JPH0425558A

JPH0425558A - 樹脂組成物

Info

Publication number: JPH0425558A
Application number: JP13055490A
Authority: JP
Inventors: Osamu Kidai; 修木代; Eiji Hattori; 英次服部; Masaru Honma; 賢本間
Original assignee: Mitsubishi Kasei Corp
Current assignee: Mitsubishi Kasei Corp
Priority date: 1990-05-21
Filing date: 1990-05-21
Publication date: 1992-01-29
Anticipated expiration: 2014-07-28
Also published as: JP2926888B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は成形時の流動性に優れ、そのうえ線膨張係数や
力学特性に優れた無機充填材含有ポリエステル系液晶性
高分子組成物に関するものであり、電気、電子部品、自
動車部品、ＩＣ等（ＬＳＩ、ＩＣ、ハイブリッドＩＣ等
）の封止材等に利用されるものである。

〔従来の技術と課題〕

異方性溶融相を形成しうる、いわゆるサーモトロピック
液晶性高分子は、その優れた力学特性、線膨張係数、寸
法精度、耐薬品性に加え、流動性が非常に良好なために
精密部品、オーディオ関連部品、電気、電子部品等に応
用開発されている。

特に射出成形品の場合は流れ方向と流れに垂直な方向の
物性をコントロールするため、ガラス繊維、炭素繊維、
マイカ、タルク、ガラスピーズ、シリカ等の無機充填材
を複合化して使用している。

ＩＣ，ＬＳＩなどの半導体素子は電気絶縁性、耐湿性な
どを確保するために封止されるが、封止方法はセラミッ
ク封止と樹脂を用いたプラスチック封止が一般的である
。

樹脂により半導体素子を封止した場合にはシリコンチッ
プと樹脂との線膨張率の差によって発生する応力により
、Ａ１配線やボンディングワイヤーの変形、断線又はパ
ッシベーションのクランクなどを引き起こして電気特性
の変化、耐湿性の劣化の原因となる。そのためこれらの
応力を軽減する目的で樹脂中に無機質充填材を添加して
シリコンチップとの線膨張率差を小さくする方法が考え
られている。

ここで、樹脂に無機質充填材を添加して線膨張率差を低
減するためには、添加量が大きい程有効であるが、充填
材添加量が増大するにしたがって、樹脂組成物の熔融粘
度が増大して流動性が低下し成形性に悪影響を及ぼすよ
うになるため、線膨張率、成形性ともに十分な性能を有
する封止材樹脂組成物はまだ得られていない。

［課題を解決するための手段］本発明者らは、ＩＣ，ＬＳＩなどの半導体素子を樹脂を
用いてプラスチック封止するとき、樹脂に加える無機質
充填材として粒径、粒径分布や無機質充填材の形態が特
定されたものを用い樹脂として特定の構造単位を有し特
定の溶融粘度を示すポリエステル系液晶性高分子を用い
ることにより、樹脂全体は高い流動性を保って成形性が
良好であり、しかも、成形後封止材の熱膨張率を高度に
低減させられることを見出し、本発明に到達した。

本発明の目的は流動性に優れ、線膨張係数や力学特性に
優れた樹脂組成物を提供することにある。

成の５０モル％以上含有Ｌ７、かつ３２０°Ｃで１０３
ｓｅｃ−１での熔融粘度が３，０００ボイズ以下のポリ
エステル系サーモトロピック液晶性高分子に、以下の条
件を満たす無機質充填材を樹脂組成物全体に対して１５
〜８５ｖｏ１％配合してなることを特徴とする樹脂組成
物である。

無機質充填材として平均粒径０，０５〜１５０μｍの粒
子であって、（イ）平均粒径の異なる二群以上の粒子群から成り、（ロ）平均粒径の最も小さい粒子群を構成する粒子は平
均粒径が５μｍより小さい球状粒子であり、（ハ）（ロ）よりも平均粒径が大きく、かつ２μｍより
大きい粒子群は破砕粒子であり、（ニ）平均粒径が互い
に近接した２つの粒子群において平均粒径の大なる粒子
群の粒径分布の標準偏差値で規定される範囲の最小粒径
と、平均粒径の小なる粒子群の粒径分布の標準偏差値で
規定される範囲の最大粒径の比は２以上であり、（ホ）平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計体
積に対する平均粒径の大なる粒子群の体積の割合が２０
〜９５ν０１％であることにある。

