JPH0536437A - アルカリ蓄電池の初期充放電の方法 - Google Patents
アルカリ蓄電池の初期充放電の方法Info
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- JPH0536437A JPH0536437A JP3212949A JP21294991A JPH0536437A JP H0536437 A JPH0536437 A JP H0536437A JP 3212949 A JP3212949 A JP 3212949A JP 21294991 A JP21294991 A JP 21294991A JP H0536437 A JPH0536437 A JP H0536437A
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- positive electrode
- potential
- cobalt
- discharge
- electrode
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Charge And Discharge Circuits For Batteries Or The Like (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 正極に添加された金属コバルトが有効に利用
されるようにして電気化学的に高性能な正極板を得る。 【構成】 正極に金属コバルトを含むアルカリ蓄電池に
おいて、電池組立後の初充電前、または正極の単極電位
が、コバルトが３価以上に酸化される電位を越えて他の
物質の酸化電位を経験しない状態において、その正極の
環境下における正極の単極電位を金属コバルトとコバル
ト酸化物の平衡電位よりも卑な電位とするアルカリ蓄電
池の初期充放電の方法。
されるようにして電気化学的に高性能な正極板を得る。 【構成】 正極に金属コバルトを含むアルカリ蓄電池に
おいて、電池組立後の初充電前、または正極の単極電位
が、コバルトが３価以上に酸化される電位を越えて他の
物質の酸化電位を経験しない状態において、その正極の
環境下における正極の単極電位を金属コバルトとコバル
ト酸化物の平衡電位よりも卑な電位とするアルカリ蓄電
池の初期充放電の方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、正極に金属コバルトを
含むアルカリ蓄電池に関するものであり、特にニッケル
カドミウム、ニッケル水素、ニッケル亜鉛蓄電池等の正
極に、金属コバルトを導電剤等の目的のために添加した
場合に使用されるものである。
含むアルカリ蓄電池に関するものであり、特にニッケル
カドミウム、ニッケル水素、ニッケル亜鉛蓄電池等の正
極に、金属コバルトを導電剤等の目的のために添加した
場合に使用されるものである。
【０００２】
【従来の技術】従来よりアルカリ蓄電池の正極にコバル
トを活物質、導電剤およびその他の目的で添加すること
が提案されている。例えば、ニッケルカドミウム、ニッ
ケル水素、ニッケル亜鉛蓄電池等に用いられる水酸化ニ
ッケル電極に対してコバルトの添加は様々な方法でなさ
れ、様々な効果を得ている。そして、この効果は通常コ
バルトが２価、または３価等の酸化された状態でそれぞ
れの効果を得ている。
トを活物質、導電剤およびその他の目的で添加すること
が提案されている。例えば、ニッケルカドミウム、ニッ
ケル水素、ニッケル亜鉛蓄電池等に用いられる水酸化ニ
ッケル電極に対してコバルトの添加は様々な方法でなさ
れ、様々な効果を得ている。そして、この効果は通常コ
バルトが２価、または３価等の酸化された状態でそれぞ
れの効果を得ている。
【０００３】ところで、コバルトを含む正極の中には、
添加されたコバルトが電池（セル）組立後の初充電を受
ける前に金属コバルトの形で正極中に存在するものがあ
る。
添加されたコバルトが電池（セル）組立後の初充電を受
ける前に金属コバルトの形で正極中に存在するものがあ
る。
【０００４】コバルトは主にコバルトの２価または３価
等の酸化物として添加効果を得るために存在するもので
あるが、我々の調査の結果この金属コバルトは表面を不
