℃で焼成した後、９００〜９７０℃の
範囲まで２０℃／ｍｉｎ．以上で降温し、５分以上保持
した後、再び１２００〜１３００℃の範囲に昇温し、２
時間以上保持することを特徴とする上記（１）記載の窒
化珪素質焼結体の製造方法。 である。
【０００６】
【作用】本発明によると、窒化珪素質焼結体の粒界部に
Ｙ2 Ｓｉ3 Ｏ3 Ｎ4 またはＳｉ 2 Ｎ2 Ｏの結晶質ガラス
質の微結晶相を設けたことにより、室温強度はもとより
高温での強度も維持することができる窒化珪素焼結体が
提供される。以下、更に本発明に係わる数値限定の理由
を説明する。
Ｙ2 Ｓｉ3 Ｏ3 Ｎ4 またはＳｉ 2 Ｎ2 Ｏの結晶質ガラス
質の微結晶相を設けたことにより、室温強度はもとより
高温での強度も維持することができる窒化珪素焼結体が
提供される。以下、更に本発明に係わる数値限定の理由
を説明する。
【０００７】（１）窒化珪素：８０〜９７重量％ 窒化珪素粉末は窒化珪素焼結体を作製する際の主剤とな
るもので、８０重量％より少ないと相対的に助剤の量が
多すぎて焼結の際に変形が著しくなり、室温、高温にお
いて強度を発現することが不可能で窒化珪素焼結体の一
般的な特徴である優れた機械的性質がすべて失われてし
まう。一方、９７重量％より多いと相対的に助剤の量が
少なすぎて、難焼結性である窒化珪素をうまく焼結させ
ることができず、緻密化が難しくなり当然強度が落ち
る。より好ましくは８８〜９２重量％である。
るもので、８０重量％より少ないと相対的に助剤の量が
多すぎて焼結の際に変形が著しくなり、室温、高温にお
いて強度を発現することが不可能で窒化珪素焼結体の一
般的な特徴である優れた機械的性質がすべて失われてし
まう。一方、９７重量％より多いと相対的に助剤の量が
少なすぎて、難焼結性である窒化珪素をうまく焼結させ
ることができず、緻密化が難しくなり当然強度が落ち
る。より好ましくは８８〜９２重量％である。
【０００８】（２）酸化アルミニウム：０．５〜１０重
量％ 酸化アルミニウムは酸化イットリウムと共に焼結温度付
近で反応、融解し、窒化珪素焼結体作製時の助剤として
作用する。０．５重量％より少ないと助剤成分中の酸化
アルミニウム濃度が下がり、相対的に酸化イットリウム
の濃度が上がり、反応、融解温度が上昇するか、あるい
は反応、融解しなくなる場合もあり、助剤として有効に
作用できなくなる。１０重量％より多い場合も同様であ
る。特に０．９〜５重量％が好ましい。
量％ 酸化アルミニウムは酸化イットリウムと共に焼結温度付
近で反応、融解し、窒化珪素焼結体作製時の助剤として
作用する。０．５重量％より少ないと助剤成分中の酸化
アルミニウム濃度が下がり、相対的に酸化イットリウム
の濃度が上がり、反応、融解温度が上昇するか、あるい
は反応、融解しなくなる場合もあり、助剤として有効に
作用できなくなる。１０重量％より多い場合も同様であ
る。特に０．９〜５重量％が好ましい。
【０００９】（３）酸化イットリウム：２〜１５重量％ 酸化イットリウムは酸化アルミニウムと共に焼結温度付
近で反応、融解し、窒化珪素焼結体作製時の助剤として
作用する。２重量％より少ないと助剤成分中の酸化イッ
トリウム濃度が下がり、相対的に酸化アルミニウムの濃
度が上がり、反応、融解温度が上昇するか、あるいは反
応、融解しなくなる場合もあり、助剤として有効に作用
できなくなる。１５重量％より多い場合も同様である。
特に２．８〜１１重量％が好ましい。
近で反応、融解し、窒化珪素焼結体作製時の助剤として
作用する。２重量％より少ないと助剤成分中の酸化イッ
トリウム濃度が下がり、相対的に酸化アルミニウムの濃
度が上がり、反応、融解温度が上昇するか、あるいは反
応、融解しなくなる場合もあり、助剤として有効に作用
できなくなる。１５重量％より多い場合も同様である。
特に２．８〜１１重量％が好ましい。
【００１０】（４）不純物はいずれの元素にせよ１００
ｐｐｍ以下が望ましい。
ｐｐｍ以下が望ましい。
【００１１】（５）窒素ガス雰囲気 窒素ガス加圧雰囲気は窒化珪素が高温で昇華するのを防
