JPH04283204A

JPH04283204A - メタクリルイミド基含有重合体

Info

Publication number: JPH04283204A
Application number: JP3044955A
Authority: JP
Inventors: Naoki Yamamoto; 山本　直己; Masaharu Fujimoto; 雅治藤本; Hideyuki Fujii; 秀幸藤井
Original assignee: Mitsubishi Rayon Co Ltd
Current assignee: Mitsubishi Rayon Co Ltd
Priority date: 1991-03-11
Filing date: 1991-03-11
Publication date: 1992-10-08
Anticipated expiration: 2016-06-18
Also published as: KR920018111A; US5225496A; CA2061235A1; EP0503797A1; JP3176944B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、耐熱性、成形加工性お
よび熱安定性に優れ、かつ、これら物性のバランスに優
れたメタクリルイミド基含有重合体に関する。

【０００２】

【従来の技術】メタクリル酸メチル重合体は、その優れ
た透明性、耐候性あるいは機械的性質を生かして自動車
、電気・電子分野、建材分野など様々な産業分野で幅広
く使用されている。しかしながら、メタクリル酸メチル
重合体は、熱変形温度が１００℃前後と低いため、これ
以上の耐熱性を要求される環境では使用が困難であるの
が現状である。また、透明性、耐熱性を備えた樹脂とし
てポリカーボネートが使用されているが、実用耐熱温度
は、１４０℃未満であり、用途によってはまだ十分とは
いえない状況である。

【０００３】ところで、メタクリル酸メチル重合体の耐
熱性を向上させる方法として、メタクリル酸メチル重合
体の側鎖反応を利用してイミド化させる方法が知られて
いる。このイミド化方法としては、例えば、メタクリル
酸メチル重合体を第一級アミンと熱分解縮合反応させる
方法（米国特許第２１４６２０９号明細書）、メタクリ
ル酸メチル重合体を水酸化アンモニウム、リン酸アルキ
ルアミンと反応させる方法（米国特許第３２８４４２５
号明細書）、あるいは押出機中でメタクリル酸エステル
重合体をアンモニアまたは第一アミンと反応させる方法
（特公昭６０−３８４０４号公報）等が提案されている
。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これら
従来のイミド化技術においては、その殆どが単独のイミ
ド化剤を用いてイミド化するものであり、その結果イミ
ド化された重合体は単一のメタクリルイミド構造を有す
る。このため、例えばメチルアミンまたはアンモニアに
よってイミド化された重合体においては溶融流動性が低
下し、成形加工性が著しく低いものとなる。

【０００５】一方、イミド化率を下げ流動性を改良した
低メタクリルイミド基含有量の重合体においても、重合
体中にメタクリル酸エステルおよびその誘導体残渣が存
在するため、高温雰囲気下での分解等の熱安定性不良が
発生し、耐熱性成形材料として実用上満足すべき成果が
得られていない。また、特公昭６０−３８４０４号公報
の実施例４４では５％アンモニアと９５％ブチルアミン
との混合物をイミド化剤として用いることが開示されて
いるが、このようなイミド化剤に由来するメタクリルイ
ミド基の繰り返し単位がどのような割合で存在すること
によって耐熱性、成形加工性、熱安定性等に優れ、かつ
これら物性のバランスに優れるかについての具体的な記
載や示唆はされていない。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者は上述した如き
現状に鑑み、耐熱性、成形加工性、特に流動性および熱
安定性に優れ、かつこれら物性のバランスに優れたメタ
クリルイミド基含有重合体を得るべく鋭意検討の結果、
少なくとも２種の異なるメタクリルイミド構造単位を特
定の範囲の含有量で重合体の構成成分として形成させる
ことにより、所期の目的を達成し得ることを見出し本発
明に達成した。

