JPH04119810A - ポリエステル系複合成形品及びその製造法 - Google Patents
ポリエステル系複合成形品及びその製造法Info
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Abstract
め要約のデータは記録されません。
Description
形品及びその製造法に関し、例えば、振動吸収体、自動
車外板の締結部品や一部にソフト9のある部品等、成形
品の一部に剛性の高い部分と柔軟な部分とを要する各種
機器部品に好適な複合成形品を提供するものである。
テレフタレートやポリブチレンテレフタレートに代表さ
れるポリアルキレンテレフタレート系樹脂は機械的性質
、電気的性質、その他物理的・化学的特性に優れ、がっ
、加工性が良好であるがゆえにエンジニアリングプラス
チックとして自動車、電気・電子部品等の広汎な用途に
使用されている。
一般に剛性が高く、又これを変性することにより柔軟性
を付与することが可能であるが、何れもそのままではそ
の成形品の一部分が高い剛性を要し、他の部分に柔軟性
を要するような一体成形品を提供することは出来ない。
脂の一次側成形品上に異材質樹脂を二次成形してその界
面を融着固定させる二重成形法、あるいは二色成形法に
より、部分的に異なる材料より成る複合成形品を得るこ
とが知られているが、一般にかかる複合成形品では一次
側の樹脂と二次側の樹脂の界面の融着が不充分であり、
外力によって剥離しやすく、又そり変形等を生じ易く、
使用上一体成形孔としての機能を満足しないことが多い
。両樹脂の界面の融着強度を補う目的で一次側成形品に
アンダーカットや貫通孔を設ける等メカニカルなアンカ
ー効果を有する形状構造を設けたり、一次成形品に接着
剤を塗布する等の工夫が見られるが、形状が複雑化した
り、工程が煩雑化して経済的にも不利であり、又生産効
率の面でも望ましくない。
一般に結晶性を有するため、これに柔軟な樹脂材料を二
次材料として二重成形法又は二色成形法により成形し、
両樹脂間の界面の融着強度の高い複合成形品を簡単な方
法で経済的に効率良く生産するのは至難であった。
優れた機械的性質、化学的性質、熱的性質等を保持し、
かつ部分的には高い剛性と、部分的に柔軟性を有する一
体成形品で、特にアンカー形状の付与や接着剤等を用い
ることなく簡単な二重成形法又は二色成形法により画部
分の融着強度の高い複合成形品を経済的に効率良く得る
べく鋭意検討した結果、本発明に到達した。
レン基の炭素数2〜4)を主体とする樹脂材料(A)
と、熱可塑性ポリエステルエラストマーを主体とする
樹脂材料(B)とが二重成形又は二色成形法により一体
的に成形されてなる剛性の高い部分と柔軟な部分とを有
する複合成形品及びその製造法である。
ついて詳しく説明する。
ためのポリアルキレンテレフタレートを主体とする樹脂
材料(A)は、主としてテレフタル酸又はそのエステル
形成性誘導体と炭素数2〜4のアルキレングリコール又
はそのエステル形成性誘導体を重縮合反応して得られる
ポリアルキレンテレフタレートであり、中でもポリエチ
レンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、特
にポリブチレンテレフタレートが好ましい。
ンテレフタレートは更に上記主成分以外に30重量%以
内で他の成分を導入したコポリマーも好ましいものであ
る。
しては、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフ
ェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸
、ジフェニルエタンジカルボン酸、シクロヘキサンジカ
ルボン酸、アジピン酸、セバシン酸の如き公知のジカル
ボン酸及びこれらのアルキル、アルコキシ又はハロゲン
置換体等が挙げられる。また、これらのジカルボン酸化
合物は、エステル形成可能な誘導体、例えばジメチルエ
ステルの如き低級アルコールエステルの形で重縮合に使
用しコポリマー成分として導入することも可能である。
れるジヒドロキシ化合物の例を示せば、ネオペンチルグ