ぐために行うものである。なお、１０ｋｇ／ｃｍ2 を超
えると高圧ガス取締法による適用を受け、ガスの製造、
容器の取扱等に厳しい規制を受けるため、実際の製品の
製造に不利でありコストにもひびくので、できれば１０
ｋｇ／ｃｍ2 以下が望ましい。より好ましくは６〜９．
９ｋｇ／ｃｍ2 である。
ぐために行うものである。なお、１０ｋｇ／ｃｍ2 を超
えると高圧ガス取締法による適用を受け、ガスの製造、
容器の取扱等に厳しい規制を受けるため、実際の製品の
製造に不利でありコストにもひびくので、できれば１０
ｋｇ／ｃｍ2 以下が望ましい。より好ましくは６〜９．
９ｋｇ／ｃｍ2 である。
【００１２】（６）１５００〜２０００℃で焼成 セラミックス材料は粉体を焼き固めて焼結して作製す
る。焼結させる時に焼成が必要となるが、窒化珪素の場
合は助剤を添加して焼結させ易くしているものの、基本
的に難焼結性であって焼結には高い焼成温度が必要とな
る。１５００℃未満の温度では助剤が反応、融解しない
こともあってほとんど焼結せず緻密化しない。また２０
００℃を超える温度であると窒化珪素が昇華してしまい
同じく緻密化しない。より好ましくは１５５０〜１９５
０℃である。
る。焼結させる時に焼成が必要となるが、窒化珪素の場
合は助剤を添加して焼結させ易くしているものの、基本
的に難焼結性であって焼結には高い焼成温度が必要とな
る。１５００℃未満の温度では助剤が反応、融解しない
こともあってほとんど焼結せず緻密化しない。また２０
００℃を超える温度であると窒化珪素が昇華してしまい
同じく緻密化しない。より好ましくは１５５０〜１９５
０℃である。
【００１３】（７）焼成時間 焼成時間は特に限定はないが、セラミックス材料を焼成
する際、ごく通常の外部加熱炉を用いると試料の表面と
内部で熱伝導の差により温度差が少なからず生じてしま
うので、目的温度まで昇温後、ある程度の時間の保持は
必要である。なお、１０時間以上保持しても、もはや焼
結はそれほど進まず、コストの点からも意味がなくなる
ので、できればそれ以下がよい。より好ましくは９時間
以下である。
する際、ごく通常の外部加熱炉を用いると試料の表面と
内部で熱伝導の差により温度差が少なからず生じてしま
うので、目的温度まで昇温後、ある程度の時間の保持は
必要である。なお、１０時間以上保持しても、もはや焼
結はそれほど進まず、コストの点からも意味がなくなる
ので、できればそれ以下がよい。より好ましくは９時間
以下である。
【００１４】（８）９００〜９７０℃の範囲まで、好ま
しくは９２０〜９５０℃の範囲に降温後記の表２及び
〔実施例〕の項参照
しくは９２０〜９５０℃の範囲に降温後記の表２及び
〔実施例〕の項参照
【００１５】（９）２０℃／ｍｉｎ．以上での降温 粒界のガラス相についてまず目的とする結晶核を有効に
析出させるために、なるべく早く降温する必要がある。
２０℃／ｍｉｎ．より遅いと望まない相が析出したり、
後の熱処理が有効に作用しない可能性がある。
析出させるために、なるべく早く降温する必要がある。
２０℃／ｍｉｎ．より遅いと望まない相が析出したり、
後の熱処理が有効に作用しない可能性がある。
【００１６】（10) ５分以上で保持 後記の表４及び〔実施例〕の項参照
【００１７】（11) １２００℃〜１３００℃の範囲で、
好ましくは１２００℃から１２５０℃の範囲まで昇温 後記の表５及び〔実施例〕の項参照
好ましくは１２００℃から１２５０℃の範囲まで昇温 後記の表５及び〔実施例〕の項参照
【００１８】（12) ２時間以上好ましくは４時間から８
時間保持する熱処理 後記の表６及び〔実施例〕の項参照
時間保持する熱処理 後記の表６及び〔実施例〕の項参照
【００１９】
【実施例】試験に供した原料粉末は窒化珪素原料粉末が
平均粒径０．５μｍ（結晶子径は０．２μｍ以下）の高
純度粉末を、焼結助剤の酸化イットリウムは平均粒径が
１．２μｍの粉末を、酸化アルミニウムは平均粒径が
０．８μｍの粉末を用いた。各粉末の配合比としては表
