JPH04118596A - 硝酸含有水溶液中のセシウムの分離方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〈産業上の利用分野〉 本発明は、硝酸含育水溶液からのセシウムの分離、回収
方法に係わり、とくに使用済み核燃料の再処理施設等原
子力関連施設から発生する高濃度硝１着ｆ純しベル放射
性廃液中の放射性（：シウムの分離、回収方法ζこ関す
るものである。

〈技術の背景と従来技術の問題点〉 使用済み核燃料の再処理法としては、ビューレックス法
が主流となりつつあるが、処理に伴って高濃度の硝酸（
２〜４Ｍ）含ｎ高レベル放射性廃液が発生ずる。高レベ
ル廃液の安全な処理、処分法はまだ確立しておらず、核
燃料ザイクルを完成するうえで大ぎな障害上なっている
。現時点で最もａ力な処理法として高レベル放射性廃液
を一括してガラス固化体とする処理法の開発が盛んに進
められているが、拳法には次の難点がある。まず、１３
７Ｃｓ、　　＋　３４　ＣＳなとの放射性セシウムがガ
ラス化処理に際して揮発１７やすく、その対応が難しい
ことである。また、浸水時にガラス同化体からの放射性
核種の溶出を完全に抑えることは雅しく、放射性セシウ
ムは最も溶出しやすい核種である。

さらに、強い放射能々多２の発生熱がガラス固化体の取
扱、運搬に伴う安全性の確保や長期にわたる保管、貯蔵
時にお（プる安定性についての事前評価を困難に１．て
いる大きな要因となっている。これらの対策として、全
放射能の９０％以十辺土める放射性セシウムとストロン
チウムを予め除去できれば、かなり軽減されるはずであ
る。また、これらの放射性核種は産Ｙ面での利用価値が
大きく、とくに放射性セシウムは都市下水等の活性汚泥
処理に伴う余剰汚泥や各種食品の殺菌用照射線源として
将来大きな需要が見込まれている。　　辺土の背景のも
とに、高レベル放射性廃液から放射性ストロンチウムと
セシウムを予め分離する方式が最近注目されてきた（　
例えば、”Ａｎ　ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅｓｔｒａｔｅ
ｇｙ　　ｆｏｒ　　ｃｏｍｍｅｒｃｉａｌ　　ｈｉｇｈ
ｌｅｖｅｌ　ｒａｄｉ。

ａｃｔｉｖｅ　　ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ”、　　ＩＡＥ
Ａ−５Ｍ−２６１／３４．第４６１頁、１９８３年）。

特に、放射性セシウムは険液中のガンマ−線源の大部分
を占めるので、これを除去するだけでも残留部分の処理
、キ号−ニスターの取扱いｅ運搬に際してガンマ−線遮
蔽に係わる経費を大幅に削減でき、回収放射性セシウム
の有効利用と相まって大ぎな効果が期待できる。さらに
、高レベル放射性廃液の理懇的処理−処分技術として、
最近、廃液中の核種をグループ別に分離１２、有用な成
分は資源として活用するとともに、無用で半減期の長い
核種は消ど処理等を行い、最終的に安全な処理や処分を
めざす鼾分離の消滅処理方式が注目されている。この場
合も、高レベル廃液からの主要核種である放射性セシウ
ムの分離は重要な要素技術となる。　　高レベル放射性
廃）伜からのセシウノ、の除去法と１７では、無機イオ
ン交換体や選択性イオン交換樹脂による吸む法、クラウ
ンニーチルなどを用いる溶媒抽出法、暇金属塩と可溶性
フェロシアン化物またはフェリシアン化物塩併用による
共沈法、セシウム沈澱試薬による化学蝮理法などが公知
である。このうち、除染係数（初濃度÷除染後の濃度）
、耐放射線性、耐★ハ性等の点で開発の爪点はモルデナ
イト等のゼオライト類、リンモリブテン酸アンモニウム
等のへテロポリ酸塩類、リン酸チタン等の多価金属の酸
性塩類、不溶性フェロシアン化物類などの無機イオノ交
換（１、に向けられてきた。　高ｉ１１度硝酸含自高１
・＼ルｂに０を性廃液に対しては、ゼオライト系のもの
は酸に向く溶解１．やすいＩ；：め不適当である。ヘテ
ロポリ酸塩系や多価金属の酸性塩系のものは、後者につ
いては高酸性域での吸着力や選択的吸着性にやや難点は
あるが、耐酸性には優れている。しかし、それだけでは
十分でなく、高レベルｈり対性廃液用吸着剤としてはア
クチニドを吸若しないものが求められている（”丁ｅｅ
ｈｎｏｌｏｇｙ　ａｎｄ　ｒｏｌｅ　ｏｆ　Ｃｓ　ａｎ
ｄＳｒ　５ｅｐａｒａｔｉｏｎ　ｉｎ　ｄｉ３ｐｏｓａ
ｌ　ｓｔｒａｔｅｇｙ　ｏｆ　ｈｉｇｈｌｅｖｅｌ　＊
ａｓｔｅ、　　ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−３３７，第３
１頁、　１９８５年）。

