JPH05283217A

JPH05283217A - 永久磁石および永久磁石粉末の製造方法

Info

Publication number: JPH05283217A
Application number: JP4079524A
Authority: JP
Inventors: Munehisa Hasegawa; 統久長谷川; Shigeo Tanigawa; 茂穂谷川
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 1992-04-01
Filing date: 1992-04-01
Publication date: 1993-10-29

Abstract

(57)【要約】【目的】高エネルギ−積および高保磁力を有する希土
類−鉄−ボロン系永久磁石を安定に製造する。【構成】希土類−鉄−ボロン系磁石溶解鋳造インゴッ
トは、磁性を担う主相Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂおよび保磁力に寄与
するＮｄに富んだ相などの多相の結晶組織を有してお
り、各相の機械的性質はそれぞれ異なっている。このイ
ンゴットの中で、希土類に富んだ相は主相よりも酸化し
やすいと同時に、水素処理を施すと粉砕されやすくなる
ので、必要な微粉粒度を得る間に希土類に富んだ相は過
度に粉砕され、しかも、酸素量は多くなる。そこで、ジ
ェットミルにより微粉砕した微粉を、風力を用いて粒径
が５．０μｍ以下の存在確立が９０％以上で投入組成よ
りも希土類量の富んだ粉末と、粒径が２〜１５μｍの存
在確立が９０％以上で投入組成よりも希土類量が少ない
組成の粉末に分級し、この投入組成よりも希土類量の少
ない粉末を圧縮成形し、焼結、熱処理することを特徴と
する希土類永久磁石の製造方法である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は磁気特性の優れた希土類
−鉄−ボロン系永久磁石および永久磁石粉末の製造方法
に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】近年、電子機器や精密機器の小型化や軽
量化の市場傾向に伴い、永久磁石においては従来のアル
ニコやフェライト磁石に代わり希土類磁石が多くの分野
で利用されるようになってきた。希土類永久磁石の中で
も、特に、高いエネルギ−積が得られる希土類−鉄−ボ
ロン系磁石の需要が増加しており、従来以上に高エネル
ギ−積でかつ高保磁力が要求される傾向にある。希土類
−鉄−ボロン系磁石の磁気特性を改善する試みは、種々
検討されており、種々添加元素による発明は多数開示さ
れている。また、従来の粉末冶金法に代わる手法である
超急冷法による希土類−鉄−ボロン系磁石の発明も多数
開示されている。超急冷法では、粉末冶金法とは違い、
高いエネルギ−積を得るために熱間で据え込み加工や押
し出し加工などの塑性加工を必要とし製造コストがかさ
むために実用的ではない。それゆえ、現在、市場で実用
化されているエネルギ−積が３０ＭＧＯｅ以上の特性を
有する希土類−鉄−ボロン系磁石のほとんどは、溶解鋳
造インゴットを粉砕し磁界中で成形し焼結する粉末冶金
法を利用し製造されている。ところで、この希土類−鉄
−ボロン系焼結磁石を粉末冶金法により製造する方法に
は、目的組成に希土類−鉄−ボロン系合金を溶解し、こ
れを粉砕、磁界中で成形し、焼結、熱処理の工程を経る
方法が一般的に利用されている。この工程の中で、溶解
鋳造インゴットから磁界中成形するための微粉末を得る
方法には、ジョ−クラッシャ−、ディスクミル、ジェッ
トミルなどを用いて機械的粉砕により製造する方法およ
び特開昭６０−６３３０４などで開示されているように
希土類−鉄−ボロン系磁石溶解鋳造インゴットに水素を
吸蔵させ５００μｍ程度に自然崩壊させ、その粗粉をジ
ェットミルなどにより微粉砕する方法がある。この水素
を吸蔵させ５００μｍ以下に粉砕する方法は、機械的粉
砕よりも１／４程度の時間で、所定粒度の微粉砕粉を得
ることができ、粉砕時間の短縮、粉砕歩留、粉砕能率が
向上するという特徴があり、現在では、希土類−鉄−ボ
ロン系磁石粉末の製造方法として一般に行われている。
一方、これらの製造方法を用いて、高エネルギ−積を有
する永久磁石を製造するには、粒界に存在する酸化物な
どの非磁性相を減少させ、磁性を担う主相Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
相（Ｒは希土類元素を示す。）の割合を増加させる必要
があり、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の化学量論的な組成に近づけな
ければならない。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかし、希土類−鉄−
ボロン系磁石溶解鋳造インゴットは、磁性を担う主相Ｒ
₂Ｆｅ₁₄Ｂおよび保磁力に寄与するＮｄに富んだ相など
の多相の結晶組織を有しており、各相の機械的性質はそ
れぞれ異なっている。このインゴットの中で、希土類に
富んだ相は主相よりも酸化しやすいと同時に、水素処理
を施すと粉砕されやすくなるので、必要な微粉粒度を得
る間に希土類に富んだ相は過度に粉砕されると同時に酸
素量は多くなる。それゆえ、この微粉末から得られる永
久磁石には、酸化物相が多く存在し、高い磁気特性を有
する磁石を製造できないという問題点があった。