【０００７】本発明の要旨とするところは、下記一般式
（Ｉ）、（ＩＩ）　および（ＩＩＩ）で示される夫々の
繰り返し単位を共重合体中に含有するメタクリルイミド
基含有重合体であって、該重合体中における一般式（Ｉ
）で示される繰り返し単位の含有量、一般式（ＩＩ）　
で示される繰り返し単位の含有量および一般式（ＩＩＩ
）で示される繰り返し単位の含有量が該重合体の重量に
基づき夫々３０〜９８重量％、２〜７０重量％、および
０〜２０重量％であるメタクリルイミド基含有重合体に
ある。

【０００８】

【化２】

【０００９】（上式（Ｉ）、（ＩＩ）　および（ＩＩＩ
）中、Ｒ１およびＲ２　は同一ではなく、夫々水素原子
または炭素数１〜１８の脂肪族、芳香族あるいは脂環族
炭化水素基を表し、Ｒ３　はカルボキシル基、炭素数１
〜６の脂肪族エステル基もしくは炭素数１〜１８の脂肪
族アミド基、芳香族アミド基あるいは脂環族アミド基を
表す。）

【００１０】本発明のメタクリルイミド基含有
重合体は、従来提案されている単一のメタクリルイミド
構造単位を有するメタクリルイミド基含有重合体とは異
なり、少なくとも上記繰り返し単位（Ｉ）および繰り返
し単位（ＩＩ）　の２種の異なるメタクリルイミド構造
単位を夫々特定の含有量の範囲にて必須構成成分として
含有することにより、耐熱性、成形加工性、熱安定性等
の物性に優れ、しかもこれら物性のバランスに優れると
いうこれ迄に見られないメタクリルイミド基含有重合体
とすることができたことを最も大きな特徴とするもので
ある。

【００１１】本発明における繰り返し単位（Ｉ）および
（ＩＩ）　、またはさらにこれに（ＩＩＩ）を含み得る
メタクリルイミド基含有重合体のメタクリルイミド構造
単位を構成する置換基Ｒ１　およびＲ２　としては、水
素原子または炭素数１〜１８の脂肪族炭化水素基、芳香
族炭化水素基あるいは脂環族炭化水素基の中から選ばれ
るものであり、かつＲ１　とＲ２　は同一ではない組み
合わせのものであればよい。

【００１２】なお、本発明のメタクリルイミド基含有重
合体の耐熱性を考慮した場合、一般式（Ｉ）中のＲ１　
としては、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基
、フェニル基、シクロヘキシル基の中から選ばれるのが
好ましく、その場合、Ｒ２　としては炭素数３〜１８の
アルキル基の中から選ばれるのが好ましい。さらには一
般式（Ｉ）中のＲ１　がフェニル基で、かつ一般式（Ｉ
Ｉ）　中のＲ２　がブチル基である組み合わせが特に好
ましいものである。

【００１３】また、繰り返し単位（Ｉ）および（ＩＩ）
　の含有量はそれぞれ３０〜９８重量％および２〜７０
重量％の範囲であり、さらには繰り返し単位（Ｉ）およ
び（ＩＩ）の夫々の含有量の合計量が９０〜１００重量
％であることが好ましい。繰り返し単位（Ｉ）および（
ＩＩ）　の夫々の含有量の合計量が９０重量％未満では
、実用上満足できる耐熱性および熱安定性が得られにく
いものとなる。繰り返し単位（Ｉ）は繰り返し単位（Ｉ
Ｉ）　に対してメタクリルイミド基含有重合体の耐熱性
への寄与が大きいため、該重合体の耐熱性向上の機能を
有する。この繰り返し単位（Ｉ）の含有量が３０重量％
未満では、耐熱性向上に寄与しにくくなるため好ましく
ない。９８重量％を超える量では一方の繰り返し単位（
ＩＩ）の含有量が殆どなくなるため、耐熱性には優れる
ものの、溶融流動性に欠けることになるため好ましくな
い。

