JPH038707A - ｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料 - Google Patents
ｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料Info
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- JPH038707A JPH038707A JP1140673A JP14067389A JPH038707A JP H038707 A JPH038707 A JP H038707A JP 1140673 A JP1140673 A JP 1140673A JP 14067389 A JP14067389 A JP 14067389A JP H038707 A JPH038707 A JP H038707A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10N—ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10N10/00—Thermoelectric devices comprising a junction of dissimilar materials, i.e. devices exhibiting Seebeck or Peltier effects
- H10N10/80—Constructional details
- H10N10/85—Thermoelectric active materials
- H10N10/851—Thermoelectric active materials comprising inorganic compositions
- H10N10/855—Thermoelectric active materials comprising inorganic compositions comprising compounds containing boron, carbon, oxygen or nitrogen
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Silicon Compounds (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
この発明は、熱エネルギーを電気エネルギーに直接変換
する熱電発電、電流を通ずるだけで冷却や加熱の可能な
熱電冷却、その他各種のセンサーなどの熱電変換素子に
用いられるｎ ！ａ Ｆ ｃ珪化物熱電変換材料に関す
るものである。
する熱電発電、電流を通ずるだけで冷却や加熱の可能な
熱電冷却、その他各種のセンサーなどの熱電変換素子に
用いられるｎ ！ａ Ｆ ｃ珪化物熱電変換材料に関す
るものである。
一般に、熱電変換材料は、大きな熱起電力あるいは冷却
効果を得るために、ゼーベック係数Ｓ（μＶ／’Ｃ）の
値が大きく、またジュール熱の発生が少なくするように
比抵抗ρが小さく、シかも温度差をつけやすくするため
に熱伝導率ｋが小さいことが望ましいことが知られてい
る。
効果を得るために、ゼーベック係数Ｓ（μＶ／’Ｃ）の
値が大きく、またジュール熱の発生が少なくするように
比抵抗ρが小さく、シかも温度差をつけやすくするため
に熱伝導率ｋが小さいことが望ましいことが知られてい
る。
Ｆｅ珪化物（以下、ＦｅＳ ｉ２と記す）は、ゼーベッ
ク係数Ｓが高いため熱電変換材料として有望であること
が知られているが、比抵抗ρが数Ω・（至）と比較的高
いため熱発電材料として用いる場合には最大発電効率が
低くなり、また熱センサーとして用いる場合には信号と
ノイズとの比（一般にＳ／Ｎ比と言われる）が低くなる
といった問題点があった。
ク係数Ｓが高いため熱電変換材料として有望であること
が知られているが、比抵抗ρが数Ω・（至）と比較的高
いため熱発電材料として用いる場合には最大発電効率が
低くなり、また熱センサーとして用いる場合には信号と
ノイズとの比（一般にＳ／Ｎ比と言われる）が低くなる
といった問題点があった。
このため、従来より低抵抗なＦ ｅ Ｓ Ｌ ２を得る
ための方法がいくつか提案されており、具体的にはＦｅ
Ｓｉ２のＦｅの一部をＣｏで置換する方法やＦ ｅ Ｓ
ｌ ２の一部を金属相とする方法が知られている。
ための方法がいくつか提案されており、具体的にはＦｅ
