JPH04105097A - 酸化物核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、発電用等の原子炉に使用される酸化物核燃料
ペレットの製造方法に関するものである。

「従来の技術］ 従来、代表的な酸化物核燃料であるＵＯ２ペレットの場
合、−船釣にはＣ０２゜つの粉末、即ち酸素対ウラン金
属比（０／Ｕ比）が例えば２．０５〜２．３の範囲の不
定比性を有した粉末を原料としており、このようなウラ
ン酸化物の粉末を冷間圧縮により所定の寸法及び形状（
−船釣には円柱形）に成形加工している。

例えば特開昭５８−８２１８９号公報に開示されている
酸化物核燃料焼結体の製造方法は、上述のような成形体
を下記のような加熱方法で焼結している。

（ａ）成形体を、処理温度１０００〜１４００℃までの
昇温過程において、同成形体内に結晶学的に検出可能の
Ｕ、０゜結晶相か形成される範囲即ち１５分から２時間
の間、下記のいずれかの酸化性のガス雰囲気て４００〜
６００°Ｃの範囲内の温度に保持する。

ａ−１酸化性のガス雰囲気としてＣ０２と空気とが１０
５：１〜１０２１の範囲の容積比で混合されているもの
を使用。

ａ−２酸化性のガス雰囲気としてＣ０２と０．とか５　
Ｘ　１０　”　：　１〜５００　：　１　ノ範囲ノ容ｆ
ｉ比で混合されているものを使用。

ａ−３酸化性のガス雰囲気としてＣＯ２と不活性カス例
えば希ガス又はＮ２ガスが１・１０’〜１：１０の範囲
の容積比て混合されているものを使用。

（ｂ）成形体を、処理温度１０００〜１４００℃まての
範囲内において最初に酸化性、続いて還元性のガス雰囲
気中で熱処理する。

［発明が解決しようとする課題］ しかし、上記の酸化物核燃料焼結体の製造方法において
は、成形体を、処理温度１０００〜１４００℃までの昇
温過程において、同成形体内に結晶学的に検出可能のＣ
４０，結晶相が形成される範囲即ち１５分から２時間の
間、酸化性のガス雰囲気で４００〜６００℃の範囲内の
温度に保持するとしているが、出発原料粉末のＯ／Ｕ比
は、−船釣に大きな範囲でばらつく不定比性を有してい
るので、昇温過程において成形体内に結晶学的に検出可
能の０４０９結晶相を一定に形成するのは困難であり、
シ０．結晶相の不均一により酸化物核燃料焼結体の密度
及び平均結晶粒径に製造上のばらつきが生じる。

また、成形体内のＣ４０，結晶相の形成を検出する手段
として、処理体の格子定数をＸ線回折法又は中性子回折
法によって決定するのが効果的とされているが、連続焼
結炉の熱処理現場において当該Ｘ線回折装置又は中性子
回折装置を常時設置して連続検出するのは困難である。

従って、本発明の目的は、酸化物核燃料焼結体の密度及
び平均結晶粒径の製造上のばらつきの原因となるＣ４０
．結晶相の形成の不均一をなくすと共に、Ｘ線回折装置
又は中性子回折装置を不要とした酸化物核燃料ペレット
の製造方法を提供することである。

［課題を解決するための手段］ この目的を達成するため、本発明によると、ウラン酸化
物を含む粉末を原料として核燃料ペレットを製造する方
法は、前記粉末を冷間圧縮して潤滑側及び必要に応じて
気孔形成剤等を含む成形体を作製し、該成形体を水素ガ
ス又は安全ガス気流中において８００±２００℃の温度
範囲で還元熱処理して、蒸発性不純物を低減したＯ／Ｕ
比が２．０の処理体を作製し、同処理体を空気中で温度
１００〜２００℃で１０時間以上かけてばい焼し、この
処理体のＯ／Ｕ比を２．２５±０．０５としてから焼結
する諸ステップを含んでいる。