リンモリブテン酸アンモニウムやリン酸チタンなどはア
クチニドとの分離性が劣るのに対して、はとんどの不溶
性フェロシアン化物はアクチニドを＠着する性質が無い
とされている（　”　Ａ　ｎ　ａ　Ｓ　５　ｅ　Ｓ　！
＋１ｅｎｔ　ｏｆ　ｔｈｅ　ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ　
ｏｆ　ｉｎｏｒｇａｎｉｃ　＋ｏｎ　ｃｙｃｈａｎｇｅ
ｒｓ　ｔｏ　ｔｈｅ　　ｔｒｅａｔｍｅｎｔ　ｏｆ　ｉ
ｎｔＣｒｍｅｄｉａｔｅｌｅｖｅｌ　　ｗａｓｔｅ！１
”、　ＡＥＲＥ−Ｒ１１０８８，Ｕｎｉｔｅｄ　　Ｋｉ
ｎｇｄｏｇ　　　Ａｔ、ｏｍｉｅ　　　Ｅｎｅｒｇｙ　
　　Ｒｅ５ｅａｒｃｈ　　　Ｅ＝＋ｔａｂｌｉｓｈｗ＋
ｅｎ↑、　）ｌａｒｗｅ目（１９８４年）、第１１８頁
　）。しかし、不溶性フェロシアン化物のセシウム吸着
力は低＋１８飴域で塩酸存在下と硝酸存在下とで著しく
差Ｕのある場合が知られており（例えば、Ｊｏｕｒｎａ
ｌ　ｏｆ　ＮｕｃｌｅａｒＳｃｉｅｎｃｅ　　ａｎｄ　
Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、第４巻、１９０頁、　　１９６
７年；　　Ｊｏｕｒｎａｌ　　ｏｆ　　Ｉｎｏｒｇａｎ
ｉｃ　　ａｎｄ　　Ｎｕｃｌｅａｒ　　Ｃｈｅ厘１ｓｔ
ｒｙ、第３４巻、　第１４２７頁、　１９７２年など）
、フェリシアン化物に酸化されることが原因と考えられ
ている。

とくに、銅系のフェロシアン化物の場合、ＷＪ２１１度
硝酸溶液からのセシウム吸着力が低く、そのため高濃度
硝酸水溶液はセシウムを吸着した銅系のフェリシアン化
物からのセシウム脱着のための溶離剤として優れている
ことが知られている。一方、代表的セシウム吸着剤であ
るリンモリブテン酸アンモニウムは、セシウム吸着力は
高いが適当な脱着用の溶離剤が無いという難点があった
。それ故、フェロシアン化物の酸化が防止できれば、不
溶性フェロシアン化物は高濃度硝酸水溶液からのセシウ
ム吸着剤としてその有用性が著しく高まるものと期待さ
れる。しかし、フェロシアンの酸化防止に有効な還元力
の高い添加物は硝酸による酸化を受は易いという関係が
あり、高濃度硝酸存在下で微量でも有効な物質は知られ
ていなかった。

〈発明の目的〉 本発明の目的は、硝酸含有水溶液中のセシウム、とくに
扁濃度硝酸含有高レベル放射性廃液中のセシウム核種を
不溶性フェロシアン化物からなる吸着剤により効率よく
分離、回収する方法を提供することにある。

