JPH04502481A - ４，４´―ビフェニルジカルボン酸及び１，６―ヘキサンジオールからのポリエステル - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ４．４′−ビフェニルジカルボン酸及び１．６−ヘキサンジオールからのポリエ ステル 発明の分野 本発明は、少なくとも１＃２の固有粘度を有する、４．４′−ビフェニルジカル ボン酸及び１．６−ヘキサンジオールからのポリエステルに関する。このポリエ ステルは、引張り強度が予期しない程高くしかも同時に靭性が改善されており、 そして広範囲の成形温度にわたって射出成形が可能である。

発明の背景 米国特許第４．７４２．１５１号明細書は、芳香族ジカルボン酸と、炭素原子数 ２〜６個のある種のアルキレングリコールから製造される超高分子量ポリエステ ルであって、１．５より大きい固有粘度を有するものを開示している。４．４′ −ビフェニルジカルボン酸は、前記発明に有用なジカルボン酸のリストに開示さ れているが、１．６−ヘキサンジオールは具体的には開示されていない。我々の 発明は、米国特許第４．７４２．１５１号の明細書に記載されているポリエステ ルを製造するのに用いる特定のプロセスを必要としない。

４．４′−ビフェニルジカルボン酸ポリエステルに関する他の従来技術を以下に 述べる。

４．４′−ビフェニルジカルボン酸とある種の脂肪族グリコールのホモポリエス テルは文献に開示されている。４．４′−ビフエニルジカルボン酸と、エチレン グリコール、１，４巻、５７頁（１９８１）　（第１表）に開示されている。Ｍ ｏｕｒ　１ｓｓｅは、４．４′−ビフェニルジカルボン酸と１．６−ヘキサンジ オールのホモポリエステルであって、フェノール／テトラクロロエタン溶媒中で 測定されるものとして０．９４の固有粘度（１，Ｖ、）を有するものを開示して いる。（このポリマーのＩ、　Ｖ、は我々の溶媒系では１．１４である。）Ｊａ ｃｋｓｏｎとＭｏｒｒｉｓは、Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆＡｐｐｌｉｅｄ　Ｐｏｌｙ ｍｅｒ　５ｃｉｅｎｃｅ、　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｓｙｍｐｏｓｉ ａ、　４１゜３０７〜３２６　（１９８５）に、４，４′−ビフェニルジカルボ ン酸と各種の脂肪族グリコールからのホモポリエステルの概説を入れている。Ｋ ｒ　ｉｇｂａｕｍ等は、４．４’　−ビフェニルジカルボン酸と各種脂肪族グリ コールからの比較的低分子量のホモポリ分子量の、４．４′−ビフェニルジカル ボン酸のホモポリエステルはまたＷａｈａ十ａｂｅ等のＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕ ｌｅｓ、　２１（１）、　２７８〜２８０頁（１９８８）に、そしてＫｒ　ｉｇ ｂａｕｍ等のＰｏｌｙｍｅｒ、　２４（１０）、　１２９９〜１３０７頁（１９ ８３）に開示されている。特許公開公報第６１−２３６．８２１号［２３６，８ ２１／８６］　（１９８６）もまた、４．４′−ビフェニルジカルボン酸と１． ４−ブタンジオールから非揮発性液体中それらの融点以下で製造した低分子量ポ リエステルを開示している。１．６−ヘキサンジオールと４．４′−ビフェニル ジカルボン酸のポリエステルは、高分子論文集、４４巻（１２）、９８３〜９８ ６　（１９８７年１２月）に開示されており、このポリエステルは約０．３１の 極限粘度数を有する。

米国特許第３．８４２．０４０号及び米国特許第３．８４２．０４１号は４゜４ ′−ビフェニルジカルボン酸とエチレングリコールのホモポリエステルを開示し ている。

発明の要旨 本発明は、 （Ａ）　／４１’＜　トモ約７０モル％の４．４′−ビフェニルジカルボン酸の 繰り返し単位を含んでなる酸成分及び（Ｂ）少くとも約８０モル％の１．６−ヘ キサンジオールの繰り返し単位を含んでなるグリコール成分を含んでなるポリエ ステルであって、酸成分及びグリコール成分の全モル％が各々１００モル％であ り：前記ポリエステルがゲル透過クロマトグラフィによるものとして少くとも約 ６０、０００の重量平均分子量を有し：前記ポリエステルが２５℃で２５／　３ ５／　４０　（ｗｔ、／　ｗｔ、　／　ｗｔ、　）フェノール／テトラクロロエ タン／ｐ−クロロフェノール中、０．１グラム（ｇ）　／　１００ミリリツトル （ｍＬ）の濃度で測定したものとして少くとも１．２の固有粘度を有するもので あるポリエステルに向けられている。

