JPH03296524A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 り泉上例五皿分界 本発明は、成形材料、半導体の封止等に好適に用いられ
るエポキシ樹脂組成物及びその硬化物に関する。

の　　　び　　が　　しようと　る 半導体装置のパッケージとしては、従来から良好な電気
特性９機械特性、耐薬品性、耐湿性等を有する硬化物を
与えるエポキシ樹脂組成物が広く用いられている。なか
でも、ノボラック型エポキシ樹脂にフェノール樹脂を硬
化剤として配合し、これにさらに無機質充填剤を加えた
樹脂組成物が。

現在、半導体装置の樹脂封止の主流となっている。

このエポキシ樹脂組成物には、成形時の樹脂の硬化を促
進するための触媒として硬化促進剤を配合することが一
般的であり、硬化促進剤として例えば含窒素、含燐化合
物などが用いられている。

しかしながら、一般に使用される硬化促進剤は、その種
類によっては比較的低温でも触媒作用を示すため、エポ
キシ樹脂と硬化剤その他の成分との加熱混合の際やその
後の保管時において、徐々に硬化が進行して組成物の成
形時の流動性の低下や粘度の上昇など、成形性の低下を
起こすことがある。このため、従来のエポキシ樹脂組成
物は、硬化性がばらついて成形品の電気的９機械的、化
学的特性が低下し易く、保存安定性に劣る。それ故、混
合時や保管時の温度管理を厳重にしなければならす、取
扱いが面倒であるという欠点があり、これらの欠点の解
決が望まれていた。

本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、保存安定性
に優れ、かつ、加熱成形時には迅速に硬化し、電気的２
機械的、化学的特性の良好な硬化物を与え、成形材料、
半導体の封止等に有用なエポキシ樹脂組成物及びその硬
化物を提供することを目的とする。

課題を解決するための手段及び作用 本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結
果、エポキシ樹脂、無機質充填剤を含有するエポキシ樹
脂組成物に下記−数式（１）％式％（１） （但し、式中Ｒ１は水素原子又は炭素数１〜７の一価の
有機基、Ｒ２は炭素数１〜１０の二価の有機基、Ｒ”、
　Ｒ’はそれぞれ炭素数１〜７の一価の有機基であり、
ｎ　Ｉ：ｔ、　１〜３の整数である。）で示される化合
物を硬化促進剤として配合した場合、この硬化促進剤は
常温で安定で、しかも、成形時の加熱温度で初めて十分
な触媒作用を示し、それ故、エポキシ樹脂と硬化剤その
他の成分との加熱混合の際やその後の保管時には硬化が
進むことがなくて保存安定性に優れ、かつ、加熱成形時
には迅速に硬化して電気的９機械的、化学的特性の良好
な硬化物を与えるエポキシ樹脂組成物が得られることを
知見し、本発明をなすに至った。

従って、本発明は、 （１）エポキシ樹脂、 （２）硬化剤、 （３）上記（１）式で示される硬化促進剤、（４）無機
質充填剤 を必須成分として配合してなるエポキシ樹脂組成物及び
この組成物を硬化させることにより得られる硬化物を提
供する。

以下、本発明につき更に詳述する。

本発明のエポキシ樹脂組成物に使用する第１必須成分の
エポキシ樹脂は、１分子中に１個以上のエポキシ基を有
するものであれば特に制限はなく。

例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、脂環式エポキ
シ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾ
ールノボラック型エポキシ樹脂等が好適に使用されるが
、特にタレゾールノボランク型エポキシ樹脂を使用する
ことが望ましい。

なお、上記エポキシ樹脂は、組成物の耐湿性の点から加
水分解性塩素の含有量が５００１ρｍ以下、遊離のＮａ
、、ＣＱイオンが各々２Ｐρｍ以下、有機酸含有量が１
１００ｐｐ以下のものを用いることが望ましい。

更に、本発明では、エポキシ樹脂として、アルケニル基
含有エポキシ樹脂又はアルケニル基含有フェノール樹脂
、より好適には下記式（ＩＩＩ）・・・（ｍ） 基であり、Ｐ＋　ｑは０≦ｐ≦１０，１≦ｑ≦３で示さ
れる整数である。Ｒ７は水素原子又はメチル基である。

