JPH0568327B2 - - Google Patents

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JPH0568327B2
JPH0568327B2 JP60121609A JP12160985A JPH0568327B2 JP H0568327 B2 JPH0568327 B2 JP H0568327B2 JP 60121609 A JP60121609 A JP 60121609A JP 12160985 A JP12160985 A JP 12160985A JP H0568327 B2 JPH0568327 B2 JP H0568327B2
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array
fiber
fiber bundles
composite material
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JP60121609A
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Kiisu Binaazurei Edoin
Henrii Kuryuugaa Uiriamu
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EIDP Inc
Original Assignee
EI Du Pont de Nemours and Co
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Publication of JPS6140113A publication Critical patent/JPS6140113A/ja
Publication of JPH0568327B2 publication Critical patent/JPH0568327B2/ja
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Description

【発明の詳細な説明】
本発明は繊維強化熱可塑性材料及びかかる材料
の製造方法に関するものである。 繊維強化プラスチツク構造物は、それが取つて
代るべき木材または金属構造物と比較して、高い
強度、軽重量及び製造の容易さのために、多年に
わたつて用いられて、増大する成功を収めつつあ
る。たとえばガラス、炭素及びアラミドのような
繊維は、強化材として一般的なものであり、ま
た、たとえばポリエステル、フエノール樹脂及び
エポキシ樹脂は一般的なポリマーマトリツクスで
ある。 連続フイラメントによつて強化したポリマー材
料は、できる限り高い強度とできる限り低い重さ
を必要とする航空宇宙構成要素のような高負荷部
品のための前駆材料として用いられる。このよう
な部品から成る材料の不均一性は、もつとも弱い
部分が実用上の必要条件を超えるように余裕をも
つて構成させることを必要とさせる。より均一な
前駆材料は性質の変動がより少ない部品を与え、
且つこのような部品を、設計基準に合わせてより
効率的に組立てることを可能とするものと思われ
る。 もつとも重要な用件は、強化繊維が全表面でポ
リマーマトリツクスによつておおわれること、マ
トリツクスに空隙がないこと及び繊維がマトリツ
クス全体にできる限り均一に分布していることで
ある。繊維の被覆は、従来は低粘度の熱硬化性材
料を用いるか、あるいは熱硬化性材料または熱可
塑性材料の溶液を用いることによつて行なわれて
いたが、この場合に低い粘度と表面張力が強化繊
維の束中へのマトリツクス材料の浸透を助け、そ
れによつて全繊維が完全に被覆される。しかしな
がら、低粘度の材料は、特に繊維が乾燥又は硬化
中で張力下にあるとき、あるいは水平な繊維束に
対して重力が働らくときに、繊維束からしみ出て
蓄積し、樹脂濃度の高い区域を形成するという欠
点を有している。溶液塗被は、溶剤の蒸発後に空
隙又は樹脂の少ない区域を残すという追加的な欠
点を有している。不均一に被覆された繊維のグル
