JPH04188560A - 非水電解質二次電池用負極の製造法 - Google Patents
非水電解質二次電池用負極の製造法Info
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- JPH04188560A JPH04188560A JP2317347A JP31734790A JPH04188560A JP H04188560 A JPH04188560 A JP H04188560A JP 2317347 A JP2317347 A JP 2317347A JP 31734790 A JP31734790 A JP 31734790A JP H04188560 A JPH04188560 A JP H04188560A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は 最近開発が盛んに行われている非水電解質二
次電池用負極の製造法に関するものであ従来の技術 リチウムまたはリチウム化合物を負極とする非水電解質
二次電池（友 高電圧で高エネルギー密度が期待され
多くの研究が行われていもこれまで非水電解質二次電池
の正極活物質に（よＶａｎｓ、Ｃｒａｂｓ、Ｍ ｎ −
０２、ＴｉＳ２、Ｍｏ８２などの遷移金属の酸化物およ
びカルコゲン化合物が知られおり、これらは層状もしく
はトンネル構造を有し リチウムイオンが出入りできる
結晶構造を持ち −Ｘ 負極活物質にζ友 金属リチウム リチウムを
吸蔵 放出できるリチウム−アルミニウムなどのリチウ
ム合金などが知られていも しかしながら金属リチウム
を負極活物質に用いた場合、充電時にリチウム表面に樹
枝状にリチウムが析出し正極と接して短絡を生じも リ
チウム合金を用いた場合、リチウムの電位よりも責な電
位における充電ではリチウムの樹枝状成長が抑えられる
ものへ リチウムの電位より卑な電位まで充電すると金
属リチウム同機 リチウムの樹枝状成長が生じ４ また
深い充放電を繰り返すと電極の微細化が生Ｕ サイクル
特性が良くないなどの欠点を有しおり、未だ充分な特性
が得られていなｌ、Ｘ。
次電池用負極の製造法に関するものであ従来の技術 リチウムまたはリチウム化合物を負極とする非水電解質
二次電池（友 高電圧で高エネルギー密度が期待され
多くの研究が行われていもこれまで非水電解質二次電池
の正極活物質に（よＶａｎｓ、Ｃｒａｂｓ、Ｍ ｎ −
０２、ＴｉＳ２、Ｍｏ８２などの遷移金属の酸化物およ
びカルコゲン化合物が知られおり、これらは層状もしく
はトンネル構造を有し リチウムイオンが出入りできる
結晶構造を持ち −Ｘ 負極活物質にζ友 金属リチウム リチウムを
吸蔵 放出できるリチウム−アルミニウムなどのリチウ
ム合金などが知られていも しかしながら金属リチウム
を負極活物質に用いた場合、充電時にリチウム表面に樹
枝状にリチウムが析出し正極と接して短絡を生じも リ
チウム合金を用いた場合、リチウムの電位よりも責な電
位における充電ではリチウムの樹枝状成長が抑えられる
ものへ リチウムの電位より卑な電位まで充電すると金
属リチウム同機 リチウムの樹枝状成長が生じ４ また
深い充放電を繰り返すと電極の微細化が生Ｕ サイクル
特性が良くないなどの欠点を有しおり、未だ充分な特性
が得られていなｌ、Ｘ。
発明が解決しようとする課題
このような問題を解決する手段として、 リチウムを吸
蔵、 放出することできる金属粉末と導電剤の混合物を
負極に用いることで、充放電時の金属の微粉化による脱
落もしくは それに伴う集電不良を改善する試みがなさ
れていも しかしなか収単に金属粉末と導電剤を混合し
ただけで（よ 充放電を繰り返すとともに金属粉末と導
電剤の界面接合が不十分となり、容量が低下するという
問題点を有してい九 本発明はこのような問題を解決し
充放電サイクル特性に優れた非水電解質二次電池用負極
の製造法を提供することを目的とする。
蔵、 放出することできる金属粉末と導電剤の混合物を
負極に用いることで、充放電時の金属の微粉化による脱