【００１４】繰り返し単位（ＩＩＩ）を構成する置換基
Ｒ３　は、本発明に係るメタクリルイミド基含有重合体
を得る際に生成する未反応単位あるいは中間体単位の残
基であり、繰り返し単位（ＩＩＩ）の含有量が少なけれ
ば少ない程熱安定性の高いものとなる。このＲ３　は具
体的にはカルボキシル基、炭素数１〜６の脂肪族エステ
ル基あるいは上式（Ｉ）および（ＩＩ）　中のＲ１　、
Ｒ２　にそれぞれ対応する炭素数１〜１８の脂肪族アミ
ド基、芳香族アミド基あるいは脂環族アミド基のいずれ
か１種である。これらのうち特に、カルボキシル基、炭
素数１〜６の脂肪族エステル基が好ましい。さらに、繰
り返し単位（ＩＩＩ）が、２種以上の異なるＲ３　基を
同時に有する場合でも構わない。

【００１５】本発明のメタクリルイミド基含有重合体の
繰り返し単位（ＩＩＩ）の含有量は０重量％以上２０重
量％以下であり、好ましくは５重量％以下であり、さら
に好ましくは２重量％以下である。２０重量％を超える
とメタクリルイミド基含有重合体の熱安定性が低下し、
実用上成形材料として成形温度範囲が狭くなるという欠
点が生じる。

【００１６】本発明に係るメタクリルイミド基含有重合
体は、メルトインデックス（２６５℃／１０ｋｇ荷重に
て測定したもの）が１．５ｇ／１０分以上の値を示すも
のが好ましい。メルトインデックスが１．５ｇ／１０分
未満であると射出成形用材料として用いた場合に十分な
流動性が得られないことがある。

【００１７】本発明に係るメタクリルイミド基含有重合
体を製造する際の具体的な一例を以下に説明する。例え
ば、メタクリル酸メチル重合体と次式（ＩＶ）Ｒ２　−
ＮＨ２　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　（ＩＶ）（Ｒ２　は、水素原子または炭素数
１〜１８の脂肪族、芳香族もしくは脂環族炭化水素基を
表す。）で示される化合物（以下イミド化剤（ＩＶ）　
と略す。）、例えばｎ−ブチルアミンとを溶媒例えばト
ルエン／メタノール混合溶媒存在下に、１００℃以上３
５０℃以下の温度でかつ窒素ガス等の不活性ガスの存在
下に反応させる。この後得られる反応生成物に次式（Ｖ
）Ｒ１　−ＮＨ２　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　（Ｖ）（Ｒ１　は、水素原子または
炭素数１〜１８の脂肪族、芳香族もしくは脂環族炭化水
素基のうちの１つで、Ｒ１　とＲ２　は同一ではない。）で示される化合物（以下イミド化剤（Ｖ）と略す。）
、例えばメチルアミンを添加し、１００℃以上３５０℃
以下の温度でかつ窒素ガス等の不活性ガスの存在下に再
び反応させ、次いで得られた反応生成物から揮発性物質
や未反応のイミド化剤（Ｖ）を分離除去して、繰り返し
単位（Ｉ）、（ＩＩ）　のような異なる２種のメタクリ
ルイミド、例えばＮ−メチルメタクリルイミドとＮ−ブ
チルメタクリルイミドを含むメタクリルイミド基含有重
合体とする。このようにして製造されたメタクリルイミ
ド基含有重合体は熱安定性、耐熱性、成形加工性および
透明性に優れた特徴を示す。

