JPH0459659A - 窒化珪素焼結体の製造法 - Google Patents
窒化珪素焼結体の製造法Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は高温まて強度の劣化しない窒化珪素焼結体を製
造するための製造法に関するものである。
造するための製造法に関するものである。
［従来の技術］
従来、希土類酸化物を含むｍａ系元素の酸化物を添加し
た窒化珪素焼結体として、例えば特公昭４８−７４８６
号公報におイテ、窒化珪素（Ｓｉ、Ｎ。
た窒化珪素焼結体として、例えば特公昭４８−７４８６
号公報におイテ、窒化珪素（Ｓｉ、Ｎ。
）８５モル％以上とｍａ系元素の酸化物から選ばれた少
なくとも一種１５モル％以下とを混合、成形し非酸化性
雰囲気中で焼結する焼結体の製造方法か、また特公昭４
９−２１０９１号公報において、Ｓｉ３Ｎ、か少なくと
も５０ｗｔ％、Ｙ２Ｏ，またはＬａ系元素の酸化物から
選ばれる少なくとも一種５゜ｗｔ％以下、及びＡＪ１２
０３０ 、 Ｏｌ 〜２０ ｗｔ％からなる窒化珪素焼
結体かそれぞれ開示されている。
なくとも一種１５モル％以下とを混合、成形し非酸化性
雰囲気中で焼結する焼結体の製造方法か、また特公昭４
９−２１０９１号公報において、Ｓｉ３Ｎ、か少なくと
も５０ｗｔ％、Ｙ２Ｏ，またはＬａ系元素の酸化物から
選ばれる少なくとも一種５゜ｗｔ％以下、及びＡＪ１２
０３０ 、 Ｏｌ 〜２０ ｗｔ％からなる窒化珪素焼
結体かそれぞれ開示されている。
しかしなから、単に希土類元素を窒化珪素に添加するた
けては高温高強度を有する焼結体は得られず、一方、Ａ
ｌｚＯ３添加ては緻密化は促進されるか粒界相は軟化点
か低く高温強度か著しく低下する問題かあった。
けては高温高強度を有する焼結体は得られず、一方、Ａ
ｌｚＯ３添加ては緻密化は促進されるか粒界相は軟化点
か低く高温強度か著しく低下する問題かあった。
この高温強度の問題を解決するため、特開昭６３−１０
００６７号公報において、所定組成て所定量比の希土類
元素をＳ！：＋Ｎ＜粉末に添加し、焼結体の結晶相を特
定して高温高強度を達成する技術を開示している。
００６７号公報において、所定組成て所定量比の希土類
元素をＳ！：＋Ｎ＜粉末に添加し、焼結体の結晶相を特
定して高温高強度を達成する技術を開示している。
［発明か解決しようとする課題］
しかしなから、特開昭６３−１０００６７号公報に開示
された窒化珪素焼結体は、ある程度高温て高強度を達成
できるが常温強度よりは低下する問題かあった。これは
、粒界の結晶化を行っても、上記組成ては若干量のガラ
ス相か残るためと考えられている。この点に関して、ガ
ラス相の残留を少なくするため、窒化珪素原料中に含ま
れる全酸素量をＳｉＯ□量に換算したとき、ＳｉＯ□に
対する添加希土類酸化物の量比を大きくしてガラス相の
残留しにくい組成とする方法か考えられるか、この方法
では緻密化が困難な問題かあった。
された窒化珪素焼結体は、ある程度高温て高強度を達成
できるが常温強度よりは低下する問題かあった。これは
、粒界の結晶化を行っても、上記組成ては若干量のガラ
ス相か残るためと考えられている。この点に関して、ガ
ラス相の残留を少なくするため、窒化珪素原料中に含ま
れる全酸素量をＳｉＯ□量に換算したとき、ＳｉＯ□に
対する添加希土類酸化物の量比を大きくしてガラス相の
残留しにくい組成とする方法か考えられるか、この方法
では緻密化が困難な問題かあった。
また、従来、窒化珪素原料をサヤ内において焼成する場
合、サヤ内に充填する成形体詰め量には具体的な条件な
どが規定されておらず、同一の焼成条件（温度、時間、
圧力等）て行なっても得られる焼結体の特性が大きく異
なるという事態が生していた。
合、サヤ内に充填する成形体詰め量には具体的な条件な
どが規定されておらず、同一の焼成条件（温度、時間、
圧力等）て行なっても得られる焼結体の特性が大きく異
なるという事態が生していた。
