JPH04161429A - 含フッ素樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （ａ）産業上の利用分野 本発明は、特定の含フッ素イミドモ／マーと含フッ素芳
香族系アミン成分とを硬化させた含フッ素ｔＭ脂組成物
に関し、特に誘電率及び吸湿性が共に低く、しかも耐熱
性と電気絶縁性の優れた含フッ素樹脂組成物に間する。

（ｂ）従来の技術 従来から、ビスマレイミド化合物と多官能アミン化合物
とからなる熱硬化性樹脂は、電気絶縁性、耐熱性、成形
品の寸法安定性に優れるなどの特質を有するため、電子
・電気産業界で幅広く利用されている。

しかしながら、通常のビスマレイミド／アミン系熱硬化
性樹脂は、このように優れた面がある反面、誘電率が高
く、しかも耐湿性が低いという欠点があった。

即ち、特によく知られているローヌブーラン社の開発し
たＮ、Ｎ’−４，４’−ノフェニルメタンビスマレイミ
ドと４，４゛−ジアミ７ジフェニルメタンからなるポリ
アミノビスマレイミド樹脂（商品名ケルイミド）におい
ては水分吸水率（２５℃、２４　ｈｒ）が０．５〜１，
０％程度で、また誘電率が３．７〜３．９程度の値を有
しており、低吸湿性及び特に低誘電性に乏しいという欠
、克があった。

一般に、吸湿率が高いと、実用的にはＬＳＩなどの配線
材であるアルミニツムや銅の肩食断線、はんだ付やボン
ディング工程での急加熱時の絶縁膜のふくれ或いはＰＮ
接合部においてはアーク電流の増加などの問題として現
れる。

また、電子ｍＷ、特にコンピューターなどに用いられる
プリント配線基板などは、振動伝播の高速化の要求から
、低誘電率の基板が必要とされている。そのため、これ
らの樹脂材料であるポリアミノマレイミド樹脂も低誘電
性が必要となる。

そこで、最近では、ポリ７ミ／マレイミド甜脂の合成材
料であるビスマレイミド及ゾ多官能性アミンのどちらか
一方式いは両方共にフッ素原子が導入された７７素系化
合物を用いて、含フッ素ポリアミノマレイミド衝脂を合
成する検討がなされている。

即ち、■特開昭６３−１９３９２４号公報に開示されて
いるように、下記一般式 で表わされるビスマレイミドと、 下記一般式 で表わされるジアミンとを硬化して得られるポリアミノ
マレイミド樹脂が提案されている。

また、■特開昭６３−２２８１４号公報に開示されてい
るように、マレイミドとカルボキシル基末端１．４−ブ
タクエンとを反応しでできる熱硬化性樹脂組成物が提案
されでいる。

（ｃ）発明が解決しようとする課邂 しかしながら、上記■及び■に示した硬化物は耐熱性、
低吸湿性及び低誘電性の総てにわたって優れているとい
うわけではなく、このため電子・電気産業界の要請に充
分に対応することができなかった。

本発明は、上記技術的課題を解決するために完成された
ものであって、分子中のフッ素含有量を向上させること
により、誘電率及び飽和吸湿率が共に極めて低く、しか
も耐熱性が優れる上、電気絶縁性の優れた含フッ素樹脂
組成物を提供することを目的とする。

（ｄ）課題を解決するための手段 上記の目的を達成するために、本発明の含フッ素樹脂組
成物は、以下の構成を有するものである。

即ち、本願請求項１の含フッ素樹脂組成物は、下記一般
式（１） （式中、Ｒ１は であり、Ｄは２〜２４＠の炭素数をもっ２価のエチレン
性不飽和有機基である。） で２！されるペンタイミド、と一般式（ＩＩ）Ｈ２Ｎ−
Ｒ２−ＮＨ２・・・　（Ｉｆ）（式中、Ｒ２は２価の含
フッ素芳香族性有機基であって、上記アミ７基は該有機
基Ｒ２の芳香環に結合している。） で示される二官能性アミン成分とを必須成分とすること
を特徴とする含フッ素樹脂組成物。

本Ｈ請求項２の含フッ素樹脂組成物は、請求項１に記載
の含フッ素樹脂組成物において、一般式（１）のＤが−
ＣＨ＝ＣＨ−で表わされる含フッ素ペンタマレイミｒを
ペンタイミド成分とするものである。

