JPH05262527A - 酸化物超電導体及びその製造法 - Google Patents
酸化物超電導体及びその製造法Info
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- JPH05262527A JPH05262527A JP4058549A JP5854992A JPH05262527A JP H05262527 A JPH05262527 A JP H05262527A JP 4058549 A JP4058549 A JP 4058549A JP 5854992 A JP5854992 A JP 5854992A JP H05262527 A JPH05262527 A JP H05262527A
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- oxide superconductor
- raw materials
- strontium
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E40/00—Technologies for an efficient electrical power generation, transmission or distribution
- Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Superconductor Devices And Manufacturing Methods Thereof (AREA)
- Superconductors And Manufacturing Methods Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 急冷工程を経ることなしに９０Ｋ以上のＴｃ
を示す２２１２相のＢｉ系の酸化物超電導体及びその製
造法を提供する。 【構成】 ビスマス、ストロンチウム、カルシウム、マ
グネシウム、バリウム及び銅を主成分とし、 一般式 Ｂｉ1.0ＳｒAＣａBＭｇCＢａDＣｕ1.0±0.2ＯX （但しＡ＝０．８〜１．１，Ｂ＝０．３５〜０．７、Ｃ
＝０．０１〜０．０５、Ｄ＝０．０１〜０．０５、数字
は原子比を表す）で示される組成からなる酸化物超電導
体及び上記に示す組成になるように各原料を秤量し、つ
いで混合したのち、仮焼、粉砕し、成形後酸素を１０-3
〜１０体積％未満含有する窒素雰囲気中で焼成して酸化
物超電導体を製造する、並びに上記と同様に各原料を秤
量し、ついで混合したのち仮焼、一次焼成し、さらに酸
素を１０-3〜７体積％未満含有する窒素雰囲気中で二次
焼成して酸化物超電導体を製造する。
を示す２２１２相のＢｉ系の酸化物超電導体及びその製
造法を提供する。 【構成】 ビスマス、ストロンチウム、カルシウム、マ
グネシウム、バリウム及び銅を主成分とし、 一般式 Ｂｉ1.0ＳｒAＣａBＭｇCＢａDＣｕ1.0±0.2ＯX （但しＡ＝０．８〜１．１，Ｂ＝０．３５〜０．７、Ｃ
＝０．０１〜０．０５、Ｄ＝０．０１〜０．０５、数字
は原子比を表す）で示される組成からなる酸化物超電導
体及び上記に示す組成になるように各原料を秤量し、つ
いで混合したのち、仮焼、粉砕し、成形後酸素を１０-3
〜１０体積％未満含有する窒素雰囲気中で焼成して酸化
物超電導体を製造する、並びに上記と同様に各原料を秤
量し、ついで混合したのち仮焼、一次焼成し、さらに酸
素を１０-3〜７体積％未満含有する窒素雰囲気中で二次
焼成して酸化物超電導体を製造する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は酸化物超電導体及びその
製造法に関する。
製造法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来の酸化物超電導体としては、１９８
