JPH0465301A - 純水素の製造方法 - Google Patents
純水素の製造方法Info
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- JPH0465301A JPH0465301A JP2172812A JP17281290A JPH0465301A JP H0465301 A JPH0465301 A JP H0465301A JP 2172812 A JP2172812 A JP 2172812A JP 17281290 A JP17281290 A JP 17281290A JP H0465301 A JPH0465301 A JP H0465301A
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Landscapes
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Separation Of Gases By Adsorption (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、炭化水素或はメタノールと、水蒸気の所謂ス
チームリフオーミング反応によって得られる水素を主と
し、−酸化炭素や二酸化炭素を含むガスから圧力差吸脱
着法により純水素を製造する公知の純水素の製造方法の
改良に関するものである。
チームリフオーミング反応によって得られる水素を主と
し、−酸化炭素や二酸化炭素を含むガスから圧力差吸脱
着法により純水素を製造する公知の純水素の製造方法の
改良に関するものである。
一般に、水素は、化学工業ではニッケル触媒による水素
添加に使用される場合が多いが、水素中に一酸化炭素が
含まれていると、この−酸化炭素は低温ではニッケル触
媒の活性を甚だしく劣化させる。前述の水性シフト反応
では、この反応の触媒の作用温度では完結せず、少量の
一酸化炭素が未反応で残るので、ガスを約２５０″Ｃし
二手熱してニッケル触媒に通し、−酸化炭素を、 ＣＯ＋３１（２＝ＣＨ４＋Ｈ７０ の反応でメタン化して、−酸化炭素の触媒に対する悪影
響を避けることが行なわれている。
添加に使用される場合が多いが、水素中に一酸化炭素が
含まれていると、この−酸化炭素は低温ではニッケル触
媒の活性を甚だしく劣化させる。前述の水性シフト反応
では、この反応の触媒の作用温度では完結せず、少量の
一酸化炭素が未反応で残るので、ガスを約２５０″Ｃし
二手熱してニッケル触媒に通し、−酸化炭素を、 ＣＯ＋３１（２＝ＣＨ４＋Ｈ７０ の反応でメタン化して、−酸化炭素の触媒に対する悪影
響を避けることが行なわれている。
然し乍ら、冷ガスの一酸化炭素をメタン化するには、該
ガスを反応に適した温度まで昇温させるため、熱交換器
、予熱器９反応器及び冷却器等を組合せた装置が必要と
なるので、煩わしい。
ガスを反応に適した温度まで昇温させるため、熱交換器
、予熱器９反応器及び冷却器等を組合せた装置が必要と
なるので、煩わしい。
そこで、工業的に水素を製造する場合、天然ガス、ＬＰ
Ｇ、ナフサなどの炭化水素やメタノールと。
Ｇ、ナフサなどの炭化水素やメタノールと。
水蒸気の所謂スチームリフォーミング反応によって得ら
れる水素を主とし、−酸化炭素や二酸化炭素を含むリフ
ォームドガスから、圧力差吸脱着法（以下、ＰＳＡ法と
いう）によって水素以外の成分を除去する方法が多く採
用されている。
れる水素を主とし、−酸化炭素や二酸化炭素を含むリフ
ォームドガスから、圧力差吸脱着法（以下、ＰＳＡ法と
いう）によって水素以外の成分を除去する方法が多く採
用されている。
而して、炭化水素を用いる場合は、リフォームドガスの
一酸化炭素の含量が多いので、下記の式％式％（ 即ち、水性ガスシフト反応によって、−酸化炭素を水素
に転換した後に、ＰＳＡ法によって純水素が製造され、
一方、メタノールを用いる場合は、リフォームトガス中
の一酸化炭素の含量が少ないので、そのままＰＳＡ法に
よって水素以外の成分を除いて純水素が製造される。
一酸化炭素の含量が多いので、下記の式％式％（ 即ち、水性ガスシフト反応によって、−酸化炭素を水素
に転換した後に、ＰＳＡ法によって純水素が製造され、
一方、メタノールを用いる場合は、リフォームトガス中
の一酸化炭素の含量が少ないので、そのままＰＳＡ法に
よって水素以外の成分を除いて純水素が製造される。
ＰＳＡ法により純水素を製造する方法とは、上記のリフ