） で示されるアルケニル基含有エポキシ樹脂又はフェノー
ル樹脂と、下記一般式（ＩＩ） ＨａＲｊＳｉＯｚ−＋ａ＋ｂ）ｚ　　　　　　　　−−
−（ｎ）（但し、式中Ｒ６は置換もしくは非置換の一価
炭化水素基を示し、好ましくはメチル基、エチル基等の
炭素数１〜８のアルキル基、フェニル基等の炭素数６〜
１０のアリール基、これらの基の１以上の水素原子をハ
ロゲン原子で置換したＣＱＣ１Ｈ６ＣＱ−＠−等の基、
水素原子の一部をアルコキシシリル基で置換した一〇、
Ｈ４５ｉ（ＯＣＲ，）、。

−Ｃ３Ｈ，５Ｌ（ＯＣＲ３）、、−Ｃ，Ｈ４５Ｌ（ＱＣ
，Ｈ，）、。

０．０１≦ａ≦１、好ましくは０．０３≦ａ≦０．５．
１≦ｂ≦３、好ましくは１．９５≦ｂ≦２．０５．１≦
ａ　＋　ｂ　＜　４、好ましくは１．８≦ａ　十ｂ≦２
．４を満足する正数である。また、１分子中のけい素原
子の数は２０〜４００の整数であり、１分子中のけい素
原子に直結した水素原子の数は１以上、好ましくは１〜
５の整数である。） で表される有機けい素化合物との付加重合体（シリコー
ン変性エポキシ樹脂又はシリコーン変性フェノール樹脂
）を配合することが好ましい。なお、この（ＩＩ）式の
有機けい素化合物は、そのＳｉＨ基が上記（ｍ）式のエ
ポキシ樹脂のアルケニル基に付加して付加重合体となる
ものである。

またこの場合、上述したシリコーン変性エポキシ樹脂又
はフェノール樹脂は、加水分解性塩素の含有量が５００
ｐｐｍ以下で、遊離のＮａ、ＣＱイオンが各々２　ｐｐ
ｍ以下、有機酸含有量が１１００ｐｐ以下であることが
好ましく、加水分解性塩素、遊離のＮａ、ＣＱイオン、
有機酸の含有量が上記値を越えると、封止した半導体装
置の耐熱性が悪くなることがある。

上記シリコーン変性エポキシ樹脂又はフェノール樹脂は
単独でもあるいは２種以上を混合して配合してもよく、
さらに配合量は、組成物に配合するエポキシ樹脂と硬化
剤との合計量１００部（重量部、以下同様）に対して５
〜７０部、特に８〜５０部とすることが好ましい。シリ
コーン変性エポキシ樹脂又はフェノール樹脂の配合量が
５部より少ないと十分な低応力性を得にくく、７０部を
越えると成形品の機械的強度が低下する場合がある。

次に、第２必須成分の硬化剤はエポキシ樹脂に応じたも
のが使用され、例えば無水トリメリット酸、無水テトラ
ヒドロフタル酸等の酸無水物やフェノールノボラック樹
脂などが用いられるが、中でもフェノールノボラック樹
脂を用いることが最適である。なお、硬化剤として使用
するフェノールノボラック樹脂は、含有する遊離のＮａ
、ＣＱイオンが各々２　ｐｐｍ以下、モノマーのフェノ
ール量が１％以下であると共に、製造時に残存する微量
のホルムアルデヒドのカニツァロ反応で生じる蟻酸等の
有機酸が１１００ｐｐ以下であることが望ましく、遊離
のＮａ、ＣＱイオンや有機酸の含有量が上記量より多い
と、組成物で封止した半導体装置の耐湿特性が低下する
場合があり、千ツマ−のフェノール量が１％より多いと
、組成物で作った成形品にボイド、未充填、ひけ等の欠
陥が発生する場合がある。さらにフェノールノボラック
樹脂の軟化点は５０〜１２０℃が好適であり、５０℃未
満であると組成物の二次転移温度が低くなって耐熱性が
悪くなる場合があり、１２０℃を越えると組成物の溶融
粘度が高くなり過ぎて作業性に劣る場合が生じる。