８年金属材料技術研究所の前田総合研究官らによって発
見されたビスマス、ストロンチウム、カルシウム及び銅
を主成分とするＢｉ−Ｓｒ−Ｃａ−Ｃｕ−Ｏ系（以下Ｂ
ｉ系とする）の酸化物超電導体があるが、このＢｉ系の
酸化物超電導体は、電気抵抗が零になる臨界温度（以下
Ｔｃとする）が１１０Ｋ付近の２２２３相が生成しにく
いという問題があった。このためＴｃは低いが生成温度
領域が広い２２１２相の活用が試みられている。
８年金属材料技術研究所の前田総合研究官らによって発
見されたビスマス、ストロンチウム、カルシウム及び銅
を主成分とするＢｉ−Ｓｒ−Ｃａ−Ｃｕ−Ｏ系（以下Ｂ
ｉ系とする）の酸化物超電導体があるが、このＢｉ系の
酸化物超電導体は、電気抵抗が零になる臨界温度（以下
Ｔｃとする）が１１０Ｋ付近の２２２３相が生成しにく
いという問題があった。このためＴｃは低いが生成温度
領域が広い２２１２相の活用が試みられている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながらＢｉ系の
酸化物超電導体の２２１２相は、Ｔｃが８０Ｋ付近であ
るため液体窒素の冷却（７７Ｋ）では、Ｔｃとの差が小
さく超電導特性が不安定で使用できないおそれがある。
酸化物超電導体の２２１２相は、Ｔｃが８０Ｋ付近であ
るため液体窒素の冷却（７７Ｋ）では、Ｔｃとの差が小
さく超電導特性が不安定で使用できないおそれがある。
【０００４】２２１２相のＴｃを高める方法として、ジ
ャパニーズ・ジャーナル・オブ・アプライド・フィジッ
クス（Ｊａｐａｎｅｓｅ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐ
ｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ）Ｖｏｌ．２７、９号（１
９８８年９月刊）、Ｌ１６２６〜Ｌ１６２８頁及び同Ｖ
ｏｌ．２７、１２号（１９８８年１２月刊）、Ｌ２３２
７〜Ｌ２３２９号並びにアドバンセス・イン・スーパー
コンダクティビティＩＩ （Ａｄｖａｎｃｅｓ ｉｎ
Ｓｕｐｅｒｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙ ＩＩ）、１４９
〜１５２頁に示されるように５００〜８８０℃の温度で
熱処理した後、液体窒素中又は空気中で急冷して得る方
法が報告されている。
ャパニーズ・ジャーナル・オブ・アプライド・フィジッ
クス（Ｊａｐａｎｅｓｅ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐ
ｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ）Ｖｏｌ．２７、９号（１
９８８年９月刊）、Ｌ１６２６〜Ｌ１６２８頁及び同Ｖ
ｏｌ．２７、１２号（１９８８年１２月刊）、Ｌ２３２
７〜Ｌ２３２９号並びにアドバンセス・イン・スーパー
コンダクティビティＩＩ （Ａｄｖａｎｃｅｓ ｉｎ
Ｓｕｐｅｒｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙ ＩＩ）、１４９
〜１５２頁に示されるように５００〜８８０℃の温度で
熱処理した後、液体窒素中又は空気中で急冷して得る方
法が報告されている。
【０００５】この方法は急冷する工程を含むため、小型
の成形体を作製することは出来ても大型の成形体を作製
することは困難であるという欠点がある。
の成形体を作製することは出来ても大型の成形体を作製
することは困難であるという欠点がある。
【０００６】本発明は急冷工程を経ることなしに９０Ｋ
以上のＴｃを示す２２１２相のＢｉ系の酸化物超電導体
及びその製造法を提供することを目的とするものであ
る。
以上のＴｃを示す２２１２相のＢｉ系の酸化物超電導体
及びその製造法を提供することを目的とするものであ
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明はビスマス、スト
