JP2582494B2 - セラミック接合体とその接合方法 - Google Patents

セラミック接合体とその接合方法

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JP2582494B2 JP3295841A JP29584191A JP2582494B2 JP 2582494 B2 JP2582494 B2 JP 2582494B2 JP 3295841 A JP3295841 A JP 3295841A JP 29584191 A JP29584191 A JP 29584191A JP 2582494 B2 JP2582494 B2 JP 2582494B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はセラミックスにより構成
されるセラミック接合体とその接合方法に関し、更に詳
しくは、接合強度が強く、且つ接合部の気密性の高いセ
ラミック接合部を形成するセラミック接合体とその接合
方法に関する。
【0002】
【従来の技術】セラミックスは、その成分組成が酸化
物、非酸化物に拘らず、高度の耐熱・断熱性が有り、絶
縁性、導電性、磁気的・誘電的性質等の電気的・電子的
機能を有し、また耐摩耗性等の機械的性質も優れ、各種
構造物の材料として既に使用され、研究開発されてい
る。セラミックスを機械部品材料や構造物材料として使
用する場合、種々の形状の機械部品や構造材料が要求さ
れ、また各部品や部材の組み合わせも求められることに
なり、一体成形により製造されるものは別として、セラ
ミックスを接合固定する必要が生じる。
【0003】従来、このようなセラミックスを接合する
方法として、各セラミック部材を接合材により接合する
方法が提案されている。セラミック部材の接合に用いら
れる接合材としては、いわゆる耐熱ガラスの商品名パイ
レックスガラスとして知られる酸化硼素(B23 )成
分を含むホウケイ酸ガラスが一般に用いられ、その粉末
やスラリーを接合部に塗布し、大気や真空中で加熱して
接合していた。しかし、この方法によるセラミック接合
においては、接合部に気孔及びクラック等の接合欠陥が
生じ易く、接合強度やシール性が劣る等の問題があっ
た。
【0004】そこで、かかる問題を解消し、接合部に気
孔が少なく接合部全体が均質で、接合強度やシール性に
優れたセラミック接合体を得るべく、さきに本出願人
は、接合に先立ち、セラミック被接合部材を酸化処理す
ると共に、接合加熱処理を真空中又は窒素雰囲気中で行
う方法の出願を行った(特願平3−89851号、特願
平3−89852号)。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、さきに出願
した特願平3−89851号及び特願平3−89852
号のセラミック接合方法を改良し、接合強度を更に向上
させるべく、より均質な接合部を形成させることを目的
とするものである。
【0006】
【課題を解決するための手段】 即ち、本発明によれ
ば、セラミック被接合部材間を、ムライトを添加したS
iO2 を50重量%以上含有する無機接合材を介在させ
接合させてなることを特徴とするセラミック接合体が提
供される。また本発明によれば、セラミック接合体を構
成する少なくとも2のセラミック被接合部材を、ムライ
トを添加したSiO2 を50重量%以上含有する無機接
合材を用いてN2 雰囲気中1400℃〜1550℃にて
加熱処理して接合することを特徴とするセラミック接合
方法が提供される。
【0007】 本発明では、セラミック被接合部材を接
合に先立ち大気中800℃にて加熱処理しておくことが
好ましく、さらにムライトからなる添加材の添加量が5
〜30重量%で、上記添加材とSiO2 を50重量%以
上含有する無機接合材とが湿式混合法にて混合されるこ
とが好ましい。また本発明において、SiO2 を50重
量%以上含有する無機接合材としてはホウケイ酸ガラス
が好ましい。
【0008】
【作用】 本発明は、上記のように構成され、SiO2
を50重量%以上含有する無機接合材にムライトからな
添加材を添加することにより、高接合強度のセラミッ
ク接合体を得ることができる。また、接合に先立ってセ