そこて、本発明者は特開昭６３−１０００６７号公報記
載の技術を基礎とし、かつサヤ内詰め量等の焼成条件を
特定のものとすることにより、高温まで強度の劣化しな
い窒化珪素焼結体を製造することかてきることを見出し
、本発明に至ったものである。
載の技術を基礎とし、かつサヤ内詰め量等の焼成条件を
特定のものとすることにより、高温まで強度の劣化しな
い窒化珪素焼結体を製造することかてきることを見出し
、本発明に至ったものである。
［課題を解決するための手段コ
即ち、本発明によれば、窒化珪素粉末、希土類酸化物粉
末及び炭化物粉末から主としてなる原料を混合し成形し
て成形体を得た後、該成形体を１７００〜２１００℃の
窒素雰囲気下において、下記式の範囲内て焼成すること
を特徴とする窒化珪素焼結体の製造法、か提供される。
末及び炭化物粉末から主としてなる原料を混合し成形し
て成形体を得た後、該成形体を１７００〜２１００℃の
窒素雰囲気下において、下記式の範囲内て焼成すること
を特徴とする窒化珪素焼結体の製造法、か提供される。
（０，０２５ｘ −０，０５） ＜ ｙ≦０．１×〔こ
こで、ｘは焼成時間（ｈｒ）、ｙは（サヤ内に充填する
成形体重量（ｇ） ） ／ （サヤ内容積（ｃｃ））を
示す。） ［作用］ 本発明においては、所定の希土類酸化物を含有するＳｉ
、Ｎ、粉末中に炭化物粉末を添加混合し成形して成形体
を得た後、この成形体を所定量サヤ内に詰め、Ｎ２雰囲
気中で焼成して結晶化することに特徴を有する。尚、結
晶化は焼成の降温過程において起こる場合や、必要に応
じて再加熱により結晶化することもてき、この場合は１
０００〜１５００℃て再加熱するのが好ましい。このこ
とにより、Ｓｉ３Ｎ、粒子の粒界相を実質的に結晶相と
したＳｉＣ等の炭化物を含んだ焼結体か得られ、この窒
化珪素焼結体は粒界におけるガラス相の残留が実質的に
なく、高温においても常温強度とほぼ同等の高強度を達
成てきる。
こで、ｘは焼成時間（ｈｒ）、ｙは（サヤ内に充填する
成形体重量（ｇ） ） ／ （サヤ内容積（ｃｃ））を
示す。） ［作用］ 本発明においては、所定の希土類酸化物を含有するＳｉ
、Ｎ、粉末中に炭化物粉末を添加混合し成形して成形体
を得た後、この成形体を所定量サヤ内に詰め、Ｎ２雰囲
気中で焼成して結晶化することに特徴を有する。尚、結
晶化は焼成の降温過程において起こる場合や、必要に応
じて再加熱により結晶化することもてき、この場合は１
０００〜１５００℃て再加熱するのが好ましい。このこ
とにより、Ｓｉ３Ｎ、粒子の粒界相を実質的に結晶相と
したＳｉＣ等の炭化物を含んだ焼結体か得られ、この窒
化珪素焼結体は粒界におけるガラス相の残留が実質的に
なく、高温においても常温強度とほぼ同等の高強度を達
成てきる。
すなわち、成形体を１７００〜２１００℃にて焼成する
に際して、サヤ内への詰め量と焼成時間の関係を下記式
に示す範囲とすることにより、Ｓｉ３Ｎ４粒子の粒界相
を実質的に結晶化した窒化珪素焼結体が得られる。
に際して、サヤ内への詰め量と焼成時間の関係を下記式
に示す範囲とすることにより、Ｓｉ３Ｎ４粒子の粒界相
を実質的に結晶化した窒化珪素焼結体が得られる。
（０，０２５ｘ −０，０５） ＜ｙ ≦０．１ｘ（こ
こで、Ｘは焼成時間（ｈｒ）、ｙは（サヤ内に充填する
成形体重量（ｇ） ） ／ （サヤ内容積（ｃｃ） ）
を示す。） これをグラフに示すと、第１図の斜線の範囲内となる。
こで、Ｘは焼成時間（ｈｒ）、ｙは（サヤ内に充填する
成形体重量（ｇ） ） ／ （サヤ内容積（ｃｃ） ）
を示す。） これをグラフに示すと、第１図の斜線の範囲内となる。
上記範囲は、本発明者は種々実験を繰り返した結果見出
したものである。このようにサヤ内への成形体詰め量か
変わることにより、得られる焼結体の特性、特に高温強
度も犬きく影響されるのは、焼成時のサヤ内雰囲気か変
わり、結果として得られる焼結体の組成や微構造等か変
化するためと考えられる。