この焼結ステップは、○／Ｕ比が２．２５±０．０５の
処理体を、先ず、１〜１１００００ｐｐ体積の酸素を含
むヘリウムガス雰囲気中において昇温し、焼結温度１０
００〜２０００℃で３時間以下で保持・加熱して焼結し
、続いて前記焼結温度以下で水素ガス又は安全ガス気流
中で１時間以下で保持・加熱し、その後前記気流中で徐
冷して還元する二段焼結としうる。

また、焼結ステップは、Ｏ／Ｕ比が２．２５＋０．０５
の処理体を、先ず、１〜ｔｏ０００ｐｐｍ＃　Ｈの酸素
を含むヘリウムガス雰囲気中において昇温し、次に焼結
温度１０００〜２０００℃に到達後、速やかに焼結雰囲
気を切り換えて、後述する第４図に示した１５００’Ｃ
以上では酸素分圧の上限を空気とし且つ酸素分圧の下限
を１０−４気圧のヘリウムガス及び空気の混合ガスとし
、また、焼結温度１５００°Ｃ以下では酸素分圧の上限
を１５００’（’：″Ｃ−０．２気圧及び１０００℃て
１０−３気圧として且つ下限を当該上限の１０００分の
１の酸素分圧を有するヘリウムガス及び空気の混合ガス
として３時間以下で保持・加熱して焼結し、続いて同焼
結温度下て水素ガス又は安全ガス気流中で１時間以下で
保持・加熱し、その後前記気流中で徐冷して還元する三
段焼結とすることもできる。

ウラン酸化物の粉末にはプルトニウム、トリウム又はガ
ドリニウムの酸化物の粉末が混合されていてもよい。

［作用］ 出発原料であるウラン酸化物の粉末ＵＯ２，，は○／Ｕ
比が２．０５〜２．３の不定比性のばらつきを通常有し
ている。この粉末を冷間圧縮して形成された成形体は、
８００±２００℃の温度で還元熱処理されると、還元さ
れると共に、潤滑剤及び水分等の蒸発性不純物が低減さ
れた処理体、即ち処理ペレットとなる。この還元処理に
より、ＵＯ３，つの成形体の○／Ｕ比はほぼ化学量論的
組成である２、００となる。

還元熱処理のステップにおいては、成形体の焼結は殆ど
進行しないので、その気孔は開気孔が支配的であり、成
形体に含まれていた処理温度以下の沸点及び昇華点の物
質は基本的に処理ペレットの外に放出され、蒸発性不純
物の低減になる。

還元処理温度については、原料粉末の比表面積が大きい
場合は約６００℃でもよく、比表面積が小さい場合は約
１０００℃でもよい。

処理ペレットのばい類ステップては、処理ペレットを空
気中で１００〜２００°Ｃて１０時間辺上加熱するので
、処理ペレット内へ緩やかに過剰酸素を含有させること
ができる。従って、Ｏ／Ｕ比が２２５±０．０５のロー
ストペレットが得られる。

尚、１０時間以下の比較的に短い時間で処理ペレットの
Ｏ／Ｕ比を２，０から２．２〜２３に酸化させると、処
理ペレットに過剰酸素を含有させる際に処理ペレットの
寸法変化を伴い、クラックを生じることがある。

また、ばい焼された処理ペレットは、基本的に００２、
つの単一相で形成されていることが実験で確認された。

ＵＯ２゜８の単一相の処理ペレットの○／Ｕ比を２．２
５とした場合、焼結ステップにおいて処理ペレット中の
過剰酸素の出入りのない雰囲気にすると、昇温サブステ
ップの約８００℃以上では処理ペレットはＵ３Ｏ，の単
一相となり、これが焼結の促進に寄与する。

ばい類ステップにおいては、ばい焼前後の処理ペレット
の重量変化から容易にそのＯ／Ｕ比を正確に把握できる
。例えば、処理ペレットのＯ／Ｕ比を２．００からしＯ
４相当の２．２５とする場合の重量増加率は１．５％で
ある。ばい焼前の処理ペレットは８００℃の還元熱処理
を施しであるので、ばい焼による重量変化は基本的に処
理ペレット中への過剰酸素の取り込みに起因している。

