JPH04265280A

JPH04265280A - セラミックスの電気接合用接合剤

Info

Publication number: JPH04265280A
Application number: JP40575890A
Authority: JP
Inventors: Hiroshi Takai; 高井　博史; Shinji Numano; 沼野　真志; Hisakiyo Hoshino; 星野　久清
Original assignee: Daihen Corp
Current assignee: Daihen Corp
Priority date: 1989-12-22
Filing date: 1990-12-25
Publication date: 1992-09-21
Anticipated expiration: 2015-09-25
Also published as: JP3091498B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、セラミックスの電気接
合法に用いられる接合剤に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】特開昭６２−６５９８５号公報及び特開
昭６２−６５９８６号公報には、被接着体セラミックス
の間に高温において導電性を有する接合剤を介在させ、
接合面をガス炎によって加熱するとともに接合剤に電流
を流してジュール熱によって接合部分のセラミックスを
短時間に加熱することにより、セラミックスを相互に溶
着して強固に接合するセラミックスの電気接合技術が開
示されている。

【０００３】特開昭６２−６５９８６号公報には、接合
強度を高める接合剤として、カオリン、Ａｌ２　Ｏ３　
，ＳｉＯ２　等のガラス成分を主成分として、銅、ニッ
ケル等の酸化物、硫化物または塩化物、ランタン，イン
ジウム等の希土類元素の酸化物、モリブデン，マンガン
等の金属、フッ化カルシウム、フッ化ナトリウム等のフ
ッ化物等の導電成分を適宜配合した公知の接合剤を用い
ることができると記載されている。そして具体的には、
フッ化カルシウムを導電性付与剤として用いた接合剤を
、窒化珪素セラミックスの電気接合法で用いると、所定
の接合強度が得られることが開示されている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
接合剤では下記の問題があった。

【０００５】１）金属等の高導電性成分を添加した接合
剤では、金属の添加量が少ないと十分な導電性が得られ
ずに、電流が接合面の局所に集中して接合面全体を加熱
できず、加熱状態が不安定となって、接合状態の再現性
が得られない。逆に金属の添加量が多くなると、導電性
が高くなり過ぎて低電流では十分な発熱が得られなくな
る。そこで発熱量を増やすために、大電流を流すと、電
極と接合剤との接触が不安定なために、電極が過加熱さ
れたり、アークが発生し、母材そのものが破損する事態
も生じる。このように金属等の高導電性成分を添加した
接合剤は、再現性と安定した発熱とを得難い問題がある
。

【０００６】２）フッ化物を導電性成分とした接合剤は
、現在のところ再現性及び安定性でも最もよい結果が得
られている接合剤である。しかしながらフッ化物は、接
合後の接合層（珪酸塩ガラス）において、２価の酸素イ
オン部に同じ大きさのマイナス１価のフッ素イオンが置
換するため、高温での粘性が低くなり、接合部の高温強
度を低下させる問題がある。また接合時に有害なフッ素
ガスまたはフッ素化合物が発生して、治具が腐蝕したり
、人体に悪影響を及ぼす問題がある。

【０００７】３）銅、ニッケル等の酸化物、硫化物また
は塩化物、ランタン，インジウム等の希土類元素の酸化
物を導電性成分として用いる接合剤は、まだ十分な検討
がなされておらず、再現性及び安定性に問題があるもの
も少なくない。

【０００８】本発明の目的は、上記問題を解決した接合
剤を提供することにある。また高温においてもある程度
の接合強度を安定して得られる接合剤を提供することに
ある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者の研究によると
、アルカリ土類金属の酸化物が導電性成分として優れて
いることが判明した。またアルカリ土類金属の酸化物と
Ａｌ２　Ｏ３　及びＳｉＯ２　（ガラス成分）の少なく
とも一種と、Ｙ２　Ｏ３　及びＳｉ３　Ｎ４　の少なく
とも一種とを適宜に配合することにより、高温強度の高
い接合剤が得られることが判明した。更に、アルカリ土
類金属の酸化物と遷移金属の酸化物とを適宜に配合する
ことによってもある程度高温強度の高い接合剤が得られ
ることが判明した。

【００１０】請求項１は、アルカリ土類金属の酸化物が
導電性成分として用いる。

【００１１】請求項２の電気接合用接合剤は、ＣａＯを
１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を５０〜８５重量％
含んで構成される。

