JPH0480255A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
熱可塑性樹脂組成物Info
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
本発明は、低温耐衝撃性と寸法安定性及び耐熱性のバラ
ンスが優れ、かつ成形品にヒケマーク(sink ma
rk )のない外観が良好な熱可塑性樹脂組成物に関す
る。
ンスが優れ、かつ成形品にヒケマーク(sink ma
rk )のない外観が良好な熱可塑性樹脂組成物に関す
る。
(従来の技術)
ポリフェニレンエーテルは、優れた機械的性質及び耐熱
性を有する有用な樹脂として注目されており、例えば、
スチレン系樹脂とブレンドして用いられているが、この
ものは耐溶剤性が著しく悪く、この点を改良するために
、ポリアミド(特公昭59−4663号公報等)又はポ
リエステル(特公昭51−21662号公報等)等との
ブレンドが提案されている。
性を有する有用な樹脂として注目されており、例えば、
スチレン系樹脂とブレンドして用いられているが、この
ものは耐溶剤性が著しく悪く、この点を改良するために
、ポリアミド(特公昭59−4663号公報等)又はポ
リエステル(特公昭51−21662号公報等)等との
ブレンドが提案されている。
更に、これらのブレンドポリマーの衝撃強度改良を目的
として、ポリフェニレンエーテルとポリアミドの組合せ
に、カルボキシ基、イミド基、工ポキシ基等の極性基を
含む化合物とゴム質を加えた組成物(特開昭59−49
753号公報)等が提案されている。
として、ポリフェニレンエーテルとポリアミドの組合せ
に、カルボキシ基、イミド基、工ポキシ基等の極性基を
含む化合物とゴム質を加えた組成物(特開昭59−49
753号公報)等が提案されている。
近年、このような耐衝撃性、耐溶剤性、耐熱性、成形性
、寸法安定性等が優れた特性を有するポリフェニレンニ
ーチル樹脂組成物材料は、自動車外板として、例えばフ
ェンダ−、ドアパネルエアーインテークシステム等に利
用されているが、更に上記の諸行性に加えて、従来にも
増して高いレベルの性能が要求されるようになってきた
。例えば意匠性を改善するための高いレベルの塗装性又
は大型成形品でかつ高温での寸法安定性等の要求があり
、これらの対応のための技術開発の例としては、前者で
はプラズマ処理等による表面改質等が挙げられる。しが
しながら、後者において、その塗装に関する従来技術で
は、塗装されたプラスチック成形品の高?Fj+ fM
環境下おける使用時に、塗料と素地のプラスチックとの
熱膨張の度合いが異なるため(二塗膜の剥離や塗装面に
微細な亀裂が生じ、外観や意匠性が悪化するケースがし
ばしばある。また、プラスチックの大型成形品を他の材
質、例えば木材、金属等の成形品と併用する場合、高温
使用環境下では、熱膨張の度合いが異なるために、寸法
差や噛み合い不良といった問題が生じているのが現状で
ある。従って、プラスチックの高温における寸法安定性
向上、熱膨張の度合い、すなわち熱膨張係数の制御技術
の確立が望まれている。
、寸法安定性等が優れた特性を有するポリフェニレンニ
ーチル樹脂組成物材料は、自動車外板として、例えばフ
ェンダ−、ドアパネルエアーインテークシステム等に利
用されているが、更に上記の諸行性に加えて、従来にも
増して高いレベルの性能が要求されるようになってきた
。例えば意匠性を改善するための高いレベルの塗装性又
は大型成形品でかつ高温での寸法安定性等の要求があり
、これらの対応のための技術開発の例としては、前者で
はプラズマ処理等による表面改質等が挙げられる。しが
しながら、後者において、その塗装に関する従来技術で
は、塗装されたプラスチック成形品の高?Fj+ fM
環境下おける使用時に、塗料と素地のプラスチックとの
熱膨張の度合いが異なるため(二塗膜の剥離や塗装面に
微細な亀裂が生じ、外観や意匠性が悪化するケースがし
ばしばある。また、プラスチックの大型成形品を他の材
質、例えば木材、金属等の成形品と併用する場合、高温
使用環境下では、熱膨張の度合いが異なるために、寸法
差や噛み合い不良といった問題が生じているのが現状で
ある。従って、プラスチックの高温における寸法安定性
向上、熱膨張の度合い、すなわち熱膨張係数の制御技術
の確立が望まれている。
(発明が解決しようとする課題)
従来のポリフェニレンエーテル組成物では、高温におけ
る寸法精度と高いレベルの衝撃強度を両立させることは
困難であった。これに対する、殻的な対策の中で、例え
ば無機フィラーの配合といった手法が考えられるが、こ
の場合には成形品が脆弱となり易く、耐衝撃性レベルが
低下し、特に、低温での衝撃破壊形態が脆性に原因のあ
ることを示し、その用途は著しく限定されている。そこ
で本発明は、上記の大声を改良し、高温における寸法精
度が優れ、低温の衝撃破壊が延性を示す樹脂組成物を提
供することを目的とする。
る寸法精度と高いレベルの衝撃強度を両立させることは
困難であった。これに対する、殻的な対策の中で、例え
ば無機フィラーの配合といった手法が考えられるが、こ
の場合には成形品が脆弱となり易く、耐衝撃性レベルが
低下し、特に、低温での衝撃破壊形態が脆性に原因のあ
ることを示し、その用途は著しく限定されている。そこ
で本発明は、上記の大声を改良し、高温における寸法精
度が優れ、低温の衝撃破壊が延性を示す樹脂組成物を提
供することを目的とする。
(課題を解決するための手段)
本発明者らは、上記の目的を達成するために鋭意検討を
重ねた結果、ポリフェニレンエーテル、ポリアミド、耐
衝撃改良材及び同一分子内に不飽和基と極性基を併せ持
つ化合物に、アルキルケテンタイマーを含む樹脂組成物
は、高温における寸法精度が優れ、低温の衝撃破壊が延
性を示す組成物であることを見出し、本発明に到達した