【００１８】なお、上記の他に異なるイミド化剤を同時
に反応させてイミド化することも適宜採用することがで
きる。

【００１９】このメタクリルイミド基含有重合体を得る
ための原料重合体としてはメタクリル酸メチル重合体、
メタクリル酸重合体あるいはこれらと共重合可能な他の
ビニル単量体との共重合体、さらにはこれらのブレンド
体を用いることができる。なお、これら原料重合体の極
限粘度があまり低いと流動性に優れるものの、機械的強
度が低く、良好なメタクリルイミド基含有重合体成形材
料とすることが困難となるので、極限粘度が０．２５以
上、好ましくは０．３以上のものを用いることが好まし
い。メタクリル酸メチルまたはメタクリル酸と共重合可
能なビニル単量体としてはスチレン、クロロスチレン等
のスチレン誘導体、エチレン、プロピレン等のオレフィ
ンアクリロニトリル等のシアン化ビニル誘導体、塩化ビ
ニル等のハロゲン化ビニル、塩化ビニリデン等のハロゲ
ン化ビニリデン等が挙げられる。これらは、メタクリル
イミド基含有重合体にさらに付加的な機能（例えば耐薬
品性、耐オゾン性、難燃性、流動性、製膜性など）を付
与するものであるが、これら共重合可能な他のビニル単
量体から誘導される重合体の含有量は、上式（ＩＩＩ）
で示される繰り返し単位の含有量と合わせて０〜５重量
％が特に好ましい。５重量％を超えるとメタクリルイミ
ド基含有重合体の熱安定性が低下する傾向になる。

【００２０】本発明に係るメタクリルイミド基含有重合
体は、そのまま射出成形、プレス成形あるいは押出成形
等の様々な成形加工用の製造原料として使用することが
できる。また、さらに他の樹脂、例えばＡＢＳ樹脂、ポ
リブチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、６−
ナイロン、４，６−ナイロン等のポリアミド樹脂等とブ
レンドして、耐衝撃性、耐薬品性あるいは耐熱性等を改
善することができる。さらに、ガラス繊維、炭素繊維、
タルク、炭酸カルシウム等の充填材および樹脂の性質を
阻害しない種類および量の潤滑剤、離型剤、熱安定剤、
難燃剤、着色剤、紫外線吸収剤等のその他の添加剤を配
合することができる。

【００２１】本発明に係るメタクリルイミド基含有重合
体は、射出成形、押出成形、プレス成形、中空成形、カ
レンダ成形等の様々な成形法によって目的の成形品とさ
れ、その優れた耐熱性、機械的特性を生かした用途に使
用することができるが、特に、溶融流動性および熱安定
性における優れた特徴は、成形加工時の加工条件幅、例
えば成形品の大きさ、形状あるいは成形温度、成形サイ
クルなどの観点から有利に行うことができる。

【００２２】

【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。なお、実施例中「部」とあるのは重量部を示す。ま
た、実施例における各種物性の測定法は次の通りである
。１）メルトインデックス：ＡＳＴＭ　　Ｄ−１２３８に
準拠して測定した。なお、測定条件はパレル温度２６５
℃、押出荷重１０ｋｇ重である。２）熱安定性試験：　　　　　　樹脂重合体サンプルを
プレス成形機を用いて、３３０℃および３５０℃に加熱
した２枚のプレス板の間に挿入し、加圧した状態で３０
分間保持する。続いてこれをプレス板ごと常温まで冷却
し、成形品を取り出す。得られた成形板の発泡の有無を
目視にて観察した。３）耐熱性試験（ヒートザグテスト）：上記２）で成形
した試験片（長さ１５０ｍｍ、巾１０ｍｍ、厚み４ｍｍ
）を図１に示す様な固定治具（ステンレス製）に、オー
バーハング１００ｍｍとなるように一端をクランプにて
固定し、試験片の基準面からの高さｈ０　をハイトゲー
ジによって測定する。続いて、雰囲気温度を１４０℃に
昇温し、この温度で１時間保持した後、再び高さｈｔ　
を測定する。以上より、加熱前後のたわみ量Δｈを次式より算出する
。 Δｈ＝ｈ０　−ｈｔ　 Δｈが大きいものは耐熱性が低いことを示す。４）ＩＲスペクトル：　　　　ＩＲスペクトロメーター
を用いて、ＫＢｒ法にてＩＲスペクトルを８００ｃｍ−
１〜４０００ｃｍ−１の範囲で測定した。５）元素分析：　　　　　　　　　　ＣＨＮコーダにて
、各重合体の窒素原子含量（重量％）を測定した。

