JPH0453042B2 - - Google Patents
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- JPH0453042B2 JPH0453042B2 JP59250796A JP25079684A JPH0453042B2 JP H0453042 B2 JPH0453042 B2 JP H0453042B2 JP 59250796 A JP59250796 A JP 59250796A JP 25079684 A JP25079684 A JP 25079684A JP H0453042 B2 JPH0453042 B2 JP H0453042B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/01—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
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- C04B35/499—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on vanadium, niobium, tantalum, molybdenum or tungsten oxides or solid solutions thereof with other oxides, e.g. vanadates, niobates, tantalates, molybdates or tungstates based on solid solutions with lead oxides containing also titanates
-
- H—ELECTRICITY
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- H01G4/1254—Ceramic dielectrics characterised by the ceramic dielectric material based on niobium or tungsteen, tantalum oxides or niobates, tantalates
- H01G4/1263—Ceramic dielectrics characterised by the ceramic dielectric material based on niobium or tungsteen, tantalum oxides or niobates, tantalates containing also zirconium oxides or zirconates
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- Ceramic Capacitors (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
この発明は、誘導率が8000以上と高く、かつそ
の焼結温度が900〜1000℃と低いことを、特徴と
する誘電体磁器組成物に関する。 (従来の技術) 積層セラミツクコンデンサは小型で大容量であ
ること、高周波特性にすぐれていること、耐熱性
にすぐれ、かつ量産性に富むなどの特徴を有して
いる。 したがつて、産業用電子機器、民生用電子機器
の軽薄短小、高品質、高周波設計などの要求に合
致することから近年その需要は増加の一途をたど
つている。 従来の積層セラミツクコンデンサは、内部電極
としてAu、Pt、Pdなど、高価な貴金属を用いる
のが一般的であつた。 (発明が解決しようとする問題) しかしながら、上記した貴金属を内部電極とす
る積層セラミツクコンデンサでは、生産コストの
過半が電極材料費となり、全体のコストの低減す
ることに限度があつた。 このため、チタン酸バリウムを主体とする高誘
電率系の磁器組成物に、ホウ素、ピスマス、鉛な
どの酸化物よりなるガラス成分を添加し、焼成温
度を従前の1300〜1350℃から1100〜1150℃に低下
させ、比較的安価に銀−パラジウム系合金を内部
電極とする、低温焼結可能な積層セラミツクコン
デンサが開発されるに至つた。 しかし、ガラス成分を添加することにより、本
来チタン酸バリウム母体組成が有する誘導率を低
減させ、積層セラミツクコンデンサの寸法として
は逆に大きくなり、電極材料のコストの低下を打
ち消してしまうという欠点が見られた。 (発明の目的) したがつて、この発明は、上記した従来技術の
ように誘電率の低下をもたらすことなく、つまり
誘電率の値が8000以上を示し、かつその焼結温度
が900〜1000℃と低い誘電体磁器組成物を提供す
ることを目的とする。 また、この発明は、焼結温度が低いことを利用
