JPH051302A - 軟磁性合金粉末 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】(1) 一般式 Fe_100-x-y-zCu_x Ｐ_y Si_z で表され
る組成を持ち、非晶質相と結晶相の混合組織から成り、
結晶相の平均結晶粒径が 500Å以下である軟磁性合金粉
末。但し、ｘ, ｙ, ｚは原子％で、0.1 ≦ｘ≦２、14≦
ｙ≦20、 0.1≦ｚ≦５、 17≦ｙ＋ｚ≦25 である。 (2)上記(1) の一般式のFeの一部が次のおよびの元
素群の一方または双方から選んだ１種以上の元素で置換
されている軟磁性合金粉末。 原子％でそれぞれ全体
の３％以下のGe、GaおよびRu、ならびに２％以下のAlの
１種以上 (ただし、これら４元素の合計含有量は３％以
下) 、 原子％でそれぞれ全体の３％以下のMo、Zrお
よびNbの１種以上 (ただし、これら３元素の合計含有量
が３％以下）。 【効果】安価で熱的安定性に優れ、低鉄損、高透磁率で
磁気シールド材やノイズフィルター、変圧器の磁心等と
して好適である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、磁気シールド材やノ
イズフィルター、変圧器の磁心等として用いられる低鉄
損、高透磁率の合金粉末に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、変圧器等の磁心としてはケイ素鋼
やフェライトが用いられてきた。しかし、ケイ素鋼は、
飽和磁束密度は高いが、鉄損が大きい。一方、フェライ
トは電気抵抗が大きいため、高周波帯域での鉄損は小さ
いが、飽和磁束密度が低いという欠点がある。

【０００３】非晶質合金は、低鉄損、高透磁率を示すた
め最近注目を集めている。しかし、非晶質合金は通常、
薄帯の形状で得られるためＵ形、Ｅ形のような特殊な形
状への加工が困難である。

【０００４】これらの欠点を解消するため、非晶質磁性
合金の粉末を作製したのち、これをプレスして得られる
非晶質圧粉体が発明されている。非晶質磁性合金は、主
としてFe系とCo系に分けられるが、Fe系は飽和磁束密度
は高いが、鉄損と透磁率はCoに比べ劣り、Co系は、軟磁
性は優れるものの飽和磁束密度は低い。また、Coは高価
なため、価格的に不利である。さらに非晶質合金は熱的
安定性に乏しく経時変化が大きいという難点がある。

【０００５】特開昭63−304603号公報には、Fe−Cu−Si
−Ｂ−Ｍ（ＭはNb、Ｗ等）を主体とする微細結晶粒から
なる合金圧粉体が開示されている。これは一旦、非晶質
とした粉末を成形中あるいは成形後の熱処理により結晶
化させた圧粉体であり、高透磁率、低鉄損を示す。ま
た、結晶質であるため経時変化が小さい。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】現在、最も良好な特性
を示すと考えられる上記特開昭63−304603号公報のFe−
Cu−Si−Ｂ−Ｍ合金圧粉体でさえも飽和磁束密度は比較
的小さい。また、通常、粉末の製造はガスアトマイズ法
によって行われるが、この方法では冷却速度が比較的遅
いため、非晶質となる粉末は粉末粒径の非常に小さいも
のに限られ、歩留りが悪くなる。したがって、歩留りを
向上させるためには、さらに非晶質形成能の高い合金組
成のものが要求される。本発明の目的は、結晶化する前
の非晶質相が得やすく、これを結晶化した場合に飽和磁
束密度が大きく、かつ鉄損の低い軟磁性合金粉末を提供
することにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は、下記 (1)およ
び(2)の軟磁性合金粉末を要旨とする。

【０００８】(1) 一般式 Fe_100-x-y-zCu_xＰ_y Si_z で
表される組成を持ち、非晶質相と結晶相の混合組織から
成り、結晶相の平均結晶粒径が 500Å以下である軟磁性
合金粉末。