本発明はまた、 （ｉ＞本発明のポリエステル約３０〜９９重量％及び＜　ｉｉ　）少くとも１種 の特性改質剤約１〜７０重量％を含んでなる組成物にも向けられている。

発明の詳細な説明 ４．４′−ビフェニルジカルボン酸（ＢＤＡ）と１．６−ヘキサンジオール（Ｈ Ｄ）のホモポリエステルは従来技術に開示されているが、しかしそのポリマーは 、例えば、０，５未満の１、Ｖ、を有する低分子量のものである。Ｍｅｕｒ　１ ｓｓｅは、フェノール／テトラクロロエタン溶媒中で測定したものとして約０． ９４（発明の背景の部分を参照されたい）、または我々の溶媒中で約１．１２の 固有粘度を有する　（ＯＤＡ）　（ＨＤ）ホモポリマーの製造について報告して いる。Ｍｅｕｒ　１ｓｓｅが報告しているもので、４゜４′−ビフェニルジカル ボン酸とエチレングリコール又は１゜４−ブタンジオールとの他のホモポリマー は極めて低い固有粘度（１，Ｖ、が＜　０．３　）を有する。従来技術は、４． ４′−ビフェニルジカルボン酸に基づくポリエステルを成形するための実行可能 な方法として成形、紡糸及びフィルム押し出し成形について述べているが典型的 には機械的性質については何ら報告していない。さらに、脂肪族グリコールとジ カルボン酸に基づく線状縮合ポリエステルであって、我々が本明細書において開 示するような分子量を有するものを開示したものを我々は知らない。比較的もろ くかつ同時に成形しにくいＢＤＡとＨＤのホモポリエステルは、その固有粘度が 成形部もしくは形状化部において１．２もしくはそれ以上である場合には優れた プラスチック成形特性を示すことを我々は発見した。典型的には、ゲル透過クロ マトグラフィ（ＧＰＣ）により測定した重量平均分子量は少くとも約６０．００ ０である。このＩ、　Ｖ。

及び分子量より低いと、ポリマーのノツチ付アイゾツト衝撃強さは不良で（例え ば、〈０．６フィートーボンド／インチ）そして引張り強さは低下する（通常は 平方インチ当り１２．０００ボンド（ｐｓｉ）未満）　、　１．３０及び１．３ ６１．　Ｖ、で、ホモポリエステルは、当該技術においてＭｅｕｒ　１ｓｓｅに より開示された１、　１４１．　Ｖ。

のものの２倍以上の、異常に高い引張り強度を有する。

典型的な射出成形機で、（ＢＤＡ）　（ＨＤ）ホモポリエステルから高い引張り 強度（例えば、＞　２０．０ＯＯｐｓ　ｉ）を得るためには、射出成形部におい て少くとも約１．２の１．Ｖ、及び約２１０〜２２０℃のセットバレル温度を有 することが必要であり、実際の溶融温度はこれらのバレルセット温度で２０〜４ ０°高い。約１．２〜１．４のＩ、　Ｖ、を有する、我々の発明の低１．　Ｖ、 ポリエステルについての成形温度範囲は狭い（例えば、１０℃）。この成形温度 は非改質の（ＢＨＡ）　（ＨＤ）ホモポリエステルについては２１７℃の融点付 近である。これらの条件下では、ポリマーは市販の装置での成形又は押し出し成 形は極めて困難となるであろう。

商品生産の流れ作業においては、結晶性熱可塑性物質についての典型的射出成形 バレル温度は通常成形されるポリマーの融点の少くとも２０〜３０℃上であり、 これらの物質の最終的引張り特性及び衝撃強さには極めて僅かな影響しか認めら れない。従来技術の（ＢＤＡ）　（ＨＤ）ホモポリエステルについての成形温度 を、ポリマーの融点より２０〜３０℃高くセットすると、引張り強度が劣る射出 成形バーが形成され、成形温度の僅かな変化で引張り強度は大幅に変動すること がある。しかしながら、１．Ｖ、を１６３０又は２．２６もしくは更にそれ以上 高くすると、得られたポリマーは改良されたより広い範囲の成形温度を有し、例 えば、約２３０〜２６０℃のバレル温度で成形温度範囲は３０℃である。したが って、我々の発明のポリエステルは従来技術のポリエステルより引張り強度がよ り高いばかりでなく、成形温度の僅かな変化に影響を受けにくいものである。

