JPH0426549A - 耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造法 - Google Patents

耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造法

Info

Publication number
JPH0426549A
JPH0426549A JP2128272A JP12827290A JPH0426549A JP H0426549 A JPH0426549 A JP H0426549A JP 2128272 A JP2128272 A JP 2128272A JP 12827290 A JP12827290 A JP 12827290A JP H0426549 A JPH0426549 A JP H0426549A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
sintered body
silicon nitride
thermal shock
rare earth
powder
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2128272A
Other languages
English (en)
Inventor
Toshihiro Yoshida
俊広 吉田
Akira Takahashi
章 高橋
Keiichiro Watanabe
敬一郎 渡邊
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by NGK Insulators Ltd filed Critical NGK Insulators Ltd
Priority to JP2128272A priority Critical patent/JPH0426549A/ja
Publication of JPH0426549A publication Critical patent/JPH0426549A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Ceramic Products (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は高強度で耐熱衝撃性に優れた低ヤング率の窒化
珪素焼結体及びその製造法に関するものである。
[従来の技術] 従来、希土類酸化物を含むIIIa系元素の酸化物を添
加した窒化珪素焼結体として、例えば特公昭48−74
86号公報において、窒化珪素(Si、N。
)85モル%以上とma系元素の酸化物から選ばれた少
なくとも一種15モル%以下とを混合、成形し非酸化性
雰囲気中で焼結する焼結体の製造方法か、また特公昭4
9−21091号公報において、Si、N、か少なくと
も’50wt%、Y2O3またはLa系元素の酸化物か
ら選ばれる少なくとも一種50豐し%以下、及びAJl
j zOi 0 、01〜20 wL%からなる窒化珪
素焼結体がそれぞれ開示されている。
しかしながら、単に希土類元素を窒化珪素に添加するだ
けでは高温高強度を有する焼結体は得られず、一方、A
5L203添加ては緻密化は促進されるが粒界相は軟化
点か低く高温強度か著しく低下する問題かあった。
この高温強度の問題を解決するため、特開昭63−10
0067号公報において、所定組成で所定量比の希土類
元素をSi3N、粉末に添加し、焼結体の結晶相を特定
して高温高強度を達成する技術を開示している。また、
特公昭63−2915号公報においても、Sl:lN4
粒と結晶質の粒界相からなるSi、N4多結晶セラミッ
ク体か1000〜■600℃にいたる高温において高い
機械的強度を持続するものとして開示されている。
[発明が解決しようとする課題] しかしながら、特開昭63−100067号公報および
特公昭63−2915号公報に開示されたセラミック体
では高温で高強度を達成できるか、室温乃至高温におい
てその強度を大きくさせると同時にヤング率も増大する
こととなり、得られるセラミック体の耐熱衝撃性が向上
しないという問題があった。
本発明の目的は上述した課題を解消して1強度を向上さ
せると同時に低ヤング率の耐熱衝撃性に優れた窒化珪素
焼結体及びその製造法を提供しようとするものである。
[問題を解決するための手段] 即ち、本発明によれば、窒化珪素と希土類元素化合物か
ら実質的になる焼結体であって、該焼結体の窒化珪素粒
子の粒界相か実質的にガラス相よりなり、ヤング率が2
70 GPa以下であることを特徴とする耐熱衝撃性窒
化珪素焼結体、が提供される。
さらに本発明によれば、窒化珪素粉末と希土類酸化物粉
末を主として含む原料を混合し成形して成形体を得た後
、成形体を窒素雰囲気下、1700〜2100℃の温度
にて下記式に示す条件でサヤ内において焼成し、焼結体
の窒化珪素粒子の粒界相を実質的にガラス相にすること
