JPH05222382A - 炭化水素質装入原料の品質を向上させる方法およびそれに使用するための装置 - Google Patents
炭化水素質装入原料の品質を向上させる方法およびそれに使用するための装置Info
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Abstract
バールよりも高い水素分圧において装入原料を高沸点留
分と低沸点留分とに分離させ、ついでガソリン範囲で実
質的に沸騰する低沸点留分の少なくとも一部に、分離段
階で支配しているのと実質的に同じ条件下で水素処理段
階を受けさせ、そしてガソリン範囲で実質的に沸騰し、
かつ改善された品質を有する生成物を水素処理段階から
回収することを特徴とする、炭化水素質装入原料の品質
を向上させる方法および装置。 【効果】 最善の熱の統合を得ることができるととも
に、費用のかかる反応器設備の適用を減らすことができ
るように水素処理段階が有利に結合されると同時に、品
質の高い炭化水素生成物が得られる。
Description
質を向上させる方法およびこのような方法に使用される
べき装置に関する。特に、本発明は水添分解プロセスか
ら誘導された炭化水素質装入原料の品質を向上させる方
法に関する。
を向上した品質を有する軽質生成物に転化させる傾向が
増大しつつあるために、種々の(水添)処理用生成物の
流れが高オクタン価、低い硫黄含有量および低い芳香族
炭化水素含有量にとって厳しい今日の要求を十分に満た
すことができる前に、その流れを更に処理することが要
求される。これらの炭化水素質生成物のうちの或ものの
品質改良は、例えば白金含有改質触媒を用いる接触改質
によって遂行することができる。しかしながら、改質装
置の供給原料中に硫黄含有化合物および窒素含有化合物
が存在すると、このような触媒の性能が低下するので、
十分な触媒寿命時間を保証するためには改質の前に接触
水素処理によってこれらの化合物を除去することが必要
であると考えられ、その結果コストが増大する。
る種々の炭化水素質生成物を製造する方法は水添分解で
ある。水添分解は重質の炭化水素を水素の存在下で水添
分解触媒と接触させる、十分に確立された方法である。
温度および圧力が比較的高いために、重質炭化水素は分
解されて沸点の低い生成物となる。この方法は1段階で
遂行できるけれども、これを複数の段階で遂行するのが
有利であることが示されてきた。第1段階において装入
原料に脱窒素、脱硫および水添分解が施され、そして第
2段階において大部分の水添分解反応が起こる。従来方
法によれば、水添分解の全部の生成物から、1または2
以上の分離段階に続く分留によって、ガソリン範囲で実
質的に沸騰する低沸点留分が得られる。引き続いて、ガ
ソリン範囲で実質的に沸騰し、かつ受け入れることがで
きない量の硫黄含有化合物を含む低沸点留分は、改質段
階を受ける前に、別の水素処理段階を受けて、この留分
からこれらの汚染物が除去される。水素処理段階を遂行
する条件は分離/分留段階において適用される条件とか
なり異っている。
段階と水素処理段階の両方を水素の存在下に実質的に同
じ条件の下で遂行すると、このような材料は非常に魅力
的に品質を向上できることが、ここに発見された。した
がって、本発明は水素の存在下に、高められた温度およ
び50バールよりも高い水素分圧において装入原料を高
沸点留分と低沸点留分とに分離させ、ついでガソリン範
囲で実質的に沸騰する低沸点留分の少なくとも一部に、
分離段階で支配しているのと実質的に同じ条件下で水素
処理段階を受けさせ、そしてガソリン範囲で実質的に沸
騰し、かつ改善された品質を有する生成物を水素処理段
階から回収することを特徴とする、炭化水素質装入原料
の品質を向上させる方法に関する。このように、最善の
熱の統合を得ることができるとともに、費用のかかる反
応器設備の適用を減らすことができるように水素処理段
階が有利に結合されると同時に、品質の高い炭化水素質
生成物が得られる。好適には、品質が向上させられるべ
き炭化水素質装入原料は水素転化方法、好ましくは水添
分解方法から誘導される。
の温度および250バールまでの水素分圧において遂行
される。好ましくは、分離段階は250ないし350℃
の温度および100ないし200バールの水素分圧にお
いて遂行される。好適には、本発明方法においては、1
ないし20kg/l/h、好ましくは2ないし10kg
/l/hの空間速度を適用することができる。好ましく
は、本発明方法は分離段階と水素処理段階とが統合され
るようなやり方で遂行される。好適には、これらの段階
は同一の装置で遂行される。水素処理段階は接触水素処
理によって硫黄含有化合物と窒素含有化合物を除去する
のに向けられるのが好ましいけれども、この水素処理段
階はまた好ましくは、例えば接触水素添加によって芳香
族炭化水素を除去するのを目指すこともできる。
含有化合物を接触的に除去することに向けられている場