本明細書中の例の第１表は、我々の発明のポリエステルの驚くほど高い引張り強 さ及び分子量の組み合せを具体的に示している。このように高い分子量が得られ たことは極めて驚くべきことであるが、これらの分子量が、脂肪族グリコールを 用いて製造される同様のポリエステルについて以前に報告されたものよりはるか に高いからである。このように高い引張り強度が得られたこともまた驚くべきこ とであり、これらのポリエステルは、液晶中間相が等方性になる（非液晶）等方 性遷移温度（２４４℃）より上の温度で射出成形しなければならないからである 。

これらの異常な特性に加えて、このホモポリエステルの溶媒抵抗性は非常に優れ ている。射出成形した引張り試験片は２４時間、トルエン、１．２−ジクロロエ タン、メチルエチルケトン、エチルアセテート、エタノール、水、２０％硫酸、 １０％水酸化ナトリウム、ガソリン、アセトン、酢酸、５％クロ０−）ラス・ブ リーチ（Ｃ１ｏｒｏｘ　ｂｌｅａｃｈ）　、５０１５０の水／エタノール、ベン ジルアルコール、１０％硝酸及び塩化メチレン中に露らしても実質的に影響を受 けない。

本発明のポリエステルは４．４′−ビフェニルジカルボン酸及び／又はそのエス テルと１．６−ヘキサンジオールから製造する。有用な芳香族エステルの例はジ メチル、ジエチル、ジブチル及びジフェニルエステル又は混合エステルの任意の 組合せである。このポリエステルはＢＤＡのグリコールエステルから製造しても よい。このポリエステルは溶融相もしくは固相で、又はこれらの方法の組合せに より製造してもよい。

本発明のポリエステルにおいては、酸成分は少くとも約８０モル％の４．４′− ビフェニルジカルボン酸の繰り返し単位を含んでなりそして前記グリコール成分 は少くとも９０モル％の１．６−ヘキサンジオールの繰り返し単位を含んでなる のが好ましい。酸成分が約１００モル％の４．４′−ビフェニルジカルボン酸の 繰り返し単位を含んでなりそして前記グリコール成分が約１００モル％の１．６ −ヘキサンジオールの繰り返し単位を含んでなることが更に好ましい。

このポリエステルは少くとも約１．６の固有粘度を有することが好ましい。これ らのポリエステルのＢＤＡ部分（成分（Ａ））は、３０モル％未満、好ましくは ２０モル％未満の、他の炭素原子数８〜２０個の芳香族ジカルボン酸で改質され てもよい。適切な芳香族ジカルボン酸の例としてはテレフタル酸、イソフタル酸 、１．５−１２，６−１２，７−ナフタレンジカルボン酸又はトランス−４，４ ′−スチルベンジカルボン酸が挙げられる。このポリエステルのグリコール部分 （成分（Ｂ））は、高分子量が実質的に保持される限り、０〜約２０モル％の、 好ましくは０〜約１０モル％の、他の炭素原子数２〜２０個の脂肪族グリコール で改質されてもよい。有用なグリコールの例はエチレングリコール、１，２−プ ロパンジオール、１．３−プロパンジオール、１．４−ブタンジオール、１゜５ −ベンタンジオール、シス−モジ＜ハトラ７ス−１，３−もしくは１．４−シク ロヘキサンジメタツール及びｐ−キシ本発明のポリエステルは好ましくは１０． ０ＯＯｐｓｉより大きい引張り強度を有する。

