JPH0360797B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、高温、高圧下でダイヤモンドを合成
する際、種子となるダイヤモンド粒子を用いて結
晶を成長させる方法に関する。

一般に静水圧法でダイヤモンドを合成する場
合、発生する核の数を制御し、相平衡線のごく近
傍にある温度と圧力の下で結晶を成長させること
が包有物の少ない、形の良い結晶を得るポイント
である。したがつて、種子となるダイヤモンド粒
子を用いることは、結晶成長の中心となる核の数
を制御する上において有効な手段である。

上記静水圧法によりダイヤモンドを合成する場
合の結晶の成長方法には、温度差成長法と薄膜成
長法とがある。前者は、種子と非ダイヤモンド炭
素（以下原料炭素という）を温度差のある溶媒金
属を間にして存在させ、低温側の種子を成長させ
る方法である。また、後者は、種子となるダイヤ
モンド粒子の周囲に付着した溶媒金属の薄い膜を
介して原料炭素を溶解させ炭素とダイヤモンドの
溶解度差によつてダイヤモンド結晶を成長させる
方法である。薄膜成長法では、種子を予めおかず
に合成中に核発生を行なわせることも出来るが、
種子を用いれば核の数の制御が容易となる。しか
し、如何に核の数を制御し得たとしても炭素濃度
の過飽和度の高い領域でダイヤモンド結晶を成長
させた場合は、良い結晶は得られず、結晶の形も
悪くなりさらに溶媒金属、炭素、気泡など不純物
の包有も多くなる。過飽和度を下げるには、ダイ
ヤモンド安定領域側の相平衡線のごく近傍にある
温度、圧力条件に保持する必要がある。しかし、
工業的な超高圧合成装置において、反応部の温度
と圧力を定常的に測定し、目的とする値にコント
ロールすることは極めて困難である。

本発明者らは上記の事情に鑑み、温度、圧力を
直接制御しなくても良いダイヤモンド結晶を高収
率で、しかも狙つた粒度のものを分布幅狭く得る
方法を、視点を変えて検討した。その結果、種子
となるダイヤモンド粒子を平面的又は立体的に規
則正しく配置すれば、種子ごとに生ずる結晶成長
の条件のバラツキは小さくなり、また反応空間内
の温度、圧力のミクロなバラツキも減少し、近接
し過ぎた種子の成長に伴なう干渉もなくなること
がわかつた。

しかし薄膜法では、数千から数万個の種子を配
置する必要があり、従来、種子を規則的に配置し
てダイヤモンドを合成した例はない。

本発明は、上記の全く新しい知見に基づいて開
発されたものである。

以下本発明の方法を説明する。

種子となるダイヤモンド粒子を規則的に配置す
るには種々な方法がある。例えば、原料炭素と溶
媒金属又はこれらに必要により添加される他の金
属等（以下溶媒物質等とという）が交互に積み重
ねられるいわゆる積層法においては、溶媒物質等
に規則的に孔を穿ち、種子を埋め込めば良い。溶
媒物質等が粉末または粒状の場合には、これらを
混合し適当な厚みの板に成形すれば、上記の方法
が適用できる。その他積層構成板に種子を直接圧
入することもできる。積層物質が金属板の場合
は、孔をうがつ方法として機械的方法の外に、フ
オトエツチングを含むエツチング法、放電加工に
よる方方法、レーザ加工による方法などが適用出
来る。これらの孔は貫通孔でもよいが、種子を取
扱う上からは貫通孔でない方が便利である。上記
孔に種子を埋め込むには、孔をうがたれた積層構
成板上に種子をばらまき、適当な振動を与えれば
よい。その場合、種子の表面に帯電防止処理が施
されていることが望ましい。簡便な帯電防止処理
としては、導電性物質の塗布、または被覆があ
る。

上記種子の大きさには特に制限はないが、通常
30μ以上の粒子が用いられる。また規則的な配置
における隣り相う種子の外側の間の間隔は、100
〜1000μの間の値が選ばれる。