Ｓｉ２のＦｅの一部をＣｏで置換する方法やＦ ｅ Ｓ
ｌ ２の一部を金属相とする方法が知られている。
上記Ｆｅ５１２の一部を金属相とする方法は、製造条件
を適当に選定することによって、Ｆｅ５１２の一部分を
ＦｅＳｉあるいはＦ ｅ ２ Ｓ ｉｓといった金属相
とすることによって、その部分の電気抵抗を低下させる
方法であるが、同時にその部分のゼーベック係数Ｓも数
μＶ／’Ｃ程度に低下してしまうため、材料全体として
は熱電変換に関する特性を向上させることはできない。
を適当に選定することによって、Ｆｅ５１２の一部分を
ＦｅＳｉあるいはＦ ｅ ２ Ｓ ｉｓといった金属相
とすることによって、その部分の電気抵抗を低下させる
方法であるが、同時にその部分のゼーベック係数Ｓも数
μＶ／’Ｃ程度に低下してしまうため、材料全体として
は熱電変換に関する特性を向上させることはできない。
また、上記Ｆ ｅ Ｓ １２のＦＢの一部をＣｏで置換
することによって、ＦｅＳ ｉ２はｎ型半導体となり、
そのゼーベック係数Ｓは−１００〜−２００μ■／℃、
比抵抗ρは５〜１０ｍΩ・印となるが、より効率のよい
熱雷発電を行うためには、より高いゼーベック係数（ｎ
型半導体のゼーベック係数はマイナスで表示するために
、正確にはより高い絶対値のゼーベック係数）と低い比
抵抗を有する熱電変換材料の出現が求められていた。
することによって、ＦｅＳ ｉ２はｎ型半導体となり、
そのゼーベック係数Ｓは−１００〜−２００μ■／℃、
比抵抗ρは５〜１０ｍΩ・印となるが、より効率のよい
熱雷発電を行うためには、より高いゼーベック係数（ｎ
型半導体のゼーベック係数はマイナスで表示するために
、正確にはより高い絶対値のゼーベック係数）と低い比
抵抗を有する熱電変換材料の出現が求められていた。
そこで、本発明者等は、ＦｅＳｉ２熱電変換祠料におけ
るＦｅの一部置換元素として、Ｃｏに代る一層有効な元
素を探索すべく研究を行った結果、ＦｅＳｉ２のＦｅの
一部をＰｔ、Ｐｄ、Ｎｉのうちの１種または２ｆｉ！以
上（以下、ｐｔ、ｐｄ。
るＦｅの一部置換元素として、Ｃｏに代る一層有効な元
素を探索すべく研究を行った結果、ＦｅＳｉ２のＦｅの
一部をＰｔ、Ｐｄ、Ｎｉのうちの１種または２ｆｉ！以
上（以下、ｐｔ、ｐｄ。
Ｎｉのうちの１種または２種以上をＭと記す）で置換す
るか、または上記ＭとＣｏで同時に置換すると、従来の
Ｃｏ単独置換のＦ ｅ Ｓ ｌ ２よりも優れたｎ型Ｆ
ｅ珪化物熱電変換材料を得ることができるという知見を
得たのである。
るか、または上記ＭとＣｏで同時に置換すると、従来の
Ｃｏ単独置換のＦ ｅ Ｓ ｌ ２よりも優れたｎ型Ｆ
ｅ珪化物熱電変換材料を得ることができるという知見を
得たのである。
この発明は、かかる知見にもとづいてなされたものであ
る。
る。
上記Ｆ ｅ Ｓ ｌ ２のＦｅの一部をＭで置換したＦ
ｅ珪化物はＦ ｅ Ｌ−ｘ ＭＸＳ 嶌。と表示するこ
とができるが、この発明のＦｅ珪化物におけるＦｅの置
換量はＸで表わすことができ、この置換ｆｆ１ｘは０、
Ｏ１〜０，０６の範囲内にあることが好ましい。
ｅ珪化物はＦ ｅ Ｌ−ｘ ＭＸＳ 嶌。と表示するこ
とができるが、この発明のＦｅ珪化物におけるＦｅの置
換量はＸで表わすことができ、この置換ｆｆ１ｘは０、
Ｏ１〜０，０６の範囲内にあることが好ましい。
また、上記Ｆ ｅ Ｓ １２のＦｅの一部をＭとＣ。
で同時に置換することも可能である。その場合のＦｅ珪
化物はＦ ｅ（Ｍ” Ｇ ｏ） ｘ Ｓ ｉ ２と表示
−ｘ することができ、Ｘは０．Ｏ１〜０．０６の範囲内にな
るように置換することが好ましい。
化物はＦ ｅ（Ｍ” Ｇ ｏ） ｘ Ｓ ｉ ２と表示
−ｘ することができ、Ｘは０．Ｏ１〜０．０６の範囲内にな
るように置換することが好ましい。
上記Ｘが０．０１未満であると十分に比抵抗が低下せず
、一方、Ｘが０．０６を越えて置換するとゼーベック係
数Ｓが低下してしまうため、いずれの場合も熱電変換特
性が低下してしまうので好ましくない。したがつて、ｏ
、ｏｉ≦Ｘ≦０．ＯＢと定めた。
、一方、Ｘが０．０６を越えて置換するとゼーベック係
数Ｓが低下してしまうため、いずれの場合も熱電変換特
性が低下してしまうので好ましくない。したがつて、ｏ
、ｏｉ≦Ｘ≦０．ＯＢと定めた。
この発明のｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料の製造方法は、
従来知られている方法で十分である。
従来知られている方法で十分である。