【００１２】請求項３の接合剤では、ＣａＯを１５〜５
０重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上、ＳｉＯ２
　を１０重量％以上含んで構成される。

【００１３】請求項４の電気接合用接合剤は、ＭｇＯを
１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を５５〜９０重量％
含んで構成される。

【００１４】請求項５の電気接合用接合剤は、ＭｇＯを
１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上、
ＳｉＯ２　を１０重量％以上含んで構成される。

【００１５】請求項６の電気接合用接合剤は、ＣａＯを
１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上、
Ｙ２　Ｏ３　を１０〜５５重量％含んで構成される。

【００１６】請求項７の電気接合用接合剤は、ＣａＯを
１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上、
ＳｉＯ２　を１０重量％以上、Ｙ２　Ｏ３　１０〜５５
重量％含んで構成される。

【００１７】請求項８の電気接合用接合剤は、ＭｇＯを
１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上、
Ｙ２　Ｏ３　を１０〜５５重量％含んで構成される。

【００１８】請求項９の電気接合用接合剤では、ＭｇＯ
を１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上
、ＳｉＯ２　を１０重量％以上、Ｙ２　Ｏ３　を１０〜
５５重量％含んで構成される。

【００１９】請求項１０の電気接合用接合剤は、ＣａＯ
を１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上
、Ｓｉ３　Ｎ４　を１５〜４５重量％含んで構成される
。

【００２０】請求項１１の電気接合用接合剤は、ＣａＯ
を１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上
、ＳｉＯ２　を１０重量％以上、Ｓｉ３　Ｎ４　を１５
〜４５重量％含んで構成される。

【００２１】請求項１２の電気接合用接合剤は、ＭｇＯ
を１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重量％以上
、Ｓｉ３　Ｎ４　を１５〜４５重量％含んで構成されて
いる。

【００２２】請求項１３の電気接合用接合剤では、Ｍｇ
Ｏを１０〜４５重量％を含み、Ａｌ２　Ｏ３　を１０重
量％以上、ＳｉＯ２　を１０重量％以上、１０〜５０重
量％のＳｉ３　Ｎ４　とから構成されている。

【００２３】請求項１４の電気接合用接合剤は、アルカ
リ土類金属の酸化物と、Ａｌ２　　Ｏ３　及びＳｉＯ２
　の少なくとも一種と、Ｙ２　Ｏ及びＳｉ３　Ｎ４　の
少なくとも一種とから構成されている。

【００２４】請求項１５の電気接合用接合剤は、ＭｇＯ
を４０〜９０重量％、ＮｉＯを１０〜６０重量％含んで
構成されている。

【００２５】請求項１６の電気接合用接合剤は、ＭｇＯ
を２５〜８０重量％，ＭｎＯを２０〜７５重量％含んで
構成されている。

【００２６】請求項１７の電気接合用接合剤は、ＭｇＯ
を３０〜９０重量％、ＺｒＯ２　を１０〜７０重量％含
ん構成されている。

【００２７】請求項１８の電気接合用接合剤は、ＭｇＯ
を４０〜９０重量％，ＺｎＯを１０〜６０重量％含んで
構成されている。

【００２８】請求項１９の電気接合用接合剤は、ＭｇＯ
を５０〜９０重量％、ＴｉＯ２　を１０〜５０重量％含
んで構成されている。

【００２９】

【作用】アルカリ土類金属の酸化物は、ある程度導電性
にすぐれ、しかも先願のフッ化物を導電性成分として用
いた場合と同様に再現性及び安定性の点でも優れている
。また、フッ化物でないために接合時に有毒なガスが発
生することもなく、接合後の接合層にフッ素が混入する
ことがなく、高温での粘性の向上により高温強度が上が
る。

【００３０】請求項２及び３の接合剤は、ＣａＯを導電
性成分とし、他にＡｌ２　Ｏ３　または、これにＳｉＯ
２　とを配合する。Ｃａは高温で動きやすくなるため、
Ｃａ０が５０重量％より多くなると接合部の軟化温度が
低下する。またＣａの導電性は、必ずしも高くなく、Ｃ
ａＯの添加量が１５重量％より少なくなると、通電状態
が悪化して接合不良が生じる。この範囲であれば、請求
項２の接合剤のように、Ａｌ２　Ｏ３　単体と組合せる
と、常温から１０００℃まで２００Ｍｐａ以上の強度を
得ることができる。Ａｌ２　Ｏ３　は、接合層の構造を
強化し、軟化温度を高める作用を果たす。ＳｉＯ２　は
接合剤の被接合体への濡れを促進する作用を果たす。