【０００９】但し、ｘ, ｙ, ｚは原子％で、0.1 ≦ｘ≦
２、 14≦ｙ≦20、 0.1 ≦ｚ≦５、 17≦ｙ＋ｚ≦25
である。

【００１０】(2) 上記(1) の一般式のFeの一部が次の
およびの元素群の一方または双方から選んだ１種以
上の元素で置換されており、非晶質相と結晶相の混合組
織から成り、結晶相の平均結晶粒径が 500Å以下である
軟磁性合金粉末。

【００１１】 原子％でそれぞれ全体の３％以下のG
e、GaおよびRu、ならびに２％以下のAlの１種以上 (た
だし、これら４元素の合計含有量は３％以下) 、 原
子％でそれぞれ全体の３％以下のMo、ZrおよびNbの１種
以上 (ただし、これら３元素の合計含有量が３％以
下）。

【００１２】

【作用】前述のFe−Cu−Si−Ｂ−Ｍ合金圧粉体は、一旦
非晶質合金として製造したものを熱処理して結晶化させ
たものであり、その結晶は、平均粒径 500Å以下の微細
粒である。磁気特性の改善には、このような結晶粒の微
細化が必要であり、Cu、Ｍの添加は、非晶質からの微細
粒子の析出に必須である。

【００１３】本発明者は、Fe−Cu−Ｐ−Si系において
も、Cuが上述の系と同様に非晶質から微細な結晶粒を析
出させるのに有効であることを見出した。しかも、微細
結晶粒からなるFe−Cu−Ｐ−Si粉末はFe−Cu−Si−Ｂ−
Ｍ合金粉末よりも磁束密度が高い 〔 これを裏付ける
ため、表１、表２に飽和磁束密度は書けませんか？ ことが判明した。また、Fe−Ｐ−Si系は、Fe−Si−Ｂ系
に比べ非晶質形成能が高く、結晶化に先立って非晶質粉
末を製造するにあたって、歩留りが向上する。更に、高
価なＢに代えて、安価なＰ、Siを用いることにより、低
コスト化を図ることができる。

【００１４】以下、本発明において、合金組成および結
晶粒径を前記のように定めた理由を説明する。なお、％
は特にことわりのない限り、原子％をさす。

【００１５】Fe：高い飽和磁束密度を得るためFeを主体
とする。

【００１６】Cu：Cuは、非晶質相から軟磁性の優れた微
細ｂｃｃ相を析出させるのに寄与する。

【００１７】Cuが 0.1％未満では微細ｂｃｃ相が析出せ
ず、２％を超えると粉末製造の際に非晶質化が困難にな
る。従って、好ましいCu量は、0.1 ％以上、２％以下、
即ち、前記一般式において、0.1 ≦ｘ≦２である。

【００１８】ＰおよびSi：これらは結晶化に先立って非
晶質粉末を製造する際に、非晶質化に寄与する。

【００１９】これらの元素は合計含有量が17％未満では
目的が達成されない。また、合計含有量が25％を超える
と飽和磁束密度の低下を招く。また、Ｐが14％未満の場
合は、Siを多量に添加しても非晶質化が起こらず、Ｐが
20％を超えると、結晶化により結晶粒径の粗大なFe₃Pが
析出する。一方、Siの必要含有量はＰの量によって決定
される。Ｐが14％であればSiは４％以上は必要であり、
Ｐが増加するにつれ、Siの必要量は減少する。また、Si
の増加は飽和磁束密度の減少を招くので、Siは５％以下
とする。従って好ましいＰ量は14％以上で20％以下、Si
量は 0.1％以上で５％以下、合計含有量は17％以上、25
％以下である。即ち、前記の一般式において、14≦ｙ≦
20、 0.1 ≦ｚ≦５、 17≦ｙ＋ｚ≦25、が適正範囲で
ある。