したものである。このようにサヤ内への成形体詰め量か
変わることにより、得られる焼結体の特性、特に高温強
度も犬きく影響されるのは、焼成時のサヤ内雰囲気か変
わり、結果として得られる焼結体の組成や微構造等か変
化するためと考えられる。
ここて、サヤとは焼成時に成形体を収納する容器のこと
をいい、焼成時に容器内雰囲気が保持されるものであれ
ば、特にその形状、材質、蓋の有無は問わない。
をいい、焼成時に容器内雰囲気が保持されるものであれ
ば、特にその形状、材質、蓋の有無は問わない。
ここで、ｙ、即ち、サヤ内に充填する成形体重量（ｇ）
／サヤ内容積（ｃｃ）か上記の範囲外となると高温強度
が劣化することが実験により確認された。
／サヤ内容積（ｃｃ）か上記の範囲外となると高温強度
が劣化することが実験により確認された。
尚、サヤ内に充填する（詰める）ものとしては、成形体
のみでなく、サヤ内重量を調整する目的て焼結体タミー
を用いてもよい。
のみでなく、サヤ内重量を調整する目的て焼結体タミー
を用いてもよい。
上記のようにして得られた焼結体に対して研削加工等を
行なって所定形状を付与するか、あるいは焼成面をその
ままの状態で更に大気中１０００〜１５００℃の温度て
熱処理し、焼結体表面に５〜１００ｇｍの希土類珪酸塩
酸化物及び珪酸塩酸化物からなる表面層を形成させると
好ましい。
行なって所定形状を付与するか、あるいは焼成面をその
ままの状態で更に大気中１０００〜１５００℃の温度て
熱処理し、焼結体表面に５〜１００ｇｍの希土類珪酸塩
酸化物及び珪酸塩酸化物からなる表面層を形成させると
好ましい。
本発明においては、窒化珪素原料中の酸素量は１〜３重
量％か望ましい。酸素量は窒化珪素原料を酸化すること
によりコントロールてきる。あるいはＳｉＯ□粉末を加
えてもよい。
量％か望ましい。酸素量は窒化珪素原料を酸化すること
によりコントロールてきる。あるいはＳｉＯ□粉末を加
えてもよい。
希土類酸化物の添加量の合計は、６〜２１重量％か好ま
しい。添加量の合計が６重量％未満ては、緻密化に十分
な液相が得られず、２１重量％を超えると、炭化物を添
加しても緻密化か困難となりやすい。またＹ２Ｏ３、Ｙ
ｂ２Ｏ３以外の希土類酸化物としてＬｕ２Ｏ３、Ｔ１１
２０３、Ｅｒ２０＋等も同効成分として使用することか
できる。焼結体中の希土類元素量は、調合時と変わらな
い。
しい。添加量の合計が６重量％未満ては、緻密化に十分
な液相が得られず、２１重量％を超えると、炭化物を添
加しても緻密化か困難となりやすい。またＹ２Ｏ３、Ｙ
ｂ２Ｏ３以外の希土類酸化物としてＬｕ２Ｏ３、Ｔ１１
２０３、Ｅｒ２０＋等も同効成分として使用することか
できる。焼結体中の希土類元素量は、調合時と変わらな
い。
炭化物の添加量は、窒化珪素と希土類酸化物の調合物に
対し、外配置て０．１〜１１重量％か好ましい。外配帷
加量かＯ，１重量％未満ては十分な緻密化効果及び結晶
化促進効果か得られず、１１重量％を超えると炭化物が
緻密化を阻害してしまう場合かあり好ましくない。更に
好ましくは０．５〜７重量％か良い。炭化物中、ＳｉＣ
は、α型、β型あるいは非晶質のうち何れてあっても使
用することかてきる。
対し、外配置て０．１〜１１重量％か好ましい。外配帷
加量かＯ，１重量％未満ては十分な緻密化効果及び結晶
化促進効果か得られず、１１重量％を超えると炭化物が
緻密化を阻害してしまう場合かあり好ましくない。更に
好ましくは０．５〜７重量％か良い。炭化物中、ＳｉＣ
は、α型、β型あるいは非晶質のうち何れてあっても使
用することかてきる。
本発明の窒化珪素焼結体の製造法ては、まず窒化珪素原
料粉末と希土類酸化物及び炭化物の混合物を調製する。
料粉末と希土類酸化物及び炭化物の混合物を調製する。
次に、得られた混合物を所定の形状に成形して成形体を
得る。その後、得られた成形体をサヤ内に上記した範囲
量を充填し、焼成温度に応した常圧あるいは加圧Ｎ２雰
囲気中（Ｎ２圧か１〜２００ａｔＩ８）において１７０