を特徴とする耐熱衝撃性窒化珪素焼結体の製造法、か提
供される。
y>0− lx (但し、y≦1.0、X≧1.0であり、yはサヤ内容
物重量(g)/サヤ内容積(cc)、Xは焼成時間(h
r)を示す。) [作用] 本発明においては、Si3N、粉末中に所定の希土類酸
化物を混合し成形して成形体を得た後、この成形体をサ
ヤ内に所定量詰め、N2雰囲気中で1700〜2100
℃の温度にて焼成することにより、Si:tNa粒子の
粒界相を実質的にガラス相とした窒化珪素焼結体が得ら
れ、この窒化珪素焼結体が室温強度か向上するにも拘ら
ず、ヤング率が従来材料より約1割低くなって耐熱衝撃
性か向上することを見出したことを特徴とする。
すなわち、成形体を焼成するに際して、サヤ内への詰め
量を下記0式に示す範囲と、N2雰囲気中1700〜2
100℃の温度にて焼成することにより、Si、N4粒
子の粒界相を実質的にガラス相とした窒化珪素焼結体が
得られる。
y>O,lx    ・・−■ (但し、y≦1.0、X≧1.0であり、yはサヤ内容
物重量(g)/サヤ内容量(cc)、Xは焼成時間(h
r)を示す、) これをグラフに示すと、第1図の斜線の範囲内となる。
この条件下で焼成することで粒界相かガラス質になるの
は、従来に比し酸素分圧がリッチな雰囲気となり、焼結
体中の酸素量が増加してガラスか生成しやすい組成とな
るためと考えられる。
ここて、y、即ちサヤ内容物重量(g)/サヤ内容積(
cc)が1.0を超えると、サヤ内への成形体の詰め量
か多くなり過ぎ、詰め作業が物理的に困難となるため、
好ましくない。
また、X、即ち焼成時間(hr)は1時間以上か必要で
ある。焼成時間(h「)か1時間未満の場合、焼結体は
充分に緻密化されない。
周知のようにセラミックスの耐熱衝撃性は、耐熱衝撃温
度差△Tc(”C)によって評価され、ATc値か大な
る程耐熱衝撃性に優れる。例えば、1000℃に加熱し
た材料を0℃の冷水中に投下したときに、クラック等が
発生して強度劣化が起こり始める場合、耐熱衝撃温度差
が1000℃であると云う、一般にセラミックスでは△
TcはΔTccc σ/αE   ・・・■ (σ:強度(Pa)、α:熱膨張係数(x 10−’/
 ”C)、E:ヤング率(Pg)) で示され、0式に示す強度、熱膨張係数、ヤング率に依
存する。すなわち、強度が一定ならばヤング率が低い程
ΔTcは大きくなり耐熱衝撃性か向上し、材料としての
有効性が増大する。
本発明の窒化珪素材料はまさしくこのような特性を有す
る材料で1強度劣化なくヤング率を低減できるため、耐
熱衝撃性が著しく向上する。
窒化珪素原料中の酸素量は1〜3重量%が望ましい、酸
素量は窒化珪素原料を酸化することによりコントロール
できる。あるいはSiO□粉末を加えてもよい。
希土類酸化物の添加量の合計は、2.7〜lOモル%が
好ましい。添加量の合計が2.7モル%未満ては緻密化
に十分な液相が得られず、10モル%を超えると緻密化
が用筆となりやすい。また、 Y2O3、yb2o、以
外の希土類酸化物として1.u 20−1、 Ta2O
ユ、 Er20+等も同効成分として使用することかで
きる。焼結体中の希土類元素量は調合時と変わらない。
尚、モル%は(希土類酸化物モル量)/(希土類酸化物
モル量+Si、N、のモル量)と計算した。
また、窒化珪素と希土類酸化物の調合物に対し炭化物を
添加することもできる。炭化物を添加すると、強度を上
げることができる。炭化物の添加量としては外配置で0
.1〜11wt%が好ましい、外記添加量が0.1wt
%未満では十分な緻密化効果が得られず、11wt%を
超える炭化物か緻密化を阻害してしまう場合があるため
である。更に好ましくは0.5〜7wt%が良い。焼結
体中の炭化物は調合時より若干減ることもある。なお、
炭化物の結晶相で限定されるものでもなく、例えばSi
Cでは、α型、β型あるいは非晶質のうち何れであって
も使用することができる。
本発明の窒化珪素焼結体の製造法では、まず窒化珪素原
料粉末と希土類酸化物の混合物を調製する0次に、得ら
れた混合物を所定の形状に成形して成形体を得る。その
後、得られた成形体をサヤ内に所定量詰め、焼成温度に
応じた常圧あるいは加圧N2雰囲気中において1700
〜2100℃、好ましくは1900〜2000℃の温度
で焼成することにより、 Si、N、粒子の粒界相を実
質的にガラス相とした本発明の窒化珪素焼結体を得るこ
とかできる。
[実施例] 以下、本発明を実施例に基いてさらに詳細に説明するが
1本発明はこれらの実施例に限られるものではない。
(実施例、比較fF1) 純度97重量%、酸素含有量2.2重量%、平均粒径0
.6μ腸、 BET比表面fi17■2/gの窒化珪素
原料粉末と、純度99.9重量%、平均粒径0.3〜2
.5μ−の第1表記載の添加物と、純度99重量%、平
均粒径0.4gm 、BET比表面積20m2/gのS
iCを第1表記載の割合で調合し、窒化珪素質磁器製玉