すなわち、粉末冶金法によってｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換
材料のバルク材を得るためには、所定の組成となるよう
に原料のＦｅ、Ｓｉおよび添加物Ｍを秤量した後、溶解
し、さらに粉砕を行った後、成形焼結あるいはホットプ
レスによって焼結体を作製し、上記バルク材を得ること
ができる。
材料のバルク材を得るためには、所定の組成となるよう
に原料のＦｅ、Ｓｉおよび添加物Ｍを秤量した後、溶解
し、さらに粉砕を行った後、成形焼結あるいはホットプ
レスによって焼結体を作製し、上記バルク材を得ること
ができる。
また、薄膜として利用したい場合には、所定の組成の薄
膜が得られるようなターゲツト材を用い、マグネトロン
スパッタリング法によって非晶質な薄膜を得たのち、温
度：５００〜８００℃でアニールし、Ｆｅ珪化物薄膜を
得ることができる。このようにして得られたＦｅ珪化物
は、いずれも室温においてゼーベック係数が−２００〜
−４００μＶ／℃、比抵抗が１〜３ｍΩ・（至）を示し
、Ｃｏ単独置換の場合と比較してゼーベック係数は約２
倍、比抵抗は約１／３倍となり、熱雷変換材料としての
特性は大幅に向上する。
膜が得られるようなターゲツト材を用い、マグネトロン
スパッタリング法によって非晶質な薄膜を得たのち、温
度：５００〜８００℃でアニールし、Ｆｅ珪化物薄膜を
得ることができる。このようにして得られたＦｅ珪化物
は、いずれも室温においてゼーベック係数が−２００〜
−４００μＶ／℃、比抵抗が１〜３ｍΩ・（至）を示し
、Ｃｏ単独置換の場合と比較してゼーベック係数は約２
倍、比抵抗は約１／３倍となり、熱雷変換材料としての
特性は大幅に向上する。
つぎに、この発明を実施例にもとづいて具体的に説明す
る。
る。
実施例 １
溶解原料として鉄、シリコン、ニッケル、白金、パラジ
ウム、およびコバルトを用意し、これら溶解原料を秤量
して各種の配合組成となるように配合し、これら配合さ
れた溶解原料をアルミナルツボに投入し、真空中、温度
： １２５０℃で溶解して成分組成の異なる各種のイン
ゴットを作製した。これら各種のインゴットをショーク
ラッシャーで粗粉砕した後、鉄製ボールミルを用いて８
時間微粉砕を行い、平均粒径：４ＬｔＩａの粉末とし、
これら粉末を温度； １０００℃、圧カニ１５０ｋｇ／
ｃｊでホットプレスし、第１表に示される成分比を有す
る本発明焼結体１〜２０、比較焼結体１〜５および従来
焼結体を作製した。これら焼結体の室温における比抵抗
ρ（ｍΩ・（１）およびゼーベック係数Ｓ（μＶ／℃）
を測定し、それらの結果を第１表に示した。
ウム、およびコバルトを用意し、これら溶解原料を秤量
して各種の配合組成となるように配合し、これら配合さ
れた溶解原料をアルミナルツボに投入し、真空中、温度
： １２５０℃で溶解して成分組成の異なる各種のイン
ゴットを作製した。これら各種のインゴットをショーク
ラッシャーで粗粉砕した後、鉄製ボールミルを用いて８
時間微粉砕を行い、平均粒径：４ＬｔＩａの粉末とし、
これら粉末を温度； １０００℃、圧カニ１５０ｋｇ／
ｃｊでホットプレスし、第１表に示される成分比を有す
る本発明焼結体１〜２０、比較焼結体１〜５および従来
焼結体を作製した。これら焼結体の室温における比抵抗
ρ（ｍΩ・（１）およびゼーベック係数Ｓ（μＶ／℃）
を測定し、それらの結果を第１表に示した。
実施例 ２
実施例１で得られた成分組成の異なる各柾粉末を用いて
、実施例１で焼結体を作製した条件と全く同一条件でホ
ットプレスすることにより、第２表に示される成分比を
有し直径：１２５ｍ１１．厚さ２５ｍ１１の円板状ター
ゲットを作製した（この日数状ターゲットの成分比は、
実施例１で作製した焼結体の成分比と全く同一である）
。
、実施例１で焼結体を作製した条件と全く同一条件でホ
ットプレスすることにより、第２表に示される成分比を
有し直径：１２５ｍ１１．厚さ２５ｍ１１の円板状ター
ゲットを作製した（この日数状ターゲットの成分比は、
実施例１で作製した焼結体の成分比と全く同一である）
。
これら円板状ターゲットを用いてＲＦマグネトロンスパ
ッタにより、ガラス基板上に厚さ：１．２庫の非晶質薄
膜を形成し、これら非晶質薄膜をＡｒガス雰囲気中、温
度＝６５０℃、３０分間保持の熱処理を施し、結晶化さ
せることにより本発明結晶化薄膜２１〜４０、比較結晶
化薄膜６〜１０および従来結晶化薄膜を１５だ。これら