【００２０】Ge、Ru、GaおよびAl:結晶磁気異方性を減
少させるのに寄与し、Ge、GaおよびRuの場合は３％以
下、Alの場合は２％以下で、Feの一部との置換が推奨さ
れる。Ge、RuおよびGaがそれぞれ３％を超えると飽和磁
束密度が低くなる。また、Alが２％を超えると金属間化
合物が形成され、非晶質化が困難になる。これらの元素
は単独で使用してもよく、２種以上を複合して用いても
よい。但し、複合添加の場合は合計含有量を３％以下と
する。３％を超えると飽和磁束密度が低くなる。

【００２１】Mo、ZrおよびNb：析出する結晶粒の微細化
に寄与するから、１種以上を３％以下の範囲でFeの一部
と置換して用いることが推奨される。Mo、ZrおよびNbが
それぞれ、または合計で３％を超えると飽和磁束密度が
低くなる。

【００２２】なお、Ｎ、Ｏ、Ｓ等の不可避的不純物は、
通常のレベルであれば含まれていても差し支えない。

【００２３】また、本発明合金では、析出したｂｃｃ結
晶相と非晶質相の混合比には特に制約はない。ただし、
よりよい軟磁気特性を得るためには、体積比で、結晶相
が20％以上存在することが望ましい。

【００２４】本発明の合金粉末は、アトマイズ法、キャ
ビテーション法等、公知の液体急冷法によって製造でき
る。作製直後の粉末は主として非晶質である。粉末中に
は若干の結晶相を含むものがあってもかまわないが、後
の熱処理により微細な結晶粒を均一に生成させるために
は、できるだけ非晶質であることが望ましい。

【００２５】本発明の合金粉末を圧密化して圧粉体とす
るには、結晶化温度近傍で加圧する方法や、無機ワニス
等の耐熱性のある結合材を添加し、室温で加圧成形しそ
の後熱処理する方法等、公知の製造方法を用いることが
できる。

【００２６】熱処理は、粉末の状態で行ってもよく、ま
た上記のように圧粉体とする過程、もしくは圧粉体とし
た後に行ってもよい。熱処理雰囲気は、真空中または水
素、窒素、アルゴン等の非酸化性ガス雰囲気とし、結晶
化開始温度以上の所定温度に一定時間保持するか、ある
いは所定の温度まで適当な加熱速度で加熱したのち冷却
する。熱処理温度は一般的には 350℃〜450 ℃の範囲
で、保持時間は24時間以内でよい。

【００２７】上記の熱処理によって析出する結晶の平均
粒径は、500 Å以下でなければならない。500 Åを超え
ると軟磁性が劣化する。なお、平均結晶粒径は、透過型
電子顕微鏡を用いて倍率10万倍で観察し、結晶粒 (ほぼ
球形) 50個の測定値の平均値を算出することによって求
められる。

【００２８】このような微細結晶粒は、前記の熱処理に
よって得られる。しかしながら、粉末作製直後、結晶相
がすでに析出しているものでは、熱処理により析出結晶
が粗大化し軟磁性が劣化する可能性がある。従って、歩
留りは非晶質形成能に強く依存する。

【００２９】粉末作製直後にすでに析出しているｂｃｃ
結晶粒は、特に粉末径の大きい（即ち、冷却速度の遅
い）粉末では粗大である。この粗大結晶粒は、熱処理に
よって更に粒成長をおこし軟磁性を劣化させる。このた
め、粉末作製直後はできるだけ非晶質相の比率が高い方
が望ましい。

【００３０】

【実施例１】Fe₈₀Cu₁Nb₁Ｐ₁₄Si₄(原子％) なる組成の溶
湯から、Arガスアトマイズ法により粉末を作製した。粉
末の平均粒径は約40μm で、約60重量％が80μm 以下の
粒径のものであった。この粉末をメッシュにかけ粒径20
μm 以下、20〜50μm 、50〜80μm 、80μm 以上の粒径
の粉末にふるい分けた。