落もしくは それに伴う集電不良を改善する試みがなさ
れていも しかしなか収単に金属粉末と導電剤を混合し
ただけで（よ 充放電を繰り返すとともに金属粉末と導
電剤の界面接合が不十分となり、容量が低下するという
問題点を有してい九 本発明はこのような問題を解決し
充放電サイクル特性に優れた非水電解質二次電池用負極
の製造法を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
本発明は 上記課題を解決するために リチウムを吸蔵
放出することのできる金属粉末と導電材の混合物から
構成される非水電解質二次電池用負極の構成材料である
金属粉末をシランカップリング溶液で浸漬処理し これ
に導電剤を添加混合し乾燥することを特徴とするもので
あム作用 リチウムを吸蔵 放出することのできる金属粉末と導電
剤の混合物から構成される非水電解質二次電池用負極の
構成材料である金属粉末をシランカップリング溶液で浸
漬処理し これと導電剤を混合し乾燥することで金属粉
末と導電剤が化学結合を介して結合し たいへん強固な
界面接合を持つ負極が得られも その結果 充放電を繰
り返してＬ 金属粉末と導電剤の界面接合は充分保持さ
れ 比較的少ないサイクル数で充放電容量が低下するこ
とがなくなり、安定した電池特性を有する非水電解質二
次電池用負極を構成することか可能となる。
放出することのできる金属粉末と導電材の混合物から
構成される非水電解質二次電池用負極の構成材料である
金属粉末をシランカップリング溶液で浸漬処理し これ
に導電剤を添加混合し乾燥することを特徴とするもので
あム作用 リチウムを吸蔵 放出することのできる金属粉末と導電
剤の混合物から構成される非水電解質二次電池用負極の
構成材料である金属粉末をシランカップリング溶液で浸
漬処理し これと導電剤を混合し乾燥することで金属粉
末と導電剤が化学結合を介して結合し たいへん強固な
界面接合を持つ負極が得られも その結果 充放電を繰
り返してＬ 金属粉末と導電剤の界面接合は充分保持さ
れ 比較的少ないサイクル数で充放電容量が低下するこ
とがなくなり、安定した電池特性を有する非水電解質二
次電池用負極を構成することか可能となる。
金属粉末としては リチウムを比較的簡単に吸収 放出
することができるアルミニラへ歇舷インジウベ ビスマ
スが好ましく、導電剤に（よ黒鉛もしくはカーボンブラ
ックが好ましく℃実施例 以下実施例にて詳細に説明すも エタノ−、ルと蒸留水ｌ：１溶液にＴ−アミノプロピル
トリエトキシシランを１重量パーセント溶解させ、この
溶液５０ｃｃに７０ミクロン以下のアルミニウム粉末１
ｇを加え ２０分浸漬後、この粉末を取り出し洗浄し
これに導電剤のアセチレンブラック１ｇとエタノールと
蒸留水１：１溶液を少量加え乳鉢中で充分湿式混合ＬＡ
］Ｏθ℃の温風乾燥機で乾燥させた これに結着剤の
アクリル樹脂粉末のエマルジョンをアルミニウムとアセ
チレンブラックと結着剤が重量比でｌ： １： ｏ
。
することができるアルミニラへ歇舷インジウベ ビスマ
スが好ましく、導電剤に（よ黒鉛もしくはカーボンブラ
ックが好ましく℃実施例 以下実施例にて詳細に説明すも エタノ−、ルと蒸留水ｌ：１溶液にＴ−アミノプロピル
トリエトキシシランを１重量パーセント溶解させ、この
溶液５０ｃｃに７０ミクロン以下のアルミニウム粉末１
ｇを加え ２０分浸漬後、この粉末を取り出し洗浄し
これに導電剤のアセチレンブラック１ｇとエタノールと
蒸留水１：１溶液を少量加え乳鉢中で充分湿式混合ＬＡ
］Ｏθ℃の温風乾燥機で乾燥させた これに結着剤の
アクリル樹脂粉末のエマルジョンをアルミニウムとアセ
チレンブラックと結着剤が重量比でｌ： １： ｏ
。
２５の割合になるように加え 充分混合後、 １００℃
の温風乾燥機で１０時間乾燥させることで電極合剤を得
た この電極合剤０．１ｇを直径１７．５ｍｍに２トン／ｃ
ｒｎ”でプレス成型して、電極とし丸 製造した電池の
断面図を第４図に示す。成型した電極ｌをケース２に置
く。電極１の上にセパレータ３としての多孔性ポリプロ