ープから試験片を作製して破壊するまで外力を加
えると、樹脂に富んだ区域又は空隙において破壊
が開始する傾向がある。 熱硬化性のポリマーが広く用いられているけれ
ども、これは熱及び圧力下に硬化させるためにか
なりの時間を要するために、迅速な部品の製造に
は適していない。繊維／マトリツクス材料、すな
わち、いわゆるプリプレグ材料は、その貯蔵寿命
を長くするためには冷蔵しなければならない。そ
の上、成形不良の部品又は余剰部分の耳切りは、
回収して再使用することができない。 熱可塑性材料ポリマーマトリツクスは、成形温
度に予熱して、材料を押し固め且つゆがみを生じ
ることなく型から部品を取り出すことができる温
度までマトリツクスを冷却するために十分な時間
だけプレスすればよいことから、部品の高速生産
に対して適する可能性を有している。その上、成
形不良の部品を再成形することができ、またスク
ラツプの回収と再使用が可能であるから、廃物コ
ストを著るしく低下させることができる。 しかしながら、熱可塑性材料を繊維束に均一に
適用することは、きわめて困難である。熱可塑性
材料は、その融点以上の温度で高い粘度を有し、
且つ粘度を低下させようとして過度に加熱すると
迅速に劣化（分解）する。通常は可能な限り最高
のマトリツクスの強度と靱性が要求されるのに対
して、低粘度熱可塑性ポリマーの使用は強度の低
い部品を生じさせる。このような性質は長い分子
鎖と高い溶融粘度を有する高分子量ポリマー材料
に特徴的なことである。 繊維強化熱可塑性ポリマー複合材料の製造のた
めの公知の一方法においては、連続的な平行な補
強フイラメントのシートを２枚の熱可塑性フイル
ムの間に置き、加熱及び加圧することによつて溶
融した熱可塑性ポリマーをフイラメントの間に押
し込んで、フイラメントのすべての面を完全に被
覆する。フイルムの厚さは、補強フイラメントと
マトリツクスポリマーの間の望ましい比率を与え
るように調節する。フイラメントの単独の拡げた
層を用いるときは、かなり良く目的を達成するこ
とができるが、実用的な厚さの製品を製造するた
めには多くの層を必要とする。いつそう適切なコ
ストで更に厚い配列とするために多数のフイラメ
ント層を用いるときは、圧力が乾燥フイラメント
を密集させてフイラメント相互間の間隙をふさ
ぎ、そのかたまりの中心への熱可塑性ポリマー材
料の浸透を妨げる。存在するフイラメントの層が
多ければ多いほど、中心のフイラメントの樹脂に
よる被覆は不十分なものとなり、一方表面層は樹
脂に富むようになるものと思われる。熱可塑性樹
脂は高い熱膨張係数を有しており、冷却すると収
縮するために、樹脂に富む部分は複合材料製品中
に早期破壊を起こす可能性のある残留熱応力及び
応力集中点を生じさせる。 本発明の概要 複合材料を形成すべきフイラメントの実質的に
すべての側面上に50RV又はそれ以上の熱可塑性
ポリマーを有する２層又はそれ以上の層として配
置した連続フイラメントの配列から成る、従来得
られたものよりもポリマー中の補強繊維のより均
一な分布とより小さな樹脂に富んだ区域を有す
る、熱可塑性ポリマーマトリツクスによる繊維強
化構造物を製造するための前駆材料が本発明によ
つて見出された。複合材料の圧縮方向における繊
維束間の加重平均長さＬのそれに対して垂直の方
向における繊維束間の加重平均長さに対する比に
よつて測定するときの、複合材料中のフイラメン
トの分布の均一性は、本明細書中に記す試験方法
によつて測定して、該比が約0.5乃至約1.0であ
る。Ｌの値は何れの方向においても第１表中に示
す値より大きくない。 第 １ 表 繊維％ Ｌ 50 25 55 20 60 15 65 10 70 ６ 75 ３ フイラメントは複合材料の容量で約50〜75％を
占める。 複合材料は長方形の断面のリボン状の形態とす
ることができ且つ何らかの所望の幅とすることが
できる。更にこれは多数のリボンを加熱結合する
ことによつて組み合わせて、幅を広くすることが
でき且つ同様に多数の層を積層することによつて
厚さを増大させることができる。別の方法とし
て、複合材料は製品を熱い間によじることによつ
