JPH05148049A - 窒化けい素セラミツクス接合剤 - Google Patents

窒化けい素セラミツクス接合剤

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JPH05148049A
JPH05148049A JP3317056A JP31705691A JPH05148049A JP H05148049 A JPH05148049 A JP H05148049A JP 3317056 A JP3317056 A JP 3317056A JP 31705691 A JP31705691 A JP 31705691A JP H05148049 A JPH05148049 A JP H05148049A
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JP
Japan
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silicon nitride
oxide
sialon
bonding
rare earth
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Application number
JP3317056A
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English (en)
Inventor
Mamoru Kosakai
守 小坂井
Makoto Mabuchi
真 馬渕
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sumitomo Cement Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Cement Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 高温下での使用でも十分な接合強度を有する
窒化けい素セラミックスの接合剤を提供する。 【構成】 全体の5〜80容量%がα−サイアロン
((Mx(Si,Al)12(O,N)16[ただしMは、L
a、Ceを除く希土類元素か、またはMg、Caであ
り、またxは0.1〜1.0である]か、窒化けい素と前
記α−サイアロンとの混合体からなり、残部が周期律表
第IIa族元素の酸化物、周期律表第IIIb族元素の
酸化物、およびイットリウムを含む希土類元素の酸化物
と、二酸化けい素よりなる混合酸化物である窒化けい素
セラミックス接合剤。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、窒化けい素セラミック
ス部材どうしを接合するための接合剤に関する。
【0002】
【従来の技術】一般にセラミックスは硬度が高く、優れ
た耐熱性、耐蝕性、耐薬品性、耐磨耗性等を有してお
り、これらの特長を利用した構造部材としての研究開発
がすすめられている。わけても、窒化けい素セラミック
スは、ガスタービン、ファンブレードライナーなどのよ
うに高温下での使用において高強度かつ耐磨耗性が要求
される部材や、溶融金属や化学反応管の耐蝕ライニング
部材などに好適な材料として利用されている。
【0003】しかし、窒化けい素セラミックスはこれを
一体的に成形して複雑形状の部材にするのが困難である
ため、従来ではこのような部材を作製する場合、比較的
単純形状のセラミックス部材を複数接合し、所望する一
個の複雑な形状のセラミックス製品とするのが有益な手
法とされている。ところで、複雑形状の窒化けい素セラ
ミックス接合体を作製するにあたり、セラミックスどう
しを接合する方法としては、有機系接着剤を使用する接
着剤法や、セラミックス表面をメタライズし、ろう材を
用いて接合するろう材法などが従来よりよく知られてい
る。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記の
接合法によって得られた窒化けい素接合体では以下に述
べる不都合がある。接着剤法によって作製された接合体
では、有機系接着剤の使用温度が200℃と低いことか
ら接合体自身の使用温度も低温域に限られてしまい、ま
た接合強度も10Kg/mm2以下であり、使用範囲が
限定されてしまうといった不満がある。また、ろう材法
により作製された接合体では、前記接着剤法によって得
られた接合体に比べて高温域まで大きな強度を示すもの
の、酸化雰囲気中においてはその使用温度がせいぜい6
00℃以下であり、窒化けい素セラミックスが特長とす
る800℃以上の使用に耐えられないといった不満があ
る。
【0005】本発明は前記事情に鑑みてなされたもの
で、その目的とするところは、高温下での使用でも十分
な接合強度を有する窒化けい素セラミックスの接合剤を
提供することにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明における請求項1
記載の窒化けい素セラミックス接合剤では、全体の5〜
80容量%がα−サイアロン((Mx(Si,Al)
12(O,N)16[ただしMは、La、Ceを除く希土類
元素か、またはMg、Caであり、またxは0.1〜1.