く問題点を解決するための手段及び作用〉本発明者は上
記の目的を達成するため、鋭意検討した結果、酸化防止
剤としてヒドラジンまたはその塩、アミドスルホン酸ま
たはその塩、酸性下で容易に加水分解されてアミドスル
ホン酸基を生成するイミドスルホン酸塩やニトリロスル
ホン酸塩、過酸化水素、レゾルシン、ハイドロキノン、
または尿素が有効であり、その少雪添加により不溶性フ
ェロシアン化物系吸着剤による高濃度硝酸水溶液溶液か
らのセシウム吸着特性が著しく向上することを見いだし
た。すなわち、本発明は、硝酸含有水溶液中のセシウム
を当該溶液と不溶性フェロシアン化物からなる吸着剤と
を接触させて吸着分離する方法において、ヒドラジニウ
ム基、アミドスルホン酸基、過酸化水素、レゾルシン、
ハイドロキノン、または尿素存在下で行なうことを特徴
とする硝酸含有水溶液中のセシウムの分離方法である。

本発明において、不溶性フェロシアン化物とは、２価以
上のアルカリ土類以外の金属を含む塩類若しくは水酸化
物とフェロシアン化物イオンを含む塩類若しくは酸とを
反応させて得られる水に難・溶な物質又は当該反応をシ
リカゲル′＃無機叉は陰イオン若しくは陽イオン交換樹
脂等育機多孔体の空隙内で行い得られる類似物質でセシ
ウムイオンに対して吸着能を育するものを指す。また、
本発明において硝酸含有水溶液とは、酸化防止剤無存在
下でフェロシアン化物を酸化させる濃度以上の硝酸を含
有する溶液を指す。フェロシアン化物の硝酸酸化は、フ
ェロシアン化物の種類、処理時間、処理温度にもよるが
、硝酸濃度が１Ｍ以上のとき常温でもかなり急速に進む
。セシウムを含有する当該溶液に対して、本発明を適用
すると、硝酸濃度が３Ｍ以上でも、フェロシアンの酸化
をほぼ完全に防止することができ、酸化防止剤無存在下
の場合に比べてセシウム吸着力が著しく高まる。とくに
、ヒドラジニウム基とアミドスルホン酸基の効果は顕緒
であり、例えば、フェロシアン化銅カリウムによる３Ｍ
硝酸中のセシウム吸着の場合、５Ｘ１叶６〜Ｉ叶４Ｍと
極めて１８Ｉ！ｌ量でも有効である。

酸化防止剤としてはフェリシアン化物に対する還元力の
高い物質が必ずしも適していない。　　尿素、レゾルシ
ン、アミドスルホン酸などはヒドロキシルアンモニウム
塩、亜硫酸塩、チオ硫酸塩、亜ニチオン酸塩などの強力
な還元剤に比べるとフェリシアンを還元する作用はない
。しかし、酸化防止剤としてのヒドロキシルアンモニウ
ム塩、亜硫酸塩、チオ硫酸塩、亜ニチオン酸塩などの効
果ハ、尿素、レゾルシン、アミドスルホン酸に比べて著
しく低（、実用性に乏しいという結果を得ている。逆に
、過酸化水素は酸性下ではフェロシアンに対して酸化剤
として作用することが知られているが、微量添加でも酸
化防止剤としての効果が認められた。また、高濃度硝酸
存在下では還元力の大きい試薬はど硝酸により酸化され
やすいと考えられるのに対して、これら酸化防止力のあ
る試薬は微量でも育効である。それ故、本発明による酸
化防止剤の効果の発現は還元力の大小とは異なる何らか
の作用ｔ！！桐によることが考えられる。

不溶性フェロシアン化物の種類によって酸化防止剤の効
果が異なるが、これは対応する不溶性フェリシアン化物
によるセシウム吸着力の大小に起因する。銅系の不溶性
フェロシアン化物などは、その酸化形態であるフェリシ
アン化物のセシウム吸着力が低いため、酸化防止剤の効
果がとくに強く現われる。この性質を利用すと、セシウ
ム吸着を本願発明の方法により行い、その脱着に酸化防
止剤を含まない高濃度硝酸溶液を溶離剤として利用する
方式が好ましい効果をもたらす。一般に、不溶性フェロ
シアン化物は、対応するフェリシアン化物に比べてセシ
ウム吸着力が大きく、従って、セシウム分離に対する酸
化防止剤の効果がほとんどの場合認められる。