【００２３】実施例１試薬注入容器、ジャケット加熱器を備えた内容積１．５
リットルの反応器内に、メタクリル酸メチル重合体（固
有粘度０．３２）１００部とトルエン１５０部、メタノ
ール７０部及びｎ−ブチルアミン３部を入れ十分窒素置
換した後、２３０℃に昇温攪拌して該重合体を溶解させ
た。次いで２３０℃の温度において１時間反応させた。反応終了後、反応物を微量取り出した（第１段目反応終
了）。続いて、試薬注入容器からメチルアミン３０部を
メタノール５０％溶液とした後、反応容器内に添加して
２３０℃にて２時間反応させた。反応終了後（第２段目
反応終了）、生成物を回収精製し、白色粉状重合体を得
た。この重合体をバレル、ピストン、ダイスよりなる脱
揮式の賦型装置によってバレル温度２８０℃〜３２０℃
の条件で押し出し、透明なストランド状の重合体を得た
。第１段目反応終了時に回収した微量サンプルの精製乾
燥物をＩＲスペクトル測定および元素分析により分析し
た結果、ＩＲ吸収スペクトルよりイミド構造に基づく吸
収が確認され、またアミド基に基づく吸収は確認されな
かった。また、該サンプルは元素分析よりｎ−ブチルメ
タクリルイミドの構造単位を約５重量％含むことがわか
った。同様にして、第２段目反応まで行った白色粉状重
合体の賦型ストランド状重合体についてＦＴ−ＩＲ吸収
スペクトルよりイミド構造に基づく吸収が確認された。更に、元素分析より、Ｎ−メチルメタクリルイミドの構
造単位を約９５重量％、ｎ−ブチルメタクリルイミドの
構造単位を約５重量％含むことがわかった。得られたス
トランド状重合体のメルトインデックスは、２．５ｇ／
１０分であった。また、該重合体を用いてプレス成形機
により熱安定性試験を行ったところ、成形温度３３０℃
および３５０℃においても発泡は確認されなかった。さ
らに、プレス成形により得た試験片を用いてヒートザグ
テストを行ったところ、１４０℃、１時間でたわみ量は
０ｍｍであった。以上の反応条件、組成分析結果および
試験結果をまとめて表１に示す。

【００２４】実施例２〜４実施例１に準拠して、表１に示すようにイミド化剤とし
て用いるアミンの種類、仕込み量を変化させる以外は実
施例１と同じ操作を行い反応物を得た。これらの反応条
件、組成分析結果および試験結果を表１にまとめて示す
。

【００２５】実施例５試薬注入容器、ジャケット加熱器を備えた内容積１．５
リットルの反応器内に、メタクリル酸メチル重合体（固
有粘度０．３２）１００部とトルエン１５０部、メタノ
ール７０部、アニリン２００部およびｎ−ブチルアミン
５０部を入れ、十分窒素置換した後２３０℃に昇温攪拌
して該重合体を溶解させ、２３０℃の温度において２時
間反応させた。反応終了後、生成物を回収精製し、白色
粉状重合体を得た。この重合体をバレル、ピストン、ダ
イスよりなる脱揮式の賦型装置によってバレル温度２８
０℃〜３２０℃の条件で押し出し、透明なストランド状
の重合体を得た。ＩＲスペクトル測定よりメタクリルイ
ミド構造を確認した。また、該重合体は元素分析よりＮ
−フェニルメタクリルイミド構造を５５重量％およびＮ
−ブチルメタクリルイミド構造を４５重量％含むことが
わかった。得られたストランド状重合体のメルトインデ
ックスは１０ｇ／１０分以上であった。また、該重合体
を用いてプレス成形機により熱安定性試験を行ったとこ
ろ、成形温度３３０℃および３５０℃においても発泡は
確認されなかった。さらに、プレス成形により得た試験
片を用いてヒートザグテストを行ったところ、１４０℃
、１時間でたわみ量は０ｍｍであった。以上の反応条件
、組成分析結果および試験結果をまとめて表１に示す。