。
重ねた結果、ポリフェニレンエーテル、ポリアミド、耐
衝撃改良材及び同一分子内に不飽和基と極性基を併せ持
つ化合物に、アルキルケテンタイマーを含む樹脂組成物
は、高温における寸法精度が優れ、低温の衝撃破壊が延
性を示す組成物であることを見出し、本発明に到達した
。
すなわち、本発明は、下記の成分(A)〜(E)並に成
分(A)〜(C)の合計100重量部に対して、下記の
組成からなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物であ
る。
分(A)〜(C)の合計100重量部に対して、下記の
組成からなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物であ
る。
(A)ポリフェニレンエーテル
20〜60重量部、
(B)ポリアミド 30〜70重量部、(C)耐
衝撃改良材 1〜35重量部、(D)同一分子内
に不飽和基と極性基を併せ持つ化合物 0
01〜20重量部及び (E)−形成 %式% (式中、Rは炭素数6〜20のアルキル基を表す) で示されるアルキルケテンタイマ 0.05〜10重量部 成分(A)のポリフェニレンエーテルは、次式で示され
る構造を有し、式中、nは少なくとも50であり、R1
、R2、R3及びR4はそれぞれ水素原子、ハロゲン原
子、第三級a−炭素原子を含まない炭化水素基、ハロゲ
ン原子が少なくとも2個の炭素原子を介して置換したハ
ロ炭化水素基、炭化水素オキシ基及びハロゲン原子が少
なくとも2個の炭素原子を介して置換したへロ炭化水素
オキシ基からなる群より選択した一価の!換基を表す。
衝撃改良材 1〜35重量部、(D)同一分子内
に不飽和基と極性基を併せ持つ化合物 0
01〜20重量部及び (E)−形成 %式% (式中、Rは炭素数6〜20のアルキル基を表す) で示されるアルキルケテンタイマ 0.05〜10重量部 成分(A)のポリフェニレンエーテルは、次式で示され
る構造を有し、式中、nは少なくとも50であり、R1
、R2、R3及びR4はそれぞれ水素原子、ハロゲン原
子、第三級a−炭素原子を含まない炭化水素基、ハロゲ
ン原子が少なくとも2個の炭素原子を介して置換したハ
ロ炭化水素基、炭化水素オキシ基及びハロゲン原子が少
なくとも2個の炭素原子を介して置換したへロ炭化水素
オキシ基からなる群より選択した一価の!換基を表す。
上記第三級a−炭素原子を含まない炭化水素基としては
、例えばメチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブ
チル等の低級アルキル基、ビニル、アリル、ブテニル、
シクロブテニル等のアルケニル基、フェニル、トリル、
キシリル、24.6−1−リメチルフェニル等のアリー
ル基、ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピル等
のアラルキル基等が挙げられる。ハロゲン原子が少なく
とも2個の炭素原子を介して置換した八ツ炭化水素基と
しては、例えば2−クロルエチル、2ブロムエチル、2
−フルオルエチル、2.2−ジクロルエチル、2−又は
3−ブロムプロピル、2.2−ジノルオル−3−ヨード
プロピル、2−13−14−又は5−フルオルアミル、
2−クロルビニル、クロルエチルフェニル、エチルクロ
ルフェニル、フルオルキシリル、クロルナフチル、ブロ
ムベンジル等が挙げられる。また、炭化水素オキシ基と
しては、例えばメトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブト
キシ、フェノキシ、エチルフェノキシ、ナフチルオキシ
、メチルナフチルオキシ、ベンジルオキシ、フェニルエ
トキシ、トリルエトキシ等が挙げられる。ハロゲン原子
を少なくとも2個の炭素原子を介して置換したハロ炭化
水素オキシ基としては、例えば2−クロルエトキシ、2
−フェニルエトキシ、2−フルオルエトキシ、2.2−
ブロムエトキシ、2−又は3−フロムプロポキシ、クロ
ルエチルフェノキシ、エチルクロルフェノキシ、ヨード
キシリルオキシ、クロルナフチルオキシ、ブロムベンジ
ルオキシ、クロルトリルエトキシ等が挙げられる。
、例えばメチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブ
チル等の低級アルキル基、ビニル、アリル、ブテニル、
シクロブテニル等のアルケニル基、フェニル、トリル、
キシリル、24.6−1−リメチルフェニル等のアリー
ル基、ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピル等
のアラルキル基等が挙げられる。ハロゲン原子が少なく
とも2個の炭素原子を介して置換した八ツ炭化水素基と
しては、例えば2−クロルエチル、2ブロムエチル、2
−フルオルエチル、2.2−ジクロルエチル、2−又は
3−ブロムプロピル、2.2−ジノルオル−3−ヨード
プロピル、2−13−14−又は5−フルオルアミル、
2−クロルビニル、クロルエチルフェニル、エチルクロ
ルフェニル、フルオルキシリル、クロルナフチル、ブロ
ムベンジル等が挙げられる。また、炭化水素オキシ基と
しては、例えばメトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブト
キシ、フェノキシ、エチルフェノキシ、ナフチルオキシ
、メチルナフチルオキシ、ベンジルオキシ、フェニルエ
トキシ、トリルエトキシ等が挙げられる。ハロゲン原子
を少なくとも2個の炭素原子を介して置換したハロ炭化
水素オキシ基としては、例えば2−クロルエトキシ、2
−フェニルエトキシ、2−フルオルエトキシ、2.2−
ブロムエトキシ、2−又は3−フロムプロポキシ、クロ
ルエチルフェノキシ、エチルクロルフェノキシ、ヨード
キシリルオキシ、クロルナフチルオキシ、ブロムベンジ