本願請求項３の含フッ素樹脂組成物は、下記一般式（Ｉ
［［） （但し、式中Ｒ１は ＣＦ。

である。） で表わされるペンタアミンと、一般式（ｒＶ）（式中、
Ｄは２〜２４ａの炭素数をもっ２価のエチレン性不飽和
有機基であり、Ｒ１は２価の含フッ素芳香族性有機基で
ある。） で示されるビスイミドとを必須成分とするものである。

本願請求項４の含フッ素樹脂組成物は、本ＩＩ！ｌＩ求
項３に記載の含フッ素樹脂組成物において、−般式（■
）のＤが−ｑＨ＝ｃＨ−で表わされる含フッ素ビスマレ
イミドをビスイミド成分とするものである。

本ＮＩＩＩＩ！求項５の含７ツ素樹脂岨成物は一般式（
■）で示されるペンタイミドと、一般式（Ｉ［Ｉ）で表
わされるペンタアミンを成分とするものである。

また、本ＩＩ請求項６の含フッ素樹脂組成物は一般式（
１）で示されるペンタイミドのＤが−ＣＨ＝ＣＨ−で表
わされる含フッ素ペンタイミドを成分とするものである
。

つまり、本発明の含フッ素樹脂組成物は、その原料であ
る二官能性もしくは三官能性アミン及びビスイミドもし
くはペンタイミド誘導体の芳香環や主鎖に７７素化アル
キル基を導入したものを混合、反応させることによって
得られる。

以下、本発明の詳細な説明する。

本願請求項１の含フッ素樹脂組成物において、その製造
原料の１種である、一般式（１）（式中、Ｒ１は チレン性不飽和有機基である。） で表されるペンタイミドは、本Ｈ請求項３に示した様な
一般式（Ｉ［［） （但し、式中Ｒ１は である。） で表わされるジアミンと、一般式（Ｖ）（式中、Ｄは２
〜２４個の炭素原子をもつ２価のエチレン性不飽和有機
基である。） で表されるエチレン性不飽和のジカルボン酸無水物を反
応させることにより得られる。

また、一般式（Ｖ）で表わされるエチレン性不飽和ジカ
ルボン酸無水物としては、例えば無水マレイン酸、無水
シトラコン酸、無水イタコン酸、無水ジクロルマレイン
酸、或いはこれら化合物とノクロロノエンとのディール
スフルグー付ｔｘＪ　物ｆｔ　トの少なくとも１種が用
いられる。

ところで、上記一般式（Ｉｌｌ）で示される含７−／素
ペンタ７ミンと上記一般式（Ｖ）で示されるエチレン性
不飽和ジカルボン酸無水物を反応させで、−般式（１）
で示される含フッ素ペンタイミドを得る方法としては、
特に限定されるものではないが、具体的には、以下の方
法が採用される。

即ち、第１段階の反応で一般式（Ｉ［［）で示される含
フッ素ペンタアミンと上記一般式（Ｖ）で示されるエチ
レン性不飽和ジカルボン酸無水物を反応させて、下記一
般式（ＶＩ）で示される含フッ素アミド酸系化合物を得
る。

（但し、式中Ｒ５は チレン性不飽和有槻基である。） この第１段階の含フッ素７ミドＷ！系化合物を製造する
には特殊な技術や方法を要するものではなく、公知の方
法によって得られるのである。

具体的には、例えば上記一般式（ＩＩ［）で示される含
フッ素ペンタアミンと上記一般式（Ｖ）で示されるエチ
レン性不飽和ジカルボン酸無水物を、両者の溶剤である
有機溶媒中で、室温下１〜２時間攪袢しながら反応させ
ればよいのである。

この場合において、通常、一般に眉いちれる溶剤として
は、ジメチルホルムアミＶ、ジメチルアセトアミド、Ｎ
−メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、テトラヒ
ドロ７ラン、ノオキサン、アセトンなどが挙げられる。

次に、第２段階としては、上記第１段階で得られた含フ
ッ素７ミド酸系化合愉を脱水環化させて上記一般式（１
）で示される含フッ素ペンタイミドを生成させる。その
方法としてはＵＳＰ３０１８２９０号公報、ＵＳＰ３０
１８２９２号公報、ＵＳＰ３１２７４１４号公報などに
記載の公知の方法に準じて採用すれば良いのである。

即ち、無水物として無水酢酸をアミド酸基１モル当たり
１．０５〜１．５モル用い、これに第３級アミン例えば
トリエチルアミンを７ミド酸基１モルに対して０．１５
〜０．５毫ル添加し、更に触媒としてアミド酸基１モル
に対して０．５ないし０．０５モルの酢酸ニッケルを加
え、アセトン中で行う方法である。

