JPH04108853A - 表面処理フィラーおよびエポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、表面処理されたフィラーと、これを使用し
たエポキシ樹脂組成物、たとえば半導体素子の樹脂封止
等に用いられるエポキシ樹脂組成物に関する。

〔従来の技術〕

エポキシ樹脂組成物は、電子機器や電子部品などを構成
するために、接着剤、積層板、半導体素子封止材料など
として、従来から使用されてきている。特に最近では、
エレクトロニクスの分野におけるＩＣ用、さらにはＬＳ
Ｉ用封止材料としての需要が拡大している。

ところで、ＩＣ封止材では、線膨張係数をシリコンチッ
プに近づけるため材料に対してフィラーが７０重量％程
度配合されている。そのようなフィラーの表面改質は曲
げ強度、体積抵抗率といった物性を向上させる。そのた
め従来より、フィラー表面をシランカップリング剤で処
理することが行われてきた。

〔発明が解決しようとする課題〕

シランカップリング剤をフィラー中に添加して処理する
場合、フィラー表面の吸着水や大気中の水分がまずシラ
ンカップリング剤を加水分解させた後、フィラーとシラ
ンカップリング剤が結合するため反応が遅く、フィラー
に対して添加したシランカップリング剤が十分に反応せ
ず、目的とする特性が向上しない場合があった。

以上の事情に鑑み、この発明は、シランカップリング剤
とフィラーを十分に反応させ、エポキシ樹脂組成物の曲
げ強度、体積抵抗率を向上させることを課題とする。

〔課題を解決するための手段〕

上記課題を解決するために、この発明は、下記一般式で
示されるシランカップリング剤に水を添加しこれを加水
分解して得られる処理液で処理された表面処理フィラー
を提供する。

〔式中、Ｒは、　ＣＨ１または−ＣＨｚ　　ＣＨ！、ｎ
は２または３、Ｘは有機反応基である。〕さらに、この
発明は、このような表面処理フィラーを含むエポキシ樹
脂組成物を提供する。

この発明によれば、たとえば、上記式で表されるシラン
カップリング剤に水を添加し、シランカップリング剤を
加水分解させた後、フィラーに添加するようになってい
る。

上記式中、Ｘで示した有機反応基は、特に限定はされな
いが、有機物と結合可能な基で、たとえば、ビニル、（
メタ）アクリル、エポキシ、アミノ、メルカプトなどの
基またはこれらの１以上を含む基などから選ばれる１以
上の基である。

前記表面処理されるフィラーとしては、たとえば、シリ
カ、ＳｉＮ、Ａβ２０３等無機粉末全般が挙げられる。

フィラーの処理方法としては、たとえば、次のような方
法がある。シランカップリング剤に対して水をたとえば
１０重量％以上添加し、さらに望ましくは水とシランカ
ップリング剤の熔解性を高めるため有機溶剤を加える。

水の割合が１０重量％未満だと、反応が遅かったり、反
応しなかったりするおそれがある。その後１時間から２
４時間程度放置しく温度は、たとえば、２０〜４０°Ｃ
とされる）、加水分解反応を完了させて得られる処理液
をフィラーに対してシランカップリング剤量が０．１〜
５．０重量％添加し、均一に分散させるためミキサー等
で混合する。処理液によるフィラーの処理は、たとえば
、温度２０〜６０℃で１〜２０時間行われる。さらに、
水、有機溶媒を除去するために加熱などにより乾燥する
ことが望ましいが、乾燥を行わなくてもよい。なお、こ
の発明におけるフィラーの処理方法はいま述べたやり方
に限定されるものではない。

以上のような方法にて処理したフィラーと樹脂を混合し
てエポキシ樹脂組成物を得るわけであるが、この発明の
エポキシ樹脂組成物は、少なくともエポキシ樹脂、その
硬化剤、ならびに、上記表面処理フィラーを含む。

この発明で用いるエポキシ樹脂としては、たとえば、ビ
スフェノールＡ系エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ系エ
ポキシ樹脂、ノボラック系エポキシ樹脂、脂環式エポキ
シ樹脂等が挙げられ、特に限定はされない。これらは単
独で、あるいは複数種を併せて使用される。ただし、半
導体素子等を封止する成形材料として、この発明のエポ
キシ樹脂組成物を用いる場合には、硬化物のＴｇ、耐湿
性等の物性を鑑み、ノボラック系エポキシ樹脂を用いる
ことが好ましい。