活性なコバルト酸化物で覆われている場合が多く、電池
（セル）組立後に充電（正極の電気化学的酸化）を行っ
ても不活性なコバルト酸化物に覆われた金属コバルトを
効率よく酸化させることは困難であることが判った。こ
のことは、コバルトの２価または３価等の酸化物の利用
を考えた場合、コバルトの添加効果が少ないことを意味
している。
等の酸化物として添加効果を得るために存在するもので
あるが、我々の調査の結果この金属コバルトは表面を不
活性なコバルト酸化物で覆われている場合が多く、電池
（セル）組立後に充電（正極の電気化学的酸化）を行っ
ても不活性なコバルト酸化物に覆われた金属コバルトを
効率よく酸化させることは困難であることが判った。こ
のことは、コバルトの２価または３価等の酸化物の利用
を考えた場合、コバルトの添加効果が少ないことを意味
している。
【０００５】また、我々は調査の結果、この不活性なコ
バルト酸化物に覆われた金属コバルトが、電池（セル）
の充放電を繰り返すことによってほぼ全てがコバルト酸
化物になることを見い出した。このことは、コバルト酸
化物の全量としては充放電を繰り返した後に最終的に同
等となることを示すが、同時に、電池（セル）の充放電
を繰り返す間に正負極の全酸化および全還元量が変化す
ることをも意味する。
バルト酸化物に覆われた金属コバルトが、電池（セル）
の充放電を繰り返すことによってほぼ全てがコバルト酸
化物になることを見い出した。このことは、コバルト酸
化物の全量としては充放電を繰り返した後に最終的に同
等となることを示すが、同時に、電池（セル）の充放電
を繰り返す間に正負極の全酸化および全還元量が変化す
ることをも意味する。
【０００６】つまり、正極は金属コバルトが充放電を繰
り返す間に酸化されることによって正極の全酸化量が増
加し、これにともない負極は正極の全酸化量が増加した
だけ全還元量が増すことになる。このことにより、電池
（セル）を設計する場合に、この酸化還元量の変化を考
慮した設計としなければならず、効率の良い設計が困難
となる。
り返す間に酸化されることによって正極の全酸化量が増
加し、これにともない負極は正極の全酸化量が増加した
だけ全還元量が増すことになる。このことにより、電池
（セル）を設計する場合に、この酸化還元量の変化を考
慮した設計としなければならず、効率の良い設計が困難
となる。
【０００７】以上の理由から金属コバルトは、電池（セ
ル）組立後に可能な限りその全量が早期に酸化を受ける
必要がある。現在この目的を達成するための手段として
いくつかの方法が提案されている。その一つとして、金
属コバルトの表面に存在する不活性なコバルト酸化物を
除去する方法がある。
ル）組立後に可能な限りその全量が早期に酸化を受ける
必要がある。現在この目的を達成するための手段として
いくつかの方法が提案されている。その一つとして、金
属コバルトの表面に存在する不活性なコバルト酸化物を
除去する方法がある。
【０００８】つまり、正極の単極電位をコバルト酸化物
と金属コバルトの平衡電位以下の卑な電位とすることに
より、不活性なコバルト酸化物を一旦金属コバルトに変
化させた後、再び電気化学的酸化を行う方法である。
と金属コバルトの平衡電位以下の卑な電位とすることに
より、不活性なコバルト酸化物を一旦金属コバルトに変
化させた後、再び電気化学的酸化を行う方法である。
【０００９】一例を示せば、特開平２−２４４５６２号
公報等があげられる。しかし、この例においては電池
（セル）組立後、まず充電（正極の酸化）を行った後
（ただし、この時の充電とはコバルト以外の物質の酸化
を意味し、この例の中では水酸化ニッケルの酸化を意味
する。）、上述したように正極の単極電位をコバルト酸
化物と金属コバルトの平衡電位以下（卑な電位）として
いる。
公報等があげられる。しかし、この例においては電池
（セル）組立後、まず充電（正極の酸化）を行った後
（ただし、この時の充電とはコバルト以外の物質の酸化
を意味し、この例の中では水酸化ニッケルの酸化を意味
する。）、上述したように正極の単極電位をコバルト酸
化物と金属コバルトの平衡電位以下（卑な電位）として
いる。
【００１０】我々の調査では、水酸化ニッケルを活物質
とする水酸化ニッケル極は一度酸化してその一部をオキ