０〜２１０００Ｃ好ましくは１９００〜２０００℃の温
度て１時間以上焼成し結晶化することにより、５ｉ３Ｌ
粒子の粒界相か実質的に結晶相である本発明の窒化珪素
焼結体を得ることかてきる。
得る。その後、得られた成形体をサヤ内に上記した範囲
量を充填し、焼成温度に応した常圧あるいは加圧Ｎ２雰
囲気中（Ｎ２圧か１〜２００ａｔＩ８）において１７０
０〜２１０００Ｃ好ましくは１９００〜２０００℃の温
度て１時間以上焼成し結晶化することにより、５ｉ３Ｌ
粒子の粒界相か実質的に結晶相である本発明の窒化珪素
焼結体を得ることかてきる。
［実施例］
以下、本発明を実施例に基いてさらに詳細に説明するか
、本発明はこれらの実施例に限られるものてはない。
、本発明はこれらの実施例に限られるものてはない。
（実施例１〜１４、比較例１〜７）
純度９７重量％、酸素含有量２．２重量％、平均粒径０
．６ｇｍ 、ＢＥＴ比表面積１７ｍ２７ｇの窒化珪素原
料粉末８２．６重量％と、純度９９．９重量％、平均粒
径０．３〜２．５ｐｍの希土類酸化物（Ｙ２０３／ Ｙ
ｂ２０． ＝３．４／１４（ｗｔｌ） ） １７ 、４
重量％と、純度９９重量％、平均粒径０．４ｇｍ、ＢＥ
Ｔ比表面積２０Ｉ１２／ｇのＳｉＣを外配置て１重量％
の割合て調合し、窒化珪素質磁器製玉石と内容積ｉ ｏ
ｏｕの媒体攪拌型粉砕機を用いて、原料調合物４０ｋｇ
に対して玉石１００ｋｇ、水を加え、４時間粉砕した。
．６ｇｍ 、ＢＥＴ比表面積１７ｍ２７ｇの窒化珪素原
料粉末８２．６重量％と、純度９９．９重量％、平均粒
径０．３〜２．５ｐｍの希土類酸化物（Ｙ２０３／ Ｙ
ｂ２０． ＝３．４／１４（ｗｔｌ） ） １７ 、４
重量％と、純度９９重量％、平均粒径０．４ｇｍ、ＢＥ
Ｔ比表面積２０Ｉ１２／ｇのＳｉＣを外配置て１重量％
の割合て調合し、窒化珪素質磁器製玉石と内容積ｉ ｏ
ｏｕの媒体攪拌型粉砕機を用いて、原料調合物４０ｋｇ
に対して玉石１００ｋｇ、水を加え、４時間粉砕した。
その後、水を蒸発させ粒径５０ＩＬｌに造粒し成形用粉
末とした。次に、７ ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力て静水圧プ
レスし、５０Ｘ４０Ｘ６＋ｓｌの成形体を作製し、第１
表記載のサヤ内成形体詰め量及び焼成条件で焼成し、本
発明の窒化珪素焼結体Ｎｏ、 Ｉ〜１４を得た。また、
同し原料を用い同一の調合割合て調合し、同しく粉砕、
造粒、成形し、その後第１表記載のサヤ内成形体詰め量
及び焼成条件て焼成して、比較例Ｎｏ、１〜７の焼結体
を得た。
末とした。次に、７ ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力て静水圧プ
レスし、５０Ｘ４０Ｘ６＋ｓｌの成形体を作製し、第１
表記載のサヤ内成形体詰め量及び焼成条件で焼成し、本
発明の窒化珪素焼結体Ｎｏ、 Ｉ〜１４を得た。また、
同し原料を用い同一の調合割合て調合し、同しく粉砕、
造粒、成形し、その後第１表記載のサヤ内成形体詰め量
及び焼成条件て焼成して、比較例Ｎｏ、１〜７の焼結体
を得た。
これらの焼結体の嵩密度、粒界相の結晶相、室温及び１
４００℃における四点曲げ強度を測定した。結果を第１
表に示す。第１表において、焼結体の嵩密度はアルキメ
デス法により測定した。尚表中には、理論密度に対する
値として記載した。たたし、理論密度は、調合粉末組成
と調合物の密度より計算した。調合物の密度は、５ｉＪ
４：３．２ｇ／ｃｍ３． Ｙ２Ｏ３： ５ 、 Ｏｇ／
ｃｍ３． Ｙｂ２０：ｓ ： ９．２ｇ／ｃ１．Ｔｌ
２Ｏ：ｌ ：８．８ｇ／ａｍ３．Ｌｕ２０．：９．４ｇ
／ｃｍ”、Ｅｒ２Ｏ３：８．６ｇ／ｃｍ’、ＳｉＣ：
３．２ｇ／ｃｒｓ３を用いた。四点曲げ強度は、ＪＴＳ
Ｒ−１６０１ｒフアイセラミツクスの曲げ強さ試験法
」に従って測定した。粒界結晶相は、ＣｕＫａ線による
Ｘ線回折の結果から求めたものてあり、第１表中Ｊはカ
スビデイン構造の結晶てＪＣＰＤＳカート３２−１４５