ここで、硬化剤の配合量は別に制限されないが、上記エ
ポキシ樹脂のエポキシ基と上記硬化剤のフェノール性水
酸基または酸無水物とのモル比を０．８〜２、特に１〜
１．５の範囲にすることが好適である。両基のモル比が
０．８より小さくなると組成物の硬化特性や成形品の二
次転移温度が低くなって耐熱性が低下する場合があり、
２より大きくなると成形品の二次転移温度や電気特性が
悪くなることがある。

本発明では、第３の必須成分として下記一般式（１） ％式％（１） （但し、式中Ｒ１は水素原子又は炭素数１〜７の一価の
有機基、Ｒ２は炭素数１〜１０の二価の有機基、Ｒ’、
Ｒ’はそれぞれ炭素数１〜７の一価の有機基であり、ｎ
は１〜３の整数である。）で示される化合物を硬化促進
剤として配合する。

ここで、（１）式の置換基Ｒ１は水素原子又は炭素数１
〜７の一価の有機基であり、例えば水素原子、メチル基
、エチル基、プロピル基、ブチル基などのアルキル基、
ビニル基、アリル基などのアルケニル基、フェニル基、
トリル基などのアリール基等の１価炭化水素基、メトキ
シ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、メトキ
シエトキシ基、エトキシエトキシ基、イソプロペノキシ
基などのアルコキシ基、アルコキシ置換アルコキシ基、
アルケノキシ基等を挙げることができる。

また、Ｒ２は炭素数１〜１０の二価の有機基であり、例
えばメチレン基、エチレン基、プロピレン基などのアル
キレン基のほかに芳香族基を含む以下のようなアルキレ
ンアリーレン基等が挙げられる。

−Ｃ２Ｈ４Ｃ，Ｈ，ＣＨ２−−Ｃ，Ｈ４ＣＨ，−、−Ｃ
ＧＨ４Ｃ２Ｈ４−更に、Ｒ’、　Ｒ’はそれぞれ炭素数
１〜７の一価の有機基であり、例えばメチル基、エチル
基、プロピル基、ブチル基などのアルキル基、フェニル
基、トリル基などのアリール基等の１価炭化水素基等が
挙げられるが、なかでもブチル基、フェニル基がより一
般的である。また、ｎは１〜３の整数であるが、原料の
入手し易さ等の点がらｎは１であることが一般的である
。

このような（１）式の化合物として具体的には、下記式
で示される化合物が例示される。

（ＣＨ，）、　５ｉＣＨ２ｐ”（ＣＧＨＥ）３　Ｂ−（
ｃ、　Ｈｓ：ＬＣ，Ｈ，（ＣＨａ）ｚＳｉＣＨ２Ｆ”（
ＣＧＨｓ）ａＥ−（ＣＧＨｓ）ｎ（ＣＨａ）３Ｓｉ（Ｃ
Ｈｚ）ｚｃＧＨ４ｃＨ２Ｐ”（Ｃ４Ｈｓ）ａＢ−（Ｃ６
Ｈｓ）４（ＣＨ３）、　５ｉＣＨ２Ｐ”（Ｃ，Ｈ，）３
Ｂ−（Ｃ１Ｈ，）４（ＣＨｚ）ｚｓｉｃＨ，Ｐ”（Ｃｓ
Ｈ，）、Ｂ−（Ｃ４Ｈ９）ａＣ２Ｈ５（ｃ　Ｈ３）２　
Ｓ　Ｉｃ　Ｈ２Ｐ”　（Ｃ４Ｈ９）３　Ｂ　−（Ｑ　Ｈ
５）４（ＣＨ３）、　５ｉ（ＣＨ２）、　Ｐ”（Ｃ，Ｈ
５）、　Ｂ−（ＣＧＨＳ）。