【００２６】比較例１試薬注入容器、ジャケット加熱器を備えた内容積１．５
リットルの反応器内に、メタクリル酸メチル重合体（固
有粘度０．３２）１００部とトルエン１５０部、メタノ
ール７０部を入れ、十分窒素置換した後２３０℃に昇温
攪拌して該重合体を溶解させた。次いで、２３０℃の温
度において、試薬注入容器からメチルアミン３０部をメ
タノール５０％溶液として後、反応容器内に添加して２
３０℃にて２時間反応させた。反応終了後、生成物を回
収精製し、白色粉状重合体を得た。この重合体をバレル
、ピストン、ダイスよりなる脱揮式の賦型装置によって
バレル温度２８０℃〜３２０℃の条件で押し出し、透明
なストランド状の重合体を得た。ＩＲスペクトル測定よ
りメタクリルイミド構造を確認した。また、該重合体は
元素分析よりメチルメタクリルイミドの構造単位を約１
００重量％含むことがわかった。得られた重合体のメル
トインデックスは１．３ｇ／１０分であった。また、該
重合体を用いてプレス成形機により熱安定性試験を行っ
たところ、成形温度３３０℃では透明な均一板が得られ
たが、成形温度３５０℃では内部に著しい発泡がみられ
た。さらに、プレス成形により得た試験片を用いてヒー
トザグテストを行ったところ、１４０℃、１時間でたわ
み量は０ｍｍであった。以上の反応条件、組成分析結果
および試験結果をまとめて表１に示す。

【００２７】比較例２〜３比較例１に準拠して、表１に示すようにイミド化剤とし
て用いるアミンの種類、仕込み量を変化させる以外は比
較例１と同じ操作を行い反応物を得た。これらの反応条
件、組成分析結果および試験結果を表１にまとめて示す
。

【００２８】比較例４試薬注入容器、ジャケット加熱器を備えた内容積１．５
リットルの反応器内に、メタクリル酸メチル重合体（固
有粘度０．１８）１００部とトルエン１５０部、メタノ
ール７０部を入れ、十分窒素置換した後２３０℃に昇温
攪拌して該重合体を溶解させた。次いで、２３０℃の温
度において、試薬注入容器からメチルアミン３０部をメ
タノール５０％溶液として後、反応容器内に添加して２
３０℃にて２時間反応させた。反応終了後、生成物を回
収精製し、白色粉状重合体を得た。この重合体をバレル
、ピストン、ダイスよりなる脱揮式の賦型装置によって
バレル温度２８０℃〜３２０℃の条件で押し出し、スト
ランド状の重合体を得た。ＩＲスペクトル測定よりメタ
クリルイミド構造を確認した。また、該重合体は元素分
析よりメチルメタクリルイミドの構造単位を約１００重
量％含むことがわかった。得られた重合体のメルトイン
デックスは２．２ｇ／１０分であった。また、該重合体
を用いてプレス成形機により熱安定性試験を行ったとこ
ろ、成形温度３３０℃及び３５０℃とも強度不足のため
、剥離時に破壊してしまい成形が不能であった。したが
って発泡の有無およびヒートザグテストによる耐熱性評
価ができなかった。以上の実施例、比較例の反応条件、
組成分析結果および試験結果を表１にまとめて示す。ま
た、表１には同一条件で測定したポリカーボネート（市
販品）およびメタクリル酸メチル重合体（市販品）の試
験結果を合わせて示す。