【００３１】また、Ａｌ２　Ｏ３　及びＳｉＯ２　のガ
ラス成分と組合せる場合でも、ＣａＯの添加量は１５〜
５０重量％でよく、その場合にはＡｌ２　Ｏ３　を１０
重量％以上とし、ＳｉＯ２　を１０重量％以上とすれば
、常温〜９００℃で３００Ｍｐａ以上、１０００℃で２
５０Ｍｐａ以上の強度を得ることができる。Ａｌ２　Ｏ
３　とだけ組合せた場合（請求項２）と比べて、ＳｉＯ
２　を更に加えたものは、常温及び高温とも強度が上が
る。

【００３２】請求項４及び５の接合剤は、ＭｇＯを導電
性成分とし、他にＡｌ２　Ｏ３　または、これにＳｉＯ
２　とを配合する。Ｍｇは高温で動きやすく、ＭｇＯが
４５重量％より多くなると接合部の軟化温度が低下し、
またＭｇＯの添加量が１０重量％より少なくなると、導
電性の低下により通電状態が悪化して接合不良が生じる
。ＭｇＯが１０〜４５重量％の範囲であれば、Ａｌ２　
Ｏ３　単体と組合せても常温〜９００℃まで２５０Ｍｐ
ａ以上の強度を得ることができる。更に、Ａｌ２　Ｏ３
　とＳｉＯ２　のガラス成分と組合せる場合でも、Ｍｇ
Ｏの添加量は１０〜４５重量％でよく、その場合にＡｌ
２　Ｏ３　を１０重量％以上とし、ＳｉＯ２　を１０重
量％以上とすれば、常温〜９００℃まで３００Ｍｐａ以
上の強度を得ることができる。

【００３３】請求項６ないし９の接合剤は、ＣａＯまた
はＭｇＯを導電性成分とし、他にＡｌ２　Ｏ３　とＳｉ
Ｏ２　とを配合したものに、Ｙ２　Ｏ３　を添加する。Ｙ２　Ｏ３　を添加すると、接合後の接合層（珪酸塩ガ
ラス）は珪酸網目状骨格の中にＹが入り込む構造となる
ため、接合層の弾性率が増加する。その結果、Ｙ２　Ｏ
３　を添加しない請求項２〜５の接合剤に比べて、接合
強度を更に増加させることができる。Ｙ２　Ｏ３　の添
加量を単に多くすれば、接合層の強度が増加するという
わけではなくＹが接合層（珪酸塩ガラス）に入り過ぎる
と、珪酸網目状組織を切っていくため軟化点が下がり高
温強度を低下させてしまう。また他の成分と反応して作
られる接合層の特性によって接合部の強度は決まる。効
果を得るためのＹ２　Ｏ３　の添加量は、ＣａＯとＡｌ
２　Ｏ３　とＹ２　Ｏ３　とからなる場合には、１０〜
５５重量％の範囲に限られる。またＣａＯとＡｌ２　Ｏ
３　とＳｉＯ２　とＹ２　Ｏ３　とからなる場合も、Ｙ
２　Ｏ３　の量は１０〜５５重量％の範囲に限られる。更に導電性成分としてＭｇＯを用いる場合も同様である
。

【００３４】請求項１０ないし１３の接合剤では、Ｃａ
Ｏ及びＭｇＯを導電性成分とし、他にＡｌ２　Ｏ３　と
ＳｉＯ２　とを配合したものにＳｉ３　Ｎ４　を添加す
る。添加されるＳｉ３　Ｎ４　は、接合層をオキシナイ
トライド化し熱膨張係数を母材の熱膨脹係数に近付け且
つ接合層の弾性率を上げて接合層の強度を増加させる。その結果、Ｓｉ３　Ｎ４　を添加しない請求項２〜５の
接合剤に比べて、接合強度を更に増加させることができ
る。Ｓｉ３　Ｎ４　の添加量の増減による強度の増加に
は一定の傾向は見られず、添加量を多くし過ぎると通電
状態が悪化し良好な接合体は得られない。これはＳｉ３
　Ｎ４　が非常に安定な物質であるからだと考えられる
。しかしながら実験から、効果を得られるＳｉ３　Ｎ４
　の添加量は、ＣａＯとＡｌ２　Ｏ３　とＳｉ３　Ｎ４
　とからなる場合には、１５〜４５重量％の範囲に限ら
れる。またＣａＯとＡｌ２　Ｏ３　とＳｉＯ２　とＳｉ
３　Ｎ４　とからなる場合、あるいは、更に導電性成分
としてＭｇＯを用いる場合等の全ての場合においてＳｉ
３　Ｎ４　の量は１５〜４５重量％の範囲に限られる。