シ水酸化ニッケルとすると、電気化学的還元を行っても
水酸化ニッケルよりも酸化数の高いニッケル酸化物が残
留することが判っている。また、この時の正極の単極電
位は水酸化ニッケルとこれよりも酸化数の高いニッケル
酸化物との平衡電位となり、この電位は金属コバルトと
コバルト酸化物の平衡電位より高い（貴な電位）とな
る。
とする水酸化ニッケル極は一度酸化してその一部をオキ
シ水酸化ニッケルとすると、電気化学的還元を行っても
水酸化ニッケルよりも酸化数の高いニッケル酸化物が残
留することが判っている。また、この時の正極の単極電
位は水酸化ニッケルとこれよりも酸化数の高いニッケル
酸化物との平衡電位となり、この電位は金属コバルトと
コバルト酸化物の平衡電位より高い（貴な電位）とな
る。
【００１１】このように、正極の単極電位が金属コバル
トとコバルト酸化物の平衡電位より高い（貴な電位）状
態であるということは、正極内で金属コバルトを電気化
学的酸化させる能力を持つ物質が存在するということで
ある。ところで、他の一例として特公平２−３２７５０
号公報の例に見るようにコバルトの電気化学的酸化はそ
の電気容量に対して低い電流率で行うことが望ましい。
ところが、上記のように同一極板内にコバルトを酸化す
る能力のあるものが存在すると、その電気化学的酸化の
速度を制御することが出来ず高い電流率で酸化が進行す
ることになる。
トとコバルト酸化物の平衡電位より高い（貴な電位）状
態であるということは、正極内で金属コバルトを電気化
学的酸化させる能力を持つ物質が存在するということで
ある。ところで、他の一例として特公平２−３２７５０
号公報の例に見るようにコバルトの電気化学的酸化はそ
の電気容量に対して低い電流率で行うことが望ましい。
ところが、上記のように同一極板内にコバルトを酸化す
る能力のあるものが存在すると、その電気化学的酸化の
速度を制御することが出来ず高い電流率で酸化が進行す
ることになる。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】上述した通り、正極に
存在する金属コバルトを添加効率よく有効に利用するこ
とにより、少量の金属コバルトの添加でより電気化学的
に高性能な正極板を得るとともに、電池（セル）の設計
をも効率よく行えることを目的とする。そして、これら
の結果として、より安価で高性能のアルカリ蓄電池の製
造方法の提供を目的とする。
存在する金属コバルトを添加効率よく有効に利用するこ
とにより、少量の金属コバルトの添加でより電気化学的
に高性能な正極板を得るとともに、電池（セル）の設計
をも効率よく行えることを目的とする。そして、これら
の結果として、より安価で高性能のアルカリ蓄電池の製
造方法の提供を目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】正極に金属コバルトを含
むアルカリ蓄電池において、電池（セル）組立後の初充
電前（正極酸化前）、または正極の単極電位がコバルト
が３価以上に酸化される電位を越えて他の物質の酸化電
位を経験しない状態において、その正極の環境下におけ
る正極の単極電位を金属コバルトとコバルト酸化物の平
衡電位以下の電位（卑な電位）とすることを特徴とす
る。また、電池（セル）組立前においても上述した他の
物質の酸化電位を経験しないことが望ましい。
むアルカリ蓄電池において、電池（セル）組立後の初充
電前（正極酸化前）、または正極の単極電位がコバルト
が３価以上に酸化される電位を越えて他の物質の酸化電
位を経験しない状態において、その正極の環境下におけ
る正極の単極電位を金属コバルトとコバルト酸化物の平
衡電位以下の電位（卑な電位）とすることを特徴とす
る。また、電池（セル）組立前においても上述した他の
物質の酸化電位を経験しないことが望ましい。
【００１４】
【実施例】本発明の一実施例として、正極に発泡状ニッ
ケル基体を使用したペ−スト式水酸化ニッケル極、負極
に焼結式ニッケル基体を用いた焼結式カドミウム極を用
いたニッケルカドミウム電池での例を取り上げる。
ケル基体を使用したペ−スト式水酸化ニッケル極、負極
に焼結式ニッケル基体を用いた焼結式カドミウム極を用
いたニッケルカドミウム電池での例を取り上げる。
【００１５】正極は発泡状ニッケル基体に水酸化ニッケ