以下、本発明の詳細な説明する。

造を樹脂組成の５０モル％以上含有し、がっ３２０°Ｃ
で１０３ｓｅｃ−’での溶融粘度３０００ボイズ以下の
ポリエステル系サーモトロピック液晶性高分子を使用す
る。ここで、サーモトロピック液晶性高分子とは、溶融
時に液晶状態をとりうるポリマーのことである。

このようなサーモトロピック液晶性高分子の例としては
、脂肪族芳香族系共重合サーモドロピンク液晶性高分子
や、全芳香族系共重合サーモト口ピック液晶性高分子等
を挙げることができる。

ただし本発明の液晶性ポリエステルはを含むことが必須である。

以上含有するポリエステル系のサーモトロピック液晶性
ポリマーを次に説明する無機質充填材と配合することに
よって高い流動性を保ち、がっ線膨張係数（αＴ）を大
幅に低減するだけでなく、成形品の流れ方向（ＭＤ）と
これに垂直な方向（ＴＤ）のα、のバランスが良くなる
。

の構造が樹脂組成の５０モル％未満のときは流動性が悪
化したり、ＭＤとＴＤのそれぞれのα、のバランスが悪
かったりＴＤのα、が大きかったりして好ましくない。

ＴＤのαアは３．　ＯＸ　１０−５／°Ｃ以下が好まし
くＴＤ／ＭＤのα、の比は異方性を減少させるという意
味で２以下が好ましい。

上含有するサーモトロピック液晶性高分子の例としては
、（１）ポリエチレンテレフタレートとバラアセトキシ
安息香酸から得られるＸ７ＧやＸ７Ｈ（イーストマンコ
ダック社）と呼ばれるポリエステル（特公昭５６−１８
０１６）や（２）ポリエチレンテレフタレートとバラヒ
ドロキシ安息香酸をアシドリシス後アシル化剤の存在下
反応させ共重合オリゴマーを形成させた後重合して得ら
れる共電樹脂組成の５０モル％以上のもの）（特開昭６
０１８６５２７、特願昭５９−４２２７０　）　（３）
　Ｐ−ヒドロキシ安息香酸／ビフェノール／テレフタル
酸の三元共重合体（それぞれの組成比５０：２５：２５
）（これはエコノールとかザイダーという商品名で上市
されている）（４）ｐ−ヒドロキシ安息香酸と２−オキ
シ−６−ナフトエ酸が７５：２５のもの。（これは「へ
クトラ」という商品名で上市されている。）などが挙げられる。

の含量は樹脂組成に対して５０モル％以上、好ましくは
６０モル％以上、さらに好ましくは６５モル％以上であ
る。この条件を満たせば上側のものである必要はない。

また、主鎖の一部がアミド基、エーテル基、ケトン基、
イミド基、カーボネート基等で置換されていてもよいが
置換されていない方が好ましい。

さらに液晶性ポリエステル自体の流動性が良好なことが
必要である。

すなわち３２０°Ｃで１０　’５ｅｃ−’での溶融粘度
が３０００ボイズ以下であることである。

この粘度以上になると無機質充填材を加えた場合、流動
性は悪くなるのは当然であるがＭＤおよびＴＤのそれぞ
れのαアのバランスが悪くなって好ましくない。

さらには３２０°Ｃでの１０　”５ｅｃ−’での熔融粘
度が２５００ボイズ以下が好ましく、１５００ボイズ以
下がさらに好ましく、１０００ポイズ以下が最も好まし
い。

これらの２つの条件を満たす液晶性ポリエステルであれ
ばどのようなものでもよいが、特に前記（２）や（４）
のもの最も好ましくは（２）を用いるのがよい。

本発明に使用される無機質充填材粒子としてはシリカ、
アルミナ、チタニア、ジルコニア、チタニウムケイ酸塩
、アルミニウムケイ酸塩、リチウム・アルミニウムケイ
酸塩、マグネシウム・アルミニウムケイ酸塩、チタン酸
アルミニウム、窒化アルミ、窒化ケイ装置などの球状粒
子および破砕粒子が挙げられるが、これらに限定される
ものではない。また２種以上の充填材を用いることもで
きる。