リコール、ハイドロキノン、レゾルシン、ジヒドロキシ
フェニル、ナフタレンジオール、ジヒドロキシジフェニ
ルエーテル、シクロヘキサンジオール、2.2−ビス(
4−ヒドロキシフェニル)プロパン、ジェトキシ化ビス
フェノールAの如き比較的低分子量のジヒドロキシ化合
物、及びこれらのアルキル、アルコキシ又はハロゲン置
換体等である。
ボン酸の例を示せば、オキシ安息香酸、オキシナフトエ
酸、ジフェニレンオキシカルボン酸等のオキシカルボン
酸及びこれらのアルキル、アルコキシ又はハロゲン置換
体が挙げられる。また、これら化合物のエステル形成可
能な誘導体も使用できる。
性モノマー、即ちトリメリット酸、トリメシン酸、ピロ
メリット酸、ペンタエリスリトール、トリメチロールプ
ロパン等を少量併用した分岐又は架橋構造を有するコポ
リマーであってもよい。
のであってもよい。
重縮合により生成する熱可塑性ポリエステルは何れも本
発明の(A)成分として使用することができる。
レフタレートを主体とする樹脂材料(A)は本来剛性を
有する硬質部分を形成するための材料であるため、共重
合成分の含有量は多くとも30重量%以下であり、好ま
しくは25重量%以下である。又、これを曲げ弾性率で
示せば少なくとも15000kgf/cn以上、好まし
くは20000kg f / CT11以上であること
が望ましい。
て使用し、この上に柔軟性のある二次材料(B)を成形
融着するので、その界面の融着強度を得るためには二次
成形においてポリエステルエラストマーを主体とする樹
脂材料(B)によってその表面(界面)部が一時的に溶
融することが必要となり、その融点も考慮する必要があ
る。そのため剛性部分を構成する樹脂材料(A)の融点
は230℃以下、好ましくは220℃以下であることか
望ましい。樹脂材料(A)の融点が高すぎると、二次成
形におけるポリエステルエラストマー(B)の成形樹脂
温度を更に高くする必要が生じ、その熱分解等を生じ易
く、又粘度低下等により成形性を害し、好ましくない。
変形を生じ易く、本来この部分の特徴である剛性にも支
障をきたすので好ましくない。樹脂材料(A)の融点は
これに使用するポリアルキレンテレフタレート系樹脂の
種類、共重合成分の種類と量等により調整される。この
見地から特に好ましいのはポリブチレンテレフタレート
を主体とし、25〜2重量%共重合成分を有する共重合
体である。
)としては、目的とする性質を付与するため上記のポリ
アルキレンテレフタレート樹脂以外に、補助的に少量の
他の熱可塑性樹脂を配合してもよい。かかる補助的熱可
塑性樹脂としては、例えばポリオレフィン系重合体、ボ
リアミド系重合体、主成分以外のポリエステル系重合体
(例えば完全芳香族ポリエステル)、スチレン系重合体
(例えばAS又はABS樹脂)、ポリフェニレンオキサ
イド系重合体、アクリレート系重合体、ポリアセタール
、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテル
イミド、ポリエーテルケトン、ポリアリーレンサルファ
イド系重合体、フッ素樹脂或いはこれらの変性体などを
挙げることができ、これらの熱可塑性樹脂は2種以上混
合して使用することもできるが、このような他の熱可塑
性樹脂を補助的に配合する場合も上述の如く、その配合
物の剛性、融点等に配慮する必要がある。又、本発明の
成形品を構成する樹脂材料(A)には無機充填剤を配合
することが出来る。かかる充填剤は、機械的強度、耐熱
性、寸法安定性、電気的性質等の性能に優れた性質を得
るためには配合することが好ましく、特に剛性を高める
目的で有効である。これは目的に応じて繊維状、粉粒状
又は板状の充填剤が用いられる。
ーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジル
コニア繊維、窒化硼素繊維、窒化硅素繊維、硼素繊維、
チタン酸カリ繊維、更にステンレス、アルミニウム、チ
タン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などの無機質繊維状
物質が挙げられる。特に代表的な繊維状充填剤はガラス