（ＣＨ３）３ＳｉＣ，Ｈ，ＣＨ，ビ（Ｃ，Ｈｇ）、Ｂ−
（Ｃ４Ｈ，）。

ＣＨ，＝ＣＨ（ＣＨ３）ｚＳｉＣＨ，Ｐ”（Ｃ，Ｈ，）
、Ｂ−（Ｃ，Ｈ，）。

（ＣＨ３）ａ　Ｓ　１ｃＨｚ　Ｐ　”　（ＣＧ　Ｈ５）
３　Ｅ　−（Ｃ２Ｈ５）４Ｃ２Ｈ，（ＣＨ３）３ＳｉＣ
Ｈ，Ｐ”（Ｃ，Ｈ，）３Ｂ−Ｃ２Ｈ，（Ｃ，Ｈ，）。

ＣＨ，（Ｃ２Ｈ，０）２ＳｉＣＨ２Ｐ”（Ｃ，Ｈ，）３
Ｂ−（Ｃ，Ｈ，）４（（ＣＨ３）３　Ｓ　ｘｃ　Ｈ２）
２　Ｐ　”　（Ｃｓ　Ｈ５）２　Ｂ　−（ＣＧ　Ｈ５）
４（（ＣＨ，）、５ｉＣＨ２）３Ｐ”Ｃ，Ｈ５Ｂ−（Ｃ
ＧＨＳ）。

なお、上記（１）式の化合物は、対応する有機けい素化
合物のグリニヤール試薬と有機燐のハロゲン化物との反
応生成物を更に有機ハロゲン化物と反応させるか、ある
いは対応する有機けい素含有のハロゲン化物と第三級ホ
スフィン又はアルキレンホスホランとを反応させて得ら
れる有機けい素基含有の有機燐ハロゲン化物を、対応す
る硼素化合物（第四級ボレート・アルカリ金属塩等）と
反応させるなど、公知の反応（Ｃｈｅｗ、　Ｂｅｒ、　
９２゜２７５６　（１９５６）、　Ｊ、　Ａｍ、　Ｃｈ
ｅｗ、　Ｓａｃ、　８２．３９１９　（１９６０）、Ｊ
、Ａｍ、　Ｃｈｅｗ、　Ｓｏｃ、　８７．４１５６　（
１９６５）等に記載）を利用して合成することができ、
例えばトリメチルブロモシラン、フエニルジメチルクロ
ロシランとメチレントリフェニルホスホランとの反応や
クロロメチルトリメチルシラン、臭化４−（２−トリメ
チルシリルエチル）ベンジルなどとトリフェニルホスフ
ィン、トリブチルホスフィンとの反応の後、更にソジウ
ムテトラフェニルボレート等と反応させるなどして合成
することができる。

本発明では、硬化促進剤として（１）式の化合物を単独
で使用してもよいが、他の硬化促進剤と併用して用いる
こともでき、他の硬化促進剤として特に１．８−ジアザ
ビシクロ−７−ウンデセンとの併用が組成物の耐湿性の
点から望ましい。

また、（１）式の化合物の配合量は第１成分としてのエ
ポキシ樹脂１００部に対して０．１〜１０部、特に０．
３〜５部が好ましく、配合量が０．１部に満たないと硬
化性が悪くなる場合があり、方１０部を越えると保存安
定性、耐湿特性が悪くなる場合がある。また、その他の
硬化促進剤として併用する場合の１，８−ジアザビシク
ロ−７−ウンデセンは、（１）式で示される化合物１部
に対し０．０２〜２部の配合割合で併用することが望ま
しい。

次いで、第４必須成分の無機質充填材としては、例えば
溶融シリカや結晶シリカの他、窒化珪素、アルミナ、窒
化アルミニウム、窒化硼素、酸化マグネシウム、炭酸カ
ルシウム、けい酸カルシウム、ジルコニウム、タルク、
クレー、マイカ、ガラス繊維粉などが用いられる。

本発明において使用される無機質充填剤は、無定形、結
晶形、焼結、粉砕、球状等、種々のものを用いることが
できるが、封止材料としては特に球状または球状に近い
形状のものが特に充填性の点から好ましい。その平均粒
径は好ましくは５〜７５ミクロンであるが、全無機質充
填剤量の３０％を越えない範囲で平均粒径が０．１〜５
ミクロンのものを用いても良い。