１ テ代表される５ｉＪ４’４Ｙ２０３・５Ｉ０２と同
じ型の回折線をもち、Ｙの結晶学的位置は他の希土類元
素で置換てきる。Ｈはアパタイト構造の結晶てＪＣＰＤ
Ｓカート：１Ｏ−１４６２に代表されるＳｉ、Ｎ、・１
０Ｙ２０３・９ＳｉＯ□と同じ型の回折線をもち、Ｙの
結晶学的位置は他の希土類元素て置換てきる。Ｋは珪灰
石構造の結晶テＪＣＰＤＳカード：１１−１４６２ テ
代表されル２Ｙ２゜３・５ｉｎ２・Ｓｉ、Ｎ、と同じ型
の回折線をもち、Ｙの結晶学的位置は他の希土類元素て
置換てきる。ＬはＲｅ２ＳｉＯｓ（Ｒｅ：希土類元素）
で表わされる結晶てＪＣＰＤＳカート２１−１４５６．
２１−１４５８．２１−１４６１．２２−９９２．３６
−１４７６のいずれかと同じ型の回折線をもつ。ＳはＲ
ｅ２ＳｉＯ，（Ｒｅ：希土類元素）て表わされる結晶て
ＪＣＰＤＳカート２Ω−１４１６，２１−１４５７，２
１−１４５９，２１−１４６０，２２−９９４，２２−
１１０：ｌのいずれかと同じ型の回折線をもつ。
４００℃における四点曲げ強度を測定した。結果を第１
表に示す。第１表において、焼結体の嵩密度はアルキメ
デス法により測定した。尚表中には、理論密度に対する
値として記載した。たたし、理論密度は、調合粉末組成
と調合物の密度より計算した。調合物の密度は、５ｉＪ
４：３．２ｇ／ｃｍ３． Ｙ２Ｏ３： ５ 、 Ｏｇ／
ｃｍ３． Ｙｂ２０：ｓ ： ９．２ｇ／ｃ１．Ｔｌ
２Ｏ：ｌ ：８．８ｇ／ａｍ３．Ｌｕ２０．：９．４ｇ
／ｃｍ”、Ｅｒ２Ｏ３：８．６ｇ／ｃｍ’、ＳｉＣ：
３．２ｇ／ｃｒｓ３を用いた。四点曲げ強度は、ＪＴＳ
Ｒ−１６０１ｒフアイセラミツクスの曲げ強さ試験法
」に従って測定した。粒界結晶相は、ＣｕＫａ線による
Ｘ線回折の結果から求めたものてあり、第１表中Ｊはカ
スビデイン構造の結晶てＪＣＰＤＳカート３２−１４５
１ テ代表される５ｉＪ４’４Ｙ２０３・５Ｉ０２と同
じ型の回折線をもち、Ｙの結晶学的位置は他の希土類元
素で置換てきる。Ｈはアパタイト構造の結晶てＪＣＰＤ
Ｓカート：１Ｏ−１４６２に代表されるＳｉ、Ｎ、・１
０Ｙ２０３・９ＳｉＯ□と同じ型の回折線をもち、Ｙの
結晶学的位置は他の希土類元素て置換てきる。Ｋは珪灰
石構造の結晶テＪＣＰＤＳカード：１１−１４６２ テ
代表されル２Ｙ２゜３・５ｉｎ２・Ｓｉ、Ｎ、と同じ型
の回折線をもち、Ｙの結晶学的位置は他の希土類元素て
置換てきる。ＬはＲｅ２ＳｉＯｓ（Ｒｅ：希土類元素）
で表わされる結晶てＪＣＰＤＳカート２１−１４５６．
２１−１４５８．２１−１４６１．２２−９９２．３６
−１４７６のいずれかと同じ型の回折線をもつ。ＳはＲ
ｅ２ＳｉＯ，（Ｒｅ：希土類元素）て表わされる結晶て
ＪＣＰＤＳカート２Ω−１４１６，２１−１４５７，２
１−１４５９，２１−１４６０，２２−９９４，２２−
１１０：ｌのいずれかと同じ型の回折線をもつ。
（以下、余白）
（実施例１５〜２４、比較例８〜１１）実施例１〜１４
と同一物性の窒化珪素原料粉末を用い、純度９９．９重
量％、平均粒径０．３〜２．５Ｉｉ、ｍの希土類酸化物
、および純度９９重量％、平均粒径０．４ｇｍ 、ＢＥ
Ｔ比表面積２０Ｉ１２／ｇのＳ ｉＣ，Ｗ（：、ＭｏＣ
等の炭化物を第２表記載の割合て調合し、実施例１〜１
４と同様に粉砕、造粒、成形し、その後第２表記載のサ
ヤ内成形体詰め量及び焼成条件で焼成し、本発明の窒化
珪素焼結体Ｎ０８１５〜２４を得た。また、同し原料を
用い同一の調合割合て調合し、同しく粉砕、造粒、成形
し、その後第２表記載のサヤ内成形体詰め量及び焼成条
件て焼成して、比較例Ｎｏ、 ８〜１１の焼結体を得た
。
と同一物性の窒化珪素原料粉末を用い、純度９９．９重
量％、平均粒径０．３〜２．５Ｉｉ、ｍの希土類酸化物
、および純度９９重量％、平均粒径０．４ｇｍ 、ＢＥ
Ｔ比表面積２０Ｉ１２／ｇのＳ ｉＣ，Ｗ（：、ＭｏＣ
等の炭化物を第２表記載の割合て調合し、実施例１〜１
４と同様に粉砕、造粒、成形し、その後第２表記載のサ