て製造した、長円形又は円形の断面を有すること
もできる。このような複合材料は高い曲げ靱性が
望ましい場合に用いることができる。 繊維強化複合材料は、予熱し張力を加えた連続
フイラメントの繊維束の配列を、側壁を有する押
出機ヘツドと滑り接触させて弓形に通過させ且つ
50RV（相対粘度）又はそれ以上の熱可塑性ポリ
マー材料を配列の一方の側に対して垂直のスロツ
トオリフイスから配列中に射出し、フイラメント
束の間から空気を排除し、且つ配列の他方の側上
にランダムなポリマーの隆起を形成させ、繊維束
が張力によつてのみ拘束されている間にそれらの
間をポリマーが流れるときに繊維束が離れて自由
に動くようにすることによつて製造される。ポリ
マー押出し速度及び繊維束の前進速度は、繊維束
のポリマーに対する望ましい比率を与えるように
調節する。 加熱した押出機ヘツドの弓形の表面は1.0イン
チの半径を有していることが好ましく且つフイラ
メントはスロツトオリフイス上を通過する前に少
なくとも５度且つスロツトオリフイス上を通過し
たのちに少なくとも20度は弓形の表面と接触する
ことが好ましい。 押出機ヘツドに近付く繊維束は少なくとも配列
中に射出する当該ポリマーの融点に予熱すること
が好ましい。 被覆したフイラメントの束を、次いで張力下
に、ポリマーの融点又はそれ以上に加熱した１ま
たはそれ以上の弓形の表面上を通過させるが、こ
のような表面の少なくとも最初のものは、押出機
ヘツドの弓形の表面と接触した側とは反対の被覆
した側と接触させることが好ましい。被覆したフ
イラメントの束は、このような表面と接触させる
前に予熱するとよい。加熱表面は押出機ヘツドの
ものと類似の寸法の側壁を有することが好ましく
且つ押出機ヘツドと類似の耐磨耗性コーテイング
を有することができる。 フイラメント束が押出機ヘツド上を通過すると
きのそれに対する張力は、側面におけるポリマー
の漏れを防ぐと共にポリマーを束の間に押し流す
ために、束の押出機ヘツドの表面との且つまたそ
の側面との密な接触を保つために少なくとも十分
なものとする。約1.5〜5.0g／デニールの張力が
適当であるが、比較的低い相対粘度のポリマーを
用いる製品に対しては、この範囲の下端における
張力が適当であり、比較的高い相対粘度のポリマ
ーに対しては、比較的高い張力が適当である。一
般に、低い繊維装填率の製品は、与えられた相対
粘度のポリマーにおいて、繊維装填率の高いもの
よりも、いくらか低い張力を必要とする。 製品は、フイラメント巻き取り作業において直
接に、材料を巻くときに加熱してそれを予め用意
してある層と結合させることによつて、繊維強化
パイプ、耐圧容器及び同様な円筒形又は球系の目
的物の製造のために、使用することができる。短
かく切つて金型中に入れ、後記の棒状試験片に類
似する目的物を製造することもできる。その他の
用途は自明であろう。 どのような連続補強フイラメントを用いてもよ
いが、唯一の必要条件は補強フイラメントの融点
又は軟化点が、溶融した熱可塑性マトリツクスの
温度及びその後に複合材料部品の成形のために用
いる温度よりも高くなければならないということ
である。ガラス、炭素、黒鉛及びアラミドは、本
発明において使用するために適するフイラメント
の例である。 均一性は劣るが他の方法によつて、容量で約60
〜70％の繊維から成る繊維強化複合材料を製造す
ることができるけれども、本発明の方法は55％ま
たはそれ以下の繊維を含む複合材料の製造に対し
て適している。低粘度の熱硬化性材料又は溶液は
過剰のポリマーが存在している場合に、繊維の理
想的な分布から特に外れるものと思われる。それ
に対して、本発明のポリマーの高い粘度及び成形
後の生成物の迅速な冷却は、繊維の装填率が低い
場合にすら、本発明の方法が与えるポリマー中の
繊維の良好な分散を維持する。 この含浸方法の他の方法と比較しての有利性の
一つは、補強フイラメント間に閉じこめられた空
気を、ポリマーが進んでくる前に、その源泉の空
隙を回避することによつて排除することにある。
加圧ロールと比較したときのこの方法の利点は、