0である]か、窒化けい素と前記α−サイアロンとの混
合体からなり、残部が周期律表第IIa族元素の酸化
物、周期律表第IIIb族元素の酸化物、およびイット
リウムを含む希土類元素の酸化物と、二酸化けい素より
なる混合酸化物であることを前記課題の解決手段とし
た。また、請求項2記載の窒化けい素セラミックス接合
剤では、前記混合酸化物中の第IIa族元素の酸化物量
が20〜55モル%、第IIIb族元素の酸化物量が
0.1〜20モル%、イットリウムを含む希土類元素の
酸化物量が0.1〜20モル%、二酸化けい素量が30
〜79.8モル%であることを前記課題の解決手段とし
た。
【0007】以下、本発明の窒化けい素セラミックス接
合剤を詳しく説明する。本発明の接合剤では、後述する
混合酸化物粉末に、α−サイアロン((Mx(Si,A
l)12(O,N)16[ただしMは、La、Ceを除く希
土類元素か、またはMg、Caであり、またxは0.1〜
1.0である]の粉末か、窒化けい素と前記α−サイア
ロンとの混合粉末を添加してなるものである。このよう
なα−サイアロン粉末もしくは該α−サイアロン粉末と
窒化けい素粉末との混合粉末の接合剤への添加は、接合
剤中に含まれる窒素量を増加させることを目的とし、接
合剤によって形成される接合相の高温強度増加を図ると
ともに、該接合相の熱膨張率を低下させて窒化けい素セ
ラミックスとの接合時の熱応力を低減させるためのもの
である。
【0008】また、このα−サイアロン粉末もしくは該
α−サイアロン粉末と窒化けい素粉末との混合粉末の接
合剤中への添加量としては、全体の5容量%以上で80
容量%以下とするのが好ましく、30容量%以上、60
容量%以下とするのがより好ましい。すなわち5容量%
未満では、前述した接合相の高温強度増加、熱膨張率の
低下による接合時の熱応力低減の効果が得られず、また
80容量%を越えると、得られる接合剤の融点が高くな
り過ぎ好ましくないからである。
【0009】そして、本発明の接合剤としては、このよ
うな粉末と、周期律表第IIa族元素の酸化物、周期律
表第IIIb族元素の酸化物、イットリウムを含む希土
酸元素の酸化物、および二酸化けい素(SiO2)より
なる混合酸化物を混合して溶融急冷した後、再粉砕した
粉末と混合して作製される。またこの場合、第IIa族
元素の酸化物、第IIIb族元素の酸化物、イットリウ
ムを含む希土類元素の酸化物に換え、第IIa族元素、
第IIIb族元素、イットリウムを含む希土類元素の化
合物をそれぞれ用い、これらを熱処理工程により酸化物
にして用いても良い。
【0010】前記混合酸化物中の第IIa族元素の酸化
物量としては、20モル%以上、55モル%以下とする
のが好ましい。すなわち、20モル%未満では被接合材
となる窒化けい素材との反応性が悪くなり、また55モ
ル%を越えると接合相の熱膨張率が大きくなり接合相に
窒化けい素材(窒化けい素セラミックス)との熱膨張差
によるクラックが発生する恐れがあるからである。ここ
で第IIa族元素としては、マグネシウム、カルシウ
ム、バリウム等が使用可能であるが、バリウムを使用す
るのがより好ましい。
【0011】混合酸化物中に第IIIb族元素の酸化物
を添加するのは、得られる接合剤の融点を低下させると
ともに、第IIa族元素の酸化物と二酸化けい素との液
相分離を抑制するのに有効だからである。そして、混合
酸化物中の酸化アルミニウム量としては、0.1モル%
以上、20モル%以下とするのが好ましく、0.5モル
%以上で5モル%以下とするのがより好ましい。すなわ
ち、0.1モル%未満では前記効果が十分得られず、ま
た20モル%を越えると接合剤の熱膨張率が大きくなる
からである。ここで、第IIIb族元素としてはアルミ
ニウムを使用するのが好ましい。
【0012】混合酸化物中にイットリウムを含む希土類
元素の酸化物を添加するのは、後述する二酸化けい素の
分解に伴ってガス(SiO)が発生し、該ガスの発生に
よって接合相中に気泡ができるのを抑制するためであ
る。そして、混合酸化物中の、イットリウムを含む希土
類元素の酸化物の量としては0.1モル%以上で20モ
ル%以下とするのが好ましい。すなわち、0.1モル%
未満では前述した効果が十分得られず、また20モル%
を越えると得られる接合剤の熱膨張率が大きくなり、さ
らに接合温度が高くなってしまうからである。
【0013】また混合酸化物中の二酸化けい素量として
は、30モル%以上で79.8モル%以下とするのが好
ましい。すなわち、30モル%未満では得られる接合剤
の熱膨張率が大きくなってしまい、該接合相に縦クラッ
クが発生する恐れがあるからであり、また79.8モル
%を越えると接合剤の融点が高くなって良好な接合状態
が得られず、しかも二酸化けい素(SiO2)の分解に