ピレンフィルムを置い九対極として直径１７．５ｍｍ厚
さ０．８ｍｍのリチウム板４を、ポリプロピレン製ガス
ケット６を付けた封口板５に圧着し九 非水電解質とし
て、１モル／１の過塩素酸リチウムを溶解した 体積比
で１対１のプロピレンカーボネートきジメトキシエタン
の混合溶媒を用し＼ これをセパレータ上および対極上
に加えた その後電池を封口し九この電池をＡとすａ 次に比較例として、シランカップリング処理を行わず、
アルミニウムとアセチレンブラックと結着剤が重量比で
ｊ＋ １： ｏ＋、 ２５の割合になるような電
極合剤を作製し この電極合剤０．１ｇを直径１７．５
ｍｍに２トン／ｃｍ”でプレス成型して、電極とし 上
記実施例で使用した構成材料を用いて同様の方法で電池
を構成し 比較電池とし九 この電池をＢとする。
の温風乾燥機で１０時間乾燥させることで電極合剤を得
た この電極合剤０．１ｇを直径１７．５ｍｍに２トン／ｃ
ｒｎ”でプレス成型して、電極とし丸 製造した電池の
断面図を第４図に示す。成型した電極ｌをケース２に置
く。電極１の上にセパレータ３としての多孔性ポリプロ
ピレンフィルムを置い九対極として直径１７．５ｍｍ厚
さ０．８ｍｍのリチウム板４を、ポリプロピレン製ガス
ケット６を付けた封口板５に圧着し九 非水電解質とし
て、１モル／１の過塩素酸リチウムを溶解した 体積比
で１対１のプロピレンカーボネートきジメトキシエタン
の混合溶媒を用し＼ これをセパレータ上および対極上
に加えた その後電池を封口し九この電池をＡとすａ 次に比較例として、シランカップリング処理を行わず、
アルミニウムとアセチレンブラックと結着剤が重量比で
ｊ＋ １： ｏ＋、 ２５の割合になるような電
極合剤を作製し この電極合剤０．１ｇを直径１７．５
ｍｍに２トン／ｃｍ”でプレス成型して、電極とし 上
記実施例で使用した構成材料を用いて同様の方法で電池
を構成し 比較電池とし九 この電池をＢとする。
以上 ２つの電池Ａ、 Ｂを用いて充放電サイクル特
性の比較を行っ九 充放電条件は ２ｍＡの定電流で８
時間充電 放電を行う容量規飢 電圧範囲０〜１．５Ｖ
とした電圧規制を併用し九 すなわち８時間毎に充電
放電がきりかわり、放電時８時間以内に電圧が１．５Ｖ
まで上昇した場合は 放電を停止し 充電に人４ 逆に
充電時８時間以内に電圧がＯＶまで下降した場合（よ
充電が停止し 放電に入るよう充放電条件を設定した電
圧範囲を０〜１．５Ｖと設定したの（よ この電圧範囲
を越えた場合の電極上での溶媒の分脈 リチウムの樹枝
状成長を防止するためである。
性の比較を行っ九 充放電条件は ２ｍＡの定電流で８
時間充電 放電を行う容量規飢 電圧範囲０〜１．５Ｖ
とした電圧規制を併用し九 すなわち８時間毎に充電
放電がきりかわり、放電時８時間以内に電圧が１．５Ｖ
まで上昇した場合は 放電を停止し 充電に人４ 逆に
充電時８時間以内に電圧がＯＶまで下降した場合（よ
充電が停止し 放電に入るよう充放電条件を設定した電
圧範囲を０〜１．５Ｖと設定したの（よ この電圧範囲
を越えた場合の電極上での溶媒の分脈 リチウムの樹枝
状成長を防止するためである。
第１図に電池Ａの２サイクル目と１００サイクル目の充
電曲線を、第２図に電池Ｂの２サイクルは ４０サイク
ル目、 １００サイクル目の充電曲線を示す。また第３
図に電池Ａと電池Ｂのサイクル特性を示す。
電曲線を、第２図に電池Ｂの２サイクルは ４０サイク
ル目、 １００サイクル目の充電曲線を示す。また第３
図に電池Ａと電池Ｂのサイクル特性を示す。
シランカップリング処理した電極を用いた本実施例の電
池Ａｌｔ、 充電電圧がリチウム極に対して２１０ｍ
Ｖであり、 ２サイクル目と１００サイクル目の充電曲
線にほとんど変化がなく、 １００サイクル目まで電圧
規制にかからず安定したサイクル特性を示すのに対して
、シランカップリング処理を行っていない電極を用いた
比較電池Ｂハクサイクル目の充電電圧が１５０ｍＶと電
池Ａと比較した場合、 ６０ｍＶも低く分極が大きくな
っていも また４０サイクル目から電圧規制により充放
