JPS58161995A - ダイヤモンドの合成方法 - Google Patents

ダイヤモンドの合成方法

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JPS58161995A
JPS58161995A JP57045336A JP4533682A JPS58161995A JP S58161995 A JPS58161995 A JP S58161995A JP 57045336 A JP57045336 A JP 57045336A JP 4533682 A JP4533682 A JP 4533682A JP S58161995 A JPS58161995 A JP S58161995A
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JP
Japan
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seed crystal
diamond
solvent metal
metal
crystal
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Pending
Application number
JP57045336A
Other languages
English (en)
Inventor
Kazuo Tsuji
辻 一夫
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sumitomo Electric Industries Ltd
Original Assignee
Sumitomo Electric Industries Ltd
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Publication date
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Publication of JPS58161995A publication Critical patent/JPS58161995A/ja
Pending legal-status Critical Current

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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J3/00Processes of utilising sub-atmospheric or super-atmospheric pressure to effect chemical or physical change of matter; Apparatus therefor
    • B01J3/06Processes using ultra-high pressure, e.g. for the formation of diamonds; Apparatus therefor, e.g. moulds or dies
    • B01J3/062Processes using ultra-high pressure, e.g. for the formation of diamonds; Apparatus therefor, e.g. moulds or dies characterised by the composition of the materials to be processed
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2203/00Processes utilising sub- or super atmospheric pressure
    • B01J2203/06High pressure synthesis
    • B01J2203/065Composition of the material produced
    • B01J2203/0655Diamond
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2203/00Processes utilising sub- or super atmospheric pressure
    • B01J2203/06High pressure synthesis
    • B01J2203/0675Structural or physico-chemical features of the materials processed
    • B01J2203/068Crystal growth