一段焼結の場合、１〜１１００００ｐｐ体積の酸素量を
含むヘリウムガス雰囲気において約３００℃／ｈの送り
速度で処理ペレットを昇温した場合、焼結温度に到達す
るまでに処理ペレットのＯ／Ｕ比は殆ど変化しないこと
が実験で確認された。

三段焼結の場合、焼結温度に到達後述やかに後述する第
４図に示した酸素分圧を有するヘリウムガス又は空気に
雰囲気を切り換えることにより、比較的低温且つ短時間
で高密度且つ大きな平均結晶粒径を有する酸化物核燃料
ペレットを製造することができる。

［実施例］ 次に、本発明の好適な実施例を添付図面を参照して詳細
に説明する。

第１図は、本発明の好適な実施例による酸化物核燃料ペ
レットの製造方法の諸工程の概要を示すもので、ＵＯ２
，Ｘ粉末■を成形体とするまでの工程は、従来と同様で
よ＜、［１０２，Ｘ粉末■を粗成形してから（工程■）
、造粒しく工程■）、ステアリン酸亜鉛又はポリビニー
ルアルコール等の潤滑剤を添加・混合して成形を容易に
しく工程■）、このようにしててきた造粒粉を所定の寸
法及び形状に冷間圧縮して成形体を製作する（工程■）
。

次に、これ等の成形体は、工程■において、還元性ガス
の気流中において８００±２００℃の温度範囲で還元熱
処理を施され、処理ペレットとなる。同処理ペレットは
、ばい焼くロースト）工程■において、空気中で１００
〜２００　’Ｃの範囲の温度で加熱され、所定のＯ／Ｕ
比２．２５±００５の範囲となるように１０時間以上の
時間をかけて緩やかに酸化されて、ローストペレットと
なる。

上述のように不純物を低減した０／Ｕ比２．２５±０．
０５のローストペレットの焼結には、二段焼結と、三段
焼結の二通りがあり（工程■ａ又は■ｂ）、どちらを選
択してもよい。二段焼結の場合、−段目として、約１１
００ｐｐ＃積の微量の酸素を含む例えば−般工業用のＨ
ｅガス雰囲気において、或は焼結炉に設置したヘリウム
ガス純化・供給装置から供給される１〜ｌｏｏｏｏｐｐ
ｍ体積の酸素を含むＨｅガス雰囲気で昇温過程を経て、
焼結温度１０００〜２０００℃に到達させた後、３時間
以下保持・加熱して焼結する。

これにより超化学量論的組成を有する焼結体である処理
体が得られる。二段目において、該処理体は、上記の焼
結温度と同一温度で１時間以下、還元性ガス気流中で保
持・加熱され、同様の還元性カス気流中で徐冷され、化
学ｊ論的組成部ちＱＺＵ比が２．００の酸化物核燃料ペ
レ・・ノドとなる。このようにして、二段目ては、焼結
温度から室温での取り出しまでの降温過程てＮ２又はＮ
２とＮ２の混合ガスの還元性気流中において還元処理を
施す。

１〜１１００００ｐｐ体積の酸素量を含むＨｅガス雰囲
気中で約３００°Ｃ／ｈの送り速度で処理体を昇温した
場合、焼結温度に到達するまでに処理体の○／Ｕ比は殆
ど変化しないことが実験により確認された。

次に焼結温度における加熱・保持の際には、この焼結温
度と焼結雰囲気との関係で決まる平衡状態の○／Ｕ比に
時間と共に漸近してゆくが、通常の場合、平衡状態に達
する前に焼結過程は終了する、−段焼結の場合、−段目
は上記と同様であるが、二段目では、焼結温度に到着俊
速やかに、雰囲気を後述する第４図に示した酸素分圧を
有するＨｅガス又は空気に切り換えて、この焼結温度に
おいて３時間以下の保持・加熱を行って焼結する。続い
て、三段目として、上記と同様に超化学量論的組成を有
する焼結体である処理体を還元熱処理して、化学量論的
組成即ちＯ／Ｕ比が２．ＯＯを有する酸化物核燃料ペレ
ットが製造される。