ルオキシ、クロルトリルエトキシ等が挙げられる。
本発明に用いるポリフェニレンエーテルには2.6−シ
メチルフエノールと2.3.6−ドリメチルフエノール
の共重合体、2,6−シメチルフエノールと2.3.5
.6−チトラメチルフエノールの共重合体又は2.6−
ジニチルフエノルと2.3.6−1−リメチルフェノー
ルの共重合体等の共重合体も含む。また、式(I)のポ
リフェニレンエーテルに、スチレン系モノマー(例えば
、スチレン、p−メチルスチレン、α−メチルスチレン
等)をグラフト重合したもの等の変性されたポリフェニ
レンエーテルを使用してもよい。
メチルフエノールと2.3.6−ドリメチルフエノール
の共重合体、2,6−シメチルフエノールと2.3.5
.6−チトラメチルフエノールの共重合体又は2.6−
ジニチルフエノルと2.3.6−1−リメチルフェノー
ルの共重合体等の共重合体も含む。また、式(I)のポ
リフェニレンエーテルに、スチレン系モノマー(例えば
、スチレン、p−メチルスチレン、α−メチルスチレン
等)をグラフト重合したもの等の変性されたポリフェニ
レンエーテルを使用してもよい。
上記に相当するポリフェニレンエーテルの製造方法は公
知であり、例えば米国特許3.306.874号、同第
3.306.875号、同第3.257.357号及び
同第3.257.358号の各明細置皿に特公昭52−
17880号及び特開昭50−51197号各公報等間
示されている。
知であり、例えば米国特許3.306.874号、同第
3.306.875号、同第3.257.357号及び
同第3.257.358号の各明細置皿に特公昭52−
17880号及び特開昭50−51197号各公報等間
示されている。
本発明の目的のために好ましいポリフェニレンエーテル
は、エーテル酸素原子に対する2つのオルソ位にアルキ
ル置換基を有するもの又は2.6−ジアルキルフェノー
ルと2.3.6−トリアルキルフェノールの共重合体で
ある。
は、エーテル酸素原子に対する2つのオルソ位にアルキ
ル置換基を有するもの又は2.6−ジアルキルフェノー
ルと2.3.6−トリアルキルフェノールの共重合体で
ある。
本発明で使用するポリフェニレンエーテル(A)は、固
有粘度が035〜0.70dl/g(30″Cのクロロ
ホルム中で測定)であるのが好ましい。
有粘度が035〜0.70dl/g(30″Cのクロロ
ホルム中で測定)であるのが好ましい。
次に、成分(B)のポリアミドは、ポリマー主鎖に−C
O−NH−結合を有し、加熱瀉融できるものである。そ
の代表的なものとしては、ナイロン−4、ナイロン−6
、ナイロン−6,6、ナイロン−46、ナイロン−12
、ナイロン−610等が挙げられ、その他、公知の芳香
族ジアミン、芳香族ジカルボン酸等のモノマー成分を含
む低結晶性若しくは非品性のポリアミド又は透明ナイロ
ン等も用いることができる。
O−NH−結合を有し、加熱瀉融できるものである。そ
の代表的なものとしては、ナイロン−4、ナイロン−6
、ナイロン−6,6、ナイロン−46、ナイロン−12
、ナイロン−610等が挙げられ、その他、公知の芳香
族ジアミン、芳香族ジカルボン酸等のモノマー成分を含
む低結晶性若しくは非品性のポリアミド又は透明ナイロ
ン等も用いることができる。
好ましいポリアミド(B)は、ナイロン−66、ナイロ
ン−6又は非品性ポリアミドであり、中でもナイロン−
6,6、ナイロン−6が特に好ましい。
ン−6又は非品性ポリアミドであり、中でもナイロン−
6,6、ナイロン−6が特に好ましい。
本発明で使用するポリアミド(B)は、相対粘度が20
〜8.0 (25°Cの98%濃硫酸中で測定)である
のが好ましい。
〜8.0 (25°Cの98%濃硫酸中で測定)である
のが好ましい。
次に、成分(C)の耐衝撃改良材としては、例えばアル
ケニル芳香族化合物−共役ジエン共重合体、ポリオレフ
ィン系共重合体などのエラストマーを挙げることができ
る。
ケニル芳香族化合物−共役ジエン共重合体、ポリオレフ
ィン系共重合体などのエラストマーを挙げることができ
る。
また、これらのエラストマーにマレイン酸、マレイン酸
モノメチルエステル、無水マレイン酸、イタコン酸、イ
タコン酸モノメチルエステル、無水イタコン酸、フマー
ル酸等のα、β−不飽和ジカルボン酸又はエンド−ビシ
クロ[2,2,1]5−へブテン−2,3−ジカルボン
酸若しくはこれらの誘導体等の脂環式カルボン酸をパー
オキサイド、電離放射線、紫外線等を利用して、グラフ
ト重合したものを使用してもよい。
モノメチルエステル、無水マレイン酸、イタコン酸、イ
タコン酸モノメチルエステル、無水イタコン酸、フマー
ル酸等のα、β−不飽和ジカルボン酸又はエンド−ビシ
クロ[2,2,1]5−へブテン−2,3−ジカルボン
酸若しくはこれらの誘導体等の脂環式カルボン酸をパー
オキサイド、電離放射線、紫外線等を利用して、グラフ
ト重合したものを使用してもよい。
これらのエラストマーの引張弾性率が高過ぎると、耐衝
撃改良材としては不十分となるので、エラストマーの引
張弾性率は5 、000kg/cm2(ASTM D
882)以下であるものが好ましい。
撃改良材としては不十分となるので、エラストマーの引
張弾性率は5 、000kg/cm2(ASTM D
882)以下であるものが好ましい。
次に、成分(D)の同一分子内に不飽和基と極性基とを
併せ持つ化合物は、不飽和基すなわち炭素−炭素二重結
合又は炭素−炭素三重結合と、極性基すなわちポリアミ
ド中に含まれるアミド結合、連鎖末端に存在するカルボ
キシ基、アミン基と親和性又は化学反応性を示す官能基
とを、同分子内に併せ持つ化合物である。かかる官能基
としては、カルボン酸のカルボキシ基、カルボン酸より
誘導される基、すなわちカルボキシ基の水素原子又は水
酸基が置換した各種の塩、エステル、酸アミド、酸無水