尚、本発明において、一般式（Ｉｆ）で示される含フッ
素ノアミンは、 Ｈ２Ｎ　　Ｒ２Ｎ　Ｈ２・−・　（ＩＩ）（式中、Ｒ２
は２価の含フッ素芳香族性有機基であって、上記アミ７
基は該有機基Ｒ２の芳香環に結合している。） 一般に、この２官能性ノアミンは、これと対応するジニ
トロ体を合成し、このジニトロ体を適当な還元剤（例え
ば金属と酸による水素添加法、及びヒドラジン法）によ
って還元して製造することができる。

本発明において、一般式（ＩＩ）で示される２官能性ア
ミン成分としては、例えば２，２−ビス［４−（４−ア
ミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン、
２，２−ビス［３−（３−アミノ−４−ヒドロキシ）フ
ェニル１ヘキサフルオロプロパン、２．２−ビス（４−
７ミ７フエニル）へキサフルオロプロパン、２，２−ビ
ス［３−７ミ／−４−メチルフェニル］ヘキサフルオロ
プロパン、２．２−ビス（４−（３−７ミノ７エ／キシ
）フェニル］へキサフルオロプロパン、１．３−ビス（
２−（４−７ミ／ベンジルオキシ）ヘキサフルオロイソ
プロピル１ベンゼン、１，４−ビス［２−（４−７ミノ
ペンノルオキシ）ヘキサフルオロイソプロピル１ベンゼ
ン等がある。

この中で、特に望ましい例としては２．２−ビス［４−
（３−７ミノフエノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプ
ロパン及び２，２−ビス［４−（４−７ミノフエノキシ
）フェニル１ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。

本発明の含フッ素樹脂組成物は、一般式（１）で表わさ
れるペンタイミドと、一般式（Ｉ［）で表わされる二官
能性アミン成分とを混合し、適当な溶剤に溶解して製造
することができる。

本発明において、一般式（１）で表わされるペンタイミ
ドと、一般式（Ｉ［）で表わされる二官能性アミン成分
との配合割合については、前者１００重量部に対して、
後者を通常１〜１０００重量部、好ましくは１０〜２５
０重量部の範囲で用いれば、本発明の目的とする耐熱性
、低吸湿性、低誘電性の付与された硬化物を得ることが
できる。

また、この硬化反応の際においで用いられる溶剤の例と
して、ジメチルホルム７ミド、ジメチルアセトアミド、
Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルスルホキシドなどが亭
げられる。

そして、本発明の含フッ素樹脂組成物において、その硬
化方法は、特に限定されるものではないが、この含フッ
素樹脂組成物を、温度１００〜３００℃で、０．５〜２
０時間加熱してマイケル付加反応をさせることにより充
分に硬化する。

この場合、イミダゾール等の触媒を用いることもできる
。

このようにして得られた硬化物は、耐熱性が高く、また
低吸湿性及び低誘電性を有しているなどの特徴が発現し
、大型コンピューター用基板材料等の用途に好適に用い
ることができるのである。

本願請求項２の含フッ素樹脂組成物は、一般式（Ｉ）で
示されるペンタイミドのＤが−ＣＨ＝ＣＨ−で表わされ
る含フッ素ペンタマレイミドをビスイミド成分とするも
のである。

即ち、本発明の含フッ素樹脂組成物のｔ７７素ビスイミ
ド成分が、式（■）で表わされるものである。

（但し、式中Ｒ６は である、） このような含フッ素ペンタイミド成分は、対応する含フ
ッ素ペンタアミンと無水マレイン酸を上述の方法で同様
に反応させで得ることができる。

本願請求項３の含フッ素樹脂組成物は一般式（■）で示
されるペンタアミンと、一般式（ＩＶ）（式中、Ｄは２
〜２４個の炭素数をもつ２価のエチレン性不飽和有機基
であり、Ｒ４は２価の含７ツ素芳昏族性有機基である。

） で表わされるビスイミドを成分とするものである。

本発明において、一般弐ＨＶ）で示される含７７素ビス
イミドは、一般式（■） Ｈ２Ｎ　−Ｒ４Ｎ　Ｈ２・・・　（■）（式中、Ｒ１は
２価の含フッ素芳香族性有機基であって、上記アミノ基
は該有機基の芳香環に結合している。）で表される含フ
ッ素ジアミンと一般式（Ｖ）エチレン性不飽和有機基で
ある。） で表されるエチレン性不飽和のノカルボン酸無水物を反
応させることにより得られる。