して、比較的安価な銀−パラジウム系合金を内部
電極とする積層セラミツクコンデンサを構成する
誘電体材料として利用可能な誘電体磁器組成物を
提供することを目的とする。 (発明の構成) この発明にかかる誘電体磁器組成物は、Pb(Ni
1/3Nb2/3)O3、PbTiO3、Pb(Zn1/2W1/2)O3お
よびPb(Cu1/3Nb2/3)O3を主たる構成成分とし
たものである。 また、この発明にかかる誘電体磁器組成物は、
上記した主たる構成成分に対して、マンガンを添
加含有させたものである。 上記した主たる構成成分は次の組成割合からな
るものである。 つまり、 Pb(Ni1/3Nb2/3)O3 50.0〜75.0モル% PbTiO3 20.0〜35.0モル% Pb(Zn1/2W1/2)O3 0.5〜15.0モル% Pb(Cu1/3Nb2/3)O3 1.0〜10.0モル% また、この発明は上記した主たる構成成分に対
して、副成分としてマンガンをMnO2に換算して
0.5モル%以下含有した系も含む。 (組成範囲の限度理由) 上記した主たる構成成分、および主たる構成成
分に対する副成分の範囲を限定した理由は次のと
おりである。 まず、主たる構成成分の各成分の組成範囲の限
定理由を説明する。 第1に、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3が50.0モル%未満
になると、誘電率が8000未満となり、従来のチタ
ン酸バリウム系のものと同等あるいはそれ以下の
特性しか示さず、実用に供し得ない。一方75.0モ
ル%を越えると、焼結温度が1000℃を越え、誘電
率も著しく低下する。 第2に、PbTiO3が20.0モル%未満になるか、
もしくは35.0モル%を越えると、誘電率が8000未
満に低下する。 第3に、Pb(Zn1/2W1/2)O3が0.5モル%未満
では焼結温度が高く、1000℃以下では十分な密度
の磁器から得られず、誘電率も8000以上にならな
い。一方、15モル%を越えると、焼結温度は低く
なるものの、誘電率が8000以上とならず、磁器の
絶縁抵抗が低下する。 第4に、Pb(Cu1/3Nb2/3)O3が1.0モル%未満
では、誘電率は高い値を示すが、焼結温度は100
℃を越えてしまう。一方、10.0モル%を越える
と、焼結性は良好であるが、誘導率が8000未満と
なり、かつ絶縁抵抗が低下する。 また、主たる構成成分に対するマンガン量が
MnO2が換算して0.5モル%を越えると、誘電率が
8000未満となり、絶縁抵抗が無添加のものにくら
べて低下し、1011Ω・cm未満となる。 (効果) この発明にかかる誘電体磁器組成物は、次のよ
うな効果を有する。 誘電率(ε)が8000以上の値を示す。 誘電正接(tanδ)が2.5%以下である。 室温では絶縁抵抗が1011Ω・cm以上である。 焼結温度が900〜1000℃と低い。 マンガンを含有させることにより、室温およ
び高温(85℃)での絶縁抵抗が改善され、室温
では1013Ω・cm以上の値を示す。 したがつて、この発明にかかる誘電体磁器組成
物は一般の磁器コンデンサのみならず、積層セラ
ミツクコンデンサの誘導体材料として使用可能な
ものである。特に、積層セラミツクコンデンサを
製造する場合、焼結温度が低いことに起因して、
内部電極として銀−パラジウム系材料を用いるこ
とができ、小型、大容量のものを工業的に生産す
ることができる。 (実施例) 以下、この発明を実施例に従つて詳細に説明す
る。 純度99.9%以上の、PbO、NiO、Nb2O5、
TiO2、ZnO、WO3、CuO、MnO2を出発原料と
し、第1表に示す組成比の磁器組成物が最終的に
得られるように各原料を秤量した。各秤量原料を
100gとし、ポリエチレン製ポツトにメノウ玉石
とともに入れ、10時間湿気式混合した。混合物ス
ラリーを脱水、乾燥し、アルミナ質の匣に入れ、
650〜800℃で2時間保持して仮焼し、一次反応粉
末(仮焼粉末)を得た。仮焼粉末をあらかじめ粗
粉砕し、バインダーとしてポリビニルアルコール
を3重量%加えて再び湿式混合粉砕を行つた。得
られたスラリーを乾燥したのち、50メツシユの櫛
を通して成形用整粒粉末とした。次いで、オイル
プレスで2000Kg/cm2の圧力で直径12mm、厚み1.2
mmの円板状に成形加工した。成形円板をジルコニ
ア質の匣に入れ、適度の鉛雰囲気を設定した電気
炉内で、900〜1100℃の温度で2時間焼成した。 得られた磁器円板の両面に、硼珪酸鉛ガラスフ
リツトを含む銀ペーストを塗布し、750℃で10分
間焼き付けて電極を形成し、測定用の試料とし
た。 各試料につき、静電容量(C)、誘電正接(tanδ)
はYHP製LCRメータ4274を用いて温度25℃、1K
Hz、1Vrmeで測定した。また、絶縁抵抗(IR)
はタケダ理研製メグオームメータTR8601を用