加圧ロールにおいては、補強繊維、特にガラスや
炭素のように脆いものを、特に繊維が十分に平行
でなくて相互に交差している場合に、そこなう可
能性があることに基づく。 好適実施態様の詳細な説明 第１図を参照すると、補強フイラメント１０
を、フイラメントの拡がりを抑制するねじれが入
るのを避けるために好ましくは回転取り出しによ
つて包装１２から取り出し、それをロール１４で
集め、駆動ロール又は適当な張力装置１６の回り
を導く。どのような種類でもよいが、非接触的な
ものであることが好ましい加熱器１８が、望まし
い繊維容量装填率（繊維とポリマーの合計に対す
る百分率としての繊維の容量）を与えるように単
位時間当りにヘツド２０を通過するフイラメント
１０の容量と相関させた速度で押出機２０によつ
て押出機ヘツド２０に供給するポリマーの温度に
近い温度に、フイラメント１０を予熱する。フイ
ラメント１０をロール２４によつて加熱した押出
機ヘツド２０上に引張るときに、それに張力をか
ける。ヘツド２０の上流の散布装置２６を用いて
フイラメントを均一に拡げることができる。溶融
した熱可塑性ポリマーを、拡げたフイラメント中
に押出機ヘツド２０において射出し、それによつ
て被覆されたフイラメントを、ロール２４の回り
を通過させたのち、加熱器３１中に通じることに
よつて再加熱し、次いで直ちに、埋め込んだ抵抗
加熱素子（図中には示してない）によつてポリマ
ーの融点よりも高い温度に加熱してある弓形の平
滑化ヘツド３２上を通過させる。平滑化ヘツド３
２は、スロツトオリフイスを有していないことを
除けば、押出機ヘツドと同様な形状であることが
好ましい。 被覆したフイラメントを次いで、ヘツド３０に
おいて望ましい張力を保つために適当な速度で駆
動するロール３６上を通過させたのち、巻き取り
又はその他の更に加工するための装置（図中には
示してない）に送り出す。 第２ａ，２ｂ及び２ｃ図を参照すると、任意の
望ましい寸法の幅の２層又はそれ以上の層に拡げ
た、張力を受け且つ予熱してあるフイラメント１
０を、使用するポリマーの融点よりも高い温度に
加熱した押出機ヘツド２０の弓形の表面２１上に
引張る。スロツトオリフイス２５を通じてポリマ
ー２３を束状のグループから成るフイラメントの
配列に向つて押出すと、このときフイラメントの
配列は張力によつて拘束されてはいるが、第３図
に概含的に示すように、ポリマーが間を移行する
とき自由に離れて移動することができ、それによ
つてフイラメントの間から空気が追い出され且つ
ポリマーの流れに対する抵抗が低下する。ヘツド
２０の排出端と被覆されたフイラメントがヘツド
を離れる間の角度２７は、全ポリマーが被覆され
たフイラメントと共にヘツド２０を離れることを
保証するためには、90°又はそれ以上であること
が好ましい。押出機ヘツド２０の側壁２９は第２
Ｃ図に示すように僅かに角度が付けてあるとよ
い。弓形の表面２１と側壁２９は、たとえば窒化
チタン又は酸化アルミニウムのような硬い耐摩耗
性の材料で被覆してあることが好ましく、あるい
は全磨耗表面をセラミツク押入物から成るように
してもよい。 第４図において押出しの方向に対して反対の生
成物の側を拡大して示している。ポリマーは一般
にフイラメント１０と平行な方向にのびており且
つ幅の方向で分散しているうねすなわち隆起３１
として面から突き出ている。うねの間のいくつか
のフイラメントは完全には被覆されていない。隆
起３１は寸法もまた異なつているが、このような
変動は、フイラメントが押出機のヘツドに近付く
ときのフイラメントの配置の均一性の改良によつ
て、最低とすることができる。このような隆起の
位置は製品の長さに沿つてもまた変化する。この
ような隆起中のポリマーの量は、複合材料部品の
成形の間に隆起中のポリマーを再分散させるとき
に、製品のこの側上の全フイラメントを完全にお
おうために必要な量であることが好ましい。 第１図に示す平滑化ヘツド３２のような手段に
よつて隆起を表面３１に沿つて均一に伸ばすこと
ができる。 試験の記述 繊維の分布の均一性を測定するための以下に記
す試験は、オプトロニツクスインターナシヨナ