また、一般式（Ｖ）で表わされるエチレン性不飽和ジカ
ルボン酸無水物としては、例えば無水マレイン酸、無水
シトラコン酸、無水イタフン酸、無水ジクロルマレイン
酸、或いはこれら化合物とククロロクエンとのディール
スアルグー付加物などの少なく、とも１種が用いられる
。

ところで、上記一般式（■）で示される含フッ素ジアミ
ンと上記一般式（Ｖ）で示されるエチレン性不飽和ジカ
ルボン酸無水物を反応させて、一般式（ｆｆ）で示され
る含７ツ稟ビスイミドを得る方法としては、特に限定さ
れるものではないが、具体的には、前記の請求項第１項
のペンタイミドの合成法に準する。

尚、一般式（■）で示される２官能性アミン成分として
は、例えば２．２−ビスＥ４−（４−７ミノフエノキシ
）フェニル１ヘキサフルオロプロパン、２．２−ビス［
３−（３−７ミ７−４−ヒドロキシ）フェニル１ヘキサ
フルオロプロパン、２，２−ビス（４−７ミ／フエニル
）へキサフルオロプロパン、２．２−ビス［３−７ミ／
−４−メチルフェニル１ヘキサフルオロプロパン、２，
２−ビス［４−（３−７ミ／７エ／キシ）フェニル１ヘ
キサフルオロプロパン、１．３−ビス［２−（４−７ミ
ノベンジルオキシ）ヘキサフルオロイソプロピル］ベン
ゼン、１．４−（２−（４−７ミノベンジルオキシ）ヘ
キサフルオロイソプロピル】ベンゼン等がある。

この中で、特に望ましい例としては２，２−ビス［４−
（３−７ミ／フエノキシ）フェニル１ヘキサフルオロプ
ロパン及び２．２−ビス［４−（４−７ミ／フエノキシ
）フェニル１へキサフルオロプロパン等が挙げられる。

本発明の含フッ素樹脂組成物は、一般式（１’Ｖ）で表
わされるビスイミドと、一般式（ｌＩ［）で衰わされる
アミン成分とを混合し、適当な溶剤に溶解してｇ／ｌ′
１！Ｌすることができる。

本発明において、一般式（Ｉ［［）で衰わされるペンタ
アミンと、一般式（■）で表わされるビスイミド成分と
の配合割合については、前者１００重１部に対して、後
者を通常１〜１０００重量部、好ましくは１０〜２５０
重量部の範囲で用いれば、本発明の目的とする耐熱性、
低吸湿性、低誘電性の付与された硬化物を得ることがで
きる。

また、この硬化反応の際において用いられる溶剤の例と
して、ツメチルホルムアミド、ツメチルアセトアミド、
Ｎ−メチルピロリドン、ツメチルスルホキシドなどが挙
げられる。

そして、本発明の含７７素樹脂組成物において、その硬
化方法は、特に限定されるものではないが、この含フッ
素樹脂組成物を、温度１００〜３００℃で、０．５〜２
０時間加熱してマイケル付加反応をさせることにより充
分に硬化する。

この場合、イミダゾール等の触媒を用いることもできる
。

このようにして得られた硬化物は、耐熱性が高く、また
低吸湿性及び低誘電性を有しているなどの特徴が発現し
、大型コンピューター用基板材料等の用途に好適に用い
ることができるのである。

本願請求項４の含フッ素樹脂組成物は、一般式（■）で
示されるビスイミドＤが−ＣＨ＝ＣＨ−で表わされる含
フッ素ビスイミドをビスイミド成分とするものである。

即ち、本発明の含フッ素樹脂組成物の含フッ素ビスイミ
ド成分が、一般式（ｆｆ）で表わされるものである。

る。） このような含フッ稟ビスイミド成分は、対応する含フッ
素ノアミンと無水マレイン酸を上述の方法と同様に反応
させて得ることができる。

本ｌｌ１ｌｌ！求項５の含フッ素樹脂組成物は一般式（
■）で示されるペンタイミドと、一般式（Ｉ［Ｉ”ｌで
表わされるペンタアミンを必須成分とするものである。

このように構成すると、架橋部位が多く含まれた耐熱性
の高い硬化物を得ることができるのである。

また、本ｍ求項６の含フッ素ｍ脂組成物は、−般式（１
）で示されるペンタイミｒのＤが−ＣＨ＝ＣＨ−で表わ
される含フッ素ペンタイミド、即ち一般式（■）で表さ
れる成分を必須成分とするものである。