ヤ内成形体詰め量及び焼成条件で焼成し、本発明の窒化
珪素焼結体Ｎ０８１５〜２４を得た。また、同し原料を
用い同一の調合割合て調合し、同しく粉砕、造粒、成形
し、その後第２表記載のサヤ内成形体詰め量及び焼成条
件て焼成して、比較例Ｎｏ、 ８〜１１の焼結体を得た
。
これらの焼結体の相対密度、粒界相の結晶相、室温及び
１４００℃における四点曲げ強度を実施例１〜１４と同
様の方法で測定した。結果を第２表に示す。
１４００℃における四点曲げ強度を実施例１〜１４と同
様の方法で測定した。結果を第２表に示す。
第１表〜第２表より明らかなように、サヤ内詰め量か所
定の範囲内で焼成した本発明の実施例Ｎ。
定の範囲内で焼成した本発明の実施例Ｎ。
、１〜２４の焼結体は、高温ての強度か高く室温強度か
らの低下か小さい。これに対して、サヤ内詰め量か所定
の範囲を逸脱した比較例Ｎｏ、１〜１１は高温ての強度
劣化か著しいことかわかる。
らの低下か小さい。これに対して、サヤ内詰め量か所定
の範囲を逸脱した比較例Ｎｏ、１〜１１は高温ての強度
劣化か著しいことかわかる。
［発明の効果コ
以上の説明から明らかなように、本発明の窒化珪素焼結
体の製造法によれば、所定の希土類酸化物を含有するＳ
ｉ３Ｎ、粉末中に炭化物を添加し得られた成形体をＮ２
雰囲気中所定のサヤ内詰め量の範囲て焼成して結晶化す
ることにより、 Ｓｉ３Ｎ、粒子の粒界相を実質的に結
晶相とした焼結体が得られ、高温においても常温とほぼ
同程度の高強度を有する焼結体を得ることかできる。
体の製造法によれば、所定の希土類酸化物を含有するＳ
ｉ３Ｎ、粉末中に炭化物を添加し得られた成形体をＮ２
雰囲気中所定のサヤ内詰め量の範囲て焼成して結晶化す
ることにより、 Ｓｉ３Ｎ、粒子の粒界相を実質的に結
晶相とした焼結体が得られ、高温においても常温とほぼ
同程度の高強度を有する焼結体を得ることかできる。
第１図は本発明におけるサヤ内への詰め量と焼成時間の
関係を示すグラフである。
関係を示すグラフである。
Claims (2)
- （１）窒化珪素粉末、希土類酸化物粉末及び炭化物粉末
から主としてなる原料を混合し成形して成形体を得た後
、該成形体を１７００〜２１００℃の窒素雰囲気下にお
いて、下記式の範囲内で焼成することを特徴とする窒化
珪素焼結体の製造法。 （０．０２５ｘ−０．０５）＜ｙ≦０．１ｘ〔ここで、
ｘは焼成時間（ｈｒ）、ｙは（サヤ内に充填する成形体
重量（ｇ））／（サヤ内容積（ｃｃ））を示す。〕 - （２）前記希土類酸化物粉末がＹ及び／またはＹｂから
なる請求項１記載の窒化珪素焼結体の製造法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2172928A JPH07115933B2 (ja) | 1990-06-29 | 1990-06-29 | 窒化珪素焼結体の製造法 |
| US07/717,538 US5178809A (en) | 1990-06-29 | 1991-06-19 | Process for producing silicon nitride sintered material |
| DE69106233T DE69106233T2 (de) | 1990-06-29 | 1991-06-28 | Verfahren zur Herstellung von gesintertem Siliciumnitridmaterial. |
| EP91305864A EP0463882B1 (en) | 1990-06-29 | 1991-06-28 | Process for producing silicon nitride sintered material |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2172928A JPH07115933B2 (ja) | 1990-06-29 | 1990-06-29 | 窒化珪素焼結体の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0459659A true JPH0459659A (ja) | 1992-02-26 |