繊維である。尚、ポリアミド、フッ素樹脂、アクリル樹
脂などの高融点有機質繊維状物質も使用することができ
る。
カ、石英粉末、ガラスピーズ、ガラス粉、硅酸カルシウ
ム、硅酸アルミニうム、カオリン、タルク、クレー、珪
藻土、ウオラストナイトの如き硅酸塩、酸化鉄、酸化チ
タン、アルミナの如き金属の酸化物、炭酸カルシウム、
炭酸マグネシウムの如き金属の炭酸塩、硫酸カルシウム
、硫酸バリウムの如き金属の硫酸塩、その他炭化硅素、
窒化硅素、窒化硼素、各種金属粉末等が挙げられる。
種金属箔等が挙げられる。
できる。繊維状充填剤、特にガラス繊維又はカーボン繊
維と、粒状又は板状充填剤の併用は特に機械的強度と寸
法精度、電気的性質等を兼備する上で好ましい組み合わ
せである。
量%以下であり、これより多いと成形加工性や靭性を害
し好ましくない。特に好ましくは40重量%以下である
。
(B)は熱可塑性ポリエステルエラストマーを主体とす
るものであり、ここで主成分として用いるポリエステル
エラストマーとは、(a)ジカルボン酸及び/又はその
エステル形成性誘導体 (b)低分子量グリコール及び/又はそのエステル形成
性誘導体 (c)平均分子量400〜6000のポリオキシアルキ
レングリコール及び/又はそのエステル形成性誘導体 の3者を(c)成分が全ポリエステルエラストマー重量
の5〜95%を占めるように重縮合したポリエステルエ
ラストマーであり、(a)と(b)よりなるエステル単
位と(a)と(c)よりなるポリオキシアルキレングリ
コールエステルセグメントを有するランダム又はブロッ
クコポリエステルである。
導入されたコポリエステルであってもよい。
)成分としては、芳香族、脂肪族、脂環族のジカルボン
酸である。
ソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸類、ジ
フェニルジカルボン酸類が挙げられる。更にこれらはC
1〜自。のアルキル基、アルコキシル基、アリール基、
スルホン基、ハロゲン等の置換基を有するものでも良い
。
セバシン酸、シクロアルキレンジカルボン酸類、アジピ
ン酸、ゲルタール酸、コハク酸、シュウ酸、イタコン酸
、アゼライン酸、ジエチルマロン酸、フマール酸、シク
ロヘキセン・ジカルボン酸類等が挙げられる。更にこれ
らはアルキル基、アルコキシル基、アリル基、スルホン
基、ハロゲン等で置換されていてもよい。これらのジカ
ルボン酸は、そのエステル形成性誘導体の形でも用いる
事ができる。
のメチルエステルが用いられる。
ルは鎖状グリコール、環状グリコール、芳香族系グリコ
ール等であり、例えばエチレングリコール、プロピレン
グリコール、イソブチレングリコール、テトラメチレン
グリコール、ブチンジオール、ペンタメチレングリコー
ル、ヘキサメチレングリコール、デカメチレングリコー
ル、ジハイドロキシシクロヘキサン、シクロヘキサンジ
メタツール、ハイドロキノン等の如き炭素数2〜15の
グリコール;ビス(ハイドロキシ)ジフェニール、ビス
(ハイドロキシフェニル)メタン、ビス(ハイドロキシ
フェニル)メタン、ビス(ハイドロキシフェニル)エタ
ン等の如きフェノール類等を挙げることができる。
もよい。
用いることができる。特に好ましくはエチレングリコー
ル、テトラメチレングリコール、ブチンジオール又はそ
のエステル形成性誘導体である。
キシアルキレングリコールは、炭素数2〜10のアルキ
レンオキサイドの重合体である。かかるポリオキシアル
キレングリコールとしては、例えばポリ(エチレンオキ
サイド)グリコール、ポリ(トリメチレンオキサイド)
グリコール、ポリ(テトラメチレンオキサイド)グリコ
ール、ポリ(ペンタメチレンオキサイド)グリコール、
ポリ(ヘキサメチレンオキサイド)グリコール、ポリ(
ヘプタメチレンオキサイド)グリコール、ポリ(オクタ
メチレンオキサイド)グリコール、ポリ(ノナメチレン
オキサイド)グリコール、ポリ(デカメチレンオキサイ
ド)グリコール等及びこれらのアルキル置換体を挙げる
ことができる。
ロック共重合等任意の形で共重合されていても良い。
テル形成性誘導体を用いることができる。これらのポリ
オキシアルキレングリコールのうち、好ましくは、ポリ