１に示したとおり、試料番号では窒化珪素粉末が９
５．８重量％、酸化イットリウム粉末が３．００重量％
および酸化アルミニウム粉末が１．２０重量％、試料番
号では窒化珪素粉末が９４．４重量％、酸化イットリ
ウム粉末が４．００重量％および酸化アルミニウム粉末
が１．６０重量％、試料番号では窒化珪素粉末が８
５．０重量％、酸化イットリウム粉末が１０．７重量％
および酸化アルミニウム粉末が４．３０重量％の３つの
試料について検討した。なお、これらの例のすべての試
験について、分散剤としてはポリエチレンイミン系のも
のを、溶媒としては１−ブチルアルコールを用いた湿式
混合、粉砕法によった。
平均粒径０．５μｍ（結晶子径は０．２μｍ以下）の高
純度粉末を、焼結助剤の酸化イットリウムは平均粒径が
１．２μｍの粉末を、酸化アルミニウムは平均粒径が
０．８μｍの粉末を用いた。各粉末の配合比としては表
１に示したとおり、試料番号では窒化珪素粉末が９
５．８重量％、酸化イットリウム粉末が３．００重量％
および酸化アルミニウム粉末が１．２０重量％、試料番
号では窒化珪素粉末が９４．４重量％、酸化イットリ
ウム粉末が４．００重量％および酸化アルミニウム粉末
が１．６０重量％、試料番号では窒化珪素粉末が８
５．０重量％、酸化イットリウム粉末が１０．７重量％
および酸化アルミニウム粉末が４．３０重量％の３つの
試料について検討した。なお、これらの例のすべての試
験について、分散剤としてはポリエチレンイミン系のも
のを、溶媒としては１−ブチルアルコールを用いた湿式
混合、粉砕法によった。
【００２０】
【表１】
【００２１】〇模擬ガラス試料における結晶化条件の予
備検討 まず、結晶化熱処理条件を決定する際に先だって、助剤
組成成分を主成分とした模擬粒界ガラス試料を作り、示
差熱分析、Ｘ線回折等により詳細な結晶核生成、成長条
件の予備検討を行った。これによると、この組成のガラ
ス転移温度は９２０℃であることが判明し、一般に結晶
核生成速度はガラス転移温度近くの温度で最大となるこ
とが知られているので、結晶核生成温度はこの付近の温
度に設定することを考えた。焼結温度からこの温度まで
は状態の変化を避けるためになるべく急激に降温する必
要があり、この場合２０℃／ｍｉｎとした。また、この
組成ガラス相の結晶化開始温度は１１８８℃、固相温度
は１３４０℃であることが判明したので、生成した結晶
核の成長には１１８８℃以上、１３４０℃以下の温度で
熱処理する必要があると考えた。このときに生成する結
晶相はＹ2 Ｓｉ3 Ｏ 3 Ｎ4 、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ等であり、こ
れらの結晶相は最高で１６０時間の加熱処理によっても
他の相に変化あるいは分解することなく安定であること
が判明した。よってガラス相結晶化においては、焼結後
に最初にある温度まで冷却後、一定時間保持し結晶核の
形成を行い、次に再びある温度まで昇温し、一定時間保
持して結晶核を成長させるといった２段の加熱処理によ
って効果的に達成されることを確認した。
備検討 まず、結晶化熱処理条件を決定する際に先だって、助剤
組成成分を主成分とした模擬粒界ガラス試料を作り、示
差熱分析、Ｘ線回折等により詳細な結晶核生成、成長条
件の予備検討を行った。これによると、この組成のガラ
ス転移温度は９２０℃であることが判明し、一般に結晶
核生成速度はガラス転移温度近くの温度で最大となるこ
とが知られているので、結晶核生成温度はこの付近の温
度に設定することを考えた。焼結温度からこの温度まで
は状態の変化を避けるためになるべく急激に降温する必
要があり、この場合２０℃／ｍｉｎとした。また、この
組成ガラス相の結晶化開始温度は１１８８℃、固相温度
は１３４０℃であることが判明したので、生成した結晶
核の成長には１１８８℃以上、１３４０℃以下の温度で
熱処理する必要があると考えた。このときに生成する結