二段目として焼結温度に到達俊速やかに後述する第４図
に示した酸素分圧を有するＨｅガス又は空気に雰囲気を
切り換える目的は、比較的低温且つ短時間で高密度の大
きい平均結晶粒径を有する酸化物核燃料ペレットを製造
することである。これにより二段目の焼結過程において
処理体をＮ４０．の単一体に保ち更に焼結を促進する。

このようにして得られた焼結ペレットの外周を研削し所
定の寸法に仕上げれば（工程■）、各種の検査により所
定の仕様を満足することが確認され（工程［相］）、そ
の後の工程であるペレット乾燥、被覆管への装填工程等
へ移される（工程■）。

第４図は二段目の焼結雰囲気であるＨｅガス中の酸素分
圧と焼結温度の絶対温度の逆数との関係を示している。

この図から分かるように、焼結温度がｉ　ｏｏｏ〜１５
００℃の範囲では焼結雰囲気を形成するために酸素分圧
の上限を１５００℃で０２気圧、１０００℃で１０−３
気圧として、また下限を当該上限の１０００分の１とし
て、空気とＨｅガスの混合比を設定すればよい。焼結温
度が１５００〜２０００°Ｃの範囲では、焼結雰囲気は
酸素分圧の上限を空気、また、下限を１０１気圧として
空気とＨｅガスの混合比を設定すればよい。

上述した二段焼結法及び三段焼結法においては、処理体
の閉気孔の形成が終了する前の段階では、基本的にＨｅ
ガス雰囲気中で処理されているので、製造された酸化物
核燃料ペレットの閉気孔に含まれるガスはＨｅガスが支
配的である。Ｈｅガスが支配的であるということは、Ｈ
ｅガスは比較的に熱伝導率が高く且つ不活性であるので
５ペレツト・バルクの熱伝導率の向上に寄与する。また
、Ｈｅガスが支配的であると、ペレットを原子炉中で燃
料として使用中に、クラックの発生又は拡散等によりＨ
ｅガスがペレット外に放出されても、ペレットと被覆管
との開のギャップの熱伝導率の向上に寄与し、また、化
学的に安定であることから被覆管の水素化破損のような
不具合は発生しない。

実施例１（二段焼結） 一般的なＯ／Ｕ比が２１３のウラン酸化物の粉末を原料
として使用し、この粉末を１０００に８／ｃ１１１２で
圧縮して粗成形体とした。この粗成形体を押し潰して約
０．０１〜Ｏ、１，ｍ　ｍの造粒粉を製造し、これに潤
滑剤として微量のステアリン酸亜鉛を添加して、混合し
た。得られた造粒粉約７ｇを金型に充填して４０００Ｋ
ｇ／ｃ＋＋１２で圧縮し、直径的１０ｎｕａ、高さ約１
５ｍｍの円柱状の成形体を製造した。かかる成形体を水
素ガス１対窒素ガス２の混合比の還元ガス気流中で８０
０℃において５時間加熱して、処理ペレットを製作した
。

これ等の処理ペレットからそれぞれ還元熱処理のまま、
１３０℃で４０時間、１４０°Ｃで２５０時間、１５０
℃で２時間のばい焼条件でローストペレットを製作した
。

このローストペレットを二段焼結するが、そのために用
いられる二段焼結炉の概念図が第２図に示されている。

先ず、室温のペレット装荷室１に矢印６て示す方向から
ローストペレットを装荷する。装荷されたローストペレ
ットは、約５００ｐｐｍ体積の酸素を含むＨｅガス雰囲
気焼結領域室３において昇温速度が３００℃／ｈとなる
ような送り速度でペレット取出室２に向かって送られる
。この昇温過程において、ローストペしットの焼結が開
始され、焼結体であるローストペレットの閉気孔の形成
はほぼ終了する。