本発明の組成物において、成分（ｉ）は約５０〜約９５重量％の量存在し、そし て成分（ｉｊ　＞は約５〜約５０重量％の量存在するのが好ましい。

また、本発明組成物においては、前記の特性改質剤は６゜６−ナイロン、ポリ（ エーテル−イミド）、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンオキシド／ポリ スチレンブレンド、異なるポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェ ニレンスルフィド／スルホンブレンド、ポリ　（エステルカーボネート）、ポリ カーボネート、例えば、Ｇｅｎｅｒａｌ　ＥｌｅｃｔｒｉｃからのＬｅｘａｒｌ 、ポリスルホンエーテル又は芳香族ジヒドロキシ化合物のポリ（エーテル−ケト ン）である。これらのポリマーを製造するのに用いる芳香族ジヒドロキシ化合物 は、例えば、米国特許第３．０３０．３３５号及び同３．３１７．４６６号各明 細書に開示されている。成分（ｉｉ＞は難燃剤、例えば、リン化合物、ハロゲン 化合物又はアンチモン化合物と組合せたハロゲン化合物；充填剤、例えば、タル ク又はマイカ：又は強化材、例えば、ガラス繊維、炭素繊維又はＫｅｖｌａｒ　 （ボ！７（１，４−フェニレンテレフタルアミド））のような他の剤であること がまた好ましい。

本発明のポリエステル及び／又は組成物は好ましくは繊維、フィルム又は成形品 の形状である。

本発明を次の例により具体的に説明するが、これらの例は本発明の範囲を限定す るものとして解釈すべきではない。

固有粘度は２５℃で２５／　３５／　４０　（ｗｔ、　／　ｗｔ、／　ｗｔ、　 ）フェノール／テトラクロロエタン／ｐ−クロロフェノール中、０．１ｇ／１０ ０ｍＬの濃度で測定した。

ＢＤＡポリエステルを粉砕して３−ｍｍスクリーンを通過させた。最高の分子量 及び固有粘度を得るために、固相重合に先立ってこのポリエステルを微粉砕した 。このポリマーを８０〜１００℃で真空炉中２４時間乾燥し次いでＢｏｙ　２２ Ｓ成形機又は１オンス（ｏｚ）　Ｗａｔｓｏｎ−３ｔｉｌ１ｍａｎ成形機で射出 成形して１／１６−インチ（ｉｎ、）厚さのＤ　１８２２タイプし引張り試験片 及びｌ／８×１／２Ｘ５インチの曲げ試験片を得た。引張り強さをＡＳＴＭ　０ ６３８の操作に従って測定し、アイゾツト衝撃強さをＡＳＴＭ　０２５６によっ て５枚のブレークについて測定した。

ポリマーの分子量は、粒子サイズが５ミクロン及び樹脂細孔サイズが１０３．１ ０’、　１０’オングストロームの３種のポリスチレン／ジビニルベンゼン樹脂 の配合物を含むＰＬ　Ｇｅｌ　５　ミクロン混合カラム（Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｌａ ｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ、　Ｌｔｄ、）を備えたウォータース・アソシエーツ・ゲ ル透過クロマトグラフ（ＷａｔｅｒｓＡｓｓｏｃｉａｔｅｓ　Ｇｅｌ　Ｐｅｒｍ ｅａｔｉｏｎ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈ）を用い、７０／３０塩化メチレン ／ヘキサフルオロイソプロパツール中２５℃で１ｍＬ／分の溶離速度で測定した 。射出成形試料の容量は２５マイクロリツトルであり、溶離ポリマーはＵＶによ り２５４ナノメートル（ｎｍ）で検出した。分子量はポリ　（エチレンテレフタ レート）検量線と関連させて算出した。

絶対重量平均分子量は、Ｂｒｏｏｋｈａｖｅｎ　Ｐｈｏｔｏｎ　Ｃｏｒｒｅｌａ ｔｉｏｎＳｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒを用いてレーザー光散乱法により測定した。

ポリマーをオルトクロロフェノール溶液に１１０℃で溶解し次いで０．２ミクロ ン細孔サイズのテフロン膜フィルターを介して濾過により透明化した。絶対重量 平均分子量を次に６３２．８ｎｉ＋波長散乱光強度の、濃度及び角依存度をＺｉ ｍｍ　ｐｌｏｔ解析することにより決定した。

例１ 本例は、１００モル％の４．４′−ビフェニルジカルボン酸単位及び１００モル ％の１．６−ヘキサンジオール単位からなるホモポリエステルの製造について具 体的に説明する。