以下実施例を挙げて説明するが、最適の処理条件は、実
際の廃液の性状に従って決められるべきものであり、本
実施例によって限定をうけるべきものでないことは勿論
である。

ここで不溶性フェロシアン化物系吸着剤として、次の化
合物を用いた。単塩形のものとして、硝酸亜鉛、塩化カ
ドミウム、塩化銅、硫酸銅、塩化ニッケルまたは硝酸コ
バルトの水溶液にフェロシアン化ナトリウム水溶液をフ
ェロシアンに対して遷移金属゛のモル比が２以上となる
ように添加し、生成する沈澱を分離、水洗、風乾したも
のを用いた。

それぞれ記号でＺｎＦＣｌＣｄＦＣ，ＣｕＦＣ（Ａ）、
ＣｕＦＣ（Ｂ）、Ｎ１ＦＣ，ＣｏＦＣと示す。複塩形の
ものとしては、フェロシアン化カリウム水溶液に当量の
硫酸亜鉛または硫酸銅水溶液を添加し、生成する沈澱を
分離、水洗、風乾したものを使用した。それぞれ記号で
、Ｋ２ＺｎｉＦＣＸＫ２ＣｕｚＦＣ％に２Ｃｕ６　ＦＣ
％　　Ｋ２Ｃｕ、　＋　ＦＣ（数字は各金属のモル比）
と示す。その他、Ｐｒｏｕｔらの方法（Ｊｏｕｒｎａｌ
　ｏｆ　Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ　ａｎｄ　Ｎｕｃｌｅａｒ
　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ第２７巻、第４７３頁、１９６５
年）に準じて調製したフェロシアン化コバルトカリウム
と　Ｂａｅｔｓｌｅらの方法（Ｊｏｕｒｎａｌ　　ｏｆ
　　Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ　　ａｎｄ　　Ｎｕｃｌｅａｒ
　　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ第２７巻、第６８３頁、１９６
５年）に準じて調製したモリブテン酸フェロシアナイド
を使用し、各ＫＣｏＦＣ。

Ｍｏ３０３　ＦＣと示す。

処理液中の残留セシウムの分析は、原子吸光光度法（空
気−アセチレン炎）または原子発光光度法（空気−アセ
チレン炎）によった。分析は増感剤としてＯ，１Ｍ塩化
カリウム存在下で行なった。

残留セシウム濃度の測定結果から、各吸着剤のセシウム
吸着力の指標として分布係数（Ｋｄ　）を次式により算
出した。

１：セシウム初濃度（Ｍ） Ｃ＝セシウム残留濃度（Ｍ） Ｌ＝液量（−） Ｗ＝吸着剤重！（ｇ） （実施例１） 無水物換算０．０１ｇの不溶性フェロシアン化物をネジ
蓋付き三角フラスコに秤取し、それに１叶３Ｍのセシウ
ムイオンと２ＸＩＯ−’Ｍのヒドラジニウム基を含む３
Ｍ硝酸溶液１０＋ａｌｌを添加し、２５℃恒温水槽中で
振り混ぜ７日間処理した。各不溶性フェロシアン化物に
ついて処理液中の残留セシウム濃度の測定結果からＫｄ
を算出し、第１表に示す。

（比較例１） 無水物換算０．０Ｉｇの不溶性フェロシアン化物をネジ
蓋付き三角フラスコに秤取し、それに１０−３Ｍのセシ
ウムイオンを含む３Ｍ硝酸溶液ＩＯ−を添加し、２５℃
恒温水槽中で振り混ぜ７日間処理した。各不溶性フェロ
シアン化物について処理液中の残留セシウム濃度の測定
結果からＫｄを算出し、第１表に示す。実施例との比較
から、各不溶性フェリシアン化物ともヒドラジニウム基
存在下でＫｄ値が著しく増大することが認められる。