なお、組成物中に含まれる無機質充填剤量は特に限定さ
れるものではないが、組成物全体の６０重量％以上であ
ることが好ましい。

更に、無機質充填剤はシランカップリング剤等であらか
じめ処理してもよい。この場合、処理に用いるシランカ
ップリング剤としては、構造式が下記式（ＩＶ） Ｒ２−０Ｓｉ（ＯＲ’）。　　　　　　　　　　　　　
　　　　　−−−（ＩＶ）で表されるような加水分解性
残基含有シラン類が好ましく用いられる。

ここで、（ＩＶ）式中の置換基Ｒ”としては、水素原子
、メチル基、エチル基、プロピル基、γ−クロロプロピ
ル基、γ−メルカプトプロピル基等の置換又は非置換の
アルキル基、フェニル基などのアリール基や、エポキシ
、アクリル、アルケニル、カルボキシル官能性であるよ
うな下記に示すものが挙げられる。

ＣＨ２ＣＨＣＨ２０ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−＼１ Ｈ，ＮＣＨ，ＣＨ，ＮＨＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−ＨＲ”Ｎ
ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２− Ｒ”　＝Ｈ又ハＣｄＨｚｄ＋ｔ　（ｄ　＝　１−４　）
整ｌＣＨ，＝Ｃ（Ｒ”）ＣＯＯ（ＣＨ，）、−Ｒ１１＝
　Ｈ又はＣＨ３（ｍ＝１〜３の整数）ＣＨ２＝ＣＨ（Ｃ
Ｈ２）Ｑ−（Ｑ＝０〜４の圃ＨＯＣＯ（ＣＨ，）ｍ　　
　　　（ｋ＝２〜１８の整数）一方、Ｒ３としては１例
えばメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、メト
キシエチル基、エトキシエチル基等の置換又は非置換の
アルキル基、ビニル基、アリル基、イソプロペニル基等
のアルケニル基、フェニル基等のアリール基、アセチル
基、プロピオニル基、ブチニル基等のアシル基などが挙
げられるが、その内メチル基、エチル基、イソプロペニ
ル基などが一般的であり、またＣは１〜４の整数である
が、Ｃが３又は４であることがより好ましい。

なお、上述したシランカップリング剤は単独で使用して
もあるいは２種類以上を併用してもよく、更には、これ
らをあらかじめ一部加水分解したものを用いてもよい。

また、シランカップリング剤の量は無機質充填剤１００
部に対して０．００１〜８部、より好ましくは０．０１
〜５部の範囲であることが好ましい。シランカップリン
グ剤が少なすぎると処理をした効果、即ち耐湿性の向上
等があられれない場合があり、多すぎるとパリ特性など
がかえって悪化してしまうことがある。

シランカップリング剤による処理方法としては、乾式、
湿式のどちらを用いても良く、シリカ、アルミナ、窒化
アルミニウム、窒化硼素、酸化マグネシウムを処理する
場合、乾式法はヘンシェルミキサー等で、湿式法は溶剤
中でそれぞれ無機質充填剤にシランカップリング剤を混
合、撹拌することによって行うことができる。この場合
、溶剤としては、例えばトルエン、キシレンなどの炭化
水素系、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコ
ールなどのアルコール系、アセトン、２−ブタノンなど
のケトン系、イソプロピルエーテル。

テトラヒドロフランなどのエーテル系等が挙げられ、水
および加水分解促進剤としての錫系、チタン系、あるい
はアミン化合物を併用することもできる。このようにし
て処理した後に４００〜１２００℃程度の加熱炉で焼結
することもよい。

本発明の組成物には、さらに必要により各種の添加剤を
添加することができ、例えばカルナバワックス等のワッ
クス類、ステアリン酸等の脂肪酸やその金属塩などの離
型剤（なかでも接看性、ｙａ型性の面からカルナバワッ
クスが好適に用いられる）、カーボンブラック、コバル
トブルー、ベンガラ等の顔料、酸化アンチモン、ハロゲ
ン化合物等の難燃化剤、老化防止剤、シランカップリン
グ剤、イオン交換物質などを適宜配合することもできる
。