物、イミド、酸アジド、酸ハロゲン化物、あるいはオキ
サゾリン、ニトリル基エポキシ基、アミン・基もしくは
水酸基を有する化合物又はイソシアン酸エステル等が挙
げられる。
併せ持つ化合物は、不飽和基すなわち炭素−炭素二重結
合又は炭素−炭素三重結合と、極性基すなわちポリアミ
ド中に含まれるアミド結合、連鎖末端に存在するカルボ
キシ基、アミン基と親和性又は化学反応性を示す官能基
とを、同分子内に併せ持つ化合物である。かかる官能基
としては、カルボン酸のカルボキシ基、カルボン酸より
誘導される基、すなわちカルボキシ基の水素原子又は水
酸基が置換した各種の塩、エステル、酸アミド、酸無水
物、イミド、酸アジド、酸ハロゲン化物、あるいはオキ
サゾリン、ニトリル基エポキシ基、アミン・基もしくは
水酸基を有する化合物又はイソシアン酸エステル等が挙
げられる。
不飽和基と極性基を併せ持つ化合物としては、不飽和カ
ルボン酸、不飽和カルボン酸誘導体、不飽和エポキシ化
合物、不飽和アルコール、不飽和アミン、不飽和イソシ
アン酸エステル等が主に用いられる。
ルボン酸、不飽和カルボン酸誘導体、不飽和エポキシ化
合物、不飽和アルコール、不飽和アミン、不飽和イソシ
アン酸エステル等が主に用いられる。
具体的には、無水マレイン酸、マレイン酸、フマール酸
、マレインイミド、マレイン酸ヒドラジド、無水マレイ
ン酸とジアミンとの反応物、例えば、次式・ (式中、Rは脂肪族基又は芳香族基を表す)で示される
構造を有するもの、無水メチルナジック酸、無水ジクロ
ルマレイン酸、マレイン酸アミド、イタコン酸、無水イ
タコン酸などの不飽和ジカルボン酸及びその誘導体:大
豆油、キリ油、ヒマシ油、アマニ油、麻実油、綿実油、
ゴマ油、菜種油、落花生油、椿油、オリーブ油、ヤシ油
、イワシ油などの天然油脂類:エポキシ化大豆油等のエ
ポキシ化天然油脂類、アクリル酸、ブテン酸、クロトン
酸、ビニル酢酸、メタクリル酸、ペンテン酸、アンゲリ
カ酸、チブリン酸、2−ペンテン酸、3−ペンテン酸、
4−ペンテン酸、α−エチルアクリル酸、β−メチルク
ロトン酸、2−ヘキセン酸、2−メチル−2−ペンテン
酸、3−メチル−2−ペンテン酸、a−エチルクロトン
酸、2.2−ジメチル−3−ブテン酸、2−ヘプテン酸
、2−オクテン酸、4−デセン酸、9−ウンデセン酸、
IO−ウンデセン酸。4−ドデセン酸、5−ドデセン酸
、4−テトラデセン酸、9−テトラデセン酸、9−へキ
サデセン酸、2−オクタデセン酸、9−オクタデセン酸
、アイコセン酸、トコセン酸、エルカ酸、テトラコセン
酸、マイコリベン酸、2.4−ペンタジェン酸、2.4
−へキサジエン酸、ジアリル酢酸、ゲラニウム酸、2.
4−デカジエン酸、2,4−ドデカジエン酸、9.12
−ヘキサデカジエン酸、9.12オクタデカジエン酸、
ヘキサデカトリエン酸、リノール酸、リルン酸、オクタ
デカトリエン酸、アイコサジエン酸、アイコサトリエン
酸、アイコサテトラエン酸、リシノール酸、エレオステ
アリン酸、オレフィン酸、アイコサペンタエン酸、エル
シン酸、ドコサジエン酸、ドコサトリエン酸、ドコサテ
トラエン酸、ドコサペンタエン酸、テトラコセン酸、ヘ
キサコセン酸、ヘキサコシエン酸、オフタコセン酸、ト
ラアコンテン酸等の不飽和カルボン酸、あるいはこれら
の不飽和カルボン酸のエステル、酸アミド、無水物:あ
るいはアリルアルコール、クロチルアルコール、メチル
ビニルカルビノール、アリルカルビノール、メチルプロ
ペニルカルビノール、4−ペンテン−1−オール、10
−ウンデセン−1−オール、プロパルギルアルコール、
1.4−ペンタジェン−3−オール、1.4−へキサジ
エン−3−オール、3.5−へキサジエン−2−オール
、2.4−へキサジエン−1−オール、Cl1H2n、
0H1C、H,、、OH,CnHzn−eOH(ただし
、nは正の整数)で示されるアルコール、3−ブテン−
1,2−ジオール、2,5−ジメチル−3−ヘキセン−
2,5−ジオール、1,5−ヘキサジエン−3,4−ジ
オール、2.6−オクタシエンー4.5−ジオール等の
不飽和アルコール、あるいはこのような不飽和アルコー
ルのOH基が、NH2基で置き換えられた不飽和アミン
:あるいはブタジェン、イソプレン等の低重合体(例え
ば平均分子量が500から10.000ぐらいのもの)
、あるいは高分子量体(例えば平均分子量が10.00
0以上のもの)に無水マレイン酸フェノール類を付加し
たもの又はアミノ基、カルボキシ基、水酸基、エポキシ
基等を導入したもの、イソシアン酸アリル等が挙げられ
る。
、マレインイミド、マレイン酸ヒドラジド、無水マレイ
ン酸とジアミンとの反応物、例えば、次式・ (式中、Rは脂肪族基又は芳香族基を表す)で示される
構造を有するもの、無水メチルナジック酸、無水ジクロ
ルマレイン酸、マレイン酸アミド、イタコン酸、無水イ
タコン酸などの不飽和ジカルボン酸及びその誘導体:大
豆油、キリ油、ヒマシ油、アマニ油、麻実油、綿実油、
ゴマ油、菜種油、落花生油、椿油、オリーブ油、ヤシ油
、イワシ油などの天然油脂類:エポキシ化大豆油等のエ
ポキシ化天然油脂類、アクリル酸、ブテン酸、クロトン
酸、ビニル酢酸、メタクリル酸、ペンテン酸、アンゲリ
カ酸、チブリン酸、2−ペンテン酸、3−ペンテン酸、
4−ペンテン酸、α−エチルアクリル酸、β−メチルク
ロトン酸、2−ヘキセン酸、2−メチル−2−ペンテン
酸、3−メチル−2−ペンテン酸、a−エチルクロトン
酸、2.2−ジメチル−3−ブテン酸、2−ヘプテン酸
、2−オクテン酸、4−デセン酸、9−ウンデセン酸、
IO−ウンデセン酸。4−ドデセン酸、5−ドデセン酸
、4−テトラデセン酸、9−テトラデセン酸、9−へキ
サデセン酸、2−オクタデセン酸、9−オクタデセン酸
、アイコセン酸、トコセン酸、エルカ酸、テトラコセン
酸、マイコリベン酸、2.4−ペンタジェン酸、2.4
−へキサジエン酸、ジアリル酢酸、ゲラニウム酸、2.