晶相はＹ2 Ｓｉ3 Ｏ 3 Ｎ4 、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ等であり、こ
れらの結晶相は最高で１６０時間の加熱処理によっても
他の相に変化あるいは分解することなく安定であること
が判明した。よってガラス相結晶化においては、焼結後
に最初にある温度まで冷却後、一定時間保持し結晶核の
形成を行い、次に再びある温度まで昇温し、一定時間保
持して結晶核を成長させるといった２段の加熱処理によ
って効果的に達成されることを確認した。
【００２２】〇実際の焼結体における結晶化条件の検討 次に実際の窒化珪素質焼結体の作製に際し、前述した表
１に示すような配合比のうち試料番号のみで以下の検
討を行い、曲げ強さの測定のみ表１のすべての配合比で
行った。まず混合には原料粉末１００重量％に対し、ポ
リエチレンイミン系分散剤３重量％、１−ブチルアルコ
ール溶媒１２０重量％を加え、ジルコニアボールを用い
て均一に混合した後、乾燥しプレスで直径６０ｍｍ、約
６ｍｍの円盤状に成型し、４ｔ／ｃｍ2 の圧力で静水圧
プレスして成型体を得た。この成型体を真空中で５００
℃まで加熱して１時間保持して脱脂した後、窒素ガス６
気圧の加圧下、１℃／ｍｉｎで１８００℃まで昇温し４
時間焼結した。
１に示すような配合比のうち試料番号のみで以下の検
討を行い、曲げ強さの測定のみ表１のすべての配合比で
行った。まず混合には原料粉末１００重量％に対し、ポ
リエチレンイミン系分散剤３重量％、１−ブチルアルコ
ール溶媒１２０重量％を加え、ジルコニアボールを用い
て均一に混合した後、乾燥しプレスで直径６０ｍｍ、約
６ｍｍの円盤状に成型し、４ｔ／ｃｍ2 の圧力で静水圧
プレスして成型体を得た。この成型体を真空中で５００
℃まで加熱して１時間保持して脱脂した後、窒素ガス６
気圧の加圧下、１℃／ｍｉｎで１８００℃まで昇温し４
時間焼結した。
【００２３】・結晶核生成条件の検討 この後２０℃／ｍｉｎで降温して、結晶核生成条件を上
述の結果を参考にして検討した。まず温度を８８０℃、
９００℃、９２０℃、９５０℃、９７０℃、１０００℃
の５条件にし、時間を５分で固定した。その後の結晶核
成長条件を１２５０℃、２時間、この温度まで昇温する
速度を１０℃／ｍｉｎに固定した。こうして作製した試
料をＸ線回折法により相の同定と半定量を行った結果を
表２に示す。ここで、「半定量比」は、高ければ各結晶
相の量が多い、低ければ量が少ないということを意味す
る。この結果より明らかな通り、結晶核生成温度として
は、９００℃から９７０℃の間、特に顕著な効果を求め
ようとすると、９２０℃から９５０℃の間で加熱処理を
行うことによって、前項の予備検討の結果から明らかと
なったような安定な結晶相が生成できることが明らかと
なった。表２等でＹＳｉ2 Ｏ2 Ｎ、Ｙ4 Ｓｉ2 Ｏ7 Ｎ2
では予備検討では生成しなかった相であるので、準安定
で不安定であると考えられる。またこれらの相は別の相
に変化する可能性があるので、この場合好ましくない。
次に結晶核生成に要する時間の条件を検討したが、この
とき温度を９５０℃に固定、時間を５分、３０分、２時
間と３条件にし、その後の成長条件は上述と同様に固定
した。この結果を表３に示すが、これによると３条件と
も生成する結晶相の条件にほとんど依存せず、５分も保
持をすれば結晶核生成には十分であることが明らかとな
った。
述の結果を参考にして検討した。まず温度を８８０℃、
９００℃、９２０℃、９５０℃、９７０℃、１０００℃
の５条件にし、時間を５分で固定した。その後の結晶核
成長条件を１２５０℃、２時間、この温度まで昇温する
速度を１０℃／ｍｉｎに固定した。こうして作製した試
料をＸ線回折法により相の同定と半定量を行った結果を
表２に示す。ここで、「半定量比」は、高ければ各結晶
相の量が多い、低ければ量が少ないということを意味す
る。この結果より明らかな通り、結晶核生成温度として
は、９００℃から９７０℃の間、特に顕著な効果を求め
ようとすると、９２０℃から９５０℃の間で加熱処理を