石と振動ミルを用いて原料調合%3200gに対し玉石
500g、水300tJ1を加え、振動数1200回/
分で4時間粉砕した。その後、木を蒸発させ粒径50B
−に造粒し、成形用粉末とした。次に、 7 ton/
cm”の圧力で静水圧プレスし、50x40x6■−の
成形体を作製し、第1表記載の焼成条件で焼成し、本発
明の窒化珪素焼結体No、 1〜7を得た。また、同じ
原料を用いて、第1表記載の添加物及びその調合割合で
調合し、同しく粉砕、造粒、成形し、その後第1表記載
の焼成条件で焼成して、比較例No、 8〜10の焼結
体を得た。
これらの焼結体の嵩密度、粒界相の結晶相、室温及び1
400℃における四点曲げ強度、ヤング率及び耐熱衝撃
性(耐熱衝撃温度差)を測定した。結果を第1表に示す
。第1表において、焼結体の嵩密度はアルキメデス法に
より測定した。尚表中には、理論密度に対する値として
記載した。たたし、理論密度は、調合粉末組成と調合物
の密度より計算した。調合物の密度は、Si、N、:3
.2g/cmコ、Y20..:5.Og/csゴ、Yb
20i : 9.2g/am” 、Tm2O3:8.8
g/cs1.La、、Oz:5.5g/cm’ 、Er
20.、 :8−6g/cm”、SiC: 3.2g/
cm” 、Mo2C:8.9g/cm” JC: 15
.6g/cm’、TiC:4−9g/cm3を用いた。
四点曲げ強度は、JIS R−1601rファイセラミ
ックスの曲げ強さ試験法」に従って測定した。またヤン
グ率は超音波パルス法にて、耐熱衝撃温度差は水中投下
法にて測定した0粒界結晶相は、CuKa線によるX線
回折の結果から求めたものであり、Hはアパタイト構造
の結晶でJCPDSカートコ0−1462に代表される
Si3N、・l0Y203・9SiO□と同じ型の回折
線をもち、Yの結晶学的位置は他の希土類元素で置換で
きる。また、ガラスなる用語はX線回折強度ピークの欠
如によって特徴づけられるような短範囲規則化固体を意
味する。
第1表より明らかなように、粒界相がガラス質である本
発明N001〜7の焼結体は室温強度が高く、従来の窒
化珪素焼結体よりヤング率が低いため、耐熱衝撃性が良
好である。これに対して、粒界相か結晶質である比較例
No、 8〜lOの焼結体はヤング率が高く、耐熱衝撃
性が悪い。これにより、粒界相をガラス質に制御するこ
とが耐熱衝撃性向上に効果があることがわかる。
[発明の効果] 以上説明した通り、本発明によれば、所定の条件下サヤ
内において焼成することにより、焼結体の窒化珪素粒子
の粒界相を実質的にガラス相で形成し、低ヤング率の耐
熱衝撃性に優れた窒化珪素焼結体を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明における焼成時間とサヤ内容物重量/サ
ヤ内容積の関係を示すグラフである。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)窒化珪素と希土類元素化合物から実質的になる焼
    結体であって、該焼結体の窒化珪素粒子の粒界相が実質
    的にガラス相よりなり、ヤング率が270GPa以下で
    あることを特徴とする耐熱衝撃性窒化珪素焼結体。
  2. (2)前記希土類元素がY及び/またはYbである請求
    項1記載の耐熱衝撃性窒化珪素焼結体。
  3. (3)窒化珪素粉末と希土類酸化物粉末を主として含む
    原料を混合し成形して成形体を得た後、成形体を窒素雰
    囲気下、1700〜2100℃の温度にて下記式に示す
    条件でサヤ内において焼成し、焼結体の窒化珪素粒子の
    粒界相を実質的にガラス相にすることを特徴とする耐熱
    衝撃性窒化珪素焼結体の製造法。 y>0.1x (但し、y≦1.0、x≧1.0であり、yはサヤ内容
    物重量(g)/サヤ内容積(cc)、xは焼成時間(h
    r)を示す。)
  4. (4)前記希土類酸化物粉末がY及び/またはYbであ
    る請求項3記載の耐熱衝撃性窒化珪素焼結体の製造法。
JP2128272A 1990-05-18 1990-05-18 耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造法 Pending JPH0426549A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2128272A JPH0426549A (ja) 1990-05-18 1990-05-18 耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2128272A JPH0426549A (ja) 1990-05-18 1990-05-18 耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JPH0426549A true JPH0426549A (ja) 1992-01-29