４．４′−ビフェニルジカルボン酸ジメチル１６２．０ｇ　（０，６Ｏ−Ｆ−） Ｌｔ）　、ｌ　、　５−ヘキサンジ、ｔ−ル８５−０ｇ　（０，７２ｔ−ル）及 びチタンテトライソプロポキシド０．１４ｇの混合物を、窒素導入口、金属撹拌 機及び短蒸留カラムを備えた１リツトルフラスコ中に入れた。このフラスコを２ ４０℃で約１時間、２６０℃で約１７２時間加熱し、０．５　ｍｍの真空を約１ 時間維持した。１．３゜ノ１．　Ｖ、及び２１７℃でＤＳＣにより測定したもの としての溶融吸熱を有する、高溶融粘度の白色結晶性ポリマーを得だ。

このポリマーをＷａｔｓｏｎ−３ｔ　ｉ　１１ｍａｎ成形機を用いバレル温度２ ４５℃で射出成形して、１．　Ｖ、が１．３３、引張り強度が２９．９００ｐｓ ｉ。

モしてノツチ付アイゾツト衝撃強さが２．９フィート−ポンド／インチの引張り 試験片を得た。

例２ 例１と同様に、Ｉ、　Ｖ、が１．２５のポリエステルを製造し、粉砕しそして１ １０℃で１時間及び２１０℃で４時間加熱することにより固相重合して、１．ｖ 、が２．２６のポリマーを得た。

このポリマーをＢｏｙ　２２Ｓ成形機を用いバレル温度２３０℃で射出成形して 、１．Ｖ、が１．６７及び引張す強すカ２９．２００ｐｓ　１（７）　引張り試 験片を得た。

第１表の他の例も同様の方法で製造し射出成形したものである。第１表の最初の ４例は従来技術のホモポリエステルであり、第１表の残りの例は我々の発明のホ モポリエステルである。

第１表 （ＯＤＡ）　（ＨＤ＞の引張り強さ ０．９０ｂ４４０００　２４０　６５００１００ｃ２６０　１１５００ １．１２ｂ５８０００　２６０　９３００１．１４ｂ−’　５２０００　２ＬＯ １０４００１，１８’　６２０００　２６０　１４２００１．２７ｃ６６５００ 　２６０　２１９００１．３１ｂ７４０００　２４０　１８１００１．３３ｃ７ １０００　２４５　２９９００２．２６ｂ′”　１４４０００’　２３０　２９ ２００２、６６ｂ′。　１４７０００　’　２６０　２８５００３．９４’゛” 　２５００００’　２６０　２５２００４．２０　３７００００’・９　− ５．３９＠５３００００’°１　−　−ａ　ＧＰＣにより測定した分子量データ にはプラスマイナス１５％の固有の測定誤差がある。

ｂ　これらのポリマーはＢｏｙ　２２Ｓスクリュウタイプ射出成形機で射出成形 した。成形温度はＢｏｙ　２２Ｓ成形機の最近の２つのゾーンのセット温度であ る。実際の溶融温度は表示された成形温度の約２０〜３０℃上である。

Ｃこれらのポリマーは１オンスＷａｔｓｏｎ−３ｔ　ｉ　１１ｍａｎプランジャ ータイプ成形機で射出成形した。成形温度はＷａｔｓｏｎ−Ｓｔｉｌ１ｍａｎ成 形機のバレル温度である。

ｄ　このポリマーの１．Ｖ、は、Ｍｅｕｒ　１ｓｓｅによりＢｒ１ｔ、Ｐｏ１ｙ 、Ｊ、。

１３巻５７頁（１９８１）において製造されたものと等しい。

ｅ　これらの固有粘度は成形前のものである。成形中の熱崩壊により、これらの ポリマーの高い初期固有粘度は成形片では１．６８〜１．７５に低下した。

ｆ　報告した分子量データは成形前の高分子量ポリマーについて得たものである 。ＧＰＣ分子量測定を行う前に、いく分かの不溶性物質が溶液中に検出された。

ｇ　オルト−クロロフェノール中２０°でのレーザー光散乱は２５、０００の絶 対重量平均分子量を示した。

ｈ　オルト−クロロフェノール中２０℃でのレーザー光散乱は１、２００．００ ０の絶対分子量を示した。

：ｌ−）’：ＢＤＡ＝４．４’−ビフェニルジカルボン酸ＨＤ＝１．６−ヘキサ ンジオール 本発明について、その好ましい実施態様を特に参考にして詳細に述べたが、本発 明の精神及び範囲内で変更及び修正を行うことができることは理解されるであろ う。

補正書の翻訳文提出書 （特許法第１８４条の８） 平底３年６月２０日

Claims (17)