(テトラメチレンオキサイド)グリコール、ポリ(エ
チレンオキサイド)グリコールが用いられる。ポリエス
テルエラストマーの製造に用いられるポリオキシアルキ
レングリコール成分は、2種以上使用してもよい。
c)成分の導入量はポリエステルエラストマーに対し5
〜95重量%であり、好ましくは10〜90重量%であ
る。(c)成分の導入量が過少の場合は材料の柔軟性に
欠け、又過大の場合は柔軟に過ぎて成形性等に問題を生
じる場合が生じ好ましくない。
、(c)成分以外に少量の他のコモノマー成分が導入さ
れたものであってもよい。
テルエラストマー以外に、他の熱可塑性樹脂を補助的に
少量配合した組成物であってもよい。かかる補助的に配
合する熱可塑性樹脂としては前記樹脂材料(A)で補助
的に用いるものと同様のものが例示されるが、樹脂材料
(B)は成形品において柔軟な部分を形成するためのも
のであるから硬質の樹脂はあまり好ましくない。柔軟な
部分を形成するための樹脂材料(B)はその目的から曲
げ弾性率が10000 kgf/cj以下のものが好ま
しい。かかる物性は樹脂材料(B)の構成を調整するこ
とによって目的の値とすることができる。
は何れか一方又は両方にその目的に応じ所望の特性を付
与するため、一般に熱可塑性樹脂に添加される上記以外
の公知の物質、すなわち、酸化防止剤、紫外線吸収剤等
の各種安定剤、帯電防止剤、難燃剤、難燃助剤、染料や
顔料等の着色剤、潤滑剤、可塑剤及び結晶化促進剤、結
晶核剤、離型剤等を配合することも勿論可能である。
部分を有する複合成形品は、上記(A)、(B) 2種
の樹脂材料を使用して、いわゆる二重成形法又は二色成
形法により成形される。成形方法としては射出成形、圧
縮成形その他の成形法が適用されるが一般には射出成形
が好ましい。樹脂材料(A)又は(B)の何れか一方を
予め成形して一次成形品とし、次いでこれに他の樹脂材
料を成形して融着し一体化するもので、成形品の形状構
造成いは目的とする用途により何れを一次側成形品とし
てもよいが、一般には硬質の樹脂材料(A)で一次成形
し、次いで軟質の樹脂材料(B)を二次成形する方が成
形品の形崩れや成形時又は成形後における変形を防止す
る上で好ましい。
、樹脂材料(B)の樹脂温度によって一次成形品の表層
(界面)部が溶融することが必要であり、このため二次
成形における樹脂温度は少なくとも一次成形品の樹脂材
料(A)の融点以上の温度とする必要があり、二次成形
における接触時の二次材料の樹脂温度を一次材料の融点
より10〜70゛C高くして二次成形を行うことが好ま
しい。
解変質をまねく場合がありこれを避けるため一次成形品
の樹脂材料(A)の融点が高すぎるものは好ましくなく
、一般には前述の通り、一次材料の融点が230℃以下
、好ましくは220℃以下であって、これは一次成形品
を構成する樹脂材料(^)のポリアルキレンテレフタレ
ート系樹脂の共重合成分及びその導入量、補助的成分及
びその配合量等によって調節することができるが、かか
る調整は材料自体の剛性にも影響するため、その兼ね合
いによって樹脂材料構成は選択される。
るものではない。
脂(融点225℃) (A−1)を用い、一次側成形品
として、80m角、厚さ2mの平板を成形した。次にこ
の平板を80m角411I11の金型キャビティーに装
着し、樹脂材料(B)として、ブチレンテレフタレート
単位と、ポリ(テトラメチレンオキシド)グリコールテ
レフタレート単位(約40重量%)とよりなるポリエス
テルエラストマー(融点的180℃) (B−1)を二
次材料としてその樹脂温度を変えて二次成形を行い、平
板状の複合成形品を成形し、その表面状態を観察すると
共に、界面の剥離強度を測定した。結果を表−1に示す
。
観察することにより評価した。
し、その一端の接合界面を一定の長さだけナイフで強制
剥離し、その夫々を引張試験機の固定具にセットし引っ
張り、剥離を生じる最大荷重を剥離強度とした。
ト(約60重量%)、ガラス繊維(約20重量%)及び
ガラスフレーク(約20重量%)より成る組成物(A−
2)を使用した以外は実施例1と全く同様の条件で複合
成形品を成形し、同様の評価を行った。結果を併せて表