無機質充填材は樹脂に混練してその熱膨張率を低下させ
る目的で使用するのでそれ自身熱膨張率の低いものが好
ましく、この点でシリカが最も好ましい。また、アルミ
ニウム配線の腐食やソフトエラーの発生を防ぐ目的で、
高純度、特に塩素やウラン、トリウムなどの不純物元素
が少ないことが望ましい。

本発明樹脂組成物では粒子は平均粒径ｏ、０５〜１５０
μｍの範囲にあるものを用いる。これは平均粒径が０．
０５μｍより小さい場合には、粒子の比表面積が大きい
ために凝集を起こしやすく、したがって粒子を高密度に
充填した樹脂組成物が得られないため好ましくなく、ま
た、平均粒径が１５０μｍより大きい粒子を用いると、
異なる粒径の粒子を混合し樹脂と混練、溶融成形する場
合に他の粒径の粒子と分離しやすく、したがって均一混
合、均一成形が困難となるからである。

本発明で使用する無機質充填材は以下の条件を満たして
いる必要がある。

（イ）平均粒径の異なる２群以上の粒子群から構成され
ている。

（ロ）該粒子群中の平均粒径の最も小さい粒子群を構成
する粒子は平均粒径が５μｍより小さい球状粒子であり
好ましくは２μｍ以下、より好ましくは１．０μｍ以下
である。

（ハ）（ロ）よりも平均粒径が大きく、かつ２μｍより
大きい粒子群は破砕粒子である。

（ニ）平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において
平均粒径の大なる粒子群の粒径の標準偏差値で規定され
る範囲の最小粒径と、平均粒径の小なる粒子群の粒径の
標準偏差値で規定される範囲の最大粒径の比は２以上で
あり、好ましくは５以上が良い。

（ホ）平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計体
積に対する平均粒径の大なる粒子群の体積の割合は２０
〜９５ｖｏ１％の範囲にあり、より好ましくは５０〜９
０ｖｏ１％である。

これらの条件（イ）〜（ホ）について更に説明すると、（イ）平均粒径の異なる粒子群の数は各粒子群の粒径分
布、粒子群間の粒径比等を考慮して適宜選択される。

本発明の対象とする平均粒径が０．０５〜１５０μｍの
範囲の粒子にあっては、（ニ）で定める近接粒子の粒径
比が２で、各粒子群が均一粒径（すなわち粒径分布なし
）の場合、理論的に最大１２までの粒子群を包含するこ
とができる。しかし粒子群が粒径分布を有する時、例え
ば粒径分布の標準偏差値（σ）力月、２の場合、理論的
に最大８までの粒子群を包含可能である。

また、粒子分布の（σ）＝１．２で（ニ）に定める粒子
比が５の場合は理論的に最大４群まで可能である。

（ロ）平均粒径の最も小さい粒子群の平均粒径が５μｍ
より小さい球状粒子は他の大粒子群の粒子間隙に存在し
て充填材含有量を増大させるとともに、樹脂組成物中に
おける大粒子相互のすべり性を増大させると考えられる
が、該球状粒子の平均粒径が５μｍより大きくなるとい
う大粒子間隙に入りにくくなる。

（ニ）平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において
平均粒径の大なる粒子群の粒径分布の標準偏差値で規定
されている範囲の最小粒径と平均粒径の小なる粒子群の
粒径分布の標準偏差値で規定される範囲の最大粒径の比
が２より小さくなると大粒子間に生じる空隙に小粒子が
入りにくくなって好ましくない。

（ホ）平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計体
積に対する平均粒径の大なる粒子群の体積が２０ｖｏ１
％より少ないと小粒子が充填している中に大粒子が点在
する状態となり充填効率が悪く、反対に平均粒径の大な
る粒子群の体積が９５ｖｏ１％を越えると大粒子間に生
じる空隙の増大に対してその空隙を埋める小粒子の体積
割合が小さくなるので充填効率が悪い。

なお、各粒子群の粒径分布については一般的には比較的
に狭い方が望ましく、例えば標準偏差値で２以下、より
好ましくは１．５以下、最も好ましくは１．２以下のも
のが選択されるが、個々の具体的状況に於ては必ずしも
これに拘泥する必要はない。

即ち、前記の条件（ニ）における粒径比が相当に大きい
場合、つまり２つの粒子群の主部分の粒径に相当の大小
差がある場合は、各粒子群の粒径分布は比較的広くとも
大粒子間の間隙に小粒子が充分に充填され、問題となる
空隙を生ぜしめないことも有り得る。従って、各粒子群
の粒径分布は、条件（ニ）における粒径比を勘案しつつ
、各場合に応じて、好適なものを選択すれば良い。