【特許請求の範囲】
1. １．（Ａ）少くとも約７０モル％の４，４′−ビフェニルジカルボン酸の繰り返 し単位を含んでなる酸成分及び（Ｂ）少くとも約８０モル％の１，６−ヘキサン ジオールの繰り返し単位を含んでなるグリコール成分を含んでなるポリエステル であって、酸成分及びグリコール成分の全モル％が各々１００モル％であり；前 記ポリエステルがゲル透過クロマトグラフィによるものとして少くとも約６０， ０００の重量平均分子量を有し；前記ポリエステルが２５℃で２５／３５／４０ （ｗｔ．／ｗｔ．／ｗｔ．）フェノール／テトラクロロエタン／ｐ−クロロフェ ノール中、０．１グラム（ｇ）／１００ミリリットル（ｍＬ）の濃度で測定した ものとして少くとも１．２の固有粘度を有するものであるポリエステル。
2. ２．前記酸成分が少くとも約８０モル％の４，４′−ビフェニルジカルボン酸の 繰り返し単位を含んでなり、そして前記グリコール成分が少くとも約９０モル％ の１，６−ヘキサンジオールの繰り返し単位を含んでなる請求項１記載のポリエ ステル。
3. ３．前記酸成分が約１００モル％の４，４′−ビフェニルジカルボン酸の繰り返 し単位を含んでなりそして前記グリコール成分が約１００モル％の１，６−ヘキ サンジオールの繰り返し単位を含んでなる請求項１記載のポリエステル。
4. ４．前記固有粘度が少くとも約１．６である請求項１記載のポリエステル。
5. ５．前記酸成分が約８０より多いモル％の４，４′−ビフェニルジカルボン酸及 び約２０より少ないモル％の少くとも１種の、他の炭素原子数８〜２０個の芳香 族ジカルボン酸を含んでなり；前記グリコール成分が約９０より多いモル％の１ ，６−ヘキサンジオール、及び約１０より少ないモル％の少くとも１種の他の炭 素原子数２〜２０個の脂肪族グリコールを含んでなる請求項１記載のポリエステ ル。
6. ６．前記の他のジカルボン酸がテレフタル酸、イソフタル酸、１，５−ナフタレ ンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカル ボン酸又はトランス−４，４′−スチルベンジカルボン酸であり；前記の他の脂 肪族グリコールが１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１， ４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、シス−１，３−シクロヘキサ ンジメタノール、トランス−１，３−シクロヘキサンジメタノール、シス−１， ４−シクロヘキサンジメタノール、トランス−１，４−シクロヘキサンジメタノ ール又はｐ−キシレングリコールである請求項５記載のコポリエステル。
7. ７．１０，０００ｐｓｉより大きい引張り強度及び優れた耐溶媒性を有する請求 項１記載のポリエステル。
8. ８．（ｉ）請求項１記載のポリエステル約３０〜９９重量％及び（ｉｉ）少くと も１種の特性改質剤約１〜７０重量％を含んでなる組成物。
9. ９．成分（ｉ）が約５０〜約９５重量％の量存在し、そして成分（ｉｉ）が約５ 〜約５０重量％の量存在する請求項８記載の組成物。
10. １０．前記の特性改質剤が６．６−ナイロン、ポリ（エーテルーイミド）、ポリ フェニレンオキシド、ポリフェニレンオキシド／ポリスチレンブレンド、異なる ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンスルフィド／スルホ ンブレンド、ポリ（エステルーカーボネート）、ポリカーボネート、ポリスルホ ンエーテル、芳香族ジヒドロキシ化合物のポリ（エーテルーケトン）、リン化合 物、ハロゲン化合物、アンチモン化合物と組合せたハロゲン化合物、タルク、マ イカ、ガラス繊維又は炭素繊維である請求項８記載の組成物。
11. １１．成分（ｉ）が請求項３記載のコポリエステルである請求項８記載の組成物 。
12. １２．請求項１記載のコポリエステルを含んでなる繊維。
13. １３．前記コポリエステルが請求項３記載のコポリエステルである請求項１２記 載の繊維。
14. １４．請求項１記載のコポリエステルを含んでなるフィルム。
15. １５．前記コポリエステルが請求項３記載のコポリエステルである請求項１４記 載のフィルム。
16. １６．請求項１記載のコポリエステルを含んでなる成形品。
17. １７．前記コポリエステルが請求項３記載のコポリエステルである請求項１６記 載の成形品。