上記種子が高圧下において直接原料炭素と接触
する懸念がある場合には、種子を金属等で被覆し
ておいた方がよい。この場合の金属は溶媒金属で
なくてもよい。

また溶媒金属板に穿された孔に裸の種子を配置
する場合には、通常種子を入れた後、孔の開孔部
を金属板等で遮閉する。

さらに種子を配置すべき薄層構成板が、金属板
の場合で孔が穿かれていない場合には、表面に微
量の接着性物質をスポツト状に塗布し、その部分
に裸または金属被覆されれた種子を接続させるこ
とも出来る。また適当な開孔部を持つ網を使用し
たり、電子部品自動配置装置を用いて規則的配置
を行なうことが出来る。

上記溶媒金属物質としては、Fe、Co、Ni等の
周期８族の金属、Cr、Ta等通常ダイヤモンド合
成において溶媒金属として使用されているものが
用いられる。

本発明の原料系は主体としては炭素、溶媒金
属、ダイヤモンド種子から構成されているが、こ
の他に溶媒金属への炭素の溶解性の制御、あるい
はダイヤモンド種子と炭素との接触の抑制、さら
には酸素や窒素がダイヤモンドに混入するのを防
ぐ固定化剤として他の金属等を溶媒金属に対し50
％以下程度の範囲で添加することができる。この
金属としてはMg、Ca、Ti、Zr、Ｖ、Nb、Zn、
Ｙ、Mo、Ｗ、Cu、Au、Ag、Si、Ｂ、Al、Ge、
In、Sn、Pb及びカーバイド、ボライド等を挙げ
ることができる。

上記のように反応系において、その反応によつ
て生成が期待し得るダイヤモンドの総成長量に対
し、種子１個当りの平均成長希望量と種子の数の
積が一致するように種子の数を決めてやれば、狙
つた粒度のダイヤモンドを分布幅狭く得ることが
出来る。上記期待し得る総成長量を系統的に知る
には、最終荷重を種々変えたダイヤモンド合成を
行い、成長量を求めておけばよい。ダイヤモンド
の量を多く取るためには、合成装置の許される範
囲内で最終荷重を高くすればよいが、但し、種子
密度が高くなり過ぎると成長した粒子が干渉し合
うようになる。なお、粒度分布幅を狭くする方法
として、反応部の温度分布、圧力分布を考慮し
て、水平方向および上下方向の種子配列の間隔、
種子の大きさ等を変えることも有効である。

本発明はどの様な原料炭素物質、溶媒物質等の
反応物質においても有効であるが、特に結晶成長
速度の遅い反応系において効果的である。

次に実施例を示し本発明に係る方法を具体的に
説明する。

実施例 １ 内径28.6mm、高さ38mmのろう石製容器内に反応
物質として直径28.6mm、厚さ0.25mmのFe70−Ni30
の合金板と、同じ直径の厚さ1.6mmの黒鉛板とを
交互に積層配置して反応物質とした。上記合金板
は、フオトエツチング法によつて合金板に中心間
隔0.6mmにうがつた。0.3mmφ×0.25mmｈの孔を設
け、この孔に粒度＃120／140のダイヤモンド粒子
を配置し、上記積層体の両端を黒鉛板で保温し、
さらに鉄製のキヤツプで蓋をし、ベルト型超高圧
合成装置に装着して加圧するとともに、反応部に
通電し直接加熱した。反応条件は圧力：57Kb、
温度：1450℃と推定され、反応時間は20分とし
た。

この結果、約５ｇのダイヤモンドが得られた
が、そのうち40％が＃40／50の粒度に集中し、良
結晶のものの生成率も、同量の種子を不規則配置
した従来法に比して２倍に向上した。

実施例 ２ 上記実施例１において、粒度として、＃40／50
を狙い、収量が、この系で想定される8grにマツ
チするように種子の数を決めた。この種子を全て
配置するために、合金板、黒鉛板の厚みをそれぞ
れ0.25mm、1.0とし、種子を入れる孔の間隔も0.6
mmに縮めた。この系に実施例１と同様の操作を行
なつたところ、収量7.6gr、＃40／50収率約50％、
良晶率は従来法の２倍強のダイヤモンドが得られ
た。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 非ダイヤモンド炭素と溶媒金属及びダイヤモ
   ンド種子を主体とする反応物質を、ダイヤモンド
   安定領域の圧力、温度条件下に供するダイヤモン
   ド結晶の成長法において、非ダイヤモンド炭素と
   溶媒金属を交互に積層し、種子となるダイヤモン
   ド溶媒金属中に平面的或は立体的に規則正しく配
   置することを特徴とするダイヤモンド結晶の成長
   法。