ォームドガスを、通常、１０〜２０気圧の下で吸着塔の
吸着剤層の底部から通じ、水素以外の不純物を吸着させ
、純水素を前記吸着塔の頂部から流出させる方法であり
、吸着剤が不純物で飽和して、不純物が頂部から流出す
る油に、リフオムトガスの供給を別の吸着塔の吸着剤層
に切り替えると同時に、吸着剤層の加圧下のガスを底部
から放出して層内を大気圧近くまで減圧し、次いで、吸
着塔の頂部から別の吸着塔において得られた純水素の一
部を層成に向けて流し、吸着された不純物を脱着させ吸
着剤を再生してコーサイクルを終わる。従って、吸着塔
を３又は４基備え、吸着、減圧、脱着の工程を順次切り
替えれば、連続的に純水素が得られるというものである
。
ォームドガスを、通常、１０〜２０気圧の下で吸着塔の
吸着剤層の底部から通じ、水素以外の不純物を吸着させ
、純水素を前記吸着塔の頂部から流出させる方法であり
、吸着剤が不純物で飽和して、不純物が頂部から流出す
る油に、リフオムトガスの供給を別の吸着塔の吸着剤層
に切り替えると同時に、吸着剤層の加圧下のガスを底部
から放出して層内を大気圧近くまで減圧し、次いで、吸
着塔の頂部から別の吸着塔において得られた純水素の一
部を層成に向けて流し、吸着された不純物を脱着させ吸
着剤を再生してコーサイクルを終わる。従って、吸着塔
を３又は４基備え、吸着、減圧、脱着の工程を順次切り
替えれば、連続的に純水素が得られるというものである
。
一般に、ＰＳＡ装置に導入して精製しようとするリフォ
ームトガス中の不純物として、水分、有機物ペーパー
−酸化炭素、二酸化炭素が挙げられ、−酸化炭素以外は
２〜３種類の通常の吸着剤で容易に吸着除去できるが、
それらの吸着剤における一酸化炭素の吸着は極めて少な
く、従って、−酸化炭素を完全に除去するには、吸着剤
を大量に使用しなければならない。このため、吸着装置
を大きくすると、これに伴って、減圧時の放出ガス量が
多くなり、水素の損失が多い不経済な装置となってしま
うという不具合がある。
ームトガス中の不純物として、水分、有機物ペーパー
−酸化炭素、二酸化炭素が挙げられ、−酸化炭素以外は
２〜３種類の通常の吸着剤で容易に吸着除去できるが、
それらの吸着剤における一酸化炭素の吸着は極めて少な
く、従って、−酸化炭素を完全に除去するには、吸着剤
を大量に使用しなければならない。このため、吸着装置
を大きくすると、これに伴って、減圧時の放出ガス量が
多くなり、水素の損失が多い不経済な装置となってしま
うという不具合がある。
このような不具合を回避するため、−酸化炭素の吸着性
が比較的優れた特殊な吸着剤を層の頂部出口側に積んだ
方式が採られている。
が比較的優れた特殊な吸着剤を層の頂部出口側に積んだ
方式が採られている。
然し乍ら、このような特殊な吸着剤であっても、−酸化
炭素の吸着量は必ずしもさ程多くないので、得られる水
素中の一酸化炭素の残量が厳しく制限される場合は、特
殊吸着剤の使用量は多くなり、水素の損失も多くなると
いう問題点がある。
炭素の吸着量は必ずしもさ程多くないので、得られる水
素中の一酸化炭素の残量が厳しく制限される場合は、特
殊吸着剤の使用量は多くなり、水素の損失も多くなると
いう問題点がある。
更に、前段の通常の吸着剤で除去すべき二酸化炭素が一
時的に漏洩して少しでも特殊吸着剤に吸着されると、そ
の再生は極めて困難となり、再生が不完全となって、そ
の後の一酸化炭素の吸着に支障を来すという問題点もあ
る。
時的に漏洩して少しでも特殊吸着剤に吸着されると、そ
の再生は極めて困難となり、再生が不完全となって、そ
の後の一酸化炭素の吸着に支障を来すという問題点もあ
る。
従って、本発明が解決しようとする課題は、上記のよう
な不具合や問題点がなく、効率良く純水素を製造する方
法を提供することである。
な不具合や問題点がなく、効率良く純水素を製造する方
法を提供することである。
本発明は上記の課題を解決することを目的としてなされ
たもので、炭化水素から純水素を製造方法の構成は、炭
化水素をスチームリフオーミング反応させて得られたリ
フォームトガスを、水性ガスシフト反応させた後、メタ
ン化触媒を通じて含有される一酸化炭素をメタン化し、
これを圧力差吸脱着法により除去することを特徴とする
ものであり、また、メタノールから純水素を製造する方
法の構成は、メタノールをスチームリフオーミング反応
させて得られたリフォームトガスを、メタン化触媒を通
じて前記ガス中に含有される一酸化炭素をメタン化し、