行うことによって、前項の予備検討の結果から明らかと
なったような安定な結晶相が生成できることが明らかと
なった。表２等でＹＳｉ2 Ｏ2 Ｎ、Ｙ4 Ｓｉ2 Ｏ7 Ｎ2
では予備検討では生成しなかった相であるので、準安定
で不安定であると考えられる。またこれらの相は別の相
に変化する可能性があるので、この場合好ましくない。
次に結晶核生成に要する時間の条件を検討したが、この
とき温度を９５０℃に固定、時間を５分、３０分、２時
間と３条件にし、その後の成長条件は上述と同様に固定
した。この結果を表３に示すが、これによると３条件と
も生成する結晶相の条件にほとんど依存せず、５分も保
持をすれば結晶核生成には十分であることが明らかとな
った。
【００２４】
【表２】
【００２５】
【表３】
【００２６】・結晶成長条件の検討 次に結晶核を成長させる温度までの昇温速度を検討した
が、このとき結晶核生成条件を上述の結果より９５０
℃、５分と固定し、そこからの昇温速度を１℃／ｍｉ
ｎ、５℃／ｍｉｎ、１０℃／ｍｉｎの３条件として、そ
の後の結晶核成長条件は先ほどと同様に１２５０℃、２
時間と固定した。この結果を表４に示したが、これによ
ると昇温速度が遅い方がやや結晶相の量が多い傾向にあ
ったが、この差はわずかであり、この過程に要する時間
が１０℃／ｍｉｎで３０分、１℃／ｍｉｎで５時間と相
対的にかなり長くなってしまうことを考慮すると、後の
結晶核成長に要する時間の保持で十分捕えると考え、１
０℃／ｍｉｎの昇温速度を採用した。
が、このとき結晶核生成条件を上述の結果より９５０
℃、５分と固定し、そこからの昇温速度を１℃／ｍｉ
ｎ、５℃／ｍｉｎ、１０℃／ｍｉｎの３条件として、そ
の後の結晶核成長条件は先ほどと同様に１２５０℃、２
時間と固定した。この結果を表４に示したが、これによ
ると昇温速度が遅い方がやや結晶相の量が多い傾向にあ
ったが、この差はわずかであり、この過程に要する時間
が１０℃／ｍｉｎで３０分、１℃／ｍｉｎで５時間と相
対的にかなり長くなってしまうことを考慮すると、後の
結晶核成長に要する時間の保持で十分捕えると考え、１
０℃／ｍｉｎの昇温速度を採用した。
【００２７】
【表４】
【００２８】次に結晶核成長条件を上述の結果を参考に
して検討した。このとき結晶核生成条件を９５０℃、５
分、そこからの昇温速度を１０℃／ｍｉｎで固定し、結
晶核成長温度を１１５０℃、１２００℃、１２５０℃、
１３００℃、１３５０℃の５条件として、保持時間は２
時間と一定にした。この結果を表５に示したが、これよ
り結晶核成長温度としては１２００℃から１３００℃の
間、特に顕著な効果を求めようとすると、１２００℃か
ら１２５０℃の間で加熱処理を行うことによって良好な
結晶相が生成できることが明らかとなった。次に結晶核
成長に要する時間の条件を検討したが、このとき温度は
１２００℃に固定、時間を２時間、４時間、８時間と３
条件に設定し、それ以外の条件は上述の結果決定したと
おりに固定した。この結果を表６に示したが、これによ
ると４時間までは結晶相の量が多くなるが８時間ではほ
とんど変化がなくなる。よって４時間の保持時間で結晶
成長は十分に行われることが明らかとなった。
して検討した。このとき結晶核生成条件を９５０℃、５
分、そこからの昇温速度を１０℃／ｍｉｎで固定し、結
晶核成長温度を１１５０℃、１２００℃、１２５０℃、
１３００℃、１３５０℃の５条件として、保持時間は２
時間と一定にした。この結果を表５に示したが、これよ
り結晶核成長温度としては１２００℃から１３００℃の
間、特に顕著な効果を求めようとすると、１２００℃か
ら１２５０℃の間で加熱処理を行うことによって良好な
結晶相が生成できることが明らかとなった。次に結晶核
成長に要する時間の条件を検討したが、このとき温度は
１２００℃に固定、時間を２時間、４時間、８時間と３
条件に設定し、それ以外の条件は上述の結果決定したと
おりに固定した。この結果を表６に示したが、これによ