伴うガス(SiO)の発生によって接合相に空孔を生じ
てしまう恐れがあるからである。なお、二酸化けい素の
添加量が多い場合には、前記希土類元素の酸化物の添加
量も多くするのが望ましい。
【0014】このような窒化けい素セラミックス接合剤
を用い、窒化けい素セラミック部材どうしを接合するに
は、まず一方あるいは両方の窒化けい素セラミックス部
材の接合部に該接合剤を塗布し、続いてそれぞれの接合
部を合わせる。その後、非酸化雰囲気中、好ましくは窒
素雰囲気中にて加熱し、接合剤を焼結してこれら窒化け
い素セラミックス部材どうしを接合する。ここで、加熱
接合に際しては、接合部間を加圧状態にしてもよく、ま
た無加圧状態にしてもよい。
【0015】
【実施例】本発明を実施例によりさらに具体的に説明す
る。まず、酸化カルシウム、二酸化けい素、酸化アルミ
ニウム、酸化イットリウムの各粉末を第1表に示すよう
に3種類の割合で混合配合し、次にこの混合物を溶融、
急冷しさらに粒径10μm〜0.5μm程度に粉砕して
A、Bの2種類の混合酸化物粉末を作製した。
【0016】
【表1】
【0017】次いで、これら混合酸化物粉末に粒径5μ
m〜0.1μm程度のα−サイアロン粉末(Y0.5(S
i,Al)12(O,N)16)か、あるいはこのα−サイア
ロンと粒径2〜0.1μm程度の窒化けい素粉末との混
合粉末を添加混合して第2表に示すように1〜6の接合
剤を得、さらに得られた接合剤にそれぞれ市販のスクリ
ーンオイルを加えてペースト化した。次に、得られたペ
ースト化接合剤を二個の直方体状窒化けい素セラミック
ス(厚さ20mm、縦25mm、横25mm)のうち一
方の接合面に塗布し、その後接合面どうしを合わせて窒
素雰囲気中1500℃で加熱接合し、6種類の窒化けい
素セラミックス接合体を得た。
【0018】得られた接合体を切り出して6種類のJI
S試験片(JIS R 1604に準拠)を作製し、こ
れらを4点曲げ試験(JIS R 1604に準拠)す
ることによって800℃での高温曲げを測定し、これを
接合強度としてその結果を表2に併記した。得られた結
果より、本発明の接合剤を用いた接合体は、800℃に
おいて35.7〜50.3Kg/mm2 の十分な接合強
度を有していることが確認された。
【0019】
【表2】
【0020】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の窒化けい
素セラミックス接合剤は、窒化けい素セラミックスどう
しを強固に接合してこれを高強度接合体とすることがで
き、かつこれを高温下での使用にも十分耐え得るものと
することができる。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 全体の5〜80容量%がα−サイアロン
    ((Mx(Si,Al)12(O,N)16[ただしMは、L
    a、Ceを除く希土類元素か、またはMg、Caであ
    り、またxは0.1〜1.0である]か、窒化けい素と前
    記α−サイアロンとの混合体からなり、残部が周期律表
    第IIa族元素の酸化物、周期律表第IIIb族元素の
    酸化物、およびイットリウムを含む希土類元素の酸化物
    と、二酸化けい素よりなる混合酸化物であることを特徴
    とする窒化けい素セラミックス接合剤。
  2. 【請求項2】 請求項1記載の窒化けい素セラミックス
    接合剤において、前記混合酸化物中の第IIa族元素の
    酸化物量が20〜55モル%、第IIIb族元素の酸化
    物量が0.1〜20モル%、イットリウムを含む希土類
    元素の酸化物量が0.1〜20モル%、二酸化けい素量
    が30〜79.8モル%であることを特徴とする窒化け
    い素セラミックス接合剤。
JP3317056A 1991-11-29 1991-11-29 窒化けい素セラミツクス接合剤 Pending JPH05148049A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2015067472A (ja) * 2013-09-27 2015-04-13 京セラ株式会社 セラミック接合体
JP2018027890A (ja) * 2017-09-07 2018-02-22 京セラ株式会社 セラミック接合体

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2015067472A (ja) * 2013-09-27 2015-04-13 京セラ株式会社 セラミック接合体
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Effective date: 20001114