| JPH07115933B2 JPH07115933B2 (ja) | 1995-12-13 |
Family
ID=15950953
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2172928A Expired - Lifetime JPH07115933B2 (ja) | 1990-06-29 | 1990-06-29 | 窒化珪素焼結体の製造法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5178809A (ja) |
| EP (1) | EP0463882B1 (ja) |
| JP (1) | JPH07115933B2 (ja) |
| DE (1) | DE69106233T2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4685257B2 (ja) * | 2001-03-09 | 2011-05-18 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化珪素質焼結体及びその製造方法 |
| JPWO2020203787A1 (ja) * | 2019-03-29 | 2020-10-08 |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5759933A (en) * | 1991-04-09 | 1998-06-02 | Alliedsignal Inc. | Gas pressure sintered silicon nitride having high strength and stress rupture resistance |
| US5523268A (en) * | 1993-12-22 | 1996-06-04 | Kabushiki Kaisha Toyota Chuo Kenkyusho | Silicon nitride sintered body |
| DE19519864B4 (de) * | 1994-05-31 | 2006-11-23 | Kyocera Corp. | Siliciumnitridsinterprodukt und Verfahren zu seiner Herstellung |
| GB2355005B (en) | 1999-10-04 | 2004-03-24 | Caterpillar Inc | Rare earth silicate coating on a silicon-based ceramic component by controlled oxidation for improved corrosion resistance |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4264548A (en) * | 1979-12-20 | 1981-04-28 | Ford Motor Company | Method of making silicon nitride based cutting tools-I |
| US4457958A (en) * | 1980-05-02 | 1984-07-03 | Rockwell International Corporation | Method of strengthening silicon nitride ceramics |