ル、マサチユーセツツ州ケルムスフオードによつ
て製造されるデジタル走査形ミクロデンシトメー
ター（P1000型）を用いて、資料の繊維配列に対
して横方向の断面の40倍の倍率における写真を検
査することから成つている。 繊維分布の均一性 （樹脂に富んだ区域の存在） 前記の棒状の試験片の超薄切片（厚さ約25ミク
ロン）を、コスタ、（Costa，L.P.，）“腐食研究の
ための岩石記載学的薄片作製方法の使用”ミクロ
スコープ（1981）、29、147〜152に記す岩石記載
学的薄片作製方法によつて調製する。次いで断面
を試験片の全断面積の約50％を占める異なる４ケ
所で、透過光により40×の倍率で写真をとる。炭
素フイラメントを用いるときには、フイラメント
は明るい背景（ポリマー）に対して暗く見える。 12cm×12cmの顕微鏡写真上の画像点の拡散反射
密度を測るデジタル走査ミクロデンシトメーター
を用いて樹脂に富む区域の存在を決定する。各画
像点は200μm平方であり、且つ測定は１部分に対
し256において計数化する。各顕微鏡写真を走査
して、反射的な測定をデイスク上に計数化する。
特徴的な算法を用いてデータを処理する。 明るい区域と暗い区域の光の透過の間にある閾
値を選択し、それによつて各区域を走査するとき
に装置が“オン”又は“オフ”を自記する。四角
いスポツトの窓は200×200ミクロンである。８ミ
クロンの繊維の40Xの写真を走査する場合に、窓
と繊維の関係は、第５図中の正方形４０と繊維又
は繊維束とを表わす円１０との関係のようなもの
である。 第５図において、すべての円形の繊維束１０が
等間隔（すなわち理想的な混合）であるときは、
各繊維束を横切る走査線の長さ及び繊維束間のマ
トリツクス背景の長さX1が、共に短かく且つ同
程度の大きさとなる。混合の質が、第６図に示す
ように、最良の混合状態から外れると、繊維束端
を横切るパルスの長さが増大するが、背景マトリ
ツクス走査長さX2におけるほど著るしくはない。
それ故、繊維束間の平均長さ“Ｌ”は次のように
計算される： Ｌ＝ ΣiXi 4／ ΣiXi 3 Xiに対する値は分子は４乗で増大するのに対し
て同じ値の合計である分母は３乗であるから、繊
維の分布の僅かな差が強調される。試験片の代表
的な区域の４枚の写真のそれぞれの全区域上で、
この値を合計する。各写真を垂直の２方向で、す
なわち、複合製品の圧縮方向（方向１）及びそれ
に対して垂直の方向（方向２）、で走査して、各
方向においてＬの値を決定する。 これは複合製品中の樹脂に富んだ区域の頻度と
範囲の尺度である。第５及び６図は本発明の製品
を表わす。 淡色又は透明な繊維を用いるときは、繊維か重
合体マトリツクスの何れかを暗い色調に染色する
か、又は押出し前に少量のカーボンブラツクをポ
リマー中に混合して繊維とマトリツクスの間に適
当なコントラストを与えるとよい。マトリツクス
が暗いときは、走査装置を明るい区域間の間隔を
検出するように設定するか又は写真のネガを走査
すればよい。 相対粘度 ポリマーの相対粘度を測定するための標準的な
方法は、たとえば、米国特許第3511815号におい
て、既に記されている。本発明の測定のために使
用する溶剤はギ酸とフエノールの混合物である。 複合材料試験片の調製 ポリマー被覆した補強フイラメントを長さ5.9
インチに切断して、6.0×0.5インチの型中に、屈
曲試験用には0.125インチ、圧縮試験用には0.040
又は0.100インチの圧縮後の厚さを与えるために
十分な量の切片を計量して、長さに平行に金型中
に挿入する。金型を295〜300℃に予熱し、６×
0.5インチのプランジヤーを型中に押し下げて、
材料を850psiの圧力で30分間圧縮する。次いで試
験片を型から取り出し、過剰のポリマーを切り取
る。各試験片の寸法と重さを測定して、密度及び
圧縮の完全度を評価する。 引張り強さ 30°の末端テーパーを有する1.5×0.5インチのア
ルミニウム片を、試験片の両端に、両アルミニウ
ム片間に3.0インチを残して接合する。引張り試
験は、実質的にASTM Ｄ−3039に記すように、