これを圧力差吸脱着法により除去することを特徴とする
ものである。
たもので、炭化水素から純水素を製造方法の構成は、炭
化水素をスチームリフオーミング反応させて得られたリ
フォームトガスを、水性ガスシフト反応させた後、メタ
ン化触媒を通じて含有される一酸化炭素をメタン化し、
これを圧力差吸脱着法により除去することを特徴とする
ものであり、また、メタノールから純水素を製造する方
法の構成は、メタノールをスチームリフオーミング反応
させて得られたリフォームトガスを、メタン化触媒を通
じて前記ガス中に含有される一酸化炭素をメタン化し、
これを圧力差吸脱着法により除去することを特徴とする
ものである。
即ち、本発明の発明者は、炭化水素の場合は水性ガスシ
フト反応が２５０℃付近で行なわれること、また、メタ
ノールの場合はスチームリフォーミング反応時の最適温
度が約２５０℃であること、及びこの温度が一酸化炭素
のメタン化の温度と一致することに着目し、−酸化炭素
の水性ガスシフト或はメタノールのスチームリフォーミ
ング反応後の反応ガスを加熱或は冷却することなく、そ
のままメタン化触媒に通じれば、高純度の水素を製造で
きることを知得し、本発明を成し遂げたのである。
フト反応が２５０℃付近で行なわれること、また、メタ
ノールの場合はスチームリフォーミング反応時の最適温
度が約２５０℃であること、及びこの温度が一酸化炭素
のメタン化の温度と一致することに着目し、−酸化炭素
の水性ガスシフト或はメタノールのスチームリフォーミ
ング反応後の反応ガスを加熱或は冷却することなく、そ
のままメタン化触媒に通じれば、高純度の水素を製造で
きることを知得し、本発明を成し遂げたのである。
而して、本発明の実施に際しては、特にそのための装置
を必要とせず、−酸化炭素の水性ガスシフト或はメタノ
ールのスチームリフオーミングの反応器の末端にメタン
化の触媒を充填するのみで良く、また、メタンは二酸化
炭素と共に通常の吸着剤によく吸着されるので、前述の
ような一酸化炭素除去用の特殊な吸着剤を余分に必要と
しない。
を必要とせず、−酸化炭素の水性ガスシフト或はメタノ
ールのスチームリフオーミングの反応器の末端にメタン
化の触媒を充填するのみで良く、また、メタンは二酸化
炭素と共に通常の吸着剤によく吸着されるので、前述の
ような一酸化炭素除去用の特殊な吸着剤を余分に必要と
しない。
従って、吸着層は小型化され、減圧の際に捨てられるガ
スが少なく、水素の収率が高い。
スが少なく、水素の収率が高い。
次に、本発明の実施例について説明する。
実施例 １
炭化水素から水素を製造する例
メタンを原料とし、これを通常のスチームリフォーミン
グ反応及び高温シフト反応を、圧 力
６．６ｋｇ／ｄＧ温度 ４５０℃ 流 量（Ｖ均値） ３５．４Ｎｒｎ’／Ｈｒの条件
で行なったところ、得られたガスの組成は次の通りであ
った。
グ反応及び高温シフト反応を、圧 力
６．６ｋｇ／ｄＧ温度 ４５０℃ 流 量（Ｖ均値） ３５．４Ｎｒｎ’／Ｈｒの条件
で行なったところ、得られたガスの組成は次の通りであ
った。
水Ｍ （Ｈ，） ７７．５１ ｖｏｌ、％メタン
（Ｃ）Ｉ４） ０．７４−酸化炭素（Ｃｏ）
２．１に 酸化炭素（Ｃｏ２） ］、９．６４ 次いで、上記のガスを約２５０°Ｃに冷却してメタン反
応器に通じ、−酸化炭素の含有量を減少させる処理を行
なったところ、平均流量は３３．２Ｎｍ／Ｈｒとなり、
得られたガスの組成分分析値は次の通りであった。
（Ｃ）Ｉ４） ０．７４−酸化炭素（Ｃｏ）
２．１に 酸化炭素（Ｃｏ２） ］、９．６４ 次いで、上記のガスを約２５０°Ｃに冷却してメタン反
応器に通じ、−酸化炭素の含有量を減少させる処理を行
なったところ、平均流量は３３．２Ｎｍ／Ｈｒとなり、
得られたガスの組成分分析値は次の通りであった。
水素 （Ｈ，） ７５．９９ ｖｏｌ、％メタン
（ＣＨ４） ３．０４ −酸化炭素（Ｃｏ） １０．００ ｖｏｌ、 ＰＰ
Ｍ以下二酸化炭素（Ｃｏ□） ２０．９６ ｖｏｌ、
％このガスを常温に冷却し、通常の吸着剤を充填したＰ
ＳＡ装置に通じて得られた出口精製ガスの流量は１８．
２Ｎｒｎ’／Ｈｒであり、純度は次の通りであった。
（ＣＨ４） ３．０４ −酸化炭素（Ｃｏ） １０．００ ｖｏｌ、 ＰＰ
Ｍ以下二酸化炭素（Ｃｏ□） ２０．９６ ｖｏｌ、
％このガスを常温に冷却し、通常の吸着剤を充填したＰ
ＳＡ装置に通じて得られた出口精製ガスの流量は１８．
２Ｎｒｎ’／Ｈｒであり、純度は次の通りであった。