このように構成すると、架橋部位が多く含まれた耐熱性
の高い硬化物を得ることができるのである。

（ｅ）作用 本発明の含フッ素樹脂組成物は、上記構成を有し、この
硬化物は低誘電率で、且つ低＠湿率であり、しかも耐熱
性や電気特性が優れるのである。

この詳細な理由は明確ではないが、分子中に７７素原子
を導入して分子中の７７素含量が増加することにより、
Ｃ−Ｆ結合による電子分極率が低下し、このため誘電率
が着しく低下するものと解される。

又、このように分子中に７７素原子が導入されることに
より、撥水性が高くなり、このため吸湿率が著しく低下
したものと解される。

更に、７７稟原子は水素原子より大きく、分子中にフッ
素原子が導入されることによって立体障害が生じ、この
ため高分子の三次元架橋構造が強固になって耐熱性が向
上したものと解される。

（ｆ）実施例 以下、本発明を実施例に基づき詳細に説明するが、本発
明はこれに限定されるものではない。

合成例１ 以下に、一般式（■）で示される含フッ素ペンタイミド
の合成例を示すが、合成例はここに記載した方法に何ら
限定されるものではない。

（但し、式中Ｒ６は である、） ｔ７ツｌＥへ７タ７　ミン（１０，３ｇ、　　１０ｍｍ
ｏｊりをアセトン（５０ｓＮ）に溶解し、これを無水マ
レイン酸（５，９ｇ、６０−鎗ｏ１）のアセトン（５０
腸１）ＷＩ液に徐々に滴下し、１〜２時間攪袢すること
によりてアミド酸を得た。この７ミド酸溶液に、Ｃｏ（
ＯＡ　ｃ）ｚ　・４　Ｈ２０（１、０ｇ）、Ｍｇ０（０
，３００ｇ）、及び無水酢酸（１２ｇ、　　１２０　ｓ
ｍｏｌ）加えて５０〜６０℃で２時間反応させた。

反ｍ溶液を水中に注ぎ、得られたビスマレイミドの黄色
結晶物をろ取し、よく水洗した後、乾燥し、一般式（■
）で示されるビスマレイミドを９゜２ｇ得た。

実施例１ 一般式（■）で示された含７７素ペンタマレイミドと２
．２−ビス［４−（４−７ミノ７ヱノキシ）７エ二ルＪ
ヘキサフルオロプロパン（１０−−ｏｌ）ラミ合し、Ｎ
ＭＰに溶解し、重量濃度３０％の溶液とした。

この溶液をガラス板上に流延塗工し、１２０℃で１時間
、２５０℃で１４＃間加熱硬化したところ、厚さ５０μ
鶴の均一なフィルムを得ることができた。

このフィルムをがラス板上から剥がし、誘電率及１＠湿
率を冒べた。

その結果を第１表に示す。

実施例２〜７ 第１表に示す二官能性アミンとペンタイミドを用い、実
施例１と同じ条件で硬化させた。

その特性結果を第１表に示す。

実施例８ 一般式（■）で示される含フッ素ペンタアミン（１０ｍ
ｍｏ７）とＮ、Ｎ’−ビス（４−（４−７ミノ７エ／キ
シ）フェニル］ヘキサフルオロプロパンビスイミド（１
０ｍｓｏｆ）を混合し、ＮＭＰに溶解し、重量濃度３０
９６の溶液とした。

この溶液をガラス板上に流電塗工し、１２０℃で１時間
、２５０℃で１４時間加熱硬化したところ、厚さ５０μ
−の均一なフィルムを得ることができた。

このフィルムをがラス板上から剥がし、誘電率及び吸湿
率を調べた。

その結果を＃１１衰に示す。

実施例９〜１４ 第１表に示す含フッ素ペンタアミンとビスイミドを用い
、実施例１と同じ条件で硬化させた。

その特性結果を第１！！に示す。

第１表において、吸湿率（飽和吸湿率）の測定法は、含
フッ素ポリイミドフィルムを５０℃の熱風乾燥機中で２
４時間乾燥させ、これを１０ｃｍＸ１０ｃｍの大きさに
切断して秤量した後、２５℃、相対湿度８０％に湿度調
整されたデシケータ−内に２４時間放置して秤量し、重
量変化から求める方法を採用した。