以上のような粒子の形、平均粒径、粒径分布および粒子
の平均粒径比さらに粒子の体積割合の条件を満足した無
機質充填材を樹脂およびその他の添加物と混練するなら
ば、平均粒径の大なる粒子のすき間に平均粒径の小なる
粒子が効率よく充填されることによって、高度に流動性
を保ったまま樹脂組成物全体に対する無機質充填材添加
量を増大させることが可能となる。

本発明樹脂組成物においては充填材を樹脂組成物の８５
容量％まで配合することが可能である。

また充填材の配合量が少ない場合であっても、従来の方
法で得られる充填材配合量が同じ樹脂組成物に対し粘度
の低下した組成物を得ることが可能である。

なお、配合量は下式（Ｉ）により計算される。

×１００　　　　　　　　　　・　・　・　［Ｉ）Ｗ粒
子：充填材の配合重量（ｇ） ρ粒子：充填材の密度（ｇ／ｃｍりＷ樹脂：樹脂（含添加物）の配合重量（ｇ）ρ樹脂：樹
脂（含添加物）の密度（ｇ／ｃｆｆｌ）以上のような無
機質充填材の粒子形状、平均粒径、粒径分布および粒子
の平均粒径比さらに粒子の体積割合の条件を満足した無
機質充填材を特定の構造を有し、特定の粘度を有するポ
リエステル系サーモトロピック液晶性高分子と混練する
ならば、平均粒系の大なる粒子のすき間に平均粒径の小
なる粒子が効率よく充填することによって、高度に流動
性を保ったまま樹脂組成物全体に対する無機質充填材添
加量を増大させることが可能となるのである。

無機質充填材は、そのまま樹脂に混合してもよいが表面
処理剤を使用した方が、流動性や力学特性等の面で好ま
しい。

使用される表面処理剤としてはシランカップリング剤が
好ましく、特にエポキシ含有シランカップリング剤、ア
ミン含有シランカップリング剤等が好ましい。なかでも
流動性の点でアミン含有シランカップリング剤が好まし
い。

無機質充填剤の含有量は樹脂組成物全体に対して１５〜
８５ｗｔ％になるように配合する。１５ｗｔ％未溝の乙
未溝、線膨張係数が（流れ方向及びそれに垂直な方向の
いずれにおいても）大きくなってしまい易く、好ましく
ない。８５ｗｔ％を超えるときは、流動性が極端に悪化
するか、なくなってしまう傾向があるので好ましくない
。

特に、２０〜７５ｗｔ％、更には２５〜７０ｗｔ％配合
することが好ましい。

このような樹脂組成物は線膨張率が低く耐熱性が良好で
あり、しかも流動性が高く成形性の良好な樹脂組成物と
して用いることができる。

本発明の樹脂組成物を成形材料として調整する場合の一
般的な方法としては、所定の配合割合に選んだ原料組成
成分をヘンシェルミキサー等でドライフレンドした後、
二軸押出機等で混練し、ペレット化しておくのが好まし
い。

しかし、前述の５μｍ以下の微細な粒子を含む平均粒径
の異なる２群以上の粒子を乾燥状態で上記の様に樹脂に
添加、混合する場合、樹脂中での粒子の分散、特に微細
な粒子の分散が十分に行なわれず均一混合が難しい。ま
た、微細粒子を含む２群以上の粒子を予め乾式で混合し
ようとしても乾燥状態では微細粒子の凝集がはなはだし
く粒子の均一混合は十分に行なわれない。また、ベンゼ
ン、トルエン等の溶媒中での湿式混合を試みたが均一混
合はできなかった。そして、不均一な混合物を樹脂に混
合しても樹脂中での粒子の分散および混合が十分でなく
、したがって、前述のような粒子の高充填性や粒子相互
のすべり性の効果が発揮され雛い。