0.05インチ／分のクロスヘツド速度で行なう。 曲げ強さ 曲げ強さはASTM Ｄ−790の試験方法に従つ
て測定する。 層間（シヨートビーム）剪断強さ “シヨートビーム剪断”としても知られている
“層間剪断強さ”はASTM Ｄ−2344の試験方法
に従つて測定する。４：１の支間：厚さ比及び３
点の負荷を用いる。 圧縮強さ 全体的な長さが3.18〜3.19インチ、幅が0.5イン
チ、厚さが0.10インチとなるように試験片を機械
加工する。この棒状の試験片の中心にみぞを切る
ことによつて縦方向の寸法が0.188インチで残り
の材料の厚さが0.045±0.005インチとなるよう
に、厚さを低下させた部分を与える。試験片をク
ランプしてASTM Ｄ−695に従つて試験する。 実施例 それぞれ約８ミクロンの直径の3000本のフイラ
メント（ハーキユレスマグマタイト3KAS4Ｗ）
から成る炭素系を熱可塑性ポリマー、すなわち、
スペツク（Speck）の米国特許第3393210号に記
すような、ドデカンジオン酸とビス（パラ−アミ
ノシクロヘキシル）メタンからのポリカルボナミ
ドを用いて被覆することによつて、複合材料を形
成させる。被覆装置を第１図と第２図に示す。炭
素糸の供給包装は１個のみを使用する。糸は複合
材料の容量で50〜75パーセントを占める。 糸を7.2ヤード／分の速度で接触加熱器上を通
過させて約280℃に糸を予熱するが、但し試料５
に対してのみは放射加熱器を使用し且つ糸の速度
を15.2ヤード／分とする。押出機のヘツドに近付
く糸の張力は3800gとし、押出機ヘツド後では
7300gとする。ポリマーのフレークを水冷口と窒
素パージしたホツパーを有する垂直の押出機に供
給し、そこでポリマーを溶融して約200psiの圧力
と307〜320℃の温度で押出機ヘツドに供給する。 押出機ヘツドは1.00インチの半径を有し、弓形
の表面は120℃の角度を包含し且つ表面２１の幅
は0.135インチである。スロツトオリフイス２５
は0.127インチの縦方向の寸法と0.040インチの幅
を有している。 試料１〜６は、押出機ヘツド２０を離れたの
ち、加熱器３１で再加熱するか又は平滑化ヘツド
３２上を通過させることなしに冷却して、包装上
に巻き取つた被覆フイラメントから取得する。こ
れらの試料から複合材料試験片を作製して試験
し、樹脂に富んだ区域の出現率を第２表に示し、
物理的性質を第３表に示す。 上記のように加工した被覆フイラメントの包装
をはずして、加熱器３１中及び連続する２個の平
滑化ヘツド３２上に、平滑化ヘツド前の張力を約
1000gとし平滑化ヘツド後の張力を約600gとし
て、みちびく。平滑化ヘツドの温度は320℃とす
る。平滑化ヘツドは押出機ヘツドと同じ寸法であ
るが、スロツトオリフイスを有していない。次い
で被覆したフイラメントが２個の平滑化ヘツド上
を２回通過するように、この工程を繰返す。性質
を試料７〜10として第２表及び第３表中に示す。 樹脂に富んだ区域は被覆したフイラメント束の
表面に生じるものと思われ、且つそれを金型中で
圧縮する際、樹脂に富んだ区域は圧縮の間の通過
の方向に対して主として垂直な筋又は薄層として
表われる。他の樹脂に富んだ区域は不規則な形態
のものとなることもある。このような区域は良く
分散したフイラメントを有する区域よりも著しく
収縮して、破壊が開始する応力集中点となる。こ
のような区域を検出し且つ樹脂に富んだ区域の全
体的な分布を確かめるために、複合材料の圧縮方
向（方向１）とそれに対して垂直の方向（方向
２）において写真を走査する。何れの方向におい
てもＬの値が大きいことは、樹脂に富んだ区域の
存在を示し、両方向におけるＬの間の比の値が大
きいことは、樹脂に富んだ区域の本質が層状であ
ることを示す。 複合材料試験片の曲げ強さとシヨートビーム剪
断強さは、大きな応力集中がないことを示す。本
発明の試験片の最大引張り強さは熱硬化性のエポ
キシマトリツクスを用いる複合材料と等しいか又
はそれよりも優れている。圧縮強さは低モジユラ
ス熱可塑性マトリツクスとしては驚くべきほど高
く、大きな応力の集中がないことを示している。
【表】