4−デカジエン酸、2,4−ドデカジエン酸、9.12
−ヘキサデカジエン酸、9.12オクタデカジエン酸、
ヘキサデカトリエン酸、リノール酸、リルン酸、オクタ
デカトリエン酸、アイコサジエン酸、アイコサトリエン
酸、アイコサテトラエン酸、リシノール酸、エレオステ
アリン酸、オレフィン酸、アイコサペンタエン酸、エル
シン酸、ドコサジエン酸、ドコサトリエン酸、ドコサテ
トラエン酸、ドコサペンタエン酸、テトラコセン酸、ヘ
キサコセン酸、ヘキサコシエン酸、オフタコセン酸、ト
ラアコンテン酸等の不飽和カルボン酸、あるいはこれら
の不飽和カルボン酸のエステル、酸アミド、無水物:あ
るいはアリルアルコール、クロチルアルコール、メチル
ビニルカルビノール、アリルカルビノール、メチルプロ
ペニルカルビノール、4−ペンテン−1−オール、10
−ウンデセン−1−オール、プロパルギルアルコール、
1.4−ペンタジェン−3−オール、1.4−へキサジ
エン−3−オール、3.5−へキサジエン−2−オール
、2.4−へキサジエン−1−オール、Cl1H2n、
0H1C、H,、、OH,CnHzn−eOH(ただし
、nは正の整数)で示されるアルコール、3−ブテン−
1,2−ジオール、2,5−ジメチル−3−ヘキセン−
2,5−ジオール、1,5−ヘキサジエン−3,4−ジ
オール、2.6−オクタシエンー4.5−ジオール等の
不飽和アルコール、あるいはこのような不飽和アルコー
ルのOH基が、NH2基で置き換えられた不飽和アミン
:あるいはブタジェン、イソプレン等の低重合体(例え
ば平均分子量が500から10.000ぐらいのもの)
、あるいは高分子量体(例えば平均分子量が10.00
0以上のもの)に無水マレイン酸フェノール類を付加し
たもの又はアミノ基、カルボキシ基、水酸基、エポキシ
基等を導入したもの、イソシアン酸アリル等が挙げられ
る。
また、不飽和基と極性基を併せ持つ化合物の定義には、
不飽和基を2個以上、極性基を2個以上(同種又は異種
)含んだ化合物も包含することはいうまでもなく、また
、成分(D)として2種以上の化合物を用いることも可
能である。これらのうちでより好ましくは、無水マレイ
ン酸、マレイン酸、無水イタコン酸、イタコン酸等の不
飽和ジカルボン酸及びその無水物、オレインアルコール
等の不飽和アルコール、エポキシ化天然油脂類であり、
更に好ましくは無水マレイン酸、マレイン酸、オレイル
アルコール、エポキシ化大豆油、ニポキシ化アマニ油で
あり、とりわけ好ましくは無水マレイン酸及び無水マレ
イン酸とマレイン酸との混合物である。
不飽和基を2個以上、極性基を2個以上(同種又は異種
)含んだ化合物も包含することはいうまでもなく、また
、成分(D)として2種以上の化合物を用いることも可
能である。これらのうちでより好ましくは、無水マレイ
ン酸、マレイン酸、無水イタコン酸、イタコン酸等の不
飽和ジカルボン酸及びその無水物、オレインアルコール
等の不飽和アルコール、エポキシ化天然油脂類であり、
更に好ましくは無水マレイン酸、マレイン酸、オレイル
アルコール、エポキシ化大豆油、ニポキシ化アマニ油で
あり、とりわけ好ましくは無水マレイン酸及び無水マレ
イン酸とマレイン酸との混合物である。
次に、成分(E)のアルキルケテンタイマーとしては、
−形成、 R−CH= C−−O R−CH’−C=0 で示されるが、Rは炭素数6〜2oのアルキル基、より
好ましくは炭素数10−16のアルキル基である。
−形成、 R−CH= C−−O R−CH’−C=0 で示されるが、Rは炭素数6〜2oのアルキル基、より
好ましくは炭素数10−16のアルキル基である。
成分(A)〜(E)の配合割合は(A)、(B)及び(
C)の合計100重量部に対して、 成分(A):20〜60重量部、好ましくは28〜55
重量部、とりわけ好ましくは34〜52重量部である。
C)の合計100重量部に対して、 成分(A):20〜60重量部、好ましくは28〜55
重量部、とりわけ好ましくは34〜52重量部である。
20重量部未満では、耐熱性、高温における寸法精度及
びヒケ外観が不満足であり、60重量部超過では、低温
の衝撃破壊形態が不満足であり、好ましくない。
びヒケ外観が不満足であり、60重量部超過では、低温
の衝撃破壊形態が不満足であり、好ましくない。
成分(B) ・30〜70重量部、好ましくは35〜
65重量部、とりわけ好ましくは40〜6o重量部であ
る。30重量部未満では、低温の衝撃破壊形態が不満足
であり、70重量部超過では、耐熱性、高温における寸
法精度及びヒケ外観が不満足であり、好ましくない。
65重量部、とりわけ好ましくは40〜6o重量部であ
る。30重量部未満では、低温の衝撃破壊形態が不満足
であり、70重量部超過では、耐熱性、高温における寸
法精度及びヒケ外観が不満足であり、好ましくない。
成分(C):1〜35重量部、好ましくは1〜30重量
部、更に好ましくは2〜25重量部である。1重量部未
満では、低温の衝撃破壊形態が不満足であり、35重量
部超過では、耐熱性、高温における寸法精度が不満足で
あり、好ましくない。
部、更に好ましくは2〜25重量部である。1重量部未
満では、低温の衝撃破壊形態が不満足であり、35重量
部超過では、耐熱性、高温における寸法精度が不満足で
あり、好ましくない。
成分(D) ・001〜lO重量部、好ましくは0.