ル粉末、金属コバルト粉末およびニッケル粉末をメチル
セルロ−スの水溶液でペ−スト状にしたものを充填、乾
燥、プレスして得たものを使用した。また、負極は焼結
式ニッケル基体に化学含浸法により水酸化カドミウムを
充填した後に電気化学的に全カドミウム量に対して約３
０％の金属カドミウムをもたせたものを使用した。
ル粉末、金属コバルト粉末およびニッケル粉末をメチル
セルロ−スの水溶液でペ−スト状にしたものを充填、乾
燥、プレスして得たものを使用した。また、負極は焼結
式ニッケル基体に化学含浸法により水酸化カドミウムを
充填した後に電気化学的に全カドミウム量に対して約３
０％の金属カドミウムをもたせたものを使用した。
【００１６】このようにして製造した極板を使用し、ポ
リアミドの不織布をセパレ−タとしてプレ−ト型の酸素
ガス負極吸収式の密閉型電池を試作した。この電池の正
極理論容量は約８００ｍＡｈ、負極理論容量は１５００
ｍＡｈであった。
リアミドの不織布をセパレ−タとしてプレ−ト型の酸素
ガス負極吸収式の密閉型電池を試作した。この電池の正
極理論容量は約８００ｍＡｈ、負極理論容量は１５００
ｍＡｈであった。
【００１７】このようにして試作した電池を以下のよう
な初期充放電条件で充放電を行った。また、温度条件は
全て２３℃で行った。尚、本発明の方法は以下の条件の
中で正極と負極を電気抵抗を介して短絡する事によって
行った。これは特許請求の範囲の第３項を実施したもの
である。 Ａ．放置：正極と負極を電気抵抗を介して短絡させて５
０時間放置 充電：金属コバルトの理論容量（コバルトの酸化数が０
価から３価までの反応）の０．１ＣｍＡで２０時間、さ
らに、正極理論容量（水酸化ニッケルの酸化数が２価か
ら３価までの反応）の０．１ＣｍＡで１６時間 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が１Ｖま
で Ｂ．放置：正極と負極を開回路状態で５０時間放置 充電：金属コバルトの理論容量の０．１ＣｍＡで２０時
間、さらに、正極理論容量の０．１ＣｍＡで１６時間 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が１Ｖま
で 放置：正極と負極を電気抵抗を介して短絡させて５０時
間放置 Ｃ．放置：正極と負極を開回路状態で５０時間放置 充電：金属コバルトの理論容量の０．１ＣｍＡで２０時
間、さらに、正極理論容量の０．１ＣｍＡで１６時間 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が１Ｖま
でＡ、Ｂ、Ｃの初期充放電を行った電池に対してさらに
以下の充放電を行った。
な初期充放電条件で充放電を行った。また、温度条件は
全て２３℃で行った。尚、本発明の方法は以下の条件の
中で正極と負極を電気抵抗を介して短絡する事によって
行った。これは特許請求の範囲の第３項を実施したもの
である。 Ａ．放置：正極と負極を電気抵抗を介して短絡させて５
０時間放置 充電：金属コバルトの理論容量（コバルトの酸化数が０
価から３価までの反応）の０．１ＣｍＡで２０時間、さ
らに、正極理論容量（水酸化ニッケルの酸化数が２価か
ら３価までの反応）の０．１ＣｍＡで１６時間 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が１Ｖま
で Ｂ．放置：正極と負極を開回路状態で５０時間放置 充電：金属コバルトの理論容量の０．１ＣｍＡで２０時
間、さらに、正極理論容量の０．１ＣｍＡで１６時間 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が１Ｖま
で 放置：正極と負極を電気抵抗を介して短絡させて５０時
間放置 Ｃ．放置：正極と負極を開回路状態で５０時間放置 充電：金属コバルトの理論容量の０．１ＣｍＡで２０時
間、さらに、正極理論容量の０．１ＣｍＡで１６時間 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が１Ｖま
でＡ、Ｂ、Ｃの初期充放電を行った電池に対してさらに
以下の充放電を行った。
【００１８】充電：１６０ｍＡで８時間
放電：１６０ｍＡで端子電圧が１．０Ｖまで。
【００１９】この後に電池を解体し、化学分析により金