なお、本発明のエポキシ樹脂組成物は、その製造に際し
、上述した成分の所定量を均一に撹拌。

混合し、あらかじめ６０〜９５℃に加熱しであるニーダ
−、ロール、エクストルーダー等で混線、冷却し、粉砕
するなどの方法で得ることができる。

本発明で得られるエポキシ樹脂組成物は、ＩＣ１ＬＳＩ
、トランジスタ、サイリスタ、ダイオード等の半導体の
樹脂封止やプリント回路板の製造などにも有効に使用で
きる。

本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて半導体装置の樹脂
封止を行なう場合、従来より採用されている成形法、す
なわちトランスファ成形、インジェクション成形、注型
性などを用いて行なうことができる。成形条件は温度１
５０〜１８０℃、ポストキュアは１５０〜１８０℃で２
〜１６時間程度行なうことが好ましい。

見肌災夏果 本発明のエポキシ樹脂組成物は、保存安定性に優れてい
る上、加熱成形時には迅速に硬化し、電気的２機械的特
性の良好な硬化物を与えるもので、成形材料、半導体の
封止材等として好適に使用することができる。

〈実施例、比較例〉 以下、実施例及び比較例を挙げて本発明を具体的に説明
するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない
。

〔実施例１〕 α−アルミナ（平均粒径２２−）６００重量部（以下単
に部と表わす）を５００部のトルエンに分散させた。１
．０部のテトラメトキシシランを添加すると共に、純水
０．６部を加えて加熱し、トルエン還流下に５時間撹拌
を続けた。その後。

減圧下に１５０℃にて溶媒を留去することにより処理を
行なった。このものと、下記式 で示される化合物と下記式 で示される化合物との付加反応物であるシリコーン変性
エポキシ樹脂（式中の添字は平均値）５０部、クレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２３０）１
３部、臭素化エポキシ樹脂（エポキシ当量２８０）５部
、フェノールノボラック樹脂（フェノール当量１００）
３２部、カルナバワックス１．５部、γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン１．５部、球状の溶融シリ
カ（平均粒径１．２／ａｌｌ）１００部、カーボンブラ
ック２部、更に下記式で示される化合物（Ａ）１．２５
部、 （ＣＨ，）、５ｉＣＨ２Ｐ”（ＣＧＨ，）□Ｂ−（ＣＧ
Ｉ−Ｌ）、　　　　　　　・・・（Ａ）１．８−ジアザ
ビシクロ−７−ウンデセン０．１２部を７０〜８０℃の
熱ロールにかけて混練し、冷却粉砕して、エポキシ樹脂
組成物を得た。

〔実施例２〕 実施例１における化合物（Ａ）１．２５部を下記式で示
される化合物（Ｂ） ＣＧ　Ｈ５（ＣＨ３）２　Ｓ　ＩｃＨ２Ｐ”　（Ｃｓ　
Ｈ５）３　Ｂ　−（Ｃｓ　Ｈｓ　）４　　　・・・（Ｂ
）１．４０部に代えた以外は同様の条件で処理を行ない
、同様の配合でエポキシ樹脂組成物を得た。

〔実施例３〕 実施例１における化合物（Ａ）１．２５部を下記式で示
される化合物（Ｃ） （ＣＨ３）３５ｉ（ＣＨｚ）ｚｃｓＨ＊ｃＨ２Ｐ”（Ｃ
４Ｈ９）：ｌ　Ｂ−（ＣＧＨ５）４・・・（Ｃ）１．３
７部に代えた以外は同様の条件で処理を行ない、同様の
配合でエポキシ樹脂組成物を得た。

〔実施例４〕 実施例１における化合物（Ａ）１．２５部を下記式で示
される化合物（Ｄ） （ＣＨ，）、　５ｉＣＨ２Ｐ”（Ｃ，Ｈ，）３Ｂ”’（
Ｃ４Ｈ，）４　　　　　　・・・（Ｄ）１．１７部に代
えた以外は同様の条件で処理を行ない、同様の配合でエ
ポキシ樹脂組成物を得た。

〔実施例５〕 実施例１における化合物（Ａ）１．２５部、１．８−ジ
アザビシクロ−７−ウンデセン０．１２部を化合物（Ａ
）のみ２．２８部に代え、同様の配合でエポキシ樹脂組
成物を得た。