ラミック被接合部材を大気中約800〜1000℃、も
しくは窒素ガス雰囲気中約1400〜1550℃にて加
熱処理しておくことは、接合強度の向上にさらに好まし
い。
【0009】以下、本発明について更に詳細に説明す
る。本発明に使用されるセラミックスは、酸化物及び非
酸化物等いずれのセラミックスを用いてもよく、接合体
が使用される構造部材の種類、機械的強度等必要な使用
条件に応じ適宜選択すればよい。例えば、産業機械及び
熱交換器等に使用する場合は、高強度・高耐熱製の窒化
珪素や炭化珪素が用いられる。また、各々同種または異
種のセラミックスで構成されてもよい。
【0010】本発明において、接合するセラミック部材
の形状、厚み及び大きさは、特に限定されるものではな
い。例えば、単なる平面同士の接合でもよく、また、平
板状体に多数の孔を形成した多孔板の各孔に管状体を挿
入して平板表面と孔部とに連続的接合層を形成する接合
でもよい。この場合、管状体は、円形、楕円、矩形、多
角形、星形等のいずれでもよく、また、平板の孔をテー
パー状、段形状やネジ構造等に形成し、管状体の端部を
孔の形状に合わせて形成することもできる。
【0011】 本発明では、接合に先立って、被接合部
材をN2 処理または酸化処理しておくことが好ましい。
2 処理は、被接合部材を窒素ガス雰囲気中、約140
0〜1550℃で約1〜2時間静置することにより行な
う。また酸化処理は、被接合部材を大気中約800〜1
000℃で約1〜2時間静置することにより行なう。こ
のN2 処理または酸化処理は、被接合部材の各セラミッ
ク部材の全体を処理してもよく、また、接合部分のみ処
理してもよい。本発明で用いる接合材は、SiO2 を主
成分とする無機接合材に、ムライトからなる添加材を添
加したものである。
【0012】 SiO2 を主成分とする無機接合材
、SiO2 を50重量%以上含有する接合材であり
例えば、セラミックス接合に一般的に使用されているホ
ウケイ酸ガラスや、アルミノホウケイ酸ガラス、アルミ
ノケイ酸ガラス、ケイ酸ガラス等のガラス接合材を挙げ
ることができる。これらのガラス接合材から、各セラミ
ック被接合部材に使用するセラミックスの種類の機能的
性質に応じて、また、得られる接合体の使用条件に応じ
て選択すればよい。また、本発明で上記無機接合材に添
加する添加材としては、接合不良発生率が低い点から、
ムライトが用いられる。この添加材の添加量は5〜30
重量%が好ましい。その添加量が30重量%を超えると
接合が困難となり、また、5重量%未満では添加の効果
が少なく、接合強度が向上しない。
【0013】また、SiO2 を主成分とする無機接合材
と上記添加材の混合は、湿式混合法または乾式混合法に
より行うことができるが、湿式混合法が好ましい。湿式
混合法は、例えば、ホウケイ酸ガラスにムライトと水を
添加し、アルミナ玉石を用い振動ミルで所定時間粉砕す
ることにより行なうことができる。また、乾式混合法
は、例えば、ホウケイ酸ガラスとムライトを所定量ビニ
ール袋に入れ、所定時間袋混合することにより行なうこ
とができる。
【0014】本発明における通常の接合は、セラミック
接合体の接合部を構成する上記酸化処理又はN2 処理し
た2以上の被接合部材の接合面の少なくとも一方の表面
に接合材ペーストを塗布し、各被接合部材の接合面を合
わせた後、大気中で約100〜150℃で約1〜2時間
乾燥し、更に約400〜500℃で約0.5〜3時間乾
燥した後、窒素雰囲気中において加熱処理して接合材を
溶融させ、その後冷却固化することにより行うことがで
きる。
【0015】この場合の加熱処理温度及び時間は、使用
するSi02 を主成分とする無機接合材の種類や接合部
の形状や厚さにより適宜選択することができる。例え
ば、ホウケイ酸ガラスを用いる場合は、約1400〜1
550℃で約1〜3時間静置するのが好ましい。この場
合、加熱処理温度が1400℃未満の場合は、接合部を
形成する塗布した接合材全体が均一に溶融されないた
め、均質な接合部を得ることができない。また、155
0℃を越えた場合は接合材及び被接合部材の構成成分の
一部が著しく蒸発するため、接合部及び被接合部材の接
合界面がポーラスになり易く、気密性が劣り、強度も低
