JPH05194037A - 窒化ケイ素の水性押出 - Google Patents

窒化ケイ素の水性押出

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JPH05194037A
JPH05194037A JP4160046A JP16004692A JPH05194037A JP H05194037 A JPH05194037 A JP H05194037A JP 4160046 A JP4160046 A JP 4160046A JP 16004692 A JP16004692 A JP 16004692A JP H05194037 A JPH05194037 A JP H05194037A
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JP
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silicon nitride
mixture
extrudate
powder
extruded
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JP4160046A
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Tariq Quadir
タリク・クアデイル
Ahmad Arfaei
アーマド・アーフアエイ
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WR Grace and Co
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    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/584Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride

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Abstract

(57)【要約】 【構成】 本発明の窒化ケイ素粉末押出混合物は窒化ケ
イ素粉末、オレイン酸、グリセリン、メチルセルロー
ス、ポリアクリル酸含有ポリマー及び水を含む。本発明
は、ポリアクリル酸含有ポリマー、水、グリセリン及び
オレイン酸を混合して水性溶液を形成し、窒化ケイ素粉
末をメチルセルロースと混合して粉末混合物を形成し、
前記溶液と前記粉末混合物を一緒にして、押出混合物を
形成し、これを押出して押出物を形成することを含む。
本発明は、前記押出物を乾燥し、乾燥した押出物を焼結
して緻密な窒化ケイ素素地を形成することを含む。 【効果】 本発明の窒化ケイ素粉末押出混合物は、周囲
の温度で押し出すことができる。押出物を低温で乾燥し
そして焼結して緻密な窒化ケイ素部品を形成することが
できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、セラミック粉末、特に
窒化ケイ素粉末を水性押出(aqueous extrusion)して生
の素地(green bodies)を形成すること及びこのような
生の素地の焼結に関する。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】セラミ
ック物品(特に緻密な(dense)セラミック物品)は、典
型的には、出発セラミック粉末から形成される。セラミ
ック粉末は、或る適当な成形技術を用いて所定の形状に
成形される。次いでこの成形品を処理して所望のセラミ
ック物品を形成する。緻密なセラミック物品について
は、このような処理には、成形品を高密度化する(densi
fy)ための熱処理が含まれる。
【0003】セラミック粉末それ自体は、一般に所定の
形状に成形するのには不適当である。何故ならば、セラ
ミック粉末は凝集強さが不十分であるからてある。従っ
て、しばしば結合剤及び他の成形助剤をセラミック粉末
と混合して(成形の前に)粉末の成形を容易にすると共
に成形品に強度を加える。次いで結合剤及び/又は成形
助剤を、これらの物質の反応及び/又は揮発を引き起こ
すための通常加熱を含む後の処理工程で除去する。
【0004】成形工程の最終目的は、型の形状と正確に
一致する成形品を製造すること及びできる限り確実に且
つ安価にそのような製造をすることである。成形品は、
もし型が鋭いコーナーを形成するようなデザインである
ならば、鋭いコーナーを有するべきである。成形品は、
滑らかで且つ実質的に亀裂及び裂け目のないものである
べきである。
【0005】窒化ケイ素粉末については、通常の成形技
術は、射出成形又は熱押出である。これらの方法は、極
めて高価であり(しばしば高められた温度及び/又は精
巧な装置を必要とする)そして比較的大量の有機結合剤
及び成形助剤の使用を必要とする。更に、大量のこれら
の結合剤及び助剤は、成形品から完全に除去するのが困
難である。従って、改良された成形方法及び成形のため