ロンチウム、カルシウム、マグネシウム、バリウム及び
銅を主成分とし、 一般式 Ｂｉ1.0ＳｒAＣａBＭｇCＢａDＣｕ1.0±0.2ＯX （但しＡ＝０．８〜１．１、Ｂ＝０．３５〜０．７、Ｃ
＝０．０１〜０．０５、Ｄ＝０．０１〜０．０５、数字
は原子比を表す）で示される組成からなる酸化物超電導
体及び上記の組成となるようにビスマス、ストロンチウ
ム、カルシウム、マグネシウム、バリウム及び銅を含む
各原料を秤量し、ついで混合したのち、仮焼、粉砕し、
成形後酸素を１０-3〜１０体積％未満含有する窒素雰囲
気中で焼成する酸化物超電導体の製造法並びに上記の組
成となるようにビスマス、ストロンチウム、カルシウ
ム、マグネシウム、バリウム及び銅を含む各原料を秤量
し、ついで混合したのち仮焼、一次焼成し、さらに酸素
を１０-3〜７体積％未満含有する窒素雰囲気中で二次焼
成する酸化物超電導体の製造法に関する。
ロンチウム、カルシウム、マグネシウム、バリウム及び
銅を主成分とし、 一般式 Ｂｉ1.0ＳｒAＣａBＭｇCＢａDＣｕ1.0±0.2ＯX （但しＡ＝０．８〜１．１、Ｂ＝０．３５〜０．７、Ｃ
＝０．０１〜０．０５、Ｄ＝０．０１〜０．０５、数字
は原子比を表す）で示される組成からなる酸化物超電導
体及び上記の組成となるようにビスマス、ストロンチウ
ム、カルシウム、マグネシウム、バリウム及び銅を含む
各原料を秤量し、ついで混合したのち、仮焼、粉砕し、
成形後酸素を１０-3〜１０体積％未満含有する窒素雰囲
気中で焼成する酸化物超電導体の製造法並びに上記の組
成となるようにビスマス、ストロンチウム、カルシウ
ム、マグネシウム、バリウム及び銅を含む各原料を秤量
し、ついで混合したのち仮焼、一次焼成し、さらに酸素
を１０-3〜７体積％未満含有する窒素雰囲気中で二次焼
成する酸化物超電導体の製造法に関する。
【０００８】なお本発明において、二次焼成温度は一次
焼成温度より５０〜４００℃未満低温で焼成すればＴｃ
が９０Ｋ台の酸化物超電導体を容易に得ることができの
で好ましい。
焼成温度より５０〜４００℃未満低温で焼成すればＴｃ
が９０Ｋ台の酸化物超電導体を容易に得ることができの
で好ましい。
【０００９】本発明における酸化物超電導体を構成する
主成分のビスマス、ストロンチウム、カルシウム、マグ
ネシウム、バリウム及び銅を含む各原料については特に
制限はないが、例えば酸化物、炭酸塩、硝酸塩、蓚酸塩
等の１種又は２種以上が用いられる。
主成分のビスマス、ストロンチウム、カルシウム、マグ
ネシウム、バリウム及び銅を含む各原料については特に
制限はないが、例えば酸化物、炭酸塩、硝酸塩、蓚酸塩
等の１種又は２種以上が用いられる。
【００１０】ビスマス、ストロンチウム、カルシウム、
マグネシウム、バリウム及び銅の配合割合は原子比でビ
スマスが１．０、ストロンチウムが０．８〜１．１、カ
ルシウムが０．３５〜０．７、マグネシウムが０．０１
〜０．０５、バリウムが０．０１〜０．０５及び銅が
１．０±０．２の範囲とされ、この範囲から外れると急
冷工程なしではＴｃが９０Ｋ以上の２２１２相のＢｉ系
の酸化物超電導体を得ることが困難である。
マグネシウム、バリウム及び銅の配合割合は原子比でビ
スマスが１．０、ストロンチウムが０．８〜１．１、カ
ルシウムが０．３５〜０．７、マグネシウムが０．０１
〜０．０５、バリウムが０．０１〜０．０５及び銅が
１．０±０．２の範囲とされ、この範囲から外れると急
冷工程なしではＴｃが９０Ｋ以上の２２１２相のＢｉ系
の酸化物超電導体を得ることが困難である。
【００１１】またマグネシウム及びカルシウムが原子比
で０．０１未満であると、粒子間の接続が悪くなるため
超電導特性が低下し、一方０．０５を越えると耐環境性
が悪くなる。
で０．０１未満であると、粒子間の接続が悪くなるため
超電導特性が低下し、一方０．０５を越えると耐環境性
が悪くなる。