| DE3423573A1 (de) * | 1984-06-27 | 1986-01-09 | Elektroschmelzwerk Kempten GmbH, 8000 München | Polykristalline sinterkoerper auf basis von siliciumnitrid und sinteradditiven |
| US4891342A (en) * | 1985-11-20 | 1990-01-02 | Kyocera Corporation | Process for preparing a silicon nitride sintered body |
| US4830800A (en) * | 1987-07-27 | 1989-05-16 | The Regents Of The University Of California | Method of producing a dense refractory silicon nitride (SI3 N4) compact with one or more crystalline intergranular phases |
| JPH02160669A (ja) * | 1988-09-14 | 1990-06-20 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | 窒化ケイ素―炭化ケイ素複合焼結体およびその製造法 |
| JPH0283270A (ja) * | 1988-09-21 | 1990-03-23 | Ngk Insulators Ltd | セラミックス成形体のガラスカプセルｈｉｐ方法 |
| CA2016336C (en) * | 1989-05-10 | 1996-10-29 | Tomonori Takahashi | Silicon nitride sintered bodies and method of manufacturing the same |
-
1990
- 1990-06-29 JP JP2172928A patent/JPH07115933B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1991
- 1991-06-19 US US07/717,538 patent/US5178809A/en not_active Expired - Fee Related
- 1991-06-28 EP EP91305864A patent/EP0463882B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1991-06-28 DE DE69106233T patent/DE69106233T2/de not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4685257B2 (ja) * | 2001-03-09 | 2011-05-18 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化珪素質焼結体及びその製造方法 |
| JPWO2020203787A1 (ja) * | 2019-03-29 | 2020-10-08 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US5178809A (en) | 1993-01-12 |
| DE69106233D1 (de) | 1995-02-09 |
| EP0463882A2 (en) | 1992-01-02 |
| EP0463882B1 (en) | 1994-12-28 |
| JPH07115933B2 (ja) | 1995-12-13 |
| EP0463882A3 (en) | 1992-06-10 |
| DE69106233T2 (de) | 1995-06-01 |
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