−1に示す。
主体としプチレンイソフクレート単位を約15重量%導
入したポリブチレンテレフタレート共重合体(融点20
5℃) (A−3)を使用し、樹脂材料(B)として、
上記(B−1)又はブチレンテレフタレート単位とポリ
(テトラメチレンオキシド)グリコールのテレフタレー
ト単位(25重量%)より成るポリエステルエラストマ
ー(B2)(融点約195℃)を使用して同様に成形し
、評価した。結果を表−2に示す。
維(20重量%)及びガラスフレーク(20重量%)を
配合してなる組成物(A−4)を使用し、以下実施例3
と同様に複合成形品を成形し評価した。結果を表−3に
示す。
主体とし、ジェトキシ化ビスフェノールAを約16重量
%共重合成分として導入したポリブチレンテレフタレー
ト共重合体く融点187”C) (A−5)を使用し、
以下実施例3と同様にして複合成形品を成形し、同様に
評価した。結果を表−4に示す。
レンテレフタレート共重合体(A−5)にガラス繊維(
20重量%)及びガラスフレーク(20重量%)を配合
した樹脂組成物を使用し、以下実施例6と同様に複合成
形品を成形し、評価した。結果を表−4に示す。
−1)又はポリブチレンテレフタレート共重合体(A−
3)を使用し、樹脂材料(8)に対応するポリエステル
エラストマーの代わりに、ポリアミドエラストマー(B
’−1) (融点約170℃)又はポリウレタンエラス
トマー(B’−2) (融点約160℃)を使用して同
様に成形し、評価した。結果を表−5に示す。
、 (B)を使用することにより、アンカー形状を設
けたり、接着剤を使用することなく、従来の二重成形法
又は二色成形法では得られない強固な界面融着強度を有
する複合成形品であって、簡単な二重成形法又は二色成
形法によって経済的に効率よく生産することが出来、剛
性の高い硬質部分と柔軟な部分を一体的に有するユニー
クな複合成形品である。しかもポリエステル系樹脂の有
する優れた耐熱安定性、物理的性質、機械的性質等を備
え、特に薬品、溶剤、潤滑剤、洗剤等に対する化学的安
定性を有する成形品として、かかる特性の要求される多
くの用途に好適である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 ポリアルキレンテレフタレート(アルキレン基の炭
素数2〜4)を主体とする樹脂材料(A)と、熱可塑性
ポリエステルエラストマーを主体とする樹脂材料(B)
とが二重成形又は二色成形法により一体的に成形されて
なる剛性の高い部分と柔軟な部分とを有する複合成形品
。 2 樹脂材料(A)のポリアルキレンテレフタレートが
、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタ
レート、又はこれらを主体とし30重量%以内の他のコ
モノマーユニットを含有する共重合体である請求項1記
載の複合成形品。 3 樹脂材料(A)が融点230℃以下である請求項1
又は2記載の複合成形品。 4 樹脂材料(A)が無機充填剤を樹脂材料(A)の全
量に対し1〜40重量%含有する組成物である請求項1
、2又は3項記載の複合成形品。 5 樹脂材料(B)の熱可塑性ポリエステルエラストマ
ーが主として (a)ジカルボン酸及び/又はそのエステル形成性誘導
体 (b)低分子量グリコール及び/又はそのエステル形成
性誘導体 (c)平均分子量400〜6000のポリオキシアルキ
レングリコール及び/又はそのエステル形成性誘導体の
3者を、(c)成分が全ポリエステルエラストマー重量
の5〜95%を占めるように重縮合したポリエステルエ
ラストマーである請求項1〜4の何れか1項記載の複合
成形品。 6 ポリアルキレンテレフタレート(アルキル基の炭素
数2〜4)を主体とする樹脂材料(A)を射出成形して
一次成形品を形成し、この一次成形品に、更にポリエス
テルエラストマーを主体とする樹脂材料 (B)を二次的に射出成形して両者を融着し一体化する
ことを特徴とする、剛性の高い部分と柔軟な部分とを有
する複合成形品の製造法。
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