結晶化薄膜の成分比をＸ線マイクロアナライザーにより
分析し、その結果を第２表に示すとともに上記成分比を
有する結晶化薄膜の比抵抗ρ（ｍΩ・ｃｍ）およびゼー
ベック係数Ｓ（μＶ／’Ｃ）を測定し、それらの結果を
第２表に示した。
ッタにより、ガラス基板上に厚さ：１．２庫の非晶質薄
膜を形成し、これら非晶質薄膜をＡｒガス雰囲気中、温
度＝６５０℃、３０分間保持の熱処理を施し、結晶化さ
せることにより本発明結晶化薄膜２１〜４０、比較結晶
化薄膜６〜１０および従来結晶化薄膜を１５だ。これら
結晶化薄膜の成分比をＸ線マイクロアナライザーにより
分析し、その結果を第２表に示すとともに上記成分比を
有する結晶化薄膜の比抵抗ρ（ｍΩ・ｃｍ）およびゼー
ベック係数Ｓ（μＶ／’Ｃ）を測定し、それらの結果を
第２表に示した。
以上、第１表および第２表の結果から、Ｆｅ珪化物のＦ
ｅの一部をＭまたはＭ十Ｃｏで置換した焼結体または薄
膜の成分比をＦ ｅ ｌ□Ｍ ｘ Ｓ ｉ２またはＦｅ
（Ｍ＋Ｃｏ）ｘＳｉ２で表わすと、−ｘ この発明の条件をみたす０．１≦Ｘ≦０．６では比抵抗
ρは４．５ｍΩ・ｃｍｍトドあり、ゼーベック係数Ｓも
−２００〜−４１０μＶ／”Ｃの範囲内にあるが、上記
Ｘが０．１〜０．６の範囲を外れると（第１表および第
２表において上記Ｘが０．１〜０．６の範囲を外れた値
に※印を付して示した）、比抵抗が４．５ｍΩ・印を越
えるか、ゼーベック係数Ｓが一２００μＶ／”Ｃより小
さ（なり、熱雷変換材料としての特性が大幅に低下する
ことがわかる。
ｅの一部をＭまたはＭ十Ｃｏで置換した焼結体または薄
膜の成分比をＦ ｅ ｌ□Ｍ ｘ Ｓ ｉ２またはＦｅ
（Ｍ＋Ｃｏ）ｘＳｉ２で表わすと、−ｘ この発明の条件をみたす０．１≦Ｘ≦０．６では比抵抗
ρは４．５ｍΩ・ｃｍｍトドあり、ゼーベック係数Ｓも
−２００〜−４１０μＶ／”Ｃの範囲内にあるが、上記
Ｘが０．１〜０．６の範囲を外れると（第１表および第
２表において上記Ｘが０．１〜０．６の範囲を外れた値
に※印を付して示した）、比抵抗が４．５ｍΩ・印を越
えるか、ゼーベック係数Ｓが一２００μＶ／”Ｃより小
さ（なり、熱雷変換材料としての特性が大幅に低下する
ことがわかる。
この発明のｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料は、従来のＣｏ
単独置換ｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料と比べて比抵抗が
小さくかつゼーベック係数が大きいので、この発明のｎ
型Ｆｅ珪化物熱１ヒ変換材料を用いると従来よりも優れ
た熱電変換素子を提供することができ、発電産業上すぐ
れた効果を奏するものである。
単独置換ｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料と比べて比抵抗が
小さくかつゼーベック係数が大きいので、この発明のｎ
型Ｆｅ珪化物熱１ヒ変換材料を用いると従来よりも優れ
た熱電変換素子を提供することができ、発電産業上すぐ
れた効果を奏するものである。
出
代
願人
三菱金属株式会社
理人：富
外１名
Claims (4)
- （１）Ｆｅ珪化物のＦｅの一部をＰｔ、Ｐｄ、Ｎｉのう
ち１種または２種以上（以下、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｎｉのうち
１種または２種以上をＭと記す）で置換したことを特徴
とするｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料。 - （２）上記Ｆｅ珪化物のＦｅの一部をＭで置換したｎ型
Ｆｅ珪化物熱電変換材料をＦｅ＿１＿−＿ｘＭ＿ｘＳｉ
＿２と表示すると、上記ｘは０．０１〜０．０６である
ことを特徴とする請求項１記載のｎ型Ｆｅ珪化物熱電変
換材料。 - （３）Ｆｅ珪化物のＦｅの一部を、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｎｉの
うち１種または２種以上とＣｏ（以下、Ｍ＋Ｃｏと記す
）で置換したことを特徴とするｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換
材料。 - （４）上記Ｆｅ珪化物のＦｅの一部を、Ｍ＋Ｃｏで置換
したｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料を Ｆｅ＿１＿−＿ｘ（Ｍ＋Ｃｏ）＿ｘＳｉ＿２と表示する