Family

ID=14980732

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2128272A Pending JPH0426549A (ja) 1990-05-18 1990-05-18 耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JPH0426549A (ja)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS512713A (ja) * 1974-06-28 1976-01-10 Tokyo Shibaura Electric Co
JPS62223066A (ja) * 1986-03-19 1987-10-01 工業技術院長 高温強度が優れた窒化ケイ素焼結体の製造法
JPH02204366A (ja) * 1989-02-02 1990-08-14 Nissan Motor Co Ltd 窒化珪素質焼結体

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS512713A (ja) * 1974-06-28 1976-01-10 Tokyo Shibaura Electric Co
JPS62223066A (ja) * 1986-03-19 1987-10-01 工業技術院長 高温強度が優れた窒化ケイ素焼結体の製造法
JPH02204366A (ja) * 1989-02-02 1990-08-14 Nissan Motor Co Ltd 窒化珪素質焼結体

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0250153B1 (en) Silicon nitride sintered bodies and process for manufacturing the same
US5177038A (en) Silicon nitride sintered bodies
JPH11314969A (ja) 高熱伝導性Si3N4焼結体及びその製造方法
US5238882A (en) Method of manufacturing silicon nitride sintered bodies
JPH08733B2 (ja) 耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造方法
JPH0459659A (ja) 窒化珪素焼結体の製造法
JPH0426549A (ja) 耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造法
JP3454993B2 (ja) 窒化珪素質焼結体およびその製造方法
JP3034100B2 (ja) 窒化珪素質焼結体およびその製造方法
JPH0729855B2 (ja) 窒化珪素焼結体およびその製造法
JPH0733290B2 (ja) 窒化珪素焼結体およびその製造法
JPH035371A (ja) Si↓3N↓4焼結体の製造方法
JPH1121175A (ja) 窒化珪素質焼結体
JP2851721B2 (ja) 切削工具用窒化珪素質焼結体
JP2742622B2 (ja) 窒化珪素質焼結体及びその製造方法
JP3124862B2 (ja) 窒化珪素質焼結体の製造方法
JP3034099B2 (ja) 窒化珪素質焼結体およびその製造方法
JP2708136B2 (ja) 窒化珪素質焼結体およびその製造方法
JP2746760B2 (ja) 窒化珪素−炭化珪素質複合焼結体およびその製造方法
JPH1059773A (ja) 窒化珪素焼結体及びその製造方法
JP2671539B2 (ja) 窒化珪素焼結体の製造方法
JPH04292466A (ja) 窒化珪素焼結体およびその製造法
JP2777051B2 (ja) 窒化珪素質焼結体の製造方法
JP2783702B2 (ja) 窒化珪素質焼結体
JP2811493B2 (ja) 窒化珪素質焼結体