【００３５】請求項１４の接合剤では、ＭｇＯ，ＣａＯ
などのアルカリ金属土類酸化物を導電性成分とし、Ａｌ
２　Ｏ３　及びＳｉＯ２　の少なくとも１種とを配合し
たものに、Ｓｉ３　Ｎ４　とＹ２　Ｏ３　を添加したも
ので、請求項６〜９の効果と請求項１０〜１３の効果が
発揮される。また接合層中に添加されたＳｉ３　Ｎ４　
粒が分解せずに粒として残る場合に、Ｙ２　Ｏ３　は接
合層中のＳｉ３　Ｎ４　粒と珪酸塩ガラスとを強固に接
着する。従って請求項６〜１３より更に接合体強度が向
上する。

【００３６】請求項２〜１４は、アルカリ土類金属の酸
化物以外の主成分としてＡｌ２　Ｏ３　及びＳｉＯ２　
といったガラス成分を用いているが、このガラス成分の
代わりに遷移金属の酸化物を用いても接合は可能であり
、配合を適宜にすることによって比較的高温強度を維持
することができる。

【００３７】請求項１５〜１９の接合剤は、ＭｇＯを導
電性成分とし、他にＮｉＯ，ＭｎＯ，ＺｒＯ２　，Ｚｎ
Ｏ，ＴｉＯ２　といった遷移金属の酸化物の一つを配合
したものである。各接合剤のＭｇＯの重量％範囲は、Ｍ
ｇＯの量がその最小重量％未満であると導電性が低下し
て接合不良を生じ、その最大重量％を越えると接合部の
軟化温度が低下することから限定されている。遷移金属
の酸化物は、Ａｌ２　Ｏ３　と同様に、接合層の構造を
強化し、軟化温度を高める作用を果たす。各接合剤の遷
移金属酸化物の重量％範囲は、９００℃まで常温強度を
保持できる範囲である。限定の範囲を外れると、９００
℃まで常温強度を保持することができなくなる。請求項
１５〜１９の接合材を用いて接合した接合部は、珪酸塩
ガラスを主体としてなっていることから、請求項６，７
，８，９のようにＹ２　Ｏ３　を添加したり、或いは請
求項１０，１１，１２，１３のようにＳｉ３　Ｎ４　を
添加したり、或いは請求項１４のようにＹ２　Ｏ３　及
びＳｉ３　Ｎ４　を添加すると強度が更に向上する。

【００３８】

【実施例】以下各請求項に記載の発明の実施例について
詳細に説明する。

【００３９】以下の各実施例において、接合剤は所定の
成分で配合された材料を、アセトン，トルエン等の有機
バインダーと均一に混練してペースト状にしたものを用
いた。そして強度試験（曲げ試験）に用いる試験用接合
体は、予め１５ｍｍ×１５ｍｍ×２０ｍｍの２ケの窒化
珪素セラミックス角材を接合剤で接合して接合体を作り
、この接合体から３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍの角棒（Ｊ
ＩＳ片）を切り出して得た。接合剤の量は、接合面積当
たり５０ｍｇ／ｃｍ２　となるようにした。強度試験は
、この角棒を上部スパン１０ｍｍ、下部スパン３０ｍｍ
、荷重速度０．５ｍｍ／ｍｉｎ　の条件下で曲げる４点
曲げ試験で行った。結果は１０本の角棒について４点曲
げ試験を行った平均値を、Ｍｐａ（メガパスカル）の単
位で示してある。

【００４０】電気接合は、プロパンと酸素の混合ガス炎
により接合部を加熱し、予熱温度が８５０℃〜９００℃
となるようにした後、接合剤部に電流を０．６〜１Ａの
範囲で流し、電極を５ｃｍ／ｍｉｎ　の速度で移動させ
ることにより接合面全体を加熱して行った。