05〜5重量部、とりわけ好ましくはO1〜2重量部で
ある。0.01重量部未満では衝撃強度が不満足であり
、10重量部超過では成形品の外観に難点が生し、好ま
しくない。
05〜5重量部、とりわけ好ましくはO1〜2重量部で
ある。0.01重量部未満では衝撃強度が不満足であり
、10重量部超過では成形品の外観に難点が生し、好ま
しくない。
成分(El :Q、1〜10重量部、好ましくは0.
1〜5重量部、更に好ましくは05〜3重量部である。
1〜5重量部、更に好ましくは05〜3重量部である。
0.1重量部未満では高温における寸法精度及びヒケ外
しが不満足であり、101i1部超過では耐熱性及び低
温の衝撃破壊形態が不満足であり、好ましくない。
しが不満足であり、101i1部超過では耐熱性及び低
温の衝撃破壊形態が不満足であり、好ましくない。
本発明による組成物は、本発明の目的を損なわない範囲
で、必要に応して先の重合体成分以外の熱可塑性又は熱
硬化性樹脂、ラバー成分、酸化防止剤、耐候性改良剤、
造核剤、スリップ剤、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、
酸化チタン、酸化亜鉛等の無機充填剤又は有機充填剤や
補強剤、難燃剤、各種着色剤、帯電防止剤、離型剤等の
成分を添加することができる。
で、必要に応して先の重合体成分以外の熱可塑性又は熱
硬化性樹脂、ラバー成分、酸化防止剤、耐候性改良剤、
造核剤、スリップ剤、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、
酸化チタン、酸化亜鉛等の無機充填剤又は有機充填剤や
補強剤、難燃剤、各種着色剤、帯電防止剤、離型剤等の
成分を添加することができる。
本発明の組成物は、−軸押出機、二軸押出機、バンバリ
ーミキサ−、ロール、ブラベンダープラストグラフ、ニ
ーダ−等の通常の混線機を用いて製造することができる
。
ーミキサ−、ロール、ブラベンダープラストグラフ、ニ
ーダ−等の通常の混線機を用いて製造することができる
。
本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造方法は、全成分を同
時に溶融混練し製造することができるが、好ましくは、
成分(A)、成分(B)の一部及び成分(D)を予め混
合した組成物に、次いで残りの成分と混合希釈する方法
:更に好ましくは、成分(A)、成分CB)の一部及び
成分(D)ゝを予め混合した組成物と、アルキルケテン
タイマー(E)の過半量ないし全量を予め成分(B)の
少なくとも一部に混合した組成物に、次いで残りの成分
と混合希釈する方法である。
時に溶融混練し製造することができるが、好ましくは、
成分(A)、成分(B)の一部及び成分(D)を予め混
合した組成物に、次いで残りの成分と混合希釈する方法
:更に好ましくは、成分(A)、成分CB)の一部及び
成分(D)ゝを予め混合した組成物と、アルキルケテン
タイマー(E)の過半量ないし全量を予め成分(B)の
少なくとも一部に混合した組成物に、次いで残りの成分
と混合希釈する方法である。
上記の方法において、溶融混線温度は、通常200〜3
50℃の範囲である。
50℃の範囲である。
かくして得られた樹脂組成物は、溶融混線後に押出し、
ペレット状とすることができる6本発明の樹脂組成物は
、熱可塑性樹脂組成物に通常適用される成形法、すなわ
ち射出成形法、押出成形法、中空成形法等により、容易
に成形することができる。中でも、射出成形法を用いて
成形するのが好ましい。
ペレット状とすることができる6本発明の樹脂組成物は
、熱可塑性樹脂組成物に通常適用される成形法、すなわ
ち射出成形法、押出成形法、中空成形法等により、容易
に成形することができる。中でも、射出成形法を用いて
成形するのが好ましい。
本発明の方法により製造された熱可塑性樹脂組成物は、
機械的物性が良好であることから、自動車の外装部品、
電気機器外装部品等、並にオフィスオートメーション機
器等の部品用途に適してしている。
機械的物性が良好であることから、自動車の外装部品、
電気機器外装部品等、並にオフィスオートメーション機
器等の部品用途に適してしている。
(実施例)
以下、本発明を実施例によって説明するが、本発明はこ
れによりその範囲が限定されるものではない。
れによりその範囲が限定されるものではない。
実施例1〜2及び比較例1〜3
組成物■の製造
(A)ポリフェニレンエーテル
固有粘度0.51a!/g (30°C(7)クロロホ
ルム中で測定)のポリ(2,6−シメチルー1.4フエ
ニレンエーテル)を使用した。
ルム中で測定)のポリ(2,6−シメチルー1.4フエ
ニレンエーテル)を使用した。
(B)ポリアミド
ナイロン−6(商品名 ウルトラミツトB−4BASF
社(西独国)製、射出成形グレド)を用いた。
社(西独国)製、射出成形グレド)を用いた。
(D)同一分子内に不飽和基と極性基とを併せ持つ化合
物 市販の無水マレイン酸(試薬グレード)を使用した。
物 市販の無水マレイン酸(試薬グレード)を使用した。
上記した生成物(A)(B)及び(D)を表1に示した
配合比で、スーパーミキサーにて十分混合攪拌して、予
備調製し、この混合物を、日本製鋼■製TEX2軸型押
出機(L/D=30)を用い、設定温度250℃、スク
リュー回転数25Orpmで溶融混練し、ストランド状
に押出し、カッターにてペレフトとした。これを105
℃で8時間熱風乾燥機にて乾燥した。かくして中間組成
物Iを得た。
配合比で、スーパーミキサーにて十分混合攪拌して、予
備調製し、この混合物を、日本製鋼■製TEX2軸型押
出機(L/D=30)を用い、設定温度250℃、スク
リュー回転数25Orpmで溶融混練し、ストランド状