【００１２】混合方法については特に制限はないが、例
えば合成樹脂製のボールミル内に合成樹脂で被覆したボ
ール、エタノール、メタノール等の溶媒及び原料を充て
んし、湿式混合することが好ましい。
えば合成樹脂製のボールミル内に合成樹脂で被覆したボ
ール、エタノール、メタノール等の溶媒及び原料を充て
んし、湿式混合することが好ましい。
【００１３】仮焼条件において、仮焼温度は各原料の配
合割合などにより適宜選定されるが、７８０〜８７０℃
の範囲で仮焼することが好ましく、また仮焼雰囲気は、
大気中、酸素雰囲気中、真空中、還元雰囲気中、中性雰
囲気中等で仮焼することができる。
合割合などにより適宜選定されるが、７８０〜８７０℃
の範囲で仮焼することが好ましく、また仮焼雰囲気は、
大気中、酸素雰囲気中、真空中、還元雰囲気中、中性雰
囲気中等で仮焼することができる。
【００１４】粉砕及び成形法については特に制限はな
く、従来公知の方法で行うことができる。焼成条件にお
いて、焼成温度は各原料の配合割合などにより適宜選定
されるが、試料が溶融する温度近傍以下の温度、例えば
７８０〜９５０℃の範囲で焼成することが好ましく、８
１０〜９００℃の範囲で焼成すればさらに好ましい。
く、従来公知の方法で行うことができる。焼成条件にお
いて、焼成温度は各原料の配合割合などにより適宜選定
されるが、試料が溶融する温度近傍以下の温度、例えば
７８０〜９５０℃の範囲で焼成することが好ましく、８
１０〜９００℃の範囲で焼成すればさらに好ましい。
【００１５】一方焼成雰囲気は、１回焼成の場合、酸素
を１０-3〜１０体積％未満含有する窒素雰囲気中で焼成
することが必要とされ、また焼成を２回行う場合、一次
焼成は大気中、酸素雰囲気中、真空中、中性雰囲気中等
特に制限はないが、二次焼成は酸素を１０-3〜７体積％
未満含有する窒素雰囲気中で焼成することが必要とさ
れ、上記以外の条件で焼成を行うと急冷工程なしではＴ
ｃが９０Ｋ以上の２２１２相のＢｉ系の酸化物超電導体
を得ることが困難である。なお本発明において、仮焼
後、必要に応じ粉砕及び成形を行い、その後一次焼成し
てもよい。
を１０-3〜１０体積％未満含有する窒素雰囲気中で焼成
することが必要とされ、また焼成を２回行う場合、一次
焼成は大気中、酸素雰囲気中、真空中、中性雰囲気中等
特に制限はないが、二次焼成は酸素を１０-3〜７体積％
未満含有する窒素雰囲気中で焼成することが必要とさ
れ、上記以外の条件で焼成を行うと急冷工程なしではＴ
ｃが９０Ｋ以上の２２１２相のＢｉ系の酸化物超電導体
を得ることが困難である。なお本発明において、仮焼
後、必要に応じ粉砕及び成形を行い、その後一次焼成し
てもよい。
【００１６】焼成時間は、５〜１０時間でも差し支えは
ないが、結晶の均質性を高めるには２０〜１００時間行
うことが好ましい。
ないが、結晶の均質性を高めるには２０〜１００時間行
うことが好ましい。
【００１７】本発明の組成についてＯ（酸素）の量は、
Ｃｕの量及びＣｕの酸化状態によって定まる。しかし酸
化状態がどのようになっているかを厳密にそして精度よ
く測定することができない。そのため本発明においては
Ｘで表すことにした。
Ｃｕの量及びＣｕの酸化状態によって定まる。しかし酸
化状態がどのようになっているかを厳密にそして精度よ
く測定することができない。そのため本発明においては
Ｘで表すことにした。
【００１８】
【実施例】以下本発明の実施例を説明する。 実施例１〜２ ビスマス、ストロンチウム、マグネシウム、バリウム、
カルシウム及び銅の比率が原子比で表１に示す組成にな
るように三酸化ビスマス（高純度化学研究所製、純度９
９．９％）、炭酸ストロンチウム（レアメタリック製、
純度９９．９％）、酸化マグネシウム（高純度化学研究
所製、純度９９．９％）、炭酸バリウム（高純度化学研
究所製、純度９９．９％）、炭酸カルシウム（高純度化
学研究所製、純度９９．９％）及び酸化第二銅（高純度