〔実施例６〕 実施例１における無機質充填剤を結晶性シリカ（平均粒
径２８−）のみ５００重量部に代え、同様の配合でエポ
キシ樹脂組成物を得た。

〔実施例７〕 実施例１における無機質充填剤を溶融シリカ（平均粒径
２４声）のみ３７０重量部に代え、同様の配合でエポキ
シ樹脂組成物を得た。

〔比較例１〕 実施例１における化合物（Ａ）１．２５部を２−フェニ
ルイミダゾール０．５６部に代え、同様の配合でエポキ
シ樹脂組成物を得た。

〔比較例２〕 実施例１における化合物（Ａ）１．２５部をトリフェニ
ルホスフィン０．６０部に代え、同様の配合でエポキシ
樹脂組成物を得た。

〔比較例３〕 実施例１における化合物（Ａ）１．２５部をトリフェニ
ルホスフィン・トリフェニルボレート１．０７部に代え
、同様の配合でエポキシ樹脂組成物を得た。

〔比較例４〕 実施例６における化合物（Ａ）１．２５部を２−フェニ
ルイミダゾール０．５２部に代え、同様の配合でエポキ
シ樹脂組成物を得た。

〔比較例５〕 実施例６における化合物（Ａ）１．２５部をテトラフェ
ニルホスホニウムテトラフェニルボレート１．３３部に
代え、同様の配合でエポキシ樹脂組成物を得た。

これらのエポキシ樹脂組成物について、成形時の硬化性
、保存安定性およびパワーＩＣの耐湿性（アルミ腐食試
験）について下記方法で評価した。

結果を第１表に示す。

スパイラルフロー値 ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して、１７５”Ｃ，７
０ｋｇ／ａ（の条件で測定した。

硬−皮 バーコール硬度計９３５を用いて測定した。

アルミニウム　線 アルミニウム金属電極の腐食を検討するために設計した
１４ピンＩＣにエポキシ樹脂組成物をトランスファーモ
ールド法で成形し、１２１℃、湿度１００％の高圧釜に
２０００時間入れ、配線のオープン不良率を調べた。

第１表の結果より、本発明のエポキシ樹脂組成物（実施
例１〜７）は、硬化促進剤として上記（＋）式の化合物
以外のものを配合したエポキシ樹脂組成物（比較例１〜
５）に比へ、保存安定性に優れ、かつ、電気的７機械的
、化学的特性が極めて良好な硬化物を与えることが確認
された。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（１）エポキシ樹脂、 （２）硬化剤、 （３）下記一般式（ I ）で示される硬化促 進剤、 （Ｒ＾１＿３ＳｉＲ＾２）＿ｎＰ＾＋Ｒ＾３＿４＿−＿
   ｎＢ＾−Ｒ＾４＿４・・・（ I ）（但し、式中Ｒ＾１
   は水素原子又は炭素数１〜７の一価の有機基、Ｒ＾２は
   炭素数１〜１０の二価の有機基、Ｒ＾３、Ｒ＾４はそれ
   ぞれ炭素数１〜７の一価の有機基であり、ｎは１〜３の
   整数である。）（４）無機質充填剤 を必須成分として配合してなることを特徴とするエポキ
   シ樹脂組成物。 ２、アルケニル基含有エポキシ樹脂又はアルケニル基含
   有フェノール樹脂のアルケニル基に下記一般式（II） Ｈ＿ａＲ＾５＿ｂＳｉＯ＿２＿−＿（＿ａ＿＋＿ｂ＿）
   ＿２・・・（II）（但し、式中Ｒ＾５は置換もしくは非
   置換の一価炭化水素基を示し、ａ、ｂは０．０１≦ａ≦
   １、１≦ｂ≦３、１≦ａ＋ｂ＜４を満足する正数である
   、また、１分子中のけい素原子の数は２０〜４００の整
   数であり、１分子中のけい素原子に直結した水素原子の
   数は１以上の整数である。）で表される有機けい素化合
   物のＳｉＨ基が付加されてなる重合体であるシリコーン
   変性エポキシ樹脂又はシリコーン変性フェノール樹脂が
   配合されてなる請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。 ３、請求項１又は２記載のエポキシ樹脂組成物を硬化さ
   せることにより得られる硬化物。