属コバルトの残存量を調査した。この結果、残存金属コ
バルトの全コバルトに対する比率は、Ａのものが１％以
下、Ｂのものが約１３％、Ｃのものが約２９％となっ
た。また、充放電を全く行わなかったものは約９２％で
あった。さらに、１６０ｍＡで放電した時の各電池の放
電容量（端子電圧が１．０Ｖまで）を計算すると、Ａの
ものが７６８ｍＡｈ、Ｂのものが７４０ｍＡｈ、Ｃのも
のが７０１ｍＡｈであった。
属コバルトの残存量を調査した。この結果、残存金属コ
バルトの全コバルトに対する比率は、Ａのものが１％以
下、Ｂのものが約１３％、Ｃのものが約２９％となっ
た。また、充放電を全く行わなかったものは約９２％で
あった。さらに、１６０ｍＡで放電した時の各電池の放
電容量（端子電圧が１．０Ｖまで）を計算すると、Ａの
ものが７６８ｍＡｈ、Ｂのものが７４０ｍＡｈ、Ｃのも
のが７０１ｍＡｈであった。
【００２０】また、他の方法として以下の充放電条件で
行った。ただし、電池の端子電池が１．０Ｖ以下では、
正極の水酸化ニッケルは酸化されないことは予め調査し
た。 Ｄ．放置：正極と負極を開回路状態で５０時間放置 充電：金属コバルトの理論容量の０．１ＣｍＡで端子電
圧が１．０Ｖまで 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が０Ｖま
で 放置：正極と負極を電気抵抗を介して短絡させて５０時
間放置 充電：金属コバルトの理論容量の０．１ＣｍＡで２０時
間、さらに、正極理論容量の０．１ＣｍＡで１６時間 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が１Ｖま
で さらにこの後、ＡからＢの場合と同一条件で１６０ｍＡ
の充放電を行った。この時の金属コバルトの残存量は１
％以下、放電容量は７７１ｍＡｈとＡのものと同等であ
った。
行った。ただし、電池の端子電池が１．０Ｖ以下では、
正極の水酸化ニッケルは酸化されないことは予め調査し
た。 Ｄ．放置：正極と負極を開回路状態で５０時間放置 充電：金属コバルトの理論容量の０．１ＣｍＡで端子電
圧が１．０Ｖまで 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が０Ｖま
で 放置：正極と負極を電気抵抗を介して短絡させて５０時
間放置 充電：金属コバルトの理論容量の０．１ＣｍＡで２０時
間、さらに、正極理論容量の０．１ＣｍＡで１６時間 放電：正極理論容量の０．２ＣｍＡで端子電圧が１Ｖま
で さらにこの後、ＡからＢの場合と同一条件で１６０ｍＡ
の充放電を行った。この時の金属コバルトの残存量は１
％以下、放電容量は７７１ｍＡｈとＡのものと同等であ
った。
【００２１】尚、上記の実施例においてはニッケルカド
ミウム電池で行ったが、Ｄの方法をニッケル亜鉛および
ニッケル水素電池に対して行った結果同様の効果を得る
ことが出来ることを確認している。
ミウム電池で行ったが、Ｄの方法をニッケル亜鉛および
ニッケル水素電池に対して行った結果同様の効果を得る
ことが出来ることを確認している。
【００２２】
【発明の効果】上述した実施例の通り、本発明の方法に
よる初期充放電の方法を用いると、正極に存在する金属
コバルトを効率よく酸化することが出来る。このこと
は、コバルト添加による正極板の高性能化を少量の金属
コバルトで可能にすることから、更なる正極板の高性能
化およびコストダウンがはかれることを意味している。
また、電池を設計する場合に、電池の使用初期と充放電
を繰り返した後との間で電極の総酸化還元量が金属コバ
ルトの酸化によって変化しないことは効率の良い設計が
可能であることを意味する。これらの利点は、より良い
アルカリ蓄電池を製造する上で工業的価値きわめて大で
ある。
よる初期充放電の方法を用いると、正極に存在する金属
コバルトを効率よく酸化することが出来る。このこと
は、コバルト添加による正極板の高性能化を少量の金属
コバルトで可能にすることから、更なる正極板の高性能
化およびコストダウンがはかれることを意味している。
また、電池を設計する場合に、電池の使用初期と充放電
を繰り返した後との間で電極の総酸化還元量が金属コバ
ルトの酸化によって変化しないことは効率の良い設計が