【表】 【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明の製品の製造方法を概念的に
示す。第２ａ，２ｂ及び２ｃ図は、第１図におい
て使用するような加熱した押出機の側立断面、そ
のスロツトオリフイスの上面及びそのスロツトの
断面の拡大図である。第３図は、補強フイラメン
ト間における熱可塑性ポリマーの典型的な流れ方
の概念図である。第４図は、ポリマーによつて被
覆されたフイラメントを示している。第２ａ図の
４−４線において取つた押出機ヘツドの概念的断
面図である。第５図及び第６図は本発明の製品に
対する繊維の分布を示す図である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 張力を加えた繊維束の配列を加熱した押出機
    ヘツドの弓形の表面との滑り接触で前進させ；少
    なくとも50の相対粘度を有する溶融した熱可塑性
    ポリマーを押出機ヘツドの弓形の表面にあるスロ
    ツトから張力を加えたフイラメントの配列を通し
    て一方の側から他方の側への圧力下の流れとして
    移動させ、該スロツトは該フイラメントの配列の
    一方の側に対して垂直であり；該フイラメントの
    配列の他方の側から該流れによつて空気を追い出
    し；且つ該フイラメノトの配列の該他の側上にポ
    リマーの隆起を形成させることから成る、繊維強
    化熱可塑性材料の製造方法。 ２ 該隆起を該配列の該他方の側に沿つて均一に
    広げる段階を包含する、特許請求の範囲第１項記
    載の方法。 ３ フイラメントの配列を、該押出機ヘツドと接
    触させる前に、その融点よりも低い温度に予熱す
    る、特許請求の範囲第１項又は２項記載の方法。 ４ 該材料の断面を変化させるために、熱い間に
    該材料をよじる段階を包含する、特許請求の範囲
    第１項記載の方法。 ５ 連続フイラメントから成る合成繊維束の配列
    及び複合材料を形成するために配列中のフイラメ
    ントの実質的にすべての側を被覆する熱可塑性ポ
    リマーから成り、該繊維束は該複合材料の容量で
    50〜60パーセントを占め、圧縮の方向における複
    合材料中の繊維束間の加重平均長さＬのそれに対
    して垂直の方向における繊維束間の加重平均長さ
    に対する比によつて測定するときの該複合材料中
    の該フイラメントの分布の均一性は該比が約0.5
    乃至約1.0であることを特徴とする、繊維強化熱
    可塑性材料。 ６ 連続フイラメントから成る合成繊維束の配列
    及び複合材料を形成するために配列中のフイラメ
    ントの実質的にすべての側を被覆する熱可塑性ポ
    リマーから成り、該繊維束は該複合材料の容量で
    50乃至75パーセントを占め、圧縮方向における繊
    維束間の加重平均長さＬのそれに対して垂直の方
    向における繊維束間の加重平均長さに対する比に
    よつて測定するときの該複合材料中の該フイラメ
    ントの分布の均一性は該比が約0.5乃至1.0であ
    り、Ｌの値は何れの方向においても第１表中の値
    よりも大きくないことを特徴とする、繊維補強し
    た熱可塑性材料。 ７ 該熱可塑性ポリマーは少なくとも50の相対粘
    度を有する特許請求の範囲第５又は６項記載の材
    料。 ８ 該合成フイラメントは炭素であり該熱可塑性
    ポリマーはドデカンジオン酸とビス（パラ−アミ
    ノシクロヘキシル）メタンからのポリカルボナミ
    ドである、特許請求の範囲第５又は６項記載の材
    料。 ９ 該複合材料は長円形の断面を有する、特許請
    求の範囲第５又は６項記載の材料。 １０ 該複合材料は長方形の断面を有する、特許
    請求の範囲第５又は６項記載の材料。 １１ 該複合材料は円形の断面を有する、特許請
    求の範囲第５又は６項記載の材料。
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