の混合物に対する要求がある。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明は、先行技術の成
形技術の問題を克服する改良された成形組成物及び技術
を提供する。
【0007】1つの観点では、本発明は、窒化ケイ素粉
末混合物を押出す方法であって、 a)ポリアクリル酸含有ポリマー、水、グリセリン及び
オレイン酸を混合して水性溶液を形成し、 b)窒化ケイ素粉末をメチルセルロースと混合して粉末
混合物を形成し、 c)前記溶液と前記粉末混合物を一緒にして、押出混合
物を形成し、そして d)前記押出混合物を押出して押出物を形成する、 ことを特徴とする方法を提供する。
【0008】他の観点では、本発明は、焼結した窒化ケ
イ素素地(sintered silicon nitride body)を形成する
方法であって、 a)ポリアクリル酸含有ポリマー、水、グリセリン及び
オレイン酸を混合して水性溶液を形成し、 b)窒化ケイ素粉末をメチルセルロースと混合して粉末
混合物を形成し、 c)前記溶液と前記粉末混合物を一緒にして、押出混合
物を形成し、 d)前記押出混合物を押出して押出物を形成し、 e)前記押出物を乾燥し、 f)前記乾燥した押出物を焼結して緻密な窒化ケイ素素
地を形成する、 ことを特徴とする方法を包含する。
【0009】本発明は、所定の形状に押し出すのに適合
した窒化ケイ素組成物であって、 a)窒化ケイ素粉末、 b)メチルセルロース、 c)ポリアクリル酸ポリマー、 d)グリセリン、 e)オレイン酸及び f)水、 を含有して成る組成物も包含する。
【0010】ポリアクリル酸含有ポリマーは、好ましく
は、グラフトコポリマーである。押出は、好ましくは、
周囲の温度で行われる。本発明のこれらの観点及び他の
観点は、以下に更に検討される。
【0011】本発明の方法は、すべて、(A)押出組成
物を形成する工程及び(B)該組成物を押出して成形品
を形成する工程を含む。
【0012】押し出されるべき組成物は、ポリアクリル
酸含有ポリマー、グリセリン、オレイン酸、水、メチル
セルロース及び窒化ケイ素粉末を含有する。
【0013】所望の押出成形特性を達成するために、押
し出されるべき組成物は、好ましくは、下記の工程、 a)ポリアクリル酸含有コポリマー、水、グリセリン及
びオレイン酸を混合して水性溶液を形成し、 b)窒化ケイ素粉末とメチルセルロースとを混合して粉
末混合物を形成し、そして c)前記溶液と前記粉末混合物を一緒にして、押し出さ
れるべき組成物を形成する、 に従って形成される。
【0014】工程a)の混合は、好ましくは、均質な溶
液を形成するように激しく行う。工程a)のための好適
な混合技術は、振とう、高速混合等であることができ
る。工程b)の粉末混合は、いかなる慣用の乾式混合手
段を使用して行うことができる。窒化ケイ素のための焼
結助剤のような追加の材料を粉末混合物に配合すること
ができる。本発明は、いかなる特定の焼結助剤の使用又
は焼結助剤の組み合わせにも限定されるものではない
が、米国特許第5,030,599号に記載の焼結助剤
は、一般に好ましい。
【0015】押出混合組成物は、好ましくは、重量部で
下記の適当な割合の成分を含む。 ポリアクリル酸含有ポリマー 0.10−0.65、 オレイン酸 0.50−1.0、 グリセリン 0.10−2.0 水 14.0−18.1 メチルセルロース 2.8−3.0 窒化ケイ素粉末 75−80 ポリアクリル酸含有ポリマーは、好ましくは、米国特許
第4,814,014号に記載のグラフトコポリマーの
ようなグラフトコポリマーである。実質的にいかなるメ
チルセルロースでも使用することができる。好ましいメ
チルセルロースは、商品名メトセル(Methocel)R20−
214の下にダウ・ケミカル社により販売されている。
窒化ケイ素粉末は、いかなる公知の粉末であってもよ
い。実質的にいかなる粒径の粉末でも、押出の目的に使
用することができる。焼結された素地を製造することが
望まれる場合には、良好な焼結特性を有する粉末を使用
することを希望することができる。
【0016】混合物のpHは、使用する成分の割合に依
存して変えられるであろう。一般に、約2.5−3.5
のpHが好ましく、更に好ましくは約3.0である。
【0017】押出混合物が形成されると、それはラム式
押出機のような慣用の押出装置を使用して押し出すこと
ができる。押出は、好ましくは、周囲の温度で行われ
る。次いで得られる押出物を回収する。
【0018】好ましくは、次いで押出物を約50℃−1
00℃で乾燥して、水の大部分を除去する。乾燥した押
出物を、次いで常圧焼結又はホットアイソスタティック
プレスのような任意の慣用の技術を使用して高密度化す
る(densify)(焼結する)ことができる。有機物質を除
去するための加熱工程を、高密度化工程の前に又は高密
度化工程の一部として使用することができる。典型的な
焼結温度は、少なくとも約1600℃、好ましくは約1
650−1800℃、最も好ましくは約1760℃であ
る。常圧焼結の場合には、約2−4時間の焼結時間及び
1気圧N2雰囲気が好ましい。
【0019】本発明を、下記の実施例により更に説明す