閉気孔の形成が終了した焼結体は、焼結領域室３におい
て焼結温度１２００℃に到達し、２．５時間この焼結温
度に保持・加熱される。その後、超化学量論的組成を有
する焼結体は、窒素ガスカーテン５を通過して、水素又
は水素と窒素の混合ガスのような還元性ガスからなる安
全ガス気流中の還元領域室４に送られ、０．５時間保持
・加熱され、安全ガス気流中の冷却兼ペレット取出室２
内において、焼結体の送り速度に従って徐冷され、取り
出される。

一段焼結炉に使用されるＨｅカスは一般工業用のもので
よいが、比較的に高価であるから、この実施例では、二
段焼結炉に下記の再生循環式Ｈｅガスループを付設して
、その再生Ｈｅガスを使用している。即ち、Ｈｅガスル
ープは、２領域３．４間に挟まれた窒素ガスカーテン５
からの排出ガスである窒素、水素、酸素及びＨｅガスを
圧縮機８を介して周知のＨｅガス純化装置７に送り、同
Ｈｅガス純化装置７において窒素、水素及び酸素量を所
定レベルまで低減して、その結果得られる所要純度のＨ
ｅガスを再生利用する。尚、符号９は一部の消耗分を補
給するためのＨｅガスの供給装置を示し、符号１０は供
給圧力調整器を示す。

種々のばい焼条件で製作したローストペレットについて
上述した同一の二段焼結を行うことにより得られた酸化
物核燃料ペレットの密度を示すと下表の通りである。

空気中のばい焼条件　０／Ｕ比　ペレット密度　○／Ｕ
比（焼結前）　　　　　　　　　（焼結後）還元熱処理
のまま　　　２．０　　　　９２％ＴＤ　　　　　２．
００１３０℃で４０時間　　２．２５　　　９６％ＴＤ
　　　　２．００１４０℃で２５０時間　　　２．３　
　　　９５９訂Ｄ　　　　２．００１５０℃で２時間　
　２．２５　　　　破損　　　２．００上の表から分か
るように、同一の二段焼結条件において、ばい焼によっ
て焼結前の処理体の○／Ｕ比を２２５にすることで、焼
結が促進する。また、ばい焼時間を２時間とすると、酸
化物核燃料ペレットの焼結体には割れが生じて破損する
。ばい焼によって焼結前の処理体のＯ／Ｕ比を調整する
ことにより、酸化物核燃料ペレットの密度の製造上のば
らつきを少なくすることができる。また、取り出された
酸化物核燃料ペレットは、化学量論的組成を有し不純物
も十分低いレベルに抑えられている。

実　　２（三　　結） 実施例１と同様に、−船釣なＯ／Ｕ比が２．１３のウラ
ン酸化物の粉末を原料として使用し、この粉末を１００
０Ｋｇ／ｅａ２で押して粗成形体とした。この粗成形体
を押し潰して約００１〜０．１ｍｍの造粒粉を製造し、
これに潤滑剤として微量のステアリン酸亜鉛を添加して
混合した。得られた造粒粉約７ｇを金型に充填して４０
００Ｋｇ／ｃｍ２で圧縮し、直径的１０ｍｍ、高さ約１
５ｍｍの円柱状の成形体を製造した。かかる成形体を水
素ガス１対窒素ガス２の混合比の還元ガス気流中で８０
０°Ｃにおいて５時間加熱して、処理ペレットを製作し
た。

これ等の処理ペレットがちそれぞれ還元熱処理のまま、
１３０℃で４０時間のばい焼条件てローストペレットを
製作した。

このローストペレットについて、第３図に示す三段焼結
炉を用いて三段焼結を行った。即ち、第３図において、
室温のペレット装荷室１内に矢印６で示す方向にロース
トペレットを装荷する。装荷されたローストペレットは
、一般工業用のｌ（ｅガス雰囲気予備焼結領域３におい
て、ローストペレットの昇温速度が約３００℃／ｈとな
るような速度で送られる。この昇温過程においてロース
トペレットの焼結が開始され、はぼ焼結体の閉気孔の形
成は終了する。