水 素 （）Ｉ、） ９９．９９９９
ｖｏｌ、 ％メタン （ＣＬ） 検出不能 一酸化炭素（ＣＯ） 二酸化炭素（ＣＯ２） 而して、精製水素の純度向上は上記のように顕著であっ
たが、それ以外にも、ＰＳＡ装置での水素成分の回収率
は、従来方法が６８．５７％であったのに対し、本発明
の方法では７２．２％であった。
ｖｏｌ、 ％メタン （ＣＬ） 検出不能 一酸化炭素（ＣＯ） 二酸化炭素（ＣＯ２） 而して、精製水素の純度向上は上記のように顕著であっ
たが、それ以外にも、ＰＳＡ装置での水素成分の回収率
は、従来方法が６８．５７％であったのに対し、本発明
の方法では７２．２％であった。
実施例 ２
メタノールから水素を製造する例
メタノールを原料とし、これを
圧 力 １５．０ｋｇ／ｃｄＧ温
度 ２５０℃ 流 量（平均値） ５５．ＯＮｒｎ’／Ｈｒの条件
で、通常のスチームリフォーミング反応器により反応さ
せたところ、得られたガスの組成は次の通りであった６ 水素 （Ｈ２） ７４．５νｏ１．％−一酸化炭素Ｃ
ｏ） ０．９ 二酸化炭素（Ｃｏ□）、 ２４．５ メタノール（ＣＨ，０ｆ−１） ：ＦＯνｏ１．． ｐ
ｐ＋ｎ次いで、このリフォーミング反応語の末端ｔこメ
タン化触媒を追加充填し、同一条件（流量平均値は５３
．５Ｎｍ”／Ｈｒ）で上記ガスを通じて、−酸化炭素の
含有量を減少させる処理を行なったところ、得られたガ
スの組成分分析値は次の通りであった。
度 ２５０℃ 流 量（平均値） ５５．ＯＮｒｎ’／Ｈｒの条件
で、通常のスチームリフォーミング反応器により反応さ
せたところ、得られたガスの組成は次の通りであった６ 水素 （Ｈ２） ７４．５νｏ１．％−一酸化炭素Ｃ
ｏ） ０．９ 二酸化炭素（Ｃｏ□）、 ２４．５ メタノール（ＣＨ，０ｆ−１） ：ＦＯνｏ１．． ｐ
ｐ＋ｎ次いで、このリフォーミング反応語の末端ｔこメ
タン化触媒を追加充填し、同一条件（流量平均値は５３
．５Ｎｍ”／Ｈｒ）で上記ガスを通じて、−酸化炭素の
含有量を減少させる処理を行なったところ、得られたガ
スの組成分分析値は次の通りであった。
水素 （）Ｉ２） ７３．８ ｖｏｌ、％メタン
（Ｃ）Ｉ４） ０．９ −酸化炭素（ＣＯ） １０．００ ｖｏｌ、 ｐｐ
ｍ以下二酸化炭素（Ｃｏ２） ２５．２ ｖｏｌ、％
メタノール（Ｃｔ（，０１（） ３５０ ｖｏｌ、％
このガスを実施例１と同様に常温に冷却し、通常のＰＳ
Ａ装置に 圧 力 １４．８ｋｇ／ｃｎｉ
Ｇ温度 ２６℃ 流量（平均値） ３２．４Ｎｒｎ’／Ｈｒの条件
で通じて得られた出口精製ガスの純度は次の通りであっ
た。
（Ｃ）Ｉ４） ０．９ −酸化炭素（ＣＯ） １０．００ ｖｏｌ、 ｐｐ
ｍ以下二酸化炭素（Ｃｏ２） ２５．２ ｖｏｌ、％
メタノール（Ｃｔ（，０１（） ３５０ ｖｏｌ、％
このガスを実施例１と同様に常温に冷却し、通常のＰＳ
Ａ装置に 圧 力 １４．８ｋｇ／ｃｎｉ
Ｇ温度 ２６℃ 流量（平均値） ３２．４Ｎｒｎ’／Ｈｒの条件
で通じて得られた出口精製ガスの純度は次の通りであっ
た。
水 素 （ｌ（ｚ） ９９．９９９９
ｖｏｌ−％メタン （ＣＨ４） 検出不能 −酸化炭素（ＣＯ） 二酸化炭素（ＣＯ２） メタノール（Ｃｌイ、０１イ） 而して、精製水素の純度向上は上記のように顕著であっ
たが、それ以外にも、ＰＳＡ装置での水素成分の回収率
は、従来方法が７８．１％であったのに対し、この方法
では８２，１％であった。
ｖｏｌ−％メタン （ＣＨ４） 検出不能 −酸化炭素（ＣＯ） 二酸化炭素（ＣＯ２） メタノール（Ｃｌイ、０１イ） 而して、精製水素の純度向上は上記のように顕著であっ
たが、それ以外にも、ＰＳＡ装置での水素成分の回収率
は、従来方法が７８．１％であったのに対し、この方法
では８２，１％であった。
本発明は上述の通りであって、炭化水素或はメタノール
を原料とし、炭化水素を用いる場合は、そのスチームリ
フオーミング反応により得られたリフォームトガスを水
性ガスシフト反応させた後、また、メタノールを原料と
して用いる場合は、そのスチームリフォーミング反応に
より得られたリフォームトガスをそのまま、メタン化触
媒を通じてガス中に含有される一酸化炭素をメタン化し
、これをＰＳＡ法によＶ除去するから、大がかりな前処
理装置を必要とせず、また、特殊な吸着剤も必要としな
い単純なＰＳＡ装置で、高純度の水素を経済的に製造す
ることが出来る。
を原料とし、炭化水素を用いる場合は、そのスチームリ
フオーミング反応により得られたリフォームトガスを水