【００４１】（実施例１）表１の配合比率で、Ｃａ０及
びＡｌ２　Ｏ３　を配合し、常温、９００℃及び１００
０℃の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、
請求項に記載の配合比率の範囲で、常温から１０００℃
まで、２００Ｍｐａ以上の強度を維持できる。なお表に
ついては、デ―タが多いため発明の効果の欄の後にまと
めて記載する。（実施例２）表２の配合比率で、Ｃａ０、Ａｌ２　Ｏ３
　及びＳｉＯ２　を配合し、常温、９００℃及び１００
０℃の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、
請求項に記載の配合比率の範囲で、常温〜９００℃の範
囲で３００Ｍｐａ以上、そして１０００℃でも２５０Ｍ
ｐａ以上の強度を得ることができる。実施例１の場合と
比べれば、ＳｉＯ２　が入ることにより、高温強度が増
加することが判るであろう。

【００４２】（実施例３）表３の配合比率で、Ｍｇ０及
びＡｌ２　Ｏ３　を配合し、常温及び９００℃の条件で
強度試験を行った。この実施例によれば、請求項に記載
の配合比率の範囲で、常温から９００℃まで、２５０Ｍ
ｐａ以上の強度を維持できる。

【００４３】（実施例４）表４の配合比率で、Ｍｇ０、
Ａｌ２　Ｏ３　及びＳｉＯ２　を配合し、常温及び９０
０℃の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、
請求項に記載の配合比率の範囲で、常温から９００℃ま
で３００Ｍｐａ以上の強度を維持できる。また実施例３
の場合と比べると、ＳｉＯ２　が入ることにより、常温
及び高温において強度が増加することが判るであろう。

【００４４】（実施例５）表５に記載の配合比で、Ｃａ
Ｏ、Ａｌ２　Ｏ３　及びＹ２　Ｏ３　を配合して接合剤
を作り、常温及び１０００℃の条件で強度試験を行った
。この実施例によれば、請求項に記載の配合比率の範囲
で、常温から１０００℃まで、３００Ｍｐａ以上の強度
を維持できる。なおＳｉＯ２　を添加する実施例２の場
合と比べれば、Ｙ２　Ｏ３　を添加することにより、広
い範囲で常温及び高温における強度を増加させることが
できるのが判るであろう。

【００４５】（実施例６）表６ないし表８に示すように
、ＣａＯ、Ａｌ２　Ｏ３　、ＳｉＯ２　及びＹ２　Ｏ３
　を配合して接合剤を作り、常温及び１０００℃の条件
で強度試験を行った。この実施例によれば、請求項に記
載の配合比率の範囲で、常温から１０００℃まで、３５
０Ｍｐａ以上の強度を維持できる。ＳｉＯ２　が添加さ
れない実施例５の場合と対比すると、本実施例によれば
常温及び高温における強度が更に増加するのが判るであ
ろう。

【００４６】（実施例７）表９に記載の配合比でＭｇＯ
、Ａｌ２　Ｏ３　及びＹ２　Ｏ３　を配合して接合剤を
作り、常温及び９００℃の条件で強度試験を行った。こ
の実施例によれば、請求項に記載の配合比率の範囲で、
常温から９００℃まで、３００Ｍｐａ以上の強度を維持
できる。

【００４７】（実施例８）表１０ないし表１２に示す配
合比で、ＭｇＯ、Ａｌ２　Ｏ３　、ＳｉＯ２　及びＹ２
　Ｏ３　を配合して接合剤を作り、常温及び９００℃の
条件で強度試験を行った。この実施例によれば、請求項
に記載の配合比率の範囲で、常温から９００℃まで、３
５０Ｍｐａ以上の強度を維持できる。このデータから実
施例７の場合と比べて、ＳｉＯ２　が添加されることに
より高温強度が増加することが判るであろう。

【００４８】（実施例９）表１３に示す配合比で、Ｃａ
Ｏ、Ａｌ２　Ｏ３　及びＳｉ３　Ｎ４　を配合して下接
合剤を作り、常温及び１０００℃の条件で強度試験を行
った。この実施例によれば、請求項に記載の配合比率の
範囲で、常温から１０００℃まで、３００Ｍｐａ以上の
強度を維持できる。本実施例によれば、実施例５のＹ２
　Ｏ３　を添加する場合と同様に、Ｓｉ３　Ｎ４　が常
温及び高温における強度を増加させることができるのが
判るであろう。