る。本発明は、実施例に述べられた成分、加工条件又は
結果に限定されるべきではないと理解されるべきであ
る。
【0020】
【実施例】実施例1 表1に記載の配合を有する押出組成物を、下記の手順に
より製造した。
【0021】
【表1】 表1 成分 量(グラム) 窒化ケイ素(焼結助剤を伴う) 13620 メチルセルロース 504 脱イオン水 2449 ポリアクリル酸ポリマー 27 オレイン酸 126 グリセリン 280 ポリアクリル酸ポリマー(米国特許第4,814,01
4号の)を、水及びグリセリンと一緒にして溶液を形成
した。この溶液にオレイン酸を加え、溶液を激しく振と
うさせて均質物を得た。別のバッチで、窒化ケイ素粉末
を、水冷式シグマブレードミキサー(Sigma blade mixe
r)を使用して約10分間メチルセルロース(メトセル2
0−214)と乾式混合した。(窒化ケイ素粉末は約1
0重量%のLa23−CeO2−Nd23焼結助剤及び
5重量%のアルミナ焼結助剤を含んでおり、これらの百
分率は窒化ケイ素−焼結助剤混合物全体を基準としてい
る)。次いで溶液を粉末混合物に加え、この配合物をシ
グマブレードミキサー中で追加の14分間混合して、押
出混合物を形成した。混合物は約3.0のpHを有して
いた。
【0022】押出混合物を、1トンより少ない力で押出
機を通して押出して、押出品を形成した。この押出品
は、明瞭なばち形(dovetail)を有していた。押出表面
は、裂け目(tears)又は亀裂(cracks)がなく非常に滑ら
かであった。この部品を次いでブルーMオーブン(Blue
M oven)中で約24時間50℃で乾燥させて、焼結の準
備のととのった部品を製造した。
【0023】この部品を、次いで約1760℃で約2−
4時間1気圧N2中で常圧焼結した。この高密度化部品
は外観が優れていた。この部品は、約1700kg/m
2の硬度値を有する理論的密度の少なくとも95%の
密度を有していた。破壊係数値は約80−95Ksiの
範囲にあった。
【0024】本発明の主なる特徴及び態様は以下のとお
りである。
【0025】1.窒化ケイ素粉末混合物を押し出す方法
であって、 a)ポリアクリル酸含有ポリマー、水、グリセリン及び
オレイン酸を混合して水性溶液を形成し、 b)窒化ケイ素粉末をメチルセルロースと混合して粉末
混合物を形成し、 c)前記溶液と前記粉末混合物を一緒にして、押出混合
物を形成し、そして d)前記押出混合物を押出して押出物を形成する、 ことを特徴とする方法。
【0026】2.前記押出物を乾燥する工程e)を更に
含む、上記1に記載の方法。
【0027】3.前記押出を周囲の温度で行う、上記1
に記載の方法。
【0028】4.前記押出混合物が約2.5−3.5の
pHを有する、上記1に記載の方法。
【0029】5.前記pHが約3.0である、上記4に
記載の方法。
【0030】6.前記粉末混合物が1種又は1種より多
くの焼結助剤を更に含む、上記1に記載の方法。
【0031】7.前記押出混合物が窒化ケイ素粉末約7
5−80重量%を含む、上記1に記載の方法。
【0032】8.工程a)の溶液が激しい混合により形
成される、上記1に記載の方法。
【0033】9.前記水性溶液が、 ポリアクリル酸含有ポリマー 0.10−0.65 重量部、 オレイン酸 0.5−1.0 重量部、 グリセリン 0.1−2.0 重量部、 水 14.0−18.1 重量部、 を含む、上記1に記載の方法。
【0034】10.前記溶液が本質的に上記9に記載の
成分から成る、上記9に記載の方法。
【0035】11.前記押出工程e)が、前記押出混合
物をラム式押出機に入れそして得られる押出物を回収す
ることにより行われる、上記1に記載の方法。
【0036】12.前記乾燥を約50℃−100℃で行
う、上記2に記載の方法。
【0037】13.焼結した窒化ケイ素素地を形成する
方法であって、 a)ポリアクリル酸含有ポリマー、水、グリセリン及び
オレイン酸を混合して水性溶液を形成し、 b)窒化ケイ素粉末をメチルセルロースと混合して粉末
混合物を形成し、 c)前記溶液と前記粉末混合物を一緒にして、押出混合
物を形成し、 d)前記押出混合物を押出して押出物を形成し、 e)前記押出物を乾燥し、 f)前記乾燥した押出物を焼結して緻密な窒化ケイ素素
地を形成する、 ことを特徴とする方法。
【0038】14.前記焼結が約1650−1800℃
における常圧焼結を含む、上記13に記載の方法。
【0039】15.前記焼結を約1760℃で行う、上
記14に記載の方法。
【0040】16.前記焼結を約2−4時間行う、上記
14に記載の方法。
【0041】17.所定の形状に押し出すのに適合した
窒化ケイ素組成物であって、 a)窒化ケイ素粉末、 b)メチルセルロース、 c)ポリアクリル酸ポリマー、 d)グリセリン、 e)オレイン酸及び f)水、 を含有して成る組成物。
【0042】18.窒化ケイ素約75−80重量%を含
む、上記17に記載の組成物。
【0043】19.前記ポリマーがグラフトコポリマー
である、上記17に記載の組成物。 20.前記ポリマーがグラフトコポリマーである、上記
1に記載の方法。