化学研究所製、純度９９．９％）を秤量し出発原料とし
た。
カルシウム及び銅の比率が原子比で表１に示す組成にな
るように三酸化ビスマス（高純度化学研究所製、純度９
９．９％）、炭酸ストロンチウム（レアメタリック製、
純度９９．９％）、酸化マグネシウム（高純度化学研究
所製、純度９９．９％）、炭酸バリウム（高純度化学研
究所製、純度９９．９％）、炭酸カルシウム（高純度化
学研究所製、純度９９．９％）及び酸化第二銅（高純度
化学研究所製、純度９９．９％）を秤量し出発原料とし
た。
【００１９】次に上記の出発原料を合成樹脂製のボール
ミル内に合成樹脂で被覆した鋼球ボール及びメタノール
と共に充てんし、毎分５０回転の条件で７２時間湿式混
合した。乾燥後アルミナ匣鉢に入れ電気炉を用いて大気
中で８００℃で１０時間仮焼し、ついで乳鉢で粗粉砕し
て酸化物超電導体用組成物を得た。
ミル内に合成樹脂で被覆した鋼球ボール及びメタノール
と共に充てんし、毎分５０回転の条件で７２時間湿式混
合した。乾燥後アルミナ匣鉢に入れ電気炉を用いて大気
中で８００℃で１０時間仮焼し、ついで乳鉢で粗粉砕し
て酸化物超電導体用組成物を得た。
【００２０】この後該酸化物超電導体用組成物を１４７
ＭＰａの圧力で直径３０ｍｍ、厚さ１ｍｍのペレットに
プレス成形後、体積比でＯ2：Ｎ2＝１：２０の低酸素雰
囲気中で８４０℃で１００時間焼成してＢｉ系の酸化物
超電導体を得た。
ＭＰａの圧力で直径３０ｍｍ、厚さ１ｍｍのペレットに
プレス成形後、体積比でＯ2：Ｎ2＝１：２０の低酸素雰
囲気中で８４０℃で１００時間焼成してＢｉ系の酸化物
超電導体を得た。
【００２１】
【表１】
【００２２】実施例３〜４ ビスマス、ストロンチウム、マグネシウム、バリウム、
カルシウム及び銅（いずれも実施例１〜２と同一の原料
を使用）の比率が原子比で表２に示す組成になるように
秤量し出発原料とした。
カルシウム及び銅（いずれも実施例１〜２と同一の原料
を使用）の比率が原子比で表２に示す組成になるように
秤量し出発原料とした。
【００２３】以下実施例１〜２と同様の工程を経て酸化
物超電導体用組成物を得た。この後、該酸化物超電導体
用組成物を空気中で８８０℃で１５時間一次焼成したの
ち、体積比でＯ2：Ｎ2＝１：５００の低酸素雰囲気中で
７５０℃で２０時間二次焼成してＢｉ系の酸化物超電導
体を得た。
物超電導体用組成物を得た。この後、該酸化物超電導体
用組成物を空気中で８８０℃で１５時間一次焼成したの
ち、体積比でＯ2：Ｎ2＝１：５００の低酸素雰囲気中で
７５０℃で２０時間二次焼成してＢｉ系の酸化物超電導
体を得た。
【００２４】
【表２】
【００２５】比較例１〜２ ビスマス、ストロンチウム、カルシウム及び銅の比率が
表３に示す組成になるように三酸化ビスマス（高純度化
学研究所製、純度９９．９％）、炭酸ストロンチウム
（レアメタリック製、純度９９．９％）、炭酸カルシウ
ム（高純度化学研究所製、純度９９．９％）及び酸化第
二銅（高純度化学研究所製、純度９９．９％）を秤量
し、以下実施例１〜２と同様の工程を経てＢｉ系の酸化
物超電導体を得た。
表３に示す組成になるように三酸化ビスマス（高純度化
学研究所製、純度９９．９％）、炭酸ストロンチウム
（レアメタリック製、純度９９．９％）、炭酸カルシウ
ム（高純度化学研究所製、純度９９．９％）及び酸化第
二銅（高純度化学研究所製、純度９９．９％）を秤量
し、以下実施例１〜２と同様の工程を経てＢｉ系の酸化
物超電導体を得た。
【００２６】
【表３】
【００２７】比較例３〜４ ビスマス、ストロンチウム、カルシウム及び銅（いずれ
も比較例１〜２と同一の原料を使用）の比率が原子比で
表４に示す組成になるように秤量し出発原料とした。以
下二次焼成を行わない以外は実施例３〜４と同様の工程
を経てＢｉ系の酸化物超電導体を得た。
も比較例１〜２と同一の原料を使用）の比率が原子比で
表４に示す組成になるように秤量し出発原料とした。以