に押出し、カッターにてペレフトとした。これを105
℃で8時間熱風乾燥機にて乾燥した。かくして中間組成
物Iを得た。
組成物IIの製造
(B)ポリアミド
実施例1においてはナイロン−6(ウルトラミツドB−
4)、実施例2においてはナイロン−6,6(ウルトラ
ミツドA−3)いずれもBASF社(西独国)製、射出
成形グレードを用いた。
4)、実施例2においてはナイロン−6,6(ウルトラ
ミツドA−3)いずれもBASF社(西独国)製、射出
成形グレードを用いた。
(E)アルキルケテンタイマ
市販のステアリルケテンダイマー(商品名AKD 18
、花王■製)を用いた。
、花王■製)を用いた。
上記した生成物(B)及び(E)を表1に示した配合比
で組成物Iと同様にスーパーミキサーにて十分混合撹拌
し、予備調製して、TEX2軸型押出機(L/D=30
)を用い、設定温度250°C、スクリュー回転数25
Orpmで溶融混練し、ストランド状に押出し、カッ
ターにでてペレットとした。これを105°Cで8時間
熱風乾燥した。
で組成物Iと同様にスーパーミキサーにて十分混合撹拌
し、予備調製して、TEX2軸型押出機(L/D=30
)を用い、設定温度250°C、スクリュー回転数25
Orpmで溶融混練し、ストランド状に押出し、カッ
ターにでてペレットとした。これを105°Cで8時間
熱風乾燥した。
かくして組成物TIを得た。
樹脂組成物の製造
(C)耐衝撃改良材
市販のスチレン−ブタジェンブロック共重合体(商品名
KX65、日本合成ゴム■製、スチレン含有量28重
量%)、市販の無水マレイン酸変性エチレン−プロピレ
ンゴム(商品名T7741P、日本合成ゴム■製、無水
マレイン酸含有量0.5〜1重量%)及び市販の水素化
スチレン−ブタジェンブロック共重合体(商品名クレー
トンG1651、シェル社製、スチレン含有量33重量
%)を用いた。
KX65、日本合成ゴム■製、スチレン含有量28重
量%)、市販の無水マレイン酸変性エチレン−プロピレ
ンゴム(商品名T7741P、日本合成ゴム■製、無水
マレイン酸含有量0.5〜1重量%)及び市販の水素化
スチレン−ブタジェンブロック共重合体(商品名クレー
トンG1651、シェル社製、スチレン含有量33重量
%)を用いた。
続いて表1に示した配合比で組成物■、組成物II及び
残りの各成分をスーパーミキサーにて十分混合拡販した
。次いで日本製鋼[TEX2軸型押出機を用いて、設定
温度240°C、スクリュー回転数25 Orpmで溶
融混練し、ベレット化して、実施例1及び実施例2の組
成物を得た。
残りの各成分をスーパーミキサーにて十分混合拡販した
。次いで日本製鋼[TEX2軸型押出機を用いて、設定
温度240°C、スクリュー回転数25 Orpmで溶
融混練し、ベレット化して、実施例1及び実施例2の組
成物を得た。
比較例1〜3は、アルキルケテンダイマーを除いて、実
施例1〜2と同じ配合成分を用い、表1の通りの組成比
で樹脂組成物を製造した。すなわち比較例1では、組成
物IIがナイロン−6てあり、比較例2では組成物II
がナイロン−6,6であり、そして比較例3では比較例
1と同成分に無機フィラーとして平均粒径15〜1.8
−の市暇のタルク(商品名 LMS#200、富士タル
ク社製)を使用した。評価結果を表1に示す。
施例1〜2と同じ配合成分を用い、表1の通りの組成比
で樹脂組成物を製造した。すなわち比較例1では、組成
物IIがナイロン−6てあり、比較例2では組成物II
がナイロン−6,6であり、そして比較例3では比較例
1と同成分に無機フィラーとして平均粒径15〜1.8
−の市暇のタルク(商品名 LMS#200、富士タル
ク社製)を使用した。評価結果を表1に示す。
艷1及互丘璽X皇
上記の樹脂組成物のベレットから、インラインスクリュ
ー式射出成形機(東芝機械製作所製lS−90B型)を
用い、シリンダー温度280°C2金型冷却温度70°
Cにて射出成形を行い、試験片を作成した。
ー式射出成形機(東芝機械製作所製lS−90B型)を
用い、シリンダー温度280°C2金型冷却温度70°
Cにて射出成形を行い、試験片を作成した。
なお、射出成形に際しては、その直前まで減圧乾燥器を
用い、O,lmmHg、80℃の条件で48時間乾燥を
行った。また、射出成形された試験片は、成形直後にデ
シケータに入れ、23°Cにて4日間〜6日間静置した
後評価試験を行い結果を表1に示した。
用い、O,lmmHg、80℃の条件で48時間乾燥を
行った。また、射出成形された試験片は、成形直後にデ
シケータに入れ、23°Cにて4日間〜6日間静置した
後評価試験を行い結果を表1に示した。
なお、各物性値と諸性性は、下記の方法により測定した
。
。
(1)曲げ弾性率
ISOR178−1974Procedure12(J
IS R7230)に準し、インストロン試験機を用
いて測定した。
IS R7230)に準し、インストロン試験機を用
いて測定した。
なお、測定温度は、23℃であった。
(2)高速衝撃試験
支持台(穴径2インチ)上に設置した試験片(120m
mX 80mm、厚さ2mm)に荷重センサであるダー
ト(径5/8インチ)をl1m/secの速度で衝突さ
せ、試験片の衝撃荷重における変性破壊挙動を測定し、
得られた衝撃パターンにおける亀裂発生点までにおいて
吸収された衝撃エネルギーを算出し、材料の衝撃強度と
した。また、破壊した試験片の破損常態は5回測定して
、5回全部が延性破壊を0.4〜3回延性破壊を○、2
〜1回延性破壊を△、全部脆性破壊を×で示した。
mX 80mm、厚さ2mm)に荷重センサであるダー
ト(径5/8インチ)をl1m/secの速度で衝突さ
せ、試験片の衝撃荷重における変性破壊挙動を測定し、