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は良質な大型のダイヤモンド結晶の合成方法に関
するものである。
ダイヤモンドが安定な高温、高圧下において反応室内に
適当な温度勾配をつけ、これに°よる溶媒金属に対する
炭素の溶解度差を利用して11種結晶よりダイヤモンド
を成長させることができる。
−この方′法によると比較的に良質なダイヤモンド 。
結晶の育成が可能である。例えば第1図に示したような
反応室において、(1)を種となるダイヤモンド結晶、
(2)を溶媒金属、(3)を炭素供給源とし、適当な圧
力媒体(4)、(61を用いて組立てた構成体を一軸加
圧式の超高圧高温装置内に入れ、ダイヤモンドが安定な
高圧下でヒーター(5)に通寥して加熱する。一般にこ
の様式の装置では図の反応室の中心部が高温となり、上
、下端部よりも温度が高い。
溶媒金属(2)と炭素のその圧力における共晶温度以上
に加熱すると溶媒金属(2)は溶解する。この時種結晶
(1)の付近゛が炭素供給源(3)より低い温度に保た
れていると種結晶(1)上にダイヤモンドが成長する。
しかしながらこのような方法で合成を行う場合、種結晶
上のダイヤモンドの成長が生じる以前に、し 種結晶自体が溶媒金属に溶解し消滅して−まうという不
都合が生じる。特に高品質のダイヤモンドを成長させる
為には上記した温度差を20〜30℃といった狭い範囲
で行う必要がある。温度差が太きければ成長速度は早い
が高品質の単結晶は生成じ難い。温度差が小さければ種
結晶が溶解する可能性は一層高くなる。種結晶全体が溶
解しなくてもその表面が部分的に浸食されると種結晶上
での結晶成長が同時に数箇所で起ることがあり、高品質
の単結晶が得られない。
またこの様な場合、種結晶の近辺にダイヤモンド結晶の
自然発生的な核発生が往々にして起る。
これらは21111以上の大型のダイヤモンドを得よう
とするには好ましい現象ではない。なぜならこの様な核
から成長したダイヤモンドと種結晶から成長したダイヤ
モンドとが互いに競合しあって太きく成長しないと共に
成長の進行につれて互に接触し複数の結晶が連結した乱
雑な結晶形を有する事になるからである。このような乱
雑な結晶形を有するダイヤモンド結晶はその連結した部
分から容易に破壊、、を起して工具等の使用には不適当
なものである。
温度差を利用したダイヤモンド結晶育成法において上記
したような不具合を解決する為に、種結晶と溶媒金属の
界面に種結晶の溶解を阻止する為の層(第2図の(7)
)を設けると共に自発的な核発生を抑制する為の層(第
2図の(8))を設ける方法が提案されている(例えば
特開昭52−88289号参照)。
これによれば種結晶の溶解防止層(力に好ましい材質と
して白金、モリブデン、チタン、タンタル、タングステ
ン、イリジウム、オスミウム、ロジウム、パラジウム、
バナジウム、ルテニウム、クロム、ハフニウム、レニウ
ム、ニオブ、ジルコニウムめ金属箔が採用され、又核発
生抑制層(8)に好ましい材質として、金属材料ではコ
バルト、マンガン、チタン、クロム、タングステン、バ
ナジウム、ニオブ、タンタル、ジルコニウム、非金属材
料では天然雲母、多結晶アルミナ、粉末アルミナ、石英
、石英ガラス、六方晶、立方晶及びウルツ鉱型窒化硼素
、炭化硅素らが提案されている。しかも効果を得る為に
は第2図に示される如くこれらの核発生抑制層(8)と
種結晶の溶解防止層(7)の両者を併用するのが好まし
いとされている。
本発明はAu 、 Ag 、 Cuが炭素を固溶しない
元素である事に着目し実験を行った所非常に良好な結果
が得られた事によるものである。
即ち第2図に示される従来の方法では実験回数のほぼ2
5%〜30チは種結晶の消失がみられたのに対し、第3
図に示される本発明の場合には10〜15チの頻度であ
り大巾に改善された。しかも本発明のAu 、Ag 、
Cuを用いる場合には前述の核発生の抑制層(8)を設
けなくとも、自然核発生が抑止されることが新しく判明
した。例えば従来の方法では実験回数の約半数に対し種
結晶以外の所からの自然核発生により成長したダイヤモ
ンドの小結晶が3〜5個多いときには10〜15個観察
された。しかるに本発明の場合には、自然核発生による
ダイヤモンド結晶が観察される頻度は10〜20チに減
少すると共にその個数は多くて5個以下でちった。何故
この様な核発生抑止効果をAu 、 Ag 。
Cuが有するかは明確には説明できないが効果を有する
事は明らかであっに0 以下第3図に従って本発明を詳細に更に説明する。温度
がより高温となる中央部に炭素供給源(3)を配置しよ
り低温となる下端面に種結晶(1)を配置し、この両者
の中間部にそれぞれと上下面で接して溶媒金属(2)を
配置する。溶媒金属の下端面が種結晶と接する界面に種
結晶溶解防止層(力として溶媒金属の端面全部を蔽うよ
うにAu 、Ag 、Cuもしくはこれらの金合金から
なる金属箔の形状で配置する。これらのダイ、ヤモンド
合成反応系を圧力媒体(4)を介してヒーター(5)の
内部に収納する。
これらの試料構成体を超高圧高温装置に装填し所定の圧
力まで加圧し次いでヒーター(5)に通電し所定の温度
まで加熱する。この時種結晶は溶解防止層(7)により
直接溶媒金属に接しない為、及びこの溶解防止層が炭素
を固溶しない金属である為反応しない。時間の経過と温
度上昇につれて種結晶溶媒防止層は溶媒金属と反応し相
互に拡散し次第に溶媒金属中へ溶は込んでゆき最終的に
は全て消滅してしまう。この時点よυ種結晶は溶媒金属