【００４９】（実施例１０）表１４ないし表１６に示す
配合比でＣａＯ、Ａｌ２　Ｏ３　、ＳｉＯ２　及びＳｉ
３　Ｎ４　を配合して接合剤を作り、常温及び１０００
℃の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、請
求項に記載の配合比率の範囲で、常温から１０００℃ま
で、３５０Ｍｐａ以上の強度を維持できる。実施例９と
比べれば、ＳｉＯ２　が添加されることにより、常温及
び高温における強度が増加するのが判るであろう。（実施例１１）表１７に示す配合比でＭｇＯ、Ａｌ２　
Ｏ３　及びＳｉ３　Ｎ４　を配合して接合剤を作り、常
温及び９００℃の条件で強度試験を行った。この実施例
によれば、請求項に記載の配合比率の範囲で、常温から
９００℃まで、３００Ｍｐａ以上の強度を維持できる。

【００５０】（実施例１２）表１８ないし表２０に示す
配合比でＭｇＯ、Ａｌ２　Ｏ３　、ＳｉＯ２　及びＳｉ
３　Ｎ４　を配合して接合剤を作り、常温及び９００℃
の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、請求
項に記載の配合比率の範囲で、常温から９００℃まで、
３５０Ｍｐａ以上の強度を維持できる。

【００５１】（実施例１３）表２１に示す配合比でＭｇ
Ｏ、ＮｉＯを配合して接合剤を作り、常温及び９００℃
の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、常温
で２００Ｍｐａ以上の強度を得ることができ、しかも常
温から９００℃まで２００Ｍｐａ以上の強度を維持でき
る。

【００５２】（実施例１４）表２２に示す配合比でＭｇ
Ｏ、ＭｎＯを配合して接合剤を作り、常温及び９００℃
の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、常温
で２３０Ｍｐａ以上、９００℃でも２４６Ｍｐａ以上の
強度を得ることができ、しかも常温から９００℃まで２
３０Ｍｐａ以上の強度を維持できる。

【００５３】（実施例１５）表２３に示す配合比でＭｇ
Ｏ、ＺｒＯ２　を配合して接合剤を作り、常温及び９０
０℃の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、
常温で２６０Ｍｐａ以上、９００℃でも２７０Ｍｐａ以
上の強度を得ることができ、しかも常温から９００℃ま
で２６０Ｍｐａ以上の強度を維持できる。

【００５４】（実施例１６）表２４に示す配合比でＭｇ
Ｏ、ＺｎＯを配合して接合剤を作り、常温及び９００℃
の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、常温
で２２０Ｍｐａ以上の強度を得ることができ、しかも常
温から９００℃まで２２０Ｍｐａ以上の強度を維持でき
る。

【００５５】（実施例１７）表２５に示す配合比でＭｇ
Ｏ、ＴｉＯ２　を配合して接合剤を作り、常温及び９０
０℃の条件で強度試験を行った。この実施例によれば、
常温で２６０Ｍｐａ以上の強度を得ることができ、９０
０℃でも２７０Ｍｐａ以上の強度を得ることができ、し
かも常温から９００℃まで２６０Ｍｐａ以上の強度を維
持できる。

【００５６】上記各実施例は、窒化珪素セラミックスを
被接合体として用いているが、サイアロンを接合する場
合も本発明の接合剤を用いることができるのは勿論であ
る。上記実施例２，４，６，８，１０，１２の接合剤の
ように、成分としてＡｌ２　Ｏ３　及びＳｉＯ２　を含
むものでは、配合比によっては、各成分を個別に配合し
なくても、当然カオリナイト（Ａｌ２　Ｏ３　、２Ｓｉ
Ｏ２　、２Ｈ２　Ｏ）やムライト（３Ａｌ２　Ｏ３　、
２ＳｉＯ２　）などのＡｌ２　Ｏ３　とＳｉＯ２　の化
合物で代用できる。

【００５７】また本発明は、上記実施例のアルカリ土類
金属の酸化物だけでなく、他のアルカリ土類金属の酸化
物についても適用できる。

【００５８】更に本発明は、上記実施例以外の、アルカ
リ土類金属の酸化物、Ａｌ２　Ｏ３　、ＳｉＯ２　、Ｙ
２　Ｏ３　及びＳｉ３　Ｎ４　を組合せた接合剤にも及
ぶものである。