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】1.窒化ケイ素粉末混合物を押し出す方法
    であって、 a)ポリアクリル酸含有ポリマー、水、グリセリン及び
    オレイン酸を混合して水性溶液を形成し、 b)窒化ケイ素粉末をメチルセルロースと混合して粉末
    混合物を形成し、 c)前記溶液と前記粉末混合物を一緒にして、押出混合
    物を形成し、そして d)前記押出混合物を押出して押出物を形成する、 ことを特徴とする方法。
  2. 【請求項2】 前記押出物を乾燥する工程e)を更に含
    む、請求項1の方法。
  3. 【請求項3】 前記押出を周囲の温度で行う、請求項1
    の方法。
  4. 【請求項4】 前記押出混合物が約2.5−3.5のp
    Hを有する、請求項1の方法。
  5. 【請求項5】 前記pHが約3.0である、請求項4の
    方法。
  6. 【請求項6】 前記粉末混合物が1種又は1種より多く
    の焼結助剤を更に含む、請求項1の方法。
  7. 【請求項7】 前記水性溶液が、 ポリアクリル酸含有ポリマー 0.10−0.65 重量部、 オレイン酸 0.5−1.0 重量部、 グリセリン 0.1−2.0 重量部、 水 14.0−18.1 重量部、 を含む、請求項1の方法。
  8. 【請求項8】 焼結した窒化ケイ素素地を形成する方法
    であって、 a)ポリアクリル酸含有ポリマー、水、グリセリン及び
    オレイン酸を混合して水性溶液を形成し、 b)窒化ケイ素粉末をメチルセルロースと混合して粉末
    混合物を形成し、 c)前記溶液と前記粉末混合物を一緒にして、押出混合
    物を形成し、 d)前記押出混合物を押出して押出物を形成し、 e)前記押出物を乾燥し、 f)前記乾燥した押出物を焼結して緻密な窒化ケイ素素
    地を形成する、 ことを特徴とする方法。
  9. 【請求項9】 所定の形状に押し出すのに適合した窒化
    ケイ素組成物であって、 a)窒化ケイ素粉末、 b)メチルセルロース、 c)ポリアクリル酸ポリマー、 d)グリセリン、 e)オレイン酸及び f)水、 を含有して成る組成物。
  10. 【請求項10】 前記ポリマーがグラフトコポリマーで
    ある、請求項9の組成物。
JP4160046A 1991-06-28 1992-05-28 窒化ケイ素の水性押出 Pending JPH05194037A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US07/724,558 US5209885A (en) 1991-06-28 1991-06-28 Aqueous extrusion of silicon nitride
US724558 1996-09-30

Publications (1)

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JPH05194037A true JPH05194037A (ja) 1993-08-03

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ID=24910911

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EP (1) EP0520595A3 (ja)
JP (1) JPH05194037A (ja)

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