【００３１】次に、示差走査熱量計を用いて20℃/minの
昇温速度で調査したところ、この粉末の結晶化開始温度
は 385℃であった。そこで、これらのふるい分けた粉末
をそれぞれ内径30mm、外径35mmのサイズのリング状にプ
レス成形し、 425℃まで20℃/minの速度で加熱したのち
急冷して鉄損を調べた。表１に粉末作製直後 (熱処理
前) の結晶化度、結晶粒径および熱処理後の結晶粒径、
鉄損および結晶化度を示す。

【００３２】比較例は、Fe₇₈Si₁₄Ｂ₈ 非晶質合金で、リ
ング状にプレスするまで実施例と同じ条件で作製したも
のである。得られた粉末のおよそ20重量％が直径20μ m
以下の粉末で、非晶質であった。

【００３３】

【表１】

【００３４】表１に示すとおり、本発明合金は、全体の
約60％が良好な軟磁性を示した。一方、比較例の非晶質
合金は、粉末の約80％（粒径20μm 以上のもの) におい
て結晶化が見られ、また金属間化合物の析出により良好
な軟磁性を示さなかった。即ち、本発明合金の方が歩留
りがはるかに高い。

【００３５】

【実施例２】第２表に示す種々の組成の合金粉末をArガ
スアトマイズ法により作製した。これをメッシュにか
け、50μm 以下の粉末径のものから、前記のサイズのリ
ング状試験片をプレス成形し、第２表に示す各温度で10
分間熱処理して鉄損を調べた。

【００３６】その結果を表２に併記する。

【００３７】比較例は、Fe−Cu−Nb−Si−Ｂ結晶質合金
とFe−Si−Ｂ非晶質合金で、リング状にプレスするまで
実施例と同じ条件で作製した試料である。

【００３８】

【表２】

【００３９】表２から明らかなように、本発明合金は全
て鉄損が低く飽和磁束密度が高い。

【００４０】Nb、Mo、Zrを含むものでは結晶粒径が一層
小さくその結果鉄損も低い。また、Ge、Ru、Ga、Alを含
むものは、結晶粒が際立って小さくなくとも、低鉄損で
ある。

【００４１】これは、結晶磁気異方性の低下によりもの
と考えられる。

【００４２】一方、比較例のFe−Si−Ｂ合金では30％の
結晶化が起き、その結晶粒径も2500μm と粗大である。
そのため、鉄損が高い。

【００４３】

【発明の効果】本発明の合金粉末は、通常のガスアトマ
イズのような製造方法でも非晶質相が得やすい。そし
て、これを結晶化させると飽和磁束密度が大きく、かつ
鉄損の低い軟磁性合金粉末となる。本発明合金は比較的
安価であり、非晶質合金に較べて経時変化も小さい。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】一般式 Fe_100-x-y-zCu_x Ｐ_y Si_z で表され
   る組成を持ち、非晶質相と結晶相の混合組織であり、結
   晶相の平均結晶粒径が 500Å以下である軟磁性合金粉
   末。但し、ｘ, ｙ, ｚは原子％で、0.1 ≦ｘ≦２、 14
   ≦ｙ≦20、 0.1 ≦ｚ≦５、 17≦ｙ＋ｚ≦25 であ
   る。
2. 【請求項２】Feの一部が、原子％でそれぞれ全体の３％
   以下のGe、GaおよびRu、ならびに２％以下のAlの１種以
   上で置換されており、かつ前記４元素の合計含有量が３
   ％以下である請求項１に記載の軟磁性合金粉末。
3. 【請求項３】Feの一部が、原子％でそれぞれ全体の３％
   以下のMo、ZrおよびNbの１種以上で置換されており、か
   つ前記３元素の合計含有量が３％以下である請求項１ま
   たは２に記載の軟磁性合金粉末。