【００５９】例えば、ＣａＯ，Ａｌ２　Ｏ３　、Ｙ２　
Ｏ３　及びＳｉ３　Ｎ４　を組合せた接合剤の好ましい
範囲は、ＣａＯが１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３　が
１０重量％以上、Ｙ２　Ｏ３　が５〜４０重量％、Ｓｉ
３　Ｎ４　が１０〜４５重量％の範囲である。またＭｇ
Ｏ，Ａｌ２　Ｏ３　、Ｙ２　Ｏ３　及びＳｉ３　Ｎ４　
を組合せた接合剤の好ましい範囲は、ＭｇＯが１０〜４
５重量％、Ａｌ２　Ｏ３　が１０重量％以上、Ｙ２　Ｏ
３　が５〜４０重量％、Ｓｉ３　Ｎ４　が１０〜４５重
量％の範囲である。の範囲である。

【００６０】またＣａＯ，Ａｌ２　Ｏ３　、ＳｉＯ２　
、Ｙ２　Ｏ３　及びＳｉ３　Ｎ４　を組合せた接合剤の
好ましい範囲は、ＣａＯが１５〜５０重量％、Ａｌ２　
Ｏ３　が１０重量％以上、ＳｉＯ２　が１０重量％以上
、Ｙ２　Ｏ３　が５〜４０重量％、Ｓｉ３　Ｎ４　が１
０〜４５重量％の範囲である。またＭｇＯ，Ａｌ２　Ｏ
３　、ＳｉＯ２　、Ｙ２　Ｏ３　及びＳｉ３　Ｎ４　を
組合せた接合剤の好ましい範囲は、ＭｇＯが１０〜４５
重量％、Ａｌ２　Ｏ３　が１０重量％以上、ＳｉＯ２　
が１０重量％以上、Ｙ２　Ｏ３　が５〜４０重量％、Ｓ
ｉ３　Ｎ４　が１０〜４５重量％の範囲である。

【００６１】また請求項１５〜１９に特定したＭｇＯを
含むアルカリ土類金属酸化物と遷移金属酸化物を配合し
た接合剤の場合にも、Ｓｉ３　Ｎ４及びＹ２　Ｏ３　を
加えると、さらに強度が向上することはいうまでもない
。例えば、ＭｇＯを５０重量％，ＭｎＯを２５重量％，
Ｙ２　Ｏ３　を２５重量％配合した接合剤を用いた接合
体の強度は、常温で３１５Ｍｐａ，９００℃で３２１Ｍ
ｐａであった。またＭｇＯを４５重量，ＭｎＯを３０重
量％，Ｓｉ３　Ｎ４　を２５重量％配合した接合剤を用
いた接合体の強度は、常温で３０８Ｍｐａ，９００℃で
３１０Ｍｐａであった。

【００６２】

【発明の効果】以上の通り、本発明によれば、アルカリ
土類金属の酸化物を導電性成分として用いることにより
、常温及び高温においても高い強度を得ることができる
セラミックスの電気接合用接合剤を得ることができる。

【００６３】請求項２の接合剤によれば、ＣａＯを導電
性成分として用いて常温から１０００℃まで２００Ｍｐ
ａ以上の強度を得ることができる。

【００６４】請求項３の接合剤によれば、ＣａＯを導電
性成分として用いて常温〜９００℃で３００Ｍｐａ以上
、１０００℃でも２５０Ｍｐａ以上の強度を得ることが
できるできる。