性ガスシフト反応させた後、また、メタノールを原料と
して用いる場合は、そのスチームリフォーミング反応に
より得られたリフォームトガスをそのまま、メタン化触
媒を通じてガス中に含有される一酸化炭素をメタン化し
、これをＰＳＡ法によＶ除去するから、大がかりな前処
理装置を必要とせず、また、特殊な吸着剤も必要としな
い単純なＰＳＡ装置で、高純度の水素を経済的に製造す
ることが出来る。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 炭化水素をスチームリフォーミング反応させて得ら
れたリフォームドガスを、水性ガスシフト反応させた後
、メタン化触媒を通じて含有される一酸化炭素をメタン
化し、これを圧力差吸脱着法により除去することを特徴
とする純水素の製造方法。 ２ メタノールをスチームリフォーミング反応させて得
られたリフォームドガスをメタン化触媒を通じて前記ガ
ス中に含有される一酸化炭素をメタン化し、これを圧力
差吸脱着法により除去することを特徴とする純水素の製
造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2172812A JPH0465301A (ja) | 1990-07-02 | 1990-07-02 | 純水素の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2172812A JPH0465301A (ja) | 1990-07-02 | 1990-07-02 | 純水素の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0465301A true JPH0465301A (ja) | 1992-03-02 |
Family
ID=15948833
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2172812A Pending JPH0465301A (ja) | 1990-07-02 | 1990-07-02 | 純水素の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0465301A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997043796A1 (de) * | 1996-05-10 | 1997-11-20 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Membranreaktor zur erzeugung von co- und co2-freiem wasserstoff |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61197403A (ja) * | 1985-02-27 | 1986-09-01 | Jgc Corp | 水素製造法 |
| JPS63501791A (ja) * | 1985-10-21 | 1988-07-21 | ユニオン カ−バイド コ−ポレ−シヨン | 流出ガス流からの高い水素回収率 |
-
1990
- 1990-07-02 JP JP2172812A patent/JPH0465301A/ja active Pending
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61197403A (ja) * | 1985-02-27 | 1986-09-01 | Jgc Corp | 水素製造法 |
| JPS63501791A (ja) * | 1985-10-21 | 1988-07-21 | ユニオン カ−バイド コ−ポレ−シヨン | 流出ガス流からの高い水素回収率 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997043796A1 (de) * | 1996-05-10 | 1997-11-20 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Membranreaktor zur erzeugung von co- und co2-freiem wasserstoff |
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