ると４時間までは結晶相の量が多くなるが８時間ではほ
とんど変化がなくなる。よって４時間の保持時間で結晶
成長は十分に行われることが明らかとなった。
【００２９】これらの条件によって結晶化させた試料
と、加熱処理を行わなかった試料とで曲げ強さを比較し
た結果を表７に示す。これによると結晶化により高温強
度の低下が大幅に抑えられるばかりでなく、室温強度も
増大することとなった。
と、加熱処理を行わなかった試料とで曲げ強さを比較し
た結果を表７に示す。これによると結晶化により高温強
度の低下が大幅に抑えられるばかりでなく、室温強度も
増大することとなった。
【００３０】
【表５】
【００３１】
【表６】
【００３２】
【表７】
【００３３】
【発明の効果】本発明によれば、高温負荷時においては
強度の低下が少なく室温使用時においても高い靱性をも
つといった優れた信頼性をもつ窒化珪素焼結体を、通常
の常圧焼結法で製造することにより安価で提供ができ
る。これによって、窒化珪素の各種の機械部品への適用
化が一層促進され、機械部品の高性能化が達成できる。
強度の低下が少なく室温使用時においても高い靱性をも
つといった優れた信頼性をもつ窒化珪素焼結体を、通常
の常圧焼結法で製造することにより安価で提供ができ
る。これによって、窒化珪素の各種の機械部品への適用
化が一層促進され、機械部品の高性能化が達成できる。
フロントページの続き (72)発明者 山本 博一 神奈川県横浜市金沢区幸浦一丁目８番地１ 三菱重工業株式会社基盤技術研究所内
Claims (2)
- 【請求項１】 窒化珪素を８０〜９７重量％、酸化アル
ミニウムを０．５〜１０重量％および酸化イットリウム
を２〜１５重量％からなる組成で、かつ焼結体中の窒化
珪素粒子の間隙である粒界部が安定な結晶質ガラス質で
あるＹ2 Ｓｉ 3 Ｏ3 Ｎ4 またはＳｉ2 Ｎ2 Ｏの微結晶で
構成された組織となっていることを特徴とする窒化珪素
質焼結体。 - 【請求項２】 窒化珪素粉末を８０〜９７重量％、酸化
アルミニウム粉末を０．５〜１０重量％および酸化イッ
トリウム粉末を２〜１５重量％混合した平均粒径が２μ
ｍ以下の混合粉体を成型し、窒素ガス雰囲気中で１５０
０〜２０００℃で焼成した後、９００〜９７０℃の範囲
まで２０℃／ｍｉｎ．以上で降温し、５分以上保持した
後、再び１２００〜１３００℃の範囲に昇温し、２時間
以上保持することを特徴とする請求項１記載の窒化珪素
質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4272793A JPH06122556A (ja) | 1992-10-12 | 1992-10-12 | 窒化珪素質焼結体とその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4272793A JPH06122556A (ja) | 1992-10-12 | 1992-10-12 | 窒化珪素質焼結体とその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06122556A true JPH06122556A (ja) | 1994-05-06 |
Family
ID=17518823
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4272793A Withdrawn JPH06122556A (ja) | 1992-10-12 | 1992-10-12 | 窒化珪素質焼結体とその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06122556A (ja) |
-
1992
- 1992-10-12 JP JP4272793A patent/JPH06122556A/ja not_active Withdrawn
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20000104 |