と直接に接触を開始し溶解をうける事になる。
しかるにこの様な場合にでも種結晶近辺の溶媒金属の組
成はAu 、Ag 、Cuの元素が豊富な状態である為
種結晶の溶媒金属への溶解は元来のものに比べて格段に
低下する。それ故高温部において、炭素供給源から溶媒
金属に溶解された炭素が温度差により低温部の種結晶に
到達するまでに種結晶が溶解してしまうことは非常に少
いことになる。この様な状態をもたらすのに必要な種結
晶溶解防止層の厚みは約50μから500μの範囲にあ
ることが好ましい。
本発明に用いる溶媒金属としてはFe 、Ni 、Co
およびこれ等を主成分とする1合金で、合金元素として
この他にCr 、Mn 、 AI 、B 、Ti 、Z
r  等の元素を含有しても良い。
ダイヤモンド結晶合成の為の炭素供給源は黒鉛もしくは
ダイヤモンドの粉末あるいはこれらの混合物が用いられ
る。
尚本発明に必要な圧力温度条件としては種結晶の配置さ
れた部分及び炭素供給源の配置された部分がいずれもダ
イヤモンドが熱力学的に安定な圧力、温度条件であれば
よく種結晶と炭素供給源との温度差が10〜50℃の範
囲にあることが好ましい結果をもたらす。
以下実施例により本発明を具体的に述べる。
〈実施例1〉 第6図に示した試料構成を用いた。種結晶(1)として
人工合成で得られた3o/40  メツシュの大きさの
ものを用いた。溶媒金属と接する方が(100)面とな
る様に塩製圧カ媒体内に埋め込んだ。溶媒金属(2)と
して58Fe−42Niの合金を用い直径7IIII1
1・高さ5聰の円板とした。その間に種結晶溶解防止層
(7)として厚さ1[10μの金箔を丁度溶媒金属の下
面全体を蔽うように直径7現の形に打ち抜いて配置した
。炭素供給源(3)として分光分析用黒鉛粉末160 
mgと粒度32%o。
メツシュの人工合成ダイヤモンド粉末240 mgとを
混合し、直径7閣、厚さ4mの円板状に型押したものを
用いた。
これらのダイヤモンド合成反応系を塩型圧力媒体(4)
の中に配置し、黒鉛製ヒーター(5)とパイロフィライ
ト製圧力媒体(6)とで試料構成体とした。この構成体
を超高圧高温装置を用いてダイヤモンドが安定な圧力ま
で加圧し、54Kbの圧力を加え次いでヒーター(5)
に通電加熱し、温度1400℃の条件で20時間保持し
た。温度、圧力の順で解除し試料を回収したところ種結
晶(1)の上に約0.2カラツトのダイヤモンドが成長
していた。溶媒金属下端面には析出した黒鉛が観察され
たが、自然核発生によるダイヤモンドは観察されなかっ
た。
〈実施例2〉 溶媒金属として純Niを用い、種結晶溶解防止層として
はCo箔を使用した。寸法は実施例1と同一とした。圧
力、温度条件としては56Kb。
1460℃とし、保持時間は30時間とした。その他の
条件は実施例1と同一で行った。回収された試料を観察
したところ約0.35カラツトの黄色のダイヤが得られ
た。溶媒金属の底面外周部に1〜2 mgの自然核発生
によるダイヤモンドが2個観察された。
〈実施例3〉 溶媒金属としてFe −20Ni−5AIの合金組成の
ものを使用し種結晶の溶解防止層として200μの厚さ
の銀箔を用いた。圧力、温度条件は56icb。
1480℃とし保持時間は24時間とした。その他の条
件は実施例1と同一とした。圧力、温度を解除し試料を
回収した所溶媒金属の下端面には自然核発生によるダイ
ヤモンドは発見されず種結晶の部分に約0.3カラツト
のダイヤモンドが成長していた。
【図面の簡単な説明】
第1図は温度差法により大型のダイヤモンドを合成する
為の試料構成を説明する縦断面図、第2図は種結晶の溶
解を防止する為に溶解防止層及び自発的な核発生を抑制
する為に核発生抑制層を設けてダイヤモンドの合成を行
う試料構成を説明する縦断面図、第3図は本発明で使用
する試料構成を説明する縦断面図を夫々例示している。 (1)・・・種結晶ダイヤモンド (2)・・・溶媒金属 (6)・・・炭素供給源 (4+、+61・・・圧力媒体 (5)・・・黒鉛ヒーター (7)・・・種結晶溶解防止層 (8)・・・核発生抑制層 第1図 第2図

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 11)炭素供給源及びこれと接して配置された溶媒金属
    及び種結晶からなるダイヤモンド合成反応系をダイヤモ
    ンドが熱力学的に安定な高圧高温下にもたらし、該反応
    系を収容する反応室内に適切な温度勾配をつけ溶媒金属
    の炭素供給源と接する方の位置が高温に、種結晶と接す
    る方の位置が低温になる様に加熱し、溶媒金属を媒体と
    して炭素を高温部から低温部に輸送させ該温度勾配によ
    る炭素の溶媒金属への溶解度差を利用して炭素をダイヤ
    モンドとして種結晶上に析出させかつ成長させる方法に
    おいて、種結晶が溶媒金属に接する界面に金、銀、銅も
    しくはこれらの2種以上からなる合金の保護層を設けて
    ダイヤモンドが成長を開始するまでに種結晶が溶媒金属
    に溶解するのを防ぎ、かつダイヤモンドの成長過程にお
    いて種結晶以外の所で自発的な核発生を抑制することを
    特徴とするダイヤモンドの合成方法。
JP57045336A 1982-03-19 1982-03-19 ダイヤモンドの合成方法 Pending JPS58161995A (ja)

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