合には、好適にはアルミナ含有触媒、例えば脱硫活性お
よび脱窒素活性の両方を有するシリカ−アルミナ含有触
媒が使用される。好ましくは、金属が第VIB族および/
または第VIII族金属のうちの少なくとも1種、好ましく
はNi,Co,WまたはMo金属のうちの少なくとも1
種である金属含有アルミナ触媒が使用される。硫黄含有
化合物および窒素含有化合物を除去するために好ましく
適用できる触媒は商業的に入手できる触媒であって、当
該技術で公知の方法によって製造できる。水素処理段階
が芳香族炭化水素を除去することに向けられている場合
には、好適にはガソリン留分の範囲内で実質的に沸騰す
る低沸点留分の実質的な水素添加を成し遂げる触媒が使
用される。好適な触媒は前記の触媒からなる。
点留分は、分離段階中に、向流操作により付加的な水素
または水素含有ガス、好ましくは純粋な水素と接触させ
られる。このように、ガソリン範囲で実質的に沸騰する
低沸点留分と高沸点留分との間で極めて魅力的な鮮明な
分離を確立することができる。さらに、H2 SおよびN
H3 のような硫黄含有化合物および窒素含有化合物も高
沸点留分から有利にストリップさせることができる結
果、向上した品質を有する高沸点留分が生ずる。運転に
際しては容器の底部に配置された入口手段によって水素
含有ガスを分離容器に好適に供給することができる。分
離を促進するために、分離容器の底部に更に接触手段、
例えば接触トレーを設けることもできる。本発明の極め
て魅力的な実施態様において、高沸点留分は、分離段階
中、まず最初に向流操作により付加的な水素ガスまたは
水素含有ガスと接触させられる。ついで、回収された高
沸点留分の少なくとも一部は支持体上に1種または2種
以上の第VIII族貴金属を含む触媒を使用して実質的な水
素添加を引き起こす条件の下で水素と接触させられる。
ナおよびゼオライトYのようなゼオライト材料を包含し
ている。好ましくは、触媒はY型ゼオライトを含む支持
体からなる。より好ましくは、支持体は24.20ない
し24.40Å、特に24.22ないし24.35Åの
単位格子寸法および10ないし150、特に15ないし
50、そして好ましくは20ないし45のSiO2 /A
l2 O3 モル比を有する変性されたY型ゼオライトから
なる。好適には、Y型ゼオライトを脱アルミネーション
することによって得られる触媒支持体が使用される。本
発明のこの特定の実施態様において使用されるべき第VI
II族貴金属はルテニウム、ロジウム、パラジウム、オス
ミウム、イリジウムおよび白金からなる。白金および白
金とパラジウムとの組合せによって極めて満足な結果が
得られる。白金とパラジウムの両方を含む触媒を使用す
るのが好ましい。貴金属は好適には支持体材料上に0.
05ないし3重量%の量で適用される。好ましくは、支
持体材料上で0.2ないし2重量%の範囲の量が使用さ
れる。2種の貴金属が使用されるとき、この2種の金属
の量は通常支持体材料上で0.5ないし3重量%の範囲
にある。貴金属として白金およびパラジウムが使用され
るとき、通常0.25〜0.75の白金/パラジウムモ
ル比が適用される。触媒はアルミナおよびシリカ、好ま
しくはアルミナのような結合剤を随意に含有する。この
ように適用されるべき貴金属触媒は当該技術で公知の方
法によって製造できる。
オレフィン状化合物および特に芳香族化合物のような実
質的に不飽和の部分はそれらに対応する飽和化合物に転
化されて、向上した品質を有する高沸点留分を生ずる。
品質を向上させるべき炭化水素質装入原料が水添分解方
法から誘導されるとき、高沸点留分は灯油、軽油および
残渣油からなる。好適には、残留留分の少なくとも一部
が水添分解段階に再循環される。残留留分の全部を水添
分解段階へ再循環させるのが好ましい。これは水添分解
装置の全ての装入原料が低沸点の生成物に転化されると
いう利点を有する。
煙点がかなり改善され、そして軽油がこのように処理さ
れるときにはセタン価がかなり上昇する。さらに、高沸
点留分中に存在する多核芳香族化合物の量を有利に減少
できるので、適用される装置の汚染を防止することがで
きる。さらに、このようにして水添分解段階に向う再循
環流中に多核芳香族炭化水素が蓄積することも魅力的に
防止される。その上、このような運転方法は水添分解段
階において有利な穏やかな圧力を適用できるようにする
ことにも注目すべきである。高沸点留分の水素添加は通
常150ないし400℃、好ましくは200ないし35
0℃の温度で遂行される。適用されるべき水素分圧は好
適には20ないし250バール、好ましくは25ないし
200バール、そして最も好ましくは30ないし150
バールの範囲にある。0.05ないし5kg/l/h、
好ましくは0.4ないし1.5kg/l/hの空間速度
を適用することができる。好適には200ないし200
0、好ましくは400ないし1500の水素/装入原料
比(Nl/kg)を適用することができる。水素供給源