【００２９】表１より、次のことが明らかになる。１）実施例１〜５で得られた本発明に係るメタクリルイ
ミド基含有重合体は、流動性、熱安定性および耐熱性の
バランスに優れる。２）このような優れた性能バランスは、メタクリルイミ
ド基含有重合体中に２種の異なるメタクリルイミド構造
を有することによって発現する。例えば比較例１のよう
に高い耐熱性を示すＮ−メチルメタクリルイミド構造を
１００重量％含有する重合体では熱安定性、耐熱性には
優れるものの、流動性が著しく低くなってしまう。３）また、比較例２のようにＮ−メチルメタクリルイミ
ド基含有量を下げた重合体では、流動性は向上するもの
の、熱安定性あるいは耐熱性が著しく低下する。４）比較例３のように高い流動性を示すＮ−ｎ−ブチル
メチルメタクリルイミド構造を１００重量％含有する重
合体では、流動性、熱安定性においては良好であるが、
耐熱性は極端に低い。５）比較例４のように極限粘度の低いメタクリル酸メチ
ル重合体を原料として用いた場合は、流動性の向上は見
られるものの、機械強度が著しく低下し実質上成形材料
として利用することができない。６）本発明に係るメタクリルイミド基含有重合体は、他
の透明樹脂材料であるポリカーボネートやメタクリル酸
メチル重合体に比べ耐熱性、熱安定性および流動性のバ
ランスに優れた特徴を示す。

【００３０】

【表１】

【００３１】

【発明の効果】本発明に係るメタクリルイミド基含有重
合体は、耐熱性、成形加工時の熱安定性および溶融流動
性が良好であり、かつこれらの間の性能バランスに優れ
ており、その産業上の利用価値は極めて大である。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施例における耐熱性試験で使用され
る固定治具と試験の様子を表わす。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】　　下記一般式（Ｉ）、（ＩＩ）　および
（ＩＩＩ）で示される夫々の繰り返し単位を重合体中に
含有するメタクリルイミド基含有重合体であって、該重
合体中における一般式（Ｉ）で示される繰り返し単位の
含有量、一般式（ＩＩ）　で示される繰り返し単位の含
有量および一般式（ＩＩＩ）で示される繰り返し単位の
含有量が該重合体の重量に基づき夫々３０〜９８重量％
、２〜７０重量％、および０〜２０重量％であるメタク
リルイミド基含有重合体。【化１】（上式（Ｉ）、（ＩＩ）　および（ＩＩＩ）中、Ｒ１　
およびＲ２　は同一ではなく、夫々水素原子または炭素
数１〜１８の脂肪族、芳香族あるいは脂環族単価水素基
を表し、Ｒ３　はカルボキシル基、炭素数１〜６の脂肪
族エステル基もしくは炭素数１〜１８の脂肪族アミド基
、芳香族アミド基あるいは脂環族アミド基を表す。）
【請求項２】　　一般式（Ｉ）中のＲ１　が水素原子、
シクロヘキシル基、フェニル基および炭素数１〜３のア
ルキル基からなる群から選ばれる１種の置換基であり、
かつＲ２　が炭素数３〜１８のアルキル基から選ばれる
１種の置換基である請求項第１項に記載のメタクリルイ
ミド基含有重合体。
【請求項３】　　一般式（Ｉ）中のＲ１　がフェニル基
、一般式（ＩＩ）　中のＲ２　がブチル基である請求項
第１項に記載のメタクリルイミド基含有重合体。
【請求項４】　　一般式（Ｉ）で示される繰り返し単位
および一般式（ＩＩ）　で示される繰り返し単位の夫々
の含有量の合計量が９０重量％〜１００重量％である請
求項第１項、第２項または第３項いずれかに記載のメタ
クリルイミド基含有重合体。
【請求項５】　　一般式（ＩＩＩ）中のＲ３　がカルボ
キシル基あるいは炭素数１〜６の脂肪族エステル基であ
る請求項第１項、第２項、第３項または第４項いずれか
に記載のメタクリルイミド基含有重合体。
【請求項６】　　ＡＳＴＭ　　Ｄ１２３８の規定（但し
２６５℃、１０ｋｇ荷重）にて求めたメルトインデック
スが１．５ｇ／１０分以上である請求項第１項、第２項
、第３項、第４項または第５項いずれかに記載のメタク
リルイミド基含有重合体。