電を繰り返すようになり、 １００サイクル目までに
初期容量の５０％まで容量が低下し 本実施例の電池へ
の方が優れていｆ。
池Ａｌｔ、 充電電圧がリチウム極に対して２１０ｍ
Ｖであり、 ２サイクル目と１００サイクル目の充電曲
線にほとんど変化がなく、 １００サイクル目まで電圧
規制にかからず安定したサイクル特性を示すのに対して
、シランカップリング処理を行っていない電極を用いた
比較電池Ｂハクサイクル目の充電電圧が１５０ｍＶと電
池Ａと比較した場合、 ６０ｍＶも低く分極が大きくな
っていも また４０サイクル目から電圧規制により充放
電を繰り返すようになり、 １００サイクル目までに
初期容量の５０％まで容量が低下し 本実施例の電池へ
の方が優れていｆ。
以上のように本実施例でζよ リチウムを吸蔵、放出す
ることのできるアルミニウム粉末と導電剤であるアセチ
レンブラックの混合物から構成される非水電解質二次電
池の負極において、前記負極の構成材料であるアルミニ
ウム粉末をシランカップリング溶液で浸漬処理し これ
に導電剤であるアセチレンブラックを添加混合し乾燥す
ることで、優れたサイクル特性を有する非水電解質二次
電池用の負極を実現したものである。
ることのできるアルミニウム粉末と導電剤であるアセチ
レンブラックの混合物から構成される非水電解質二次電
池の負極において、前記負極の構成材料であるアルミニ
ウム粉末をシランカップリング溶液で浸漬処理し これ
に導電剤であるアセチレンブラックを添加混合し乾燥す
ることで、優れたサイクル特性を有する非水電解質二次
電池用の負極を実現したものである。
本実施例で（よ シランカップリング剤にγ−アミノプ
ロピルトリエトキシシランを用いた力（Ｔ−アミノプロ
ピルトリメトキシシラン、 Ｔ−グリシドキシプロビル
トリメトキシシラン、Ｔ−グリシドキシプロピルメチル
ジェトキシシラン、Ｎ−フェニル−Ｔ−アミノプロピル
トリメトキシシラン等のいずれを用いた場合叡 上記上
はぼ同様のに 優れたサイクル特性を有する非水電解質
二次電池用の負極が得られることを確認している。
ロピルトリエトキシシランを用いた力（Ｔ−アミノプロ
ピルトリメトキシシラン、 Ｔ−グリシドキシプロビル
トリメトキシシラン、Ｔ−グリシドキシプロピルメチル
ジェトキシシラン、Ｎ−フェニル−Ｔ−アミノプロピル
トリメトキシシラン等のいずれを用いた場合叡 上記上
はぼ同様のに 優れたサイクル特性を有する非水電解質
二次電池用の負極が得られることを確認している。
さらに実施例で（よ 金属粉末としてアルミニウム 導
電剤としてアセチレンブラックの組合せで説明した力（
同様にリチウムを眼底 放出しリチウムと合金形成する
ことのできるスズ、舷 インジウヘ ビスマス粉末と導
電剤として黒舷 カーボンブラックのいずれの組合せに
おいてｋ はぼ同様の効果が得られることを確認した 発明の効果 以上のように 本発明の製造法により優れた充放電サイ
クル特性を有する非水電解質二次電池用負極を得ること
ができも
電剤としてアセチレンブラックの組合せで説明した力（
同様にリチウムを眼底 放出しリチウムと合金形成する
ことのできるスズ、舷 インジウヘ ビスマス粉末と導
電剤として黒舷 カーボンブラックのいずれの組合せに
おいてｋ はぼ同様の効果が得られることを確認した 発明の効果 以上のように 本発明の製造法により優れた充放電サイ
クル特性を有する非水電解質二次電池用負極を得ること
ができも
第１図は本発明の実施例に成る電極を構成要素とする電
池の充電曲線＠ 第２図は比較例電池のの充電曲線諷
第３図は本実施例電池と比較例電池の充放電サイクル特
性は 第４図は実施例および比較例電池の断面図である
。 １・・ｔｆｆｉ ２・・ケー人 ３・・セバレー久
４・・リチウな ５・・封口板、 ６・・ガスケット。 代理人の氏名 弁理士 小鍜治 明 はか２名−−−−
−ｔｏｏｙイクノン 充１１容−１（獣Ａｈ−） 第２０ ２ｖイクＩし目 □・□ ４０１イクル冒 一−−−−−−／θθツィグル目 ｂ １０
Ｚθ充ｉｔ暮量（ｆＰ
ＬＡ八）
池の充電曲線＠ 第２図は比較例電池のの充電曲線諷