下するため好ましくない。塗布する接合材の厚さは特に
限定するものではない。通常は、約0.05〜5mmの
厚さにすればよい。接合部材の形状、材質、接合部の構
造、接合部に求められる強度等により適宜選択すること
ができる。
【0016】
【実施例】 以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳
しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定される
ものではない。 実施例1〜3 (接合材の調製) 市販の粉末状ホウケイ酸ガラス(SiO 2 を50重量%
以上含有)90重量%とムライト10重量%を所定量ビ
ニール袋に入れ、約5分間袋混合を行なうことにより、
ムライト添加量10重量%の微粉末接合材を得た。得ら
れた微粉末と水を1:1に混合してスラリー状とした。
更に、得られたスラリー状のホウケイ酸ガラスとムライ
トの混合物100重量部に対し、バインダー4重量部を
添加して混合し、接合材ペーストを調製した。
【0017】(被接合部材の酸化処理)被接合部材のS
34 製円柱(直径20mmφ、高さ20mm)を、
大気雰囲気中の電気炉内で約800℃に1時間放置し酸
化処理して、酸化処理Si34製被接合部材を得た。
【0018】(接合)得られた酸化処理Si34 製被
接合部材それぞれ2体ずつを図1の断面説明図に示した
ように、接合部Aとなる各被接合部材1の底面部に調製
したペースト状接合材を約100μm塗布して各板状体
を押しつけて合わせた。その後、120℃の電気炉内で
約1時間乾燥し、更に温度を上昇し、約500℃で約1
時間仮焼した後、電気炉内を窒素雰囲気とし、温度を更
にそれぞれ表1に示した接合温度に上昇させて1時間加
熱処理した後、そのまま放置して冷却して接合体を得
た。冷却後、接合体を取り出しJISR 1601に従
って、接合部の、室温、800℃及び1000℃での4
点曲げ強度を測定した。その結果を表1に示した。更に
また、接合体を大気中で800℃で10時間酸化処理
し、その後の4点曲げ強度の変化を測定した。その結果
を表1に示した。
【0019】比較例1 接合材の調製において、ムライトの粉末を添加せず、接
合を真空中で行った以外は実施例1と同様にして接合体
を得た。得られた接合体の4点曲げ強度を実施例1と同
様に測定し、その結果を表1に示した。
【0020】比較例2 接合材の調製において、ムライトの粉末を添加しないこ
と以外は実施例2と同様にして接合体を得た。得られた
接合体の4点曲げ強度を実施例1同様に測定し、その結
果を表1に示した。
【0021】
【表1】
【0022】実施例4〜7 (接合材の調製)ホウケイ酸ガラス70〜95重量%と
ムライト5〜30重量%を所定量ビニール袋に入れ、約
5分間袋混合を行うことにより、ムライト添加量5重量
%(実施例4)、10重量%(実施例5)、20重量%
(実施例6)、30重量%(実施例7)の接合材を得
た。
【0023】(被接合部材の酸化処理)実施例1〜3で
用いたものと同じ被接合部材を、大気雰囲気中の電気炉
内で約800に1時間放置して酸化処理して、酸化処理
Si34 製被接合部材を得た。
【0024】(接合)得られた酸化処理Si34 製被
接合部材を実施例1〜3と同様にして接合温度1500
℃で接合し、接合体を得た。この接合体をJIS R
1601に従って、接合部の、室温と800℃における
4点曲げ強度、及び10時間アニール処理及び100時
間アニール(アニール温度は800℃)処理後の4点曲
げ強度を測定し、その結果を表2に示した。
【0025】比較例3、4 接合材の調製において、ムライト添加量をそれぞれ50
重量%(比較例3)、70重量%(比較例4)とした以
外は、実施例1〜3と全く同様にして接合体を作製した
が、最終的に接合させることができなかった。
【0026】
【表2】
【0027】実施例8、9 市販の粉末状ホウケイ酸ガラスの粉末28〜36重量
に、ムライトの粉末4〜12重量%と水60重量%を添
加して、アルミナ玉石を用い、振動ミルにて約3時間粉
砕し、平均粒度3μmの、ムライト添加量が10重量%
(実施例8)、30重量%(実施例9)の接合材を得