得られた衝撃パターンにおける亀裂発生点までにおいて
吸収された衝撃エネルギーを算出し、材料の衝撃強度と
した。また、破壊した試験片の破損常態は5回測定して
、5回全部が延性破壊を0.4〜3回延性破壊を○、2
〜1回延性破壊を△、全部脆性破壊を×で示した。
なお、測定雰囲気温度は、−10℃及び−30°Cであ
った。
った。
(3)アイゾツト衝撃強度
ISOR18O−1969(JIS
K7110)(ノツチ付アイゾツト衝撃強度)に準し、
東洋精機製作所製アイゾツト衝撃試験機を用いて測定し
た。
東洋精機製作所製アイゾツト衝撃試験機を用いて測定し
た。
なお、測定雰囲気温度は、23°C及び−30℃であっ
た。
た。
(4)熱変形温度
東洋精機製作新製のHDTテスターを用いて、JIS
R7207に準じて4.6kg荷重で評価した。
R7207に準じて4.6kg荷重で評価した。
(5)線膨張係数
ASTM D696に準じて線膨張係数を測定。但し
測定温度範囲は23〜80℃である。
測定温度範囲は23〜80℃である。
(6)成形収縮率
ASTM D955に準じて成形収縮率を測定した。
(7)ヒケ深さ評価法
■成形法
第1図及び第2図に示すように、直径350mm、厚み
3mmの円板に、直径300mmの位置に長さ20mm
、深さ5mm、厚さ3mmのリブをっけた金型を用い、
350TON射出成形機で成形した。
3mmの円板に、直径300mmの位置に長さ20mm
、深さ5mm、厚さ3mmのリブをっけた金型を用い、
350TON射出成形機で成形した。
成形条件はシリンダー温度290℃、金型温度60°C
1充填時間2秒で行った。
1充填時間2秒で行った。
■ヒケ深さ測定法
ヒケ深さは、東京精密社製ロンコム50A−310を使
用し、深さを測定した。
用し、深さを測定した。
(発明の効果)
上記評価試験の結果から、ポリフェニレンエテル、ポリ
アミド、耐衝撃性改良材、同一分子内に不飽和基と極性
基とを併せ持つ化合物及びアルキルケテンタイマーから
なる本発明の熱可塑性樹脂組成物は、アルキルケテンタ
イマーを含まない樹脂組成物に比較して、低温耐衝撃強
度と耐熱性(熱変形温度)、寸法安定性(線膨張係数、
成形収縮率)の物性バランスが著しく向上しており、ま
たヒケ外観も優れていることがわかる。
アミド、耐衝撃性改良材、同一分子内に不飽和基と極性
基とを併せ持つ化合物及びアルキルケテンタイマーから
なる本発明の熱可塑性樹脂組成物は、アルキルケテンタ
イマーを含まない樹脂組成物に比較して、低温耐衝撃強
度と耐熱性(熱変形温度)、寸法安定性(線膨張係数、
成形収縮率)の物性バランスが著しく向上しており、ま
たヒケ外観も優れていることがわかる。
第1図はヒケ深さ評価法に用いた試験片の平面図を示し
、第2図はその側面図を示し、寸法の羊位はmmである
。 第 図
、第2図はその側面図を示し、寸法の羊位はmmである
。 第 図
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 下記の成分(A)〜(E)並に成分(A)〜(C)の合
計100重量部に対して、下記の組成からなることを特
徴とする熱可塑性樹脂組成物。 (A)ポリフェニレンエーテル 20〜60重量部、 (B)ポリアミド30〜70重量部、 (C)耐衝撃改良材1〜35重量部、 (D)同一分子内に不飽和基と極性基を併せ持つ化合物
0.01〜20重量部 及び (E)一般式 ▲数式、化学式、表等があります▼ (式中、Rは炭素数6〜20のアルキル基を表す) で示されるアルキルケテンダイマー 0.05〜10重量部
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP19287790A JPH0480255A (ja) | 1990-07-23 | 1990-07-23 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP19287790A JPH0480255A (ja) | 1990-07-23 | 1990-07-23 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0480255A true JPH0480255A (ja) | 1992-03-13 |
Family
ID=16298465
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP19287790A Pending JPH0480255A (ja) | 1990-07-23 | 1990-07-23 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0480255A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US7994682B2 (en) | 2007-02-06 | 2011-08-09 | Mabuchi Motor Co., Ltd. | Brush device for motor |
-
1990
- 1990-07-23 JP JP19287790A patent/JPH0480255A/ja active Pending
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US7994682B2 (en) | 2007-02-06 | 2011-08-09 | Mabuchi Motor Co., Ltd. | Brush device for motor |
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