と、上記ｘは０．０１〜０．０６であることを特徴とす
るｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1140673A JPH038707A (ja) | 1989-06-02 | 1989-06-02 | ｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料 |
| DE4017776A DE4017776C2 (de) | 1989-06-02 | 1990-06-01 | Thermoelektrisches Energiewandlermaterial aus n-leitendem Fe-Silicid |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1140673A JPH038707A (ja) | 1989-06-02 | 1989-06-02 | ｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH038707A true JPH038707A (ja) | 1991-01-16 |
Family
ID=15274097
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1140673A Pending JPH038707A (ja) | 1989-06-02 | 1989-06-02 | ｎ型Ｆｅ珪化物熱電変換材料 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH038707A (ja) |
| DE (1) | DE4017776C2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1992013811A1 (en) * | 1991-01-30 | 1992-08-20 | Idemitsu Petrochemical Company Limited | Method for manufacturing thermoelectric element |
| US5665176A (en) * | 1993-07-30 | 1997-09-09 | Nissan Motor Co., Ltd. | n-Type thermoelectric materials |
| WO1999022411A1 (en) * | 1997-10-24 | 1999-05-06 | Sumitomo Special Metals Co., Ltd. | Silicon based conductive material and process for production thereof |
| US9026380B2 (en) | 2009-12-21 | 2015-05-05 | Toshiba Mitsubishi-Electric Industrial Systems Corporation | Air gap measuring apparatus |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH05343747A (ja) * | 1992-06-09 | 1993-12-24 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 熱電材料及びその製造方法並びにセンサー |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58190815A (ja) * | 1982-04-30 | 1983-11-07 | Futaba Corp | 遷移元素けい化物非晶質膜 |
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| GB1118182A (en) * | 1963-12-03 | 1968-06-26 | Plessey Uk Ltd | Improvements in or relating to thermoelectric devices |
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1989
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