い、直流500V印加2後の値を測定した。試料の
厚み、電極の直径寸法を測定し、誘電率(ε)お
よび比抵抗(ρ)を計算し、その結果を第1表に
示した。 さらに、各試料の焼成温度を第1表に示した。 なお、第1表中※印を付したものはこの発明範
囲外のものであり、それ以外のものはこの発明範
囲内のものである。 【表】
の焼結温度が900〜1000℃と低いことを、特徴と
する誘電体磁器組成物に関する。 (従来の技術) 積層セラミツクコンデンサは小型で大容量であ
ること、高周波特性にすぐれていること、耐熱性
にすぐれ、かつ量産性に富むなどの特徴を有して
いる。 したがつて、産業用電子機器、民生用電子機器
の軽薄短小、高品質、高周波設計などの要求に合
致することから近年その需要は増加の一途をたど
つている。 従来の積層セラミツクコンデンサは、内部電極
としてAu、Pt、Pdなど、高価な貴金属を用いる
のが一般的であつた。 (発明が解決しようとする問題) しかしながら、上記した貴金属を内部電極とす
る積層セラミツクコンデンサでは、生産コストの
過半が電極材料費となり、全体のコストの低減す
ることに限度があつた。 このため、チタン酸バリウムを主体とする高誘
電率系の磁器組成物に、ホウ素、ピスマス、鉛な
どの酸化物よりなるガラス成分を添加し、焼成温
度を従前の1300〜1350℃から1100〜1150℃に低下
させ、比較的安価に銀−パラジウム系合金を内部
電極とする、低温焼結可能な積層セラミツクコン
デンサが開発されるに至つた。 しかし、ガラス成分を添加することにより、本
来チタン酸バリウム母体組成が有する誘導率を低
減させ、積層セラミツクコンデンサの寸法として
は逆に大きくなり、電極材料のコストの低下を打
ち消してしまうという欠点が見られた。 (発明の目的) したがつて、この発明は、上記した従来技術の
ように誘電率の低下をもたらすことなく、つまり
誘電率の値が8000以上を示し、かつその焼結温度
が900〜1000℃と低い誘電体磁器組成物を提供す
ることを目的とする。 また、この発明は、焼結温度が低いことを利用
して、比較的安価な銀−パラジウム系合金を内部
電極とする積層セラミツクコンデンサを構成する
誘電体材料として利用可能な誘電体磁器組成物を
提供することを目的とする。 (発明の構成) この発明にかかる誘電体磁器組成物は、Pb(Ni
1/3Nb2/3)O3、PbTiO3、Pb(Zn1/2W1/2)O3お
よびPb(Cu1/3Nb2/3)O3を主たる構成成分とし
たものである。 また、この発明にかかる誘電体磁器組成物は、
上記した主たる構成成分に対して、マンガンを添
加含有させたものである。 上記した主たる構成成分は次の組成割合からな
るものである。 つまり、 Pb(Ni1/3Nb2/3)O3 50.0〜75.0モル% PbTiO3 20.0〜35.0モル% Pb(Zn1/2W1/2)O3 0.5〜15.0モル% Pb(Cu1/3Nb2/3)O3 1.0〜10.0モル% また、この発明は上記した主たる構成成分に対
して、副成分としてマンガンをMnO2に換算して
0.5モル%以下含有した系も含む。 (組成範囲の限度理由) 上記した主たる構成成分、および主たる構成成
分に対する副成分の範囲を限定した理由は次のと
おりである。 まず、主たる構成成分の各成分の組成範囲の限
定理由を説明する。 第1に、Pb(Ni1/3Nb2/3)O3が50.0モル%未満
になると、誘電率が8000未満となり、従来のチタ
ン酸バリウム系のものと同等あるいはそれ以下の
特性しか示さず、実用に供し得ない。一方75.0モ
ル%を越えると、焼結温度が1000℃を越え、誘電
率も著しく低下する。 第2に、PbTiO3が20.0モル%未満になるか、
もしくは35.0モル%を越えると、誘電率が8000未
満に低下する。 第3に、Pb(Zn1/2W1/2)O3が0.5モル%未満
では焼結温度が高く、1000℃以下では十分な密度
の磁器から得られず、誘電率も8000以上にならな
い。一方、15モル%を越えると、焼結温度は低く
なるものの、誘電率が8000以上とならず、磁器の
絶縁抵抗が低下する。 第4に、Pb(Cu1/3Nb2/3)O3が1.0モル%未満
では、誘電率は高い値を示すが、焼結温度は100
℃を越えてしまう。一方、10.0モル%を越える
と、焼結性は良好であるが、誘導率が8000未満と
なり、かつ絶縁抵抗が低下する。 また、主たる構成成分に対するマンガン量が
MnO2が換算して0.5モル%を越えると、誘電率が
8000未満となり、絶縁抵抗が無添加のものにくら
べて低下し、1011Ω・cm未満となる。 (効果) この発明にかかる誘電体磁器組成物は、次のよ
うな効果を有する。 誘電率(ε)が8000以上の値を示す。 誘電正接(tanδ)が2.5%以下である。 室温では絶縁抵抗が1011Ω・cm以上である。 焼結温度が900〜1000℃と低い。 マンガンを含有させることにより、室温およ