下二次焼成を行わない以外は実施例３〜４と同様の工程
を経てＢｉ系の酸化物超電導体を得た。
【００２８】
【表４】
【００２９】次に実施例１〜４及び比較例１〜４で得た
Ｂｉ系の酸化物超電導体を四端子法でＴｃを測定した。
その結果を表５に示す。
Ｂｉ系の酸化物超電導体を四端子法でＴｃを測定した。
その結果を表５に示す。
【００３０】
【表５】
【００３１】表５に示されるように本発明の実施例にな
る酸化物超電導体は、９０Ｋ以上のＴｃを有することが
わかる。また結晶相を調べたところ２２１２相であるこ
とが確認された。
る酸化物超電導体は、９０Ｋ以上のＴｃを有することが
わかる。また結晶相を調べたところ２２１２相であるこ
とが確認された。
【００３２】
【発明の効果】本発明によれば、急冷工程を経ることな
く９０Ｋ以上のＴｃを示す２２１２相の酸化物超電導体
を得ることができる。
く９０Ｋ以上のＴｃを示す２２１２相の酸化物超電導体
を得ることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０１Ｂ 13/00 ５６５ Ｄ 8936−5Ｇ Ｈ０１Ｌ 39/24 ＺＡＡ Ｚ 8728−4Ｍ
Claims (4)
- 【請求項１】 ビスマス、ストロンチウム、カルシウ
ム、マグネシウム、バリウム及び銅を主成分とし、 一般式 Ｂｉ1.0ＳｒAＣａBＭｇCＢａDＣｕ1.0±0.2ＯX （但しＡ＝０．８〜１．１、Ｂ＝０．３５〜０．７、Ｃ
＝０．０１〜０．０５、Ｄ＝０．０１〜０．０５、数字
は原子比を表す）で示される組成からなる酸化物超電導
体。 - 【請求項２】 請求項１記載の組成となるようにビスマ
ス、ストロンチウム、カルシウム、マグネシウム、バリ
ウム及び銅を含む各原料を秤量し、ついで混合したの
ち、仮焼、粉砕し、成形後酸素を１０-3〜１０体積％未
満含有する窒素雰囲気中で焼成することを特徴とする酸
化物超電導体の製造法。 - 【請求項３】 請求項１記載の組成となるようにビスマ
ス、ストロンチウム、カルシウム、マグネシウム、バリ
ウム及び銅を含む各原料を秤量し、ついで混合したのち
仮焼、一次焼成し、さらに酸素を１０-3〜７体積％未満
含有する窒素雰囲気中で二次焼成することを特徴とする
酸化物超電導体の製造法。 - 【請求項４】 二次焼成温度が一次焼成温度より５０〜
４００℃未満低温である請求項３記載の酸化物超電導体
の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4058549A JPH05262527A (ja) | 1992-03-17 | 1992-03-17 | 酸化物超電導体及びその製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4058549A JPH05262527A (ja) | 1992-03-17 | 1992-03-17 | 酸化物超電導体及びその製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05262527A true JPH05262527A (ja) | 1993-10-12 |
Family
ID=13087541
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4058549A Pending JPH05262527A (ja) | 1992-03-17 | 1992-03-17 | 酸化物超電導体及びその製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05262527A (ja) |
-
1992
- 1992-03-17 JP JP4058549A patent/JPH05262527A/ja active Pending
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