可能であることを意味する。これらの利点は、より良い
アルカリ蓄電池を製造する上で工業的価値きわめて大で
ある。
Claims (3)
- 【請求項１】 正極に金属コバルトを含むアルカリ蓄電
池において、電池組立後の初充電前、または正極の単極
電位がコバルトが３価以上に酸化される電位を越えて他
の物質の酸化電位を経験しない状態において、その正極
の環境下における正極の単極電位を金属コバルトとコバ
ルト酸化物の平衡電位よりも卑な電位とすることを特徴
とするアルカリ蓄電池の初期充放電の方法。 - 【請求項２】 特許請求の範囲の第１項における正極の
単極電位範囲が、その電池の負極の単極電位によって満
たされる場合に、負極の単極電位を利用して行うことを
特徴とする特許請求の範囲の第１項に示したアルカリ蓄
電池の初期充放電の方法。 - 【請求項３】 特許請求の範囲の第２項における負極の
単極電位の利用方法が、正極と負極をコンデンサまたは
電気抵抗を介した回路を用いることを特徴とする特許請
求の範囲の第１項に示したアルカリ蓄電池の初期充放電
の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03212949A JP3125072B2 (ja) | 1991-07-30 | 1991-07-30 | アルカリ蓄電池の初期充放電の方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03212949A JP3125072B2 (ja) | 1991-07-30 | 1991-07-30 | アルカリ蓄電池の初期充放電の方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0536437A true JPH0536437A (ja) | 1993-02-12 |
| JP3125072B2 JP3125072B2 (ja) | 2001-01-15 |
Family
ID=16630971
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03212949A Expired - Fee Related JP3125072B2 (ja) | 1991-07-30 | 1991-07-30 | アルカリ蓄電池の初期充放電の方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3125072B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000014820A1 (en) * | 1998-09-04 | 2000-03-16 | Moltech Power Systems, Inc. | A METHOD OF FORMING CoOOH and NiOOH IN A NiMH ELECTROCHEMICAL CELL AND AN ELECTROCHEMICAL CELL FORMED THEREBY |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR102126727B1 (ko) * | 2018-03-29 | 2020-07-07 | 이혜영 | 자동차 표면 광택방법 |
-
1991
- 1991-07-30 JP JP03212949A patent/JP3125072B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000014820A1 (en) * | 1998-09-04 | 2000-03-16 | Moltech Power Systems, Inc. | A METHOD OF FORMING CoOOH and NiOOH IN A NiMH ELECTROCHEMICAL CELL AND AN ELECTROCHEMICAL CELL FORMED THEREBY |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3125072B2 (ja) | 2001-01-15 |
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