び高温(85℃)での絶縁抵抗が改善され、室温
では1013Ω・cm以上の値を示す。 したがつて、この発明にかかる誘電体磁器組成
物は一般の磁器コンデンサのみならず、積層セラ
ミツクコンデンサの誘導体材料として使用可能な
ものである。特に、積層セラミツクコンデンサを
製造する場合、焼結温度が低いことに起因して、
内部電極として銀−パラジウム系材料を用いるこ
とができ、小型、大容量のものを工業的に生産す
ることができる。 (実施例) 以下、この発明を実施例に従つて詳細に説明す
る。 純度99.9%以上の、PbO、NiO、Nb2O5、
TiO2、ZnO、WO3、CuO、MnO2を出発原料と
し、第1表に示す組成比の磁器組成物が最終的に
得られるように各原料を秤量した。各秤量原料を
100gとし、ポリエチレン製ポツトにメノウ玉石
とともに入れ、10時間湿気式混合した。混合物ス
ラリーを脱水、乾燥し、アルミナ質の匣に入れ、
650〜800℃で2時間保持して仮焼し、一次反応粉
末(仮焼粉末)を得た。仮焼粉末をあらかじめ粗
粉砕し、バインダーとしてポリビニルアルコール
を3重量%加えて再び湿式混合粉砕を行つた。得
られたスラリーを乾燥したのち、50メツシユの櫛
を通して成形用整粒粉末とした。次いで、オイル
プレスで2000Kg/cm2の圧力で直径12mm、厚み1.2
mmの円板状に成形加工した。成形円板をジルコニ
ア質の匣に入れ、適度の鉛雰囲気を設定した電気
炉内で、900〜1100℃の温度で2時間焼成した。 得られた磁器円板の両面に、硼珪酸鉛ガラスフ
リツトを含む銀ペーストを塗布し、750℃で10分
間焼き付けて電極を形成し、測定用の試料とし
た。 各試料につき、静電容量(C)、誘電正接(tanδ)
はYHP製LCRメータ4274を用いて温度25℃、1K
Hz、1Vrmeで測定した。また、絶縁抵抗(IR)
はタケダ理研製メグオームメータTR8601を用
い、直流500V印加2後の値を測定した。試料の
厚み、電極の直径寸法を測定し、誘電率(ε)お
よび比抵抗(ρ)を計算し、その結果を第1表に
示した。 さらに、各試料の焼成温度を第1表に示した。 なお、第1表中※印を付したものはこの発明範
囲外のものであり、それ以外のものはこの発明範
囲内のものである。 【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 Pb(Ni1/3Nb2/3)O3、PbTiO3、Pb(Zn1/2
W1/2)O3およびPb(Cu1/3Nb2/3)O3からなり、各
構成成分が次のモル比率からなる、 ことを特徴とする誘電体磁器組成物。 Pb(Ni1/3Nb2/3)O3 50.0〜75.0モル% PbTiO3 20.0〜35.0モル% Pb(Zn1/2W1/2)O3 0.5〜15.0モル% Pb(Cu1/3Nb2/3)O3 1.0〜10.0モル% 2 Pb(Ni1/3Nb2/3)O3、PbTiO3、Pb(Zn1/2
W1/2)O3およびPb(Cu1/3Nb2/3)O3からなり、各
構成成分が次のモル比率からなるものを主成分と
し、この主成分に対してマンガンをMnO2に換算
して0.5モル%以下含有する、 ことを特徴とする誘電体磁器組成物。 Pb(Ni1/3Nb2/3)O3 50.0〜75.0モル% PbTiO3 20.0〜35.0モル% Pb(Zn1/2W1/2)O3 0.5〜15.0モル% Pb(Cu1/3Nb2/3)O3 1.0〜10.0モル%
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP59250796A JPS61128408A (ja) | 1984-11-27 | 1984-11-27 | 誘電体磁器組成物 |
DE19853541516 DE3541516A1 (de) | 1984-11-27 | 1985-11-23 | Dielektrische keramische zusammensetzung |
CA000496125A CA1251036A (en) | 1984-11-27 | 1985-11-25 | Dielectric ceramic composition |
US06/801,482 US4601988A (en) | 1984-11-27 | 1985-11-25 | Dielectric ceramic composition |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP59250796A JPS61128408A (ja) | 1984-11-27 | 1984-11-27 | 誘電体磁器組成物 |
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