【００６５】請求項４の接合剤によれば、ＭｇＯを導電
性成分として用いて常温〜９００℃まで２５０Ｍｐａ以
上の強度を得ることができる。

【００６６】請求項５，８及び１２の接合剤によれば、
ＭｇＯを導電性成分として用いて常温〜９００℃まで３
００Ｍｐａ以上の強度を得ることができる。

【００６７】請求項６及び１０の接合剤によれば、Ｃａ
Ｏを導電性成分として用いて常温から１０００℃まで３
００Ｍｐａ以上の強度を得ることができる。

【００６８】請求項７及び１１の接合剤によれば、Ｃａ
Ｏを導電性成分として用いて常温から１０００℃まで３
５０Ｍｐａ以上の強度を得ることができる。

【００６９】請求項９及び１３の接合剤によれば、Ｍｇ
Ｏを導電性成分として用いて常温から９００℃まで３５
０Ｍｐａ以上の強度を得ることができる。

【００７０】請求項１５〜１９の接合剤によれば、常温
から９００℃まで２００Ｍｐａ以上の強度を得ることが
できる。

【００７１】

【表１】

【００７２】

【表２】

【００７３】

【表３】

【００７４】

【表４】

【００７５】

【表５】

【００７６】

【表６】

【００７７】

【表７】

【００７８】

【表８】

【００７９】

【表９】

【００８０】

【表１０】

【００８１】

【表１１】

【００８２】

【表１２】

【００８３】

【表１３】

【００８４】

【表１４】

【００８５】

【表１５】

【００８６】

【表１６】

【００８７】

【表１７】

【００８８】

【表１８】

【００８９】

【表１９】

【００９０】

【表２０】

【００９１】

【表２１】

【００９２】

【表２２】

【００９３】

【表２３】

【００９４】

【表２４】

【００９５】

【表２５】

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】アルカリ土類金属の酸化物を導電性成分と
して用いることを特徴とするセラミックスの電気接合用
接合剤。
【請求項２】ＣａＯを１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３
　を５０〜８５重量％含んでなるセラミックスの電気接
合用接合剤。
【請求項３】ＣａＯを１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３
　を１０重量％以上、ＳｉＯ２　を１０重量％以上含ん
でなるセラミックスの電気接合用接合剤。
【請求項４】ＭｇＯを１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３
　を５５〜９０重量％含んでなるセラミックスの電気接
合用接合剤。
【請求項５】ＭｇＯを１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３
　を１０重量％以上、ＳｉＯ２　を１０重量％以上含ん
でなるセラミックスの電気接合用接合剤。
【請求項６】ＣａＯを１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３
　を１０重量％以上、Ｙ２　Ｏ３　を１０〜５５重量％
含んでなるセラミックスの電気接合用接合剤。
【請求項７】ＣａＯを１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ３
　を１０重量％以上、ＳｉＯ２　を１０重量％以上、Ｙ
２　Ｏ３を１０〜５５重量％含んでなるセラミックスの
電気接合用接合剤。
【請求項８】ＭｇＯを１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３
　を１０重量％以上、Ｙ２　Ｏ３　を１０〜５５重量％
を含んでなるセラミックスの電気接合用接合剤。
【請求項９】ＭｇＯを１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ３
　を１０重量％以上、ＳｉＯ２　を１０重量％以上、Ｙ
２　Ｏ３を１０〜５５重量％を含んでなるセラミックス
の電気接合用接合剤。
【請求項１０】ＣａＯを１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ
３　を１０重量％以上、Ｓｉ３　Ｎ４　を１５〜４５重
量％を含んでなるセラミックスの電気接合用接合剤。
【請求項１１】ＣａＯを１５〜５０重量％、Ａｌ２　Ｏ
３　を１０重量％以上、ＳｉＯ２　を１０重量％以上、
Ｓｉ３　Ｎ４　を１５〜４５重量％を含んでなるセラミ
ックスの電気接合用接合剤。
【請求項１２】ＭｇＯを１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ
３　を１０重量％以上、Ｓｉ３　Ｎ４　を１５〜４５重
量％含んでなるセラミックスの電気接合用接合剤。
【請求項１３】ＭｇＯを１０〜４５重量％、Ａｌ２　Ｏ
３　を１０重量％以上、ＳｉＯ２　を１０重量％以上、
Ｓｉ３　Ｎ４　を１５〜４５重量％含んでなるセラミッ
クスの電気接合用接合剤。
【請求項１４】アルカリ土類金属の酸化物と、Ａｌ２　
Ｏ３　及びＳｉＯ２　の少なくとも一種と、Ｙ２　Ｏ３
　及びＳｉ３　Ｎ４　の少なくとも一種とからなるセラ
ミックスの電気接合用接合剤。
【請求項１５】ＭｇＯを４０〜９０重量％、ＮｉＯを１
０〜６０重量％含んでなるセラミックスの電気接合用接
着剤。
【請求項１６】ＭｇＯを２５〜８０重量％，ＭｎＯを２
０〜７５重量％含んでなるセラミックスの電気接合用接
合剤。
【請求項１７】ＭｇＯを３０〜９０重量％、ＺｒＯ２　
を１０〜７０重量％含んでなるセラミックスの電気接合
用接着剤。
【請求項１８】ＭｇＯを４０〜９０重量％，ＺｎＯを１
０〜６０重量％含んでなるセラミックスの電気接合用接
合剤。
【請求項１９】ＭｇＯを５０〜９０重量％、ＴｉＯ２　
を１０〜５０重量％含んでなるセラミックスの電気接合
用接着剤。