としては純粋な水素または水素含有混合物、例えば接触
改質プロセスにおいて製造されるガスを使用できる。
び水素のための入口手段、容器の底部における高沸点留
分のための出口手段、容器の上方部分における低沸点留
分のための出口手段、および容器の上方部分に配置され
た、水素処理段階を遂行するための触媒床を有する容器
を含む、本発明方法を遂行するための装置に関する。好
ましくは、本方法に適用されるべき装置は分離段階中に
高沸点留分と接触させられる水素または水素含有ガスを
導入するための、分離容器の底部に配置された入口手段
を含んでいる。好適には、この装置の底部にはさらに、
分離段階を一層改良するために接触手段、例えば接触ト
レーが設けられている。ここで以下の実施例によって本
発明を説明する。
水添分解プロセスから誘導された炭化水素質装入原料
を、水素の存在下に、300℃の温度および190バー
ルの圧力において高沸点留分と低沸点留分とに分離す
る。分離中に、それぞれの留分への分離を最適にする向
流操作によって水素の流れを高沸点留分と接触させる。
このようにして得られたガソリン範囲で実質的に沸騰す
る低沸点留分に引続いて、分離段階で支配しているのと
実質的に同じ条件の下で、触媒Aの存在下で、統合され
た水素処理段階を受けさせる。触媒Aはアルミナ上にニ
ッケル(3重量%)、モリブデン(13重量%)および
燐(3.2重量%)を含有する市販の水素処理触媒から
なる。ついで、水素処理された低沸点留分を、70℃の
温度および190バールの圧力において、リサイクルガ
ス留分とガソリン範囲で実質的に沸騰する留分とに分離
する。つぎに、ガソリン範囲で実質的に沸騰する留分
を、70℃の温度および12バールの圧力においてさら
に、ガス留分とガソリン範囲で実質的に沸騰する液体留
分とに分離する。このようにして得られた液体留分を引
続いて主要な分留塔に通す。
0℃の温度および190バールの圧力において水素およ
び触媒の存在下に水素添加段階が施される。触媒Bは2
4.24Åの単位格子寸法と40のSiO2 /Al2 O
3 モル比を有するゼオライトYを含み、そしてゼオライ
トに基づいて0.3重量%の白金と0.5重量%のパラ
ジウムを含有している。水素処理された高沸点留分を次
に300℃の温度および12バールの圧力において気体
留分と液体留分とに分離させる。この液体留分を引続い
て主要な分留塔に通す。この主要な分留塔から得られた
留分の製品特性を表2に示す。
流出物の流れの品質を向上させる魅力的な方法を構成し
ていることが明らかである。
Claims (11)
- 【請求項1】 水素の存在下に、高められた温度および
50バールよりも高い水素分圧において装入原料を高沸
点留分と低沸点留分とに分離させ、ついでガソリン範囲
で実質的に沸騰する低沸点留分の少なくとも一部に、分
離段階で支配しているのと実質的に同じ条件下で水素処
理段階を受けさせ、そしてガソリン範囲で実質的に沸騰
し、かつ改善された品質を有する生成物を水素処理段階
から回収することを特徴とする、炭化水素質装入原料の
品質を向上させる方法。 - 【請求項2】 水素転化方法、好ましくは水添分解方法
から誘導された炭化水素質装入原料を使用する請求項1
の方法。 - 【請求項3】 200ないし400℃の温度および25
0バールまでの水素分圧において分離を遂行する請求項
1または2の方法。 - 【請求項4】 250ないし350℃の温度および10
0ないし200バールの水素分圧において分離を遂行す
る請求項3の方法。 - 【請求項5】 水素処理段階においてアルミナ含有触媒
を適用する請求項1〜4のいずれか1つの方法。 - 【請求項6】 水素処理段階において金属が第VIb族お
よび/または第VIII族金属のうちの少なくとも1種であ
る金属含有触媒を適用する請求項5の方法。 - 【請求項7】 金属がNi,Mo,WまたはCoのうち
の少なくとも1種である請求項6の方法。 - 【請求項8】 分離段階と水素処理段階とが統合されて
いる請求項1〜7のいずれか1つの方法。 - 【請求項9】 分離中に高沸点留分を向流操作によって
付加的な水素ガスまたは水素含有ガスと接触させる請求
項1〜8のいずれか1つの方法。 - 【請求項10】 回収された高沸点留分の少なくとも一
部を、引続いて、支持体上に1種または2種以上の第VI
II族貴金属を含む触媒を使用して実質的な水素添加を引
き起こす条件下で水素と接触させる請求項9の方法。 - 【請求項11】 炭化水素質装入原料および水素のため
の入口手段、容器の底部における高沸点留分のための出
口手段、容器の上方部分における低沸点留分のための出
口手段、および容器の上方部分に配置された、水素処理
段階を遂行するための触媒床を有する容器を含む請求項
1〜9のいずれか1つの方法を遂行するための装置。
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