尚、参考の為５０μ駿の厚みのポリエステルフィルム（
ポリエチレンテレフタレートフィルム）の飽和吸湿率に
ついて上記と同様にしで調べた結果は０．５％であった
。

実施例１５ 一般式（■）で示される含フッ素ペンタマレイミド１０
ｍ５ｏｌと一般式（Ｉ［ｌ）で示される含フッ素ペンタ
アミン５−−ｏｌを混合し、ＮＭＰに溶解し、重量濃度
３０％の溶液とした。

以下、実施例１と同様にしで得たフィルムの誘電率及び
吸湿率、耐熱性（ガラス転移温度、５％加熱減量温度）
を調べた。その結果、ガラス転移温度２６８℃、５％加
熱減量温度４９２℃、誘電率２．７８、＃Ｉｉ湿率０．
３１％であった。

比較例Ｉ Ｎ、Ｎ−ノフェニルメタンビスマレイミト１００−■ｏ
ｔ’トシアミ７ジフェニルメタン５０　ｓｍｏｋヲａ合
し、ＮＭＰに溶解し、重量濃度３０％の溶液とした。

以下、実施例１と同様にして、耐熱性（ｆラス転移温度
、５％加熱減量温度）、誘電率及び吸湿率を調べた。そ
の結果、ガラス転移温度２２４℃、５％加熱減量温度３
７９℃、誘電率３．７、吸湿率１．４％であった。

第１表に示す結果より、各実施例のものは各比較例のも
のに比べて、誘電率が低下する上、低吸湿性が至極優れ
るのであり、しがも耐熱性も良好であることが認められ
る。

（ｇ）発明の効果 本発明の含フッ素樹脂組成物は、特定の含フッ素アミン
と特定の含フッ素イミドを必須成分とするものであり、
これを硬化した硬化物中の７ツ素含有量が大であり、そ
の結果、誘電率が著しく低下するのであり、しかも、こ
の硬化物は耐熱性が至極優れる上、ｒＩ！ｉ湿性が昔し
く低く、これらの結果、電気・電子産業界用の電気材料
として極めて有用である。

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. （１）下記一般式（ I ） ▲数式、化学式、表等があります▼…………（ I ） （式中、Ｒ＿１は ▲数式、化学式、表等があります▼ であり、Ｄは２〜２４個の炭素数をもつ２価のエチレン
   性不飽和有機基である。） で表されるペンタイミド、と一般式（II） Ｈ＿２Ｎ−Ｒ＿２−ＮＨ＿２…（II） （式中、Ｒ＿２は２価の含フッ素芳香族性有機基であっ
   て、上記アミノ基は該有機基Ｒ＿２の芳香環に結合して
   いる。） で示される二官能性アミン成分とを必須成分とすること
   を特徴とする含フッ素樹脂組成物。
2. （２）請求項１に記載の含フッ素樹脂組成物において、
   一般式（ I ）のＤが−ＣＨ＝ＣＨ−で表わされる含フ
   ッ素ペンタマレイミドをペンタイミド成分とする含フッ
   素樹脂組成物。
3. （３）下記一般式（III） ▲数式、化学式、表等があります▼…………（III） （但し、式中Ｒ＿３は ▲数式、化学式、表等があります▼ である。） で表わされるペンタアミンと、一般式（IV）▲数式、化
   学式、表等があります▼…………（IV） （式中、Ｄは２〜２４個の炭素数をもつ２価のエチレン
   性不飽和有機基であり、Ｒ＿４は２価の含フッ素芳香族
   性有機基である。） で示されるビスイミドとを必須成分とすることを特徴と
   する含フッ素樹脂組成物。
4. （４）請求項３に記載の含フッ素樹脂組成物において、
   一般式（IV）のＤが−ＣＨ＝ＣＨ−で表わされる含フッ
   素ビスマレイミドをビスイミド成分とする含フッ素樹脂
   組成物。
5. （５）一般式（ I ）で表わされるペンタイミドと、一
   般式（III）で表わされるペンタアミンとを必須成分と
   することを特徴とする含フッ素樹脂組成物。
6. （６）請求項５に記載の含フッ素樹脂組成物において、
   一般式（ I ）のＤが−ＣＨ＝ＣＨ−で表わされるペン
   タマレイミドをペンタイミド成分とする含フッ素樹脂組
   成物。