（参考例１） 無水物換算０．０１ｇの不溶性フェロシアン化物をネジ
蓋付き三角フラスコに秤取し、それに１０−３Ｍのセシ
ウムイオンを含む３Ｍ塩酸溶液１０ｍＧを添加し、第１
表 ２５°Ｃ恒温水槽中で振り混ぜ７日間処理した。各不溶
性フェロシアン化物について処理液中の残留セシウム濃
度の測定結果からＫｄを算出し、第１表に示す。この結
果から、各不溶性フェロシアン化物ともヒドラジニウム
基存在下で使用することにより、硝酸存在下であっても
同じ水素イオン濃度の塩酸存在下の場合と同程度までＫ
ｄ値が高くなることがわかった。

（実施例２） 無水物換算０．０１ｇのに２　Ｃｕ３　ＦＣをネジ蓋付
き三角フラスコに秤取し、それに１０−３Ｍのセシウム
イオンと５×１０〜６Ｍのヒドラジニウム基を含む３Ｍ
硝酸溶液１０ｗｄ２を添加し、２５℃恒温水槽中で振り
混ぜ１時間処理した。処理液中の残留センラム濃度を測
定した結果、４．７０Ｘ］叶５Ｍであった。これからＫ
ｄを算出すると、２．ＯＸ　ＩＯ’ｍｉｌ　／ｇとなる
。

（比較例２） 無水物換算０．０Ｉｇのに２　Ｃｕ３　ＦＣをネジ蓋付
き三角フラスコに秤取し、それに１叶３Ｍのセシウムイ
オンを含む３Ｍ硝酸溶液１０ｍｌ１を添加し、２５℃恒
温水槽中で振り混ぜ１時間処理した。処理液中の残留セ
シウム濃度を測定した結果、６．６７Ｘｌ叶’Ｍであっ
た。

これからＫｄを算出すると、５゜ＯＸ　Ｉ０２ｍＱ　／
ｇとなる。

（実施例３） 無水物換算０．ＯＩｇのに２　Ｃｕａ　ＦＣをネジ蓋付
き三角フラスコに秤取し、それに１０−３Ｍのセシウム
イオンと所定濃度のヒドラジニウム基を含む３Ｍ硝酸溶
液１０＋＋ｔｉｌを添加し、２５℃恒温水槽中で振り混
ぜ２４時間処理した。処理液中の残留セシウム濃度の測
定結果からＸｄを算出し、ヒドラジニウム基濃度による
Ｋｄの変化を第１図の（ａ）に示す。Ｋｄ値はヒドラジ
ニウム基濃度５Ｘ１叶６Ｍより急激に増大することが認
められる。

（比較例３） 無水物換算０．０１ｇのに２Ｃｕ３　ＦＣをネジ蓋付き
三角フラスコに秤取し、それに１０−３Ｍのセシウムイ
オンを含む３Ｍ硝酸溶液１０艷を添加し、２５°Ｃ恒温
水槽中で振り混ぜ２４時間処理した。処理液中の残留セ
シウム濃度を測定した結果、７．７６Ｘ　１０−４Ｍで
あった。これからＫｄを算出すると２．９Ｘ　１０２ｍ
Ｑ　／ｇとなる。

（実施例４） １０−”Ｍのセシウムイオンと所定濃度のヒドラジニウ
ム基を含む６Ｍ硝酸溶液１０−をネジ蓋付き三角フラス
コにとり、Ｋ２Ｃｕ３ＦＣを無水物換算０．０１ｇ添加
後、２５℃恒温水槽中で振り混ぜ２４時間処理した。

処理液中の残留セシウム濃度の測定結果からＫｄを算出
し、ヒドラジニウム基濃度によるＫｄの変化を第１図の
（ｂ）に示す。Ｋｄ値はヒドラジニウム基濃度３ＸＩ叶
３Ｍより急激に増大することが認められる。

（比較例４） 無水物換算０．０１ｇのに２Ｃｕ３　ＦＣをネジ蓋付き
三角フラスコに秤取し、それに１０−３Ｍのセシウムイ
オンを含む６Ｍ硝酸溶液ＩＯ−を添加し、２５°Ｃ恒温
水槽中で振り混ぜ２４時間処理した。処理液中の残留セ
シウム濃度を測定した結果、９．１２Ｘ　１０−’Ｍで
あった。これからＫｄを算出すると９．６Ｘ　ＩＯ’ｄ
　／ｇとなる。