【０００４】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
の本永久磁石および永久磁石粉末の製造方法は、希土類
−鉄−ボロンを主たる構成元素とする溶解鋳造インゴッ
トを密閉容器内に収容した後、該容器内に水素ガスを供
給し、得られた自然崩壊合金粉をジェットミルにより微
粉砕し、風力を用いて粒径が５．０μｍ以下の存在確立
が９０％以上で投入組成よりも希土類量の富んだ粉末
と、粒径が２〜１５μｍの存在確立が９０％以上で投入
組成よりも希土類量が少ない組成の粉末に分級し、この
投入組成よりも希土類量の少ない粉末を圧縮成形し、焼
結、熱処理することを特徴とする希土類永久磁石および
永久磁石の製造方法である。本発明においては、水素処
理後の粗粉の酸化に対する活性度を下げるために、水素
処理後、真空中またはアルゴンガス中、１００〜９００
℃で脱水素処理をしても良い。また、本発明は、前記の
製造方法により作製された永久磁石でもある。

【０００５】

【作用】本発明は、過度に粉砕され、酸素量の多いＮｄ
に富んだ相を風力を用いた分級機で取り除くことにより
焼結性を良くするとともに、粒界に存在する酸化物相を
減少させ、高保磁力および高エネルギ−積を有する希土
類−鉄−ボロン系磁石を得る方法を見いだしたものであ
る。

【０００６】以下、本発明の詳細を説明する。先ず、本
発明の対象となる磁石溶解鋳造インゴット組成は希土類
元素としてＮｄ，Ｐｒ，Ｄｙのうち少なくとも１種もし
くは２種以上を含み、ボロンを必須元素として１〜１２
原子％含み残部がＦｅを主成分とし、Ｆｅの一部を必要
に応じてＣｏ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｎｂ，Ｚｒ，Ｔｉ，
Ｗ，Ｍｏ，Ｖ，Ｇａ，Ｚｎ，Ｓｉ他の元素で０〜１５原
子％の範囲で置換した希土類−鉄−ボロン系の永久磁石
合金である。この溶解鋳造インゴットを金属面が露出す
るように破断したのち、破断塊を密閉容器内に収容した
後、該容器内に水素ガスを供給し、溶解鋳造インゴット
を自然崩壊させ５００μｍ程度の粗粉にする。粗粉の酸
化に対する活性度を下げるために、水素処理後、粗粉を
真空中またはアルゴンガス中１００〜９００℃で脱水素
処理しても良い。この粗粉をジェトミルなどの乾式粉砕
機により微粉砕し、風力を用いた分級機により粒径が
５．０μｍ以下の存在確立が９０％以上で投入組成より
も希土類量の富んだ粉末と、粒径が２〜１５μｍの存在
確立が９０％以上で投入組成よりも希土類量が少ない組
成の粉末に分級することにより焼結磁石用粉末を作製
し、焼結、熱処理をする。