この発明に用いるエポキシ樹脂の硬化剤としては、たと
えば、フェノールノボラック樹脂、酸無水物、アミン類
などを単独であるいは複数種を併せて使用できる。上記
エポキシ樹脂の場合と同様の理由から、硬化剤としては
フェノールノボラック樹脂等のフェノール樹脂を用いる
ことが好ましいが、これに限定されることはない。また
、硬化剤の配合割合に特に制限はなく、必要量を適宜設
定すればよい。

以上述べてきた必須成分を含むこの発明のエポキシ樹脂
組成物は、さらに必要に応じて、下記のその他の成分を
１種以上含んでいてもよい。同成分としては、たとえば
、硬化助剤または硬化促進剤（第３級アミン、イミダゾ
ール類、有機リン化合物等）、充填材または補強材（シ
リカ粉末、アルミナ粉末、炭酸カルシウム粉末、ガラス
繊維、炭素繊維等）、難燃化剤（三酸化アンチモン、臭
素化エポキシ樹脂、水和アルミナ等）、離型剤（ワック
ス、ステアリン酸、ステアリン酸塩等）、着色剤（カー
ボンブラック、金属酸化物等の顔料）などが挙げられる
が、これらの種類および配合割合等は、特に限定される
ものではない。前記表面処理したフィラー（充填材）は
、エポキシ樹脂組成物全体１００重量部（以下、単に「
部」と記す）に対して１０〜８０部となるように設定す
るのが好ましい。１０部以上の充愼材を加えることによ
り、線膨張係数を小さくして熱放散性を良好に保つこと
ができるが、８０部を越えると、キャビティーに完全に
は充填されなくなり、成形性が悪くなる恐れがある。

上記構成成分（必須成分および必要に応じてはその他の
成分を含む）を、たとえば、ミキサ、ブレンダーなどで
混合し、ニーダ、ロールなどを使用して混練することに
より、成形材料としてのエポキシ樹脂組成物を得ること
ができる。混線後に、必要に応じて冷却固化し、粉砕し
て粒状等としてもよい。

〔作　　　用〕

シランカップリング剤に水を添加してあらかじめシラン
カップリング剤を加水分解させて、反応性のより高いカ
ンプリング剤としてフィラーに添加するため、フィラー
表面とシランカップリング剤が十分に反応する。そのた
め、上記処理フィラーを使用したエポキシ樹脂組成物は
、曲げ強度、体積抵抗率といった特性が向上する。

〔実　施　例〕

以下に、この発明の具体的な実施例および比較例を示す
が、この発明は下記実施例に限定されない。

一実施例１〜６− 第１表に示す各条件によりフィラー表面処理液を調製し
た。

第１表に示す処理液を、フィラー（シリカ粉末を使用）
に対してシランカップリング剤の量が０゜５重量％にな
る量を、フィラーに添加し、ミキサーで２分間流合した
後、乾燥器にて１２０℃で５時間加熱した。

実施例７〜１２ 上記実施例１〜６の各処理フィラーを用いて、以下の各
成分からなるエポキシ樹脂組成物を調製した（数字は配
合部を表す）。

ニーダを使用して混練してエポキシ樹脂組成物（成形材
料）を得た。同成形材料を常法に従って、圧力５０ｋｇ
／ｄ、温度１７０℃で３分間成形し、１７０°Ｃで５時
間アフタキュアさせて硬化させた比較例１ シランカップリング剤を添加していないシリカ粉末６９
．６部を充虜材として使用する他は、実施例と同様に処
理して、エポキシ樹脂組成物を得、硬化物を得た。

比較例２〜４ シランカップリング剤を加水分解させずに充愼祠に対し
て０．５重量％添加したもの（合計６９．６部）を使用
する他は、実施例と同様に処理して、エポキシ樹脂組成
物を得、硬化物を得た。

上記実施例および比較例の各エポキシ樹脂組成物につい
て、曲げ強度（σｆ）、体積抵抗率を調べた。以上の結
果を第２表に示した。

第２表にみるように、実施例の方が比較例よりも曲げ強
度および体積抵抗率が大きい。

〔発明の効果〕

この発明の表面処理フィラーは、シランカップリング剤
とフィラーとが十分に反応しているようにすることがで
きる。

このため、このような表面処理フィラーを用いた樹脂組
成物の曲げ強度、体積抵抗率を向上させることができる
。

代理人　弁理士　　松　本　武　彦

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　下記一般式で示されるシランカップリング剤に水を
   添加しこれを加水分解して得られる処理液で処理された
   表面処理フィラー。 ▲数式、化学式、表等があります▼ 〔式中、Ｒは、−ＣＨ＿２または−ＣＨ＿２−ＣＨ＿２
   、ｎは２または３、Ｘは有機反応基である。〕 ２　請求項１記載の表面処理フィラーを含むエポキシ樹
   脂組成物。