この点は無機質粒子群を極性液体中に分散させ混合した
後、樹脂に配合することにより、微細粒子を含む充填材
を均一に分散した樹脂組成物を得ることにより解決でき
る。

用いる極性液体としては、例えば水、メタノール、エタ
ノール、イソプロパツール等のアルコール類、エチレン
グリコール、プロピレングリコール等のグリコール類、
ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等が挙げ
られるが、これらに限られず、充填材粒子を安定に分散
し得る極性液体であれば使用可能である。もっとも、得
られる樹脂組成物の用途によって使用する極性溶媒が制
限される場合がある。例えば樹脂組成物を半導体封止材
に用いる場合にはハロゲン含有の極性液体は好ましくな
い。

極性液体の使用量は充填材粒子が良好に分散し得る量で
あればよく、充填材粒子と極性液体の和に対する充填材
粒子の容量％が５〜８５％好ましくは１０〜６０％位で
ある。

充填材粒子を極性液体中に分散、混合させるにはボール
ミル、超音波分散機など通常の分散あるいは、混合の手
段を使用するのが好ましい。

２以上の粒子群の分散混合は、まず各粒子群それぞれを
極性液体中に十分に分散してから、スラリー状態の各粒
子群分散液を混合してもよいし、あるいは、２以上の粒
子群を全て極性液体に添加してから分散、混合してもよ
い。

極性液体中で分散、混合された充填材粒子は、通常、極
性液体を除去、乾燥した後、前述の方法に従って樹脂に
配合される。

樹脂が充填材粒子の分散、混合に用いた極性液体に溶解
され得る場合は、充填材粒子を分散、混合した極性液体
スラリーに、更に樹脂を溶解し、十分に混合した後、極
性液体を蒸発、除去して樹脂組成物を得ることもできる
。

いずれの場合も、極性溶媒を除去する際には、例えば攪
拌する等により、粒子相互の分離（粒径の相違による沈
降性の差によって分離する惧れがあるので）や樹脂と粒
子の分離が起こらない様に注意する必要がある。

〔実施例〕

以下、実施例により具体的に説明するが、本発明はその
要旨を逸脱しない限りこれら実施例により限定されるも
のではない。

〈樹脂Ａ〉ポリエチレンテレフタレートオリゴマー（η１ｎｈ＝０
．１１ｄ／ｇ）　１９．２ｋｇ　（１００モル）とＰヒ
ドロキシ安息香酸５５．２ｋｇ（４００モル）、及び無
水酢酸４０．８　ｋｇおよび酢酸第一錫２２．３２　ｇ
を攪拌機のついた重合槽に仕込み、窒素で３回パージし
た後、重合槽を１５０°Ｃに加熱し１時間攪拌し、酢酸
を留出させなから１７０°Ｃで１時間、さらに２４０°
Ｃで１時間攪拌した。更に重合槽温度を２７５°Ｃにあ
げ、′酢酸を留出させながら徐々に減圧し、３０分後に
は０．１５　ｍｍＨｇにした。次に重合糸をＮ２で常圧
に戻し酢酸亜鉛二水和物を４０．８ｇを添加した後０．
１８　ｍｍＨｇの真空下で６時間攪拌し重合を完了し、
重合槽より抜き出しペレタイザーにてペレット化した。

本樹脂の溶融粘度は３００°Ｃ１５００ｓｅｃ−’にお
いて１７０ポイズであり、ホットステージ型偏光顕微鏡
観察の結果、２２０℃から３５０℃の範囲で流動可能で
あり、又同温度範囲で液晶性を示す事が観察された。本
樹脂を樹脂Ａとする。

〈樹脂Ｂ〉セラニーズ社より上布されている全芳香族ポリエステル
“ベクトラ゛’Ａ９５０（商品名）のペレットを樹脂Ｂ
とする。

〈樹脂Ｃ〉フェニルハイドロキノンとテレフタル酸から成る液晶性
ポリエステルを樹脂Ｃとする。フェニルハイドロキノン
ジアセテートとテレフタル酸をＩ：１のモル比で仕込み
、徐々に昇温し、３８０°Ｃで昇温した後、系を減圧に
し約１時間重合を行い、樹脂Ｃを製造した。

〈樹脂Ｄ〉２．６−ナフタレンジカルボン酸、トランススチルベン
ジカルボン酸１．４−ブタンジオール（それぞれのモル
比１５：３５：５０モル比）から成る液晶性ポリエステ
ルを樹脂りとする。ＵＳＰ４，４５９，４０２にもとづ
きジカルボン酸のメチルエステルと１．４−ブタンジオ
ールから樹脂りを合成した。