【０００７】次いで、限定理由について示す。投入組成
よりも希土類量の富んだ粉末の粒径が５．０μｍ以下の
存在確立が９０％以下であると、酸素量の多いＮｄに富
んだ相を十分に取り除くことができないために、結晶中
に酸化物相が多く存在し、高エネルギ−積および高保磁
力を有する希土類−鉄−ボロン系永久磁石を得ることが
できない。また、投入組成よりも希土類量が少ない組成
の粉末の粒径が２〜１５μｍの存在確立が９０％以下で
あると、結晶中の酸化物相が多くなったり、磁石の保磁
力を著しく低下させ、高エネルギ−積および高保磁力を
有する希土類−鉄−ボロン系永久磁石を得ることができ
ない。

【０００８】

【実施例】以下に、本発明を実施例によって、具体的に
説明する。（実施例１）Ｎｄ３０．０ｗｔ．％、Ｄｙ２．０ｗｔ．
％、Ａｌ０．３ｗｔ．％、Ｎｂ１．０ｗｔ．％、Ｂ１ｗ
ｔ．％残部Ｆｅよりなる磁石合金を不活性雰囲気中で高
周波溶解し、鋳造インゴットを得た。このインゴット５
００ｇを５０ｍｍ以下に破断した後、破断塊５００ｇを
密閉容器内に挿入し、水素ガスを１０分間流入させて、
空気と置換し、５ｋｇ／ｃｍ²の水素ガス圧力で２時間
処理した。得られた水素吸蔵により自然崩壊し、冷却し
た粗粉を５００μｍ以下に粗粉砕した。これをジェット
ミルに投入し、微粉砕した後、風力を用いた分級機によ
り、粒径が２〜４μｍの存在確立が９０％以上で表１に
示すような希土類量の富んだ粉末と、粒径が３〜１０μ
ｍの存在確立が９０％以上で表１に示すような希土類量
が少ない組成の粉末に分級した。この希土類量の少ない
粉末を磁界１１ｋＯｅ、成形圧２．５ｔｏｎ／ｃｍ²で
圧縮成形し、１１２０℃、２時間の条件で焼結し、さら
に、アルゴンガス中、５８０℃、２時間の条件で熱処理
を行い、永久磁石を作製した。この永久磁石の磁気特性
を表２に示す。

【０００９】（比較例１）Ｎｄ３０．０ｗｔ．％、Ｄｙ
２．０ｗｔ．％、Ａｌ０．３ｗｔ．％、Ｎｂ１．０ｗ
ｔ．％、Ｂ１ｗｔ．％残部Ｆｅよりなる磁石合金を不活
性雰囲気中で高周波溶解し、鋳造インゴットを得た。こ
のインゴット５００ｇを５０ｍｍ以下に破断した後、破
断塊５００ｇを密閉容器内に挿入し、水素ガスを１０分
間流入させて、空気と置換し、５ｋｇ／ｃｍ²の水素ガ
ス圧力で２時間処理した。得られた水素吸蔵により自然
崩壊し、冷却した粗粉を５００μｍ以下に粗粉砕した。
これをジェットミルに投入し、微粉砕した後、この粉末
を磁界１１ｋＯｅ、成形圧２．５ｔｏｎ／ｃｍ²で圧縮
成形し、１１２０℃、２時間の条件で焼結し、さらに、
アルゴンガス中、５８０℃、２時間の条件で熱処理を行
い、永久磁石を作製した。この永久磁石の磁気特性を
表２に示す。