（実施例５） 無水物換算０．０１ｇのに２Ｃｕ３　ＦＣをネジ蓋付き
三角フラスコに秤取し、それに１０−３Ｍのセシウムイ
オンと所定濃度のアミドスルホン酸基を含む３Ｍ硝酸溶
液ｌＯ−を添加し、２５℃恒温水槽中で振り混ぜ２４時
間処理した。処理液中の残留センラム濃度の測定結果か
らＫｄを算出し、アミドスルホン酸基濃度によるＫｄの
変化を第２図に示す。Ｋｄｔｉはスルファミン酸基濃度
ｌ叶−Ｍより急激に増大することが認められる。

（実施例６） 無水物換算０．０１ｇのに２Ｃ＋ｇ　ＦＣをネジ蓋付き
三角フラスコに秤取し、それにＩＯ”Ｍのセシウムイオ
ンと２×１０弓Ｍの過酸化水素を含む３ＭＴｉ１４酸溶
液１０ｄを添加し、２５℃恒温水槽中で振り混ぜ２４時
間処理した。処理液中の残留セシウム濃度を測定した結
果、４．０７Ｘ　１０”Ｍであった。これからＫｄを算
出すると、　２．４ＸｌＯ’ｍＱ／ｇとなる。

（実施例７） 無水物換算０．０１ｇのに２Ｃ＋ｇ　ＦＣをネジ蓋付き
三角フラスコに秤取し、それにＩＯ”Ｍのセシウムイオ
ンと５Ｘ１０−’Ｍのレゾルシンを含む３Ｍ硝酸溶液１
０ｄを添加し、２５℃恒温水槽中で振り混ぜ２４時間処
理した。処理液中の残留セシウム濃度を測定した結果、
３．６２Ｘ　１０”Ｍであった。これからＫｄを算出す
ると、　２．８Ｘ　１０’−／ｇとなる。

（実施例８） 無水物換算０．０１ｇのＫｔ　Ｃｕ３ＦＣをネジ蓋付き
三角フラスコに秤取し、それに１叶３Ｍのセシウムイオ
ンと１１３Ｍのハイドロキノンを含む３Ｍｌ１ｊｌ酸溶
液１０−を添加し、２５℃恒温水槽中で捩り混ぜ２Ｊａ
ｆ間処理した。処理液中の残留セシウム濃度を測定した
結果、３．７７Ｘ　１０−”Ｍであった。これからＫｄ
を算出すると、２．６Ｘ　ＩＯ’＋ａｌｌ　／ｇとなる
。

（実施例９） 無水物換算０．Ｏｌｇのに２　Ｃｕｉ　ＦＣをネジ蓋付
き三角フラスコに秤取し、それに１０−”Ｍのセシウム
イオンと７Ｘ１０−”Ｍの尿素を含む３ＭＴｌ４酸溶液
１０ｄを添加し、２５℃恒温水槽中で振り混ぜ２４時間
処理した。

処理液中の残留セシウム濃度を測定した結果、５゜１４
Ｘ　ｌｏ−６Ｍであった。これからＫｄを算出すると、
１．８Ｘ　１０’ｄｌ　／ｇとなる。

（参考例２） 無水物換算０．Ｏｌｇ（７）　Ｋ２ＣｕｓＦＣをネジ蓋
付き三角フラスコに秤取し、それに１０”Ｍのセシウム
イオンとＩＯ”Ｍのヒドロキシルアンモニウム基を含む
３ＭｌＩ４酸溶液１０＋Ｋｌｌを添加し、２５℃恒温水
槽中で振り混ぜ２４時間処理した。処理液中の残留セシ
ウム濃度を測定した結果、７．９３Ｘ　１０−４Ｍであ
った。これからＫｄを算出すると、２．８Ｘ　１０”＋
ａｌｌ　／ｇとなる。

（参考例３） 無水物換算０．０Ｉｇのに２　Ｃｕ３　ＦＣをネジ蓋付
き三角フラスコに秤取し、それに１０−３Ｍのセシウム
イオンと１０−”Ｍのチオ硫酸基を含む３Ｍ硝酸溶液１
ｏ艷を添加し、２５℃恒温水槽中で振り混ぜ２４時間処
理した。処理液中の残留セシウム濃度を測定した結果、
６．２５Ｘ　１０−４Ｍであった。これからＫｄを算出
すると、６、ＯＸ　１０２＋ａＱ　／ｇとなる。