シリカ及びその調製〈実施例　シリカＩ〉平均粒径０．９μｍ、標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ９０ｇを２１５ｇのエタノールに添加し
くシリカ／エタノール体積比−１３／８７）、ボールミ
ルで２４時間分散させた。スラリーに、平均粒径２１μ
ｍ、標準偏差値（σ）−１，４の破砕シリカ５１０ｇを
加えてスラリー（シリカ／エタノール体積比−５０１５
０）とした後、タービン翼型撹拌機を用いて攪拌、混合
しなから７０°Ｃに加熱し、エタノールを揮発除去して
予め分散混合処理された乾燥粒子６００ｇ　（シリカＩ
）を得た。

〈実施例　シリカ■〉平均粒径０．９μｍ、（σ）−１，０５の単分散球状シ
リカ９０ｇと平均粒径２１μｍ、（σ）＝１゜４の破砕
シリカ５１０ｇを予め、極液体中で分散、混合処理する
ことなしにシリカ■を得た。

〈比較例　シリカ■〉平均粒径２１μｍ、標準偏差値（σ）＝１．４の破砕シ
リカ■を準備した。

〈実施例　シリカ■〉平均粒径０．３μｍ、標準偏差値（σ）−１，０５の単
分散球状シリカ９５ｇをエタノール９５ｇに添加してボ
ールミルで４０時間分散させたスラリーと、平均粒径０
．９μｍ、標準偏差値（σ）＝１゜０５の単分散球状シ
リカ１４３ｇをエタノール１４３ｇに添加してボールミ
ルで４０時間分散させたスラリーに、平均粒径２１μｍ
、標準偏差値（σ）＝１．４の破砕シリカ６１２ｇを加
えてボールミルで２時間混合した後、７０°Ｃに加熱し
てエタノールを揮発除去し、さらにボールミルで２時間
解砕処理して予め、分散、混合処理された乾燥粒子８５
０ｇを得た。

実施例および比較例これらのシリカは表−１に記載の割合となる様に樹脂Ａ
又はＢとトライブレンドした後、二軸押出機で混練ペレ
ット化した。ペレットの溶融粘度をフローテスター（島
津製作所製、商品名：ＣＦＴ−５００）を用いて測定し
、流動性の評価を行なった。

また、ペレットを日本鋼製０．１　ｏ　ｚ射出成形機に
て成形し、得られた成形品の一部を切出し、その線膨張
係数（αＴ）を流れ方向（ＭＤ）およびこれに垂直な方
向（ＴＤ）について測定した。線膨張係数（α、）は熱
機械的分析装置（セイコー電子■、商品名：ＴＭＡ−１
０）を用いて測定した。

結果を表−１に示した。

〔発明の効果〕

本発明によれば高い流動性を得ること及び／又は無機質
充填材の量を増やすことができる。したがって、無機質
充填材含有量が高（したがって熱膨張率が低く耐熱性に
優れ、しかも流動性が高く成形性にも優れたＩＣ等用封
止材樹脂組成物を得ることが期待され、その工業的価値
は大である。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）▲数式、化学式、表等があります▼の構造を樹脂
組成の５０モル％以上含有し、かつ３２０℃で１０＾３ｓｅｃ＾−＾
１での溶融粘度が３，０００ポイズ以下のポリエステル
系サーモトロピック液晶性高分子に、以下の（イ）〜（
ホ）の条件を満たす平均粒径０．０５〜１５０μｍの粒
子からなる無機質充填材を樹脂組成物全体に対して１５
〜８５ｖｏｌ％配合してなることを特徴とする樹脂組成
物。（イ）平均粒径の異なる二群以上の粒子群から成り、（ロ）平均粒径の最も小さい粒子群を構成する粒子は平
均粒径が５μｍより小さい球状粒子であり、（ハ）（ロ）よりも平均粒径が大きく、かつ２μｍより
大きい粒子群は破砕粒子であり、（ニ）平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において
平均粒径の大なる粒子群の粒径分布の標準偏差値で規定
される範囲の最小粒径と、平均粒径の小なる粒子群の粒
径分布の標準偏差値で規定される範囲の最大粒径の比は
２以上であり、（ホ）平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計体
積に対する平均粒径の大なる粒子群の体積の割合が２０
〜９５ｖｏｌ％である。
（２）無機質充填材がシリカである請求項１記載の樹脂
組成物。