【００１０】

【表１】

【００１１】

【表２】

【００１２】（実施例２）Ｎｄ２９．０ｗｔ．％、Ｄｙ
１．５ｗｔ．％、Ａｌ０．３ｗｔ．％、Ｎｂ０．５ｗ
ｔ．％、Ｂ１ｗｔ．％残部Ｆｅよりなる磁石合金を不活
性雰囲気中で高周波溶解し、鋳造インゴットを得た。こ
のインゴット５００ｇを５０ｍｍ以下に破断した後、破
断塊５００ｇを密閉容器内に挿入し、水素ガスを１０分
間流入させて、空気と置換し、５ｋｇ／ｃｍ²の水素ガ
ス圧力で２時間処理した。得られた水素吸蔵により自然
崩壊し、冷却した粗粉を５００μｍ以下に粗粉砕した。
これをジェットミルに投入し、微粉砕した。この微粉を
風力を用いた分級機により、粒径が２〜４μｍの存在確
立が９０％以上で表３に示すような希土類量の富んだ粉
末と、粒径が３〜１０μｍの存在確立が９０％以上で表
３に示すような希土類量が少ない組成の粉末に分級し
た。この希土類量の少ない粉末を磁界１１ｋＯｅ、成形
圧２．５ｔｏｎ／ｃｍ²で圧縮成形し、１１２０℃、２
時間の条件で焼結し、さらに、アルゴンガス中、６００
℃、２時間の条件で熱処理を行い、永久磁石を作製し
た。この永久磁石の磁気特性を表４に示す。（比較例２）Ｎｄ２９．０ｗｔ．％、Ｄｙ１．５ｗｔ．
％、Ａｌ０．３ｗｔ．％、Ｎｂ０．５ｗｔ．％、Ｂ１ｗ
ｔ．％残部Ｆｅよりなる磁石合金を不活性雰囲気中で高
周波溶解し、鋳造インゴットを得た。このインゴット５
００ｇを５０ｍｍ以下に破断した後、破断塊５００ｇを
密閉容器内に挿入し、水素ガスを１０分間流入させて、
空気と置換し、５ｋｇ／ｃｍ²の水素ガス圧力で２時間
処理した。得られた水素吸蔵により自然崩壊し、冷却し
た粗粉を５００μｍ以下に粗粉砕した。これをジェット
ミルに投入し、微粉砕した。微粉砕した粉末を磁界１１
ｋＯｅ、成形圧２．５ｔｏｎ／ｃｍ²で圧縮成形し、１
１２０℃、２時間の条件で焼結し、さらに、アルゴンガ
ス中、６００℃、２時間の条件で熱処理を行い、永久磁
石を作製した。この永久磁石の磁気特性を表４に示
す。

【００１３】

【表３】

【００１４】

【表４】

【００１５】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
結晶粒界に存在する酸化物相を減少させると同時に、微
粉末時における急激な酸化による発火も防げ、高エネル
ギ−積および高保磁力を有する希土類−鉄−ボロン系永
久磁石を安定に製造できる。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】希土類−鉄−ボロンを主たる構成元素と
する溶解鋳造インゴットを密閉容器内に収容した後、該
容器内に水素ガスを供給し、得られた自然崩壊合金粉を
ジェットミルにより微粉砕し、風力を用いて粒径が５．
０μｍ以下の存在確立が９０％以上で投入組成よりも希
土類量の富んだ粉末と、粒径が２〜１５μｍの存在確立
が９０％以上で投入組成よりも希土類量が少ない組成の
粉末に分級し、この投入組成よりも希土類量の少ない粉
末を圧縮成形し、焼結、熱処理することを特徴とする希
土類永久磁石の製造方法。
【請求項２】希土類−鉄−ボロンを主たる構成元素と
する溶解鋳造インゴットを密閉容器内に収容した後、該
容器内に水素ガスを供給し、得られた自然崩壊合金粉を
真空中またはアルゴンガス中、１００〜９００℃で脱水
素処理した後この粉末をジェットミルにより微粉砕し、
風力を用いて粒径が５．０μｍ以下の存在確立が９０％
以上で投入組成よりも希土類量の富んだ粉末と、粒径が
２〜１５μｍの存在確立が９０％以上で投入組成よりも
希土類量が少ない組成の粉末に分級し、この投入組成よ
りも希土類量の少ない粉末を圧縮成形し、焼結、熱処理
することを特徴とする希土類永久磁石の製造方法。
【請求項３】請求項１、２記載の製造方法により作製
した希土類−鉄−ボロン系永久磁石。