（参考例４） 無水物換算０．０１ｇのに２（：ｕ３　ＦＣをネジ蓋付
き三角フラスコに秤取し、それに１０−”Ｍのセシウム
イオンと１０”Ｍの亜硫酸基を含む３ＭＥ１４酸溶液１
ｏ艷を添加し、２５℃恒温水槽中で振り混ぜ２４時間処
理した。

処理液中の残留セシウム濃度を測定した結果、７１１×
１０−’Ｍであった。これがらＸｄを算出すると、４、
ＩＸ　１０”ｍｌｌ　／ｇトナ！。

（参考例５） 無水物換算０．０１ｇのに２　Ｃｕ、　ＦＣをネジ蓋付
き三角フラスコに秤取し、それに１０−’Ｍのセシウム
イオンと１０”Ｍの亜ニチオン酸基を含む３Ｍ硝酸溶液
ｌ〇−を添加し、２５℃恒温水槽中で振り混ぜ２４時間
処理した。処理液中の残留セシウム濃度を測定した結果
、６．３６Ｘｌ叶４Ｍであった。これからＫｄを算出す
ると、５．７Ｘ　１０２＋ｎＱ　／ｇとなる。

〈発明の効果〉 以上の説明からも明らかなようにある種の酸化防止剤存
在下で行なうことを特徴とする本発明の方法によれば、
不溶性フェロシアン化物による高濃度硝酸含有水溶液か
らのセシウム吸着力が酸化防止剤無存在下のときと比較
して極めて大きくなる。それ故、本発明は、例えば、ビ
ューレックス法再処理施設より発生する放射性セシウム
含有量の多い高レベル放射性廃液からセシウムを効率よ
く分離することに応用でき、高レベル放射性廃液の処理
技術並びに同廃液中の放射性セシウムの育効利用技術の
開発に資すること大である。

【図面の簡単な説明】

第１図と第２図は、吸着剤としてに２　Ｃｕ３ＦＣを用
い、ヒドラジニウム基又はアミドスルホン酸基存在下で
セシウムを吸着させたときの本発明の詳細な説明するた
めの図面である。第１図は、Ｋｄ値に対するヒドラジニ
ウム基添加濃度の影響を示したものであり、　（ａ）は
３Ｍ硝酸水溶液、　（ｂ）は６Ｍ硝酸水溶液からの吸着
結果である。第２図は、３Ｍ硝酸水溶液から吸着させた
ときのＫｄ値に対するアミドスルホン酸基添加濃度の影
響を示したものである。

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. （１）硝酸含有水溶液中のセシウムを当該溶液と不溶性
   フェロシアン化物からなる吸着剤とを接触させて吸着分
   離する方法において、ヒドラジニウム基存在下で行なう
   ことを特徴とする硝酸含有水溶液中のセシウムの分離方
   法。
2. （２）硝酸含有水溶液中のセシウムを当該溶液と不溶性
   フェロシアン化物からなる吸着剤とを接触させて吸着分
   離する方法において、アミドスルフォン酸基存在下で行
   なうことを特徴とする硝酸含有水溶液中のセシウムの分
   離方法。
3. （３）硝酸含有水溶液中のセシウムを当該溶液と不溶性
   フェロシアン化物からなる吸着剤とを接触させて吸着分
   離する方法において、過酸化水素存在下で行なうことを
   特徴とする硝酸含有水溶液中のセシウムの分離方法。
4. （４）硝酸含有水溶液中のセシウムを当該溶液と不溶性
   フェロシアン化物からなる吸着剤とを接触させて吸着分
   離する方法において、レゾルシン存在下で行なうことを
   特徴とする硝酸含有水溶液中のセシウムの分離方法。
5. （５）硝酸含有水溶液中のセシウムを当該溶液と不溶性
   フェロシアン化物からなる吸着剤とを接触させて吸着分
   離する方法において、ハイドロキノン存在下で行なうこ
   とを特徴とする硝酸含有水溶液中のセシウムの分離方法
   。
6. （６）硝酸含有水溶液中のセシウムを当該溶液と不溶性
   フェロシアン化物からなる吸着剤とを接触させて吸着分
   離する方法において、尿素存在下で行なうことを特徴と
   する硝酸含有水溶液中のセシウムの分離方法。