閉気孔の形成が終了したローストベし・リドの処理体で
ある焼結体は、焼結温度が＋　５００　’Ｃに到達後、
最初の窒素ガスカーテン５ａを通過して、空気雰囲気焼
結領域室３０に入り、そこて０５時間の短い保持・加熱
が行われ、比較的大きな平均結晶粒径となる。

その後、超化学量論的組成を有するこの焼結体は次の窒
素ガスカーテン５ｂを通過して、第１実施例と同様に安
全ガス気流中の還元領域室４に送られ、そこで０５時間
保持・加熱され、安全ガス気流中の冷却兼ペレット取出
室２内において焼結体の送り速度に従って徐冷され、取
り出される。

−段目の空気雰囲気焼結領域室３０には、焼結雰囲気即
ち酸素分圧を制御したＨｅガスと空気の混合ガスが送り
込まれるが、この雰囲気は次のようにして形成される。

即ち、三段焼結炉には再生循環式Ｈｅガスループが付設
されており、窒素ガスカーテン５ａ、５ｂからの排出ガ
スである窒素、水素、酸素及び）Ｈｅガスを圧縮機８を
介して周知のＨｅガス純化装置７に送り、同Ｈｅガス純
化装置７において窒素、水素及び酸素量を所定レベルま
で低減して、その結果得られる所要純度の再生ＦｌｅＨ
ｅガス必要なら、一部の消耗分を補給するためのＨｅガ
ス供給装置９からのＨｅガスとが、供給圧力調整弁１０
により必要な供給圧力に調整され、且つ、減圧調整弁１
２により窒素ガスカーテン５ａ、５ｂの形成に必要な供
給圧力に調整された上で、第２図に示した焼結温度に対
応した酸素分圧になるようにＨｅガス用流量計１１を介
して流量設定され、混合タンク２０に送られる。

一方、空気は、大気から空気用清浄フィルタ１５を通っ
て空気用圧縮機Ｉ６により所定の供給圧力とした上で、
第４図に示した焼結温度に対応した酸素分圧になるよう
に空気用流量計１４を介して流量設定されて、上述の混
合タンク２０に送られ、Ｈｅガスと混合される。

そして、供給圧力調整弁１０を介して混合タンク２０に
接続された酸素計１７により、第４図に示した焼結温度
に対応した酸素分圧になっていることを確認した上で、
混合タンク２０内の混合ガスはガス温き器２１に送られ
、そこで更に撹拌混合されてから、焼結領域室３０に供
給される。尚、焼結温度か１５００℃以上の場合には、
上記の空気供給ラインからのみ焼結領域室３０に供給さ
れる。

このような三段焼結で得られた酸化物核燃料ペレットの
データを示すと次の通りである。

空気中のばい焼条件　○／Ｕ比　酸化物核燃料ペレット
　Ｏ，／ｌＪ比（焼結前）　密　度　　　結晶粒径　〈
焼結後）１３０℃テ４０時間　　２．２５　　９６％Ｔ
Ｄ　　　　３０１Ｉｍ　　　　２．００以上から、三段
焼結において二段目の焼結雰囲気を空気とし、焼結温度
１５００℃で焼結時間を０５時間とすると、３０１ＩＩ
Ｉの大きな結晶粒径を有する酸化物核燃料ペレットが得
られることが分がる。

［発明の効果］ 以上の説明から諒解されるように、本発明によれば、 輸）不定比性のＯ／Ｕ比のばらつきの大きいウラン酸化
物の粉末を原料としても、比較的低い焼結温度で、且つ
短い焼結時間で製品としてのばらつきの小さい所定の焼
結体密度、大きな平均結晶粒径、化学量論的組成を有し
、また不純物の含有率の低い酸化物核燃料ペレットを製
造することがてき、ペレットの製造費が低減できると共
に、より経済的な核燃料の運用がてきる。

（ｂ）また、比較的に容易に平均結晶粒径を大きくする
ことができるが、大きな結晶粒径の酸化物核燃料ペレッ
トの照射挙動については、核分裂生成ガスの放出が小さ
いという利点がある。