第３図は本実施例電池と比較例電池の充放電サイクル特
性は 第４図は実施例および比較例電池の断面図である
。 １・・ｔｆｆｉ ２・・ケー人 ３・・セバレー久
４・・リチウな ５・・封口板、 ６・・ガスケット。 代理人の氏名 弁理士 小鍜治 明 はか２名−−−−
−ｔｏｏｙイクノン 充１１容−１（獣Ａｈ−） 第２０ ２ｖイクＩし目 □・□ ４０１イクル冒 一−−−−−−／θθツィグル目 ｂ １０
Ｚθ充ｉｔ暮量（ｆＰ
ＬＡ八）
Claims (2)
- （１）リチウムを吸蔵、放出することのできる金属粉末
と導電剤の混合物から構成される非水電解質二次電池の
負極において、前記金属粉末をシランカップリング溶液
で浸漬処理し、これに前記導電剤を添加混合し乾燥する
ことを特徴とする非水電解質二次電池用負極の製造法。 - （２）リチウムを吸蔵、放出することができる金属粉末
がアルミニウム、錫、インジウム、ビスマスであり、こ
のうち少なくとも１種から選ばれる請求項１記載の非水
電解質二次電池用負極の製造法。
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|---|---|---|---|
| JP2317347A JP2871077B2 (ja) | 1990-11-20 | 1990-11-20 | 非水電解質二次電池用負極の製造法 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2317347A JP2871077B2 (ja) | 1990-11-20 | 1990-11-20 | 非水電解質二次電池用負極の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04188560A true JPH04188560A (ja) | 1992-07-07 |
| JP2871077B2 JP2871077B2 (ja) | 1999-03-17 |
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ID=18087213
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2317347A Expired - Fee Related JP2871077B2 (ja) | 1990-11-20 | 1990-11-20 | 非水電解質二次電池用負極の製造法 |
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|---|---|
| JP (1) | JP2871077B2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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-
1990
- 1990-11-20 JP JP2317347A patent/JP2871077B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| JP4860922B2 (ja) * | 2002-09-20 | 2012-01-25 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | エラストマー結合剤と定着剤とを有するアノード組成物 |
| KR100973633B1 (ko) * | 2002-11-26 | 2010-08-02 | 신에쓰 가가꾸 고교 가부시끼가이샤 | 비수성 전해질 이차 전지 음극재 및 그의 제조 방법, 및리튬 이온 이차 전지 |
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|---|---|
| JP2871077B2 (ja) | 1999-03-17 |
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