た。実施例1〜3と同様に被接合部材を酸化処理し、得
られた酸化処理Si34 製被接合部材を実施例1〜3
と同様にして接合温度1500℃で接合し、接合体を得
た。得られた接合体の4点曲げ強度を実施例4〜7と同
様に測定し、その結果を表3に示した。
【0028】比較例5、6 実施例1〜3と同様に、ムライトとホウケイ酸ガラスと
の混合を乾式混合法により行った以外は実施例8、9と
全く同様にして接合体を作製した。得られた接合体の4
点曲げ強度を実施例8、9と同様に測定し、その結果を
表3に示した。
【0029】
【表3】
【0030】実施例10 被接合部材を、窒素ガス雰囲気中、約1450℃に1時
間放置することにより、N2 処理Si34 製被接合部
材を得たこと以外は、実施例1と同様にして接合体を得
た。得られた接合体の4点曲げ強度を実施例1と同様に
測定したところ、酸化処理Si34 製被接合部材の場
合に比して特段の相違はなかった。
【0031】比較例7〜14 添加材としてアルミナ、シリカまたはアルミナ・シリカ
混合粉末を用い、その添加量、アルミナ・シリカ組成比
を変化させた以外は、実施例1〜3と同様にして接合体
を得た。この接合体をJIS R 1601に従って、
接合部の室温と800℃における4点曲げ強度及び酸化
(800℃×10時間)後の室温強度を測定し、その結
果を表4に示した。
【0032】
【表4】
【0033】 比較例7〜14のように、添加材として
アルミナ、シリカまたはアルミナ・シリカ混合粉末を用
いた場合には、接合強度は向上したが、接合不良発生率
がムライトを用いた場合に比して高いという問題が発生
した。 また、上記実施例及び比較例より、本発明のセラ
ミック接合方法により得られたセラミック接合体は、従
来の接合方法により得られたセラミック接合体に比し
て、接合強度が大幅に向上し、軟化点も高くなっている
ことが分かる。
【0034】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
従来法に比して接合強度が大幅に向上したセラミック接
合体を得ることができる。また、軟化点も高くなってお
り、広い温度範囲において安定した接合強度が得られる
ため、本発明により得られたセラミック接合体は、熱
的、機械的に、より苛酷な条件下で使用することができ
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例であるセラミック接合体を示
す断面説明図である。
【符号の説明】
A 接合部 1 円柱被接合部材
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭55−140732(JP,A) 特開 昭55−80739(JP,A) 特開 昭55−80738(JP,A)) 特公 昭55−8955(JP,B2)

Claims (5)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 セラミック被接合部材間を、ムライトを
    添加したSiO2を50重量%以上含有する無機接合材
    を介在させ接合させてなることを特徴とするセラミック
    接合体。
  2. 【請求項2】 SiO2 を50重量%以上含有する無機
    接合材がホウケイ酸ガラスである請求項1記載のセラミ
    ック接合体。
  3. 【請求項3】 セラミック接合体を構成する少なくとも
    2のセラミック被接合部材を、ムライトを添加したSi
    2 を50重量%以上含有する無機接合材を用いてN2
    雰囲気中1400℃〜1550℃にて加熱処理して接合
    することを特徴とするセラミック接合方法。
  4. 【請求項4】 セラミック被接合部材を、接合に先立ち
    大気中800〜1000℃、もしくは窒素ガス雰囲気
    中約1400〜1550℃にて加熱処理する請求項3記
    載のセラミック接合方法。
  5. 【請求項5】 SiO2 を50重量%以上含有する無機
    接合材がホウケイ酸ガラスである請求項3または4に記
    載のセラミック接合方法。
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