（ｃ）ばい焼により焼結前の処理ペレットの０／Ｕ比を
２．２５±０．０５に調整するが、これによりばい焼前
後の重量変化によって処理ペレット中の過剰酸素量が簡
単に把握できるので、焼結炉にＸ線回折装置等は不要で
ある。

（ｃｌ）二段焼結又は三段焼結を行う場合、処理ペレッ
トの閉気孔の形成の終了する前の段階では、基本的にヘ
リウムガス雰囲気中で処理されているのて、焼結体の閉
気孔にはヘリウムガスが支配的に含まれるため、ヘリウ
ムガスか比較的熱伝導率が高く且つ不活性であるという
特性に由来して、ペレットバルクの熱伝導率が向上する
だけてなく、ペレットが原子炉内で燃料として使用中に
、ペレットにおけるクラックの発生又は拡散等によりヘ
リウムガスの一部がペレット外に放出されても、ペレッ
トと燃料被覆管との間のギャップの熱伝導率の向上に寄
与し、しかも化学的に安定であることから、燃料被覆管
の水素化破損が発生するようなことは決してない。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明による酸化物核燃料ペレットの製造方
法の各工程もしくはステップを示すブロック図、第２図
は、本発明に従って二段焼結する場合に使用される焼結
炉の概要図、第３図は、本発明に従って三段焼結する場
合に使用される焼結炉の概要図、第４図は、二段目の焼
結雰囲気であるヘリウムガス中の焼結温度の逆数と酸素
分圧の常用対数の関係を示すグラフである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）ウラン酸化物を含む粉末を原料として、冷間圧縮に
   より潤滑剤を含む成形体を作製し、該成形体を水素ガス
   又は安全ガス気流中において、８００±２００℃の温度
   範囲で還元熱処理して、蒸発性不純物を低減したＯ／Ｕ
   比が２．０の処理体を作製し、同処理体を空気中で温度
   １００〜２００℃で１０時間以上かけてばい焼し該処理
   体のＯ／Ｕ比を２．２５±０．０５としてから焼結する
   諸ステップを含む、酸化物核燃料ペレットの製造方法。 ２）前記焼結ステップは、Ｏ／Ｕ比が２．２５±０．０
   ５の前記処理体を、先ず、１〜１００００ｐｐｍ体積の
   酸素を含むヘリウムガス雰囲気中において昇温し、焼結
   温度１０００〜２０００℃で３時間以下で保持・加熱し
   て焼結し、続いて前記焼結温度以下で水素ガス又は安全
   ガス気流中で１時間以下で保持・加熱し、その後前記気
   流中で徐冷して還元するサブステップを含む請求項１に
   記載の酸化物核燃料ペレットの製造方法。 ３）前記焼結ステップは、Ｏ／Ｕ比が２．２５±０．０
   ５の前記処理体を、先ず、１〜１００００ｐｐｍ体積の
   酸素を含むヘリウムガス雰囲気中において昇温し、次に
   焼結温度１０００〜２０００℃に到達後、速やかに焼結
   雰囲気を切り換えて、１５００℃以上では酸素分圧の上
   限を空気とし且つ酸素分圧の下限を１０＾１＾４気圧の
   ヘリウムガス及び空気の混合ガスとし、また、焼結温度
   １５００℃以下では酸素分圧の上限を１５００℃で０．
   ２気圧及び１０００℃で１０＾−＾３気圧として且つ下
   限を当該上限の１０００分の１の酸素分圧を有するヘリ
   ウムガス及び空気の混合ガスとして３時間以下で保持・
   加熱して焼結し、続いて前記焼結温度下で水素ガス又は
   安全ガス気流中で１時間以下で保持・加熱し、その後前
   記気流中で徐冷して還元するサブステップを含む請求項
   １に記載の酸化物核燃料ペレットの製造方法。 ４）前記粉末はプルトニウム、トリウム又はガドリニウ
   ムの酸化物の粉末を含む請求項１記載の酸化物核燃料ペ
   レットの製造方法。