JPH0323268A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業Ｌの利用分野 本発明は、電子部品や耐熱部品等に用いられる窒化アル
ミニウム（μｉＮ）焼結体の製造方法に関する。

虹米立且薯 ＡＩＮ焼結体の一般的な製造方法は次の通りである。

まず、／ＶＮ粉末に焼結助剤と有機結合剤を添加する。

焼結助剤としては、通常、Ｃａ，　Ｓｒ，　Ｂａ等のア
ルカリ土類又はＹ，　Ｌａ，　Ｃｃ等の希士類元素の酸
化物或いはその前駆体が使用される。また有機結合剤と
しては、通常、アクリル樹脂，ポリビニルブｆラール樹
脂等の樹脂；フタル酸ジブブール，フタル酸ジオクチル
，フタル酸ベンジルｎ−ブヂル等の可塑剤；ステアリン
酸，ワックス類等の滑剤：ソルビタン脂肪酸エステル，
ポリアクリル酸塩等の分散剤；消泡剤等が使用ざれる。

通常、上記焼結助剤及び有Ｉｌｌ＃Ａ合剤は夫々ＮＮ粉
末１００重偵部に対して０．５〜１０重醋部、０．５〜
２０＠看部添加される。

ＡＩＮ粉末に焼結助剤と有機結合剤を添加後、均一なス
ラリーが得られるまで、ボールミル，二ダ等の適当な混
合機を用いて有機溶剤中で湿式混合する。このとき使用
される有機溶剤としては、エタノール，イソブロバノー
ル，ブタノール．トルエン，メチルＪチルケトン，酢酸
エチル，トリクロ］１エタン等が例示ざれる。

こうして得られた混合物をドクターブレード法，乾式プ
レス法．躬出成形法等の任意の方法を用いて成形する。

乾式プレス法にて成形するときには、成形前に混合物を
スプレードライ等の方法により乾燥させる。

次いで、成形体を大気中もしくはＮ２等の非酸化雰囲気
中で加熱して脱脂する。脱脂温度は、大気中では約３５
０〜６００℃であり、非酸化雰囲気中でＬ＆約４００℃
以Ｊ二である。

最後に、脱脂体をホットプレス法又は常圧焼結法により
焼結する。量産性及びコストの点から、常圧焼結法がよ
り一般的である。常圧焼結の場合、脱脂体を適当な治具
Ｌに置き、非酸化雰囲気中１８００℃以卜の温度で焼結
する。

発明が解決しようとする課 上記のようにして製造されたＮＮ焼結体は焼成むらを生
じやサく、また特にシート状成形体のときには反りが生
じやすい。

このような焼成むらや反りの原因としては、駅脂むらと
焼結の不均一性が挙げられる。ＮＮの焼結は、ＮＮ粉末
表面のＮ２０３と焼結助剤とから形成される液相により
進行するが、説脂が不十分なとき（即ち、脱脂体中に過
剰の炭素が残存１ノでいるとき）には、脱脂体中に残存
する炭素が以下のように／ｖ２０３や焼結助剤ど反応し
て、液相を形成するのに不可欠である酸素を除去し、液
相の形成を阻害するために焼結が妨げられる。

ＡＩ　　Ｏ　　＋　３０十Ｎ，，→　２ＮＮ←　３ＣＯ
２３ Ｙ２０３＋３Ｇ−＋−Ｎ，，→　２ＹＮ＋　３ＣＯ脱脂
むらのとき〈即ち、脱脂体中に炭素が不均一に残存して
いるとき）にも、液相が場所によって異なる組成を有す
るために不均一に焼結し、焼成むらが生ずる。

一方、焼結助剤は通常粒径０．５〜１０一程度の粉粒体
であり、成形体又は脱脂体中に粒子状に点在しているた
め、焼結は焼結助剤の粒子が存在している部分から不均
一に起ったり、逆に粒子が存在しない部分は焼結されな
い結果、焼成むらが生じ−やすくなる。

更に、粒子状の焼結助剤では酸素の拡敗に１ネルギーを
要するため、十分な液相を形或するには焼結温度を高く
しなければならない。

・　　　゛　るための一 ナフテン酸塩が桐油などの酸化重合触媒として作用する
ため塗料の乾燥剤として使用されることは周知であるが
、本発明者らは、特定のナフテン酸塩がｓ　ｍ　’−ｒ
−程において有機結合剤の分解を促進１ることを見出し
、本発明に至った。

本発明により提供される窒化アルミニウム焼結体の製造
方法の特徴は、窒化アルミニウム粉末に焼結助剤と有機
結合剤を混合する工程においで、アルカリ土類及び希十
類から選ばれる少なくとも１種の元素のブフテン酸塩を
添加づることにある。

ナフテン酸塩として（よ、ナフテン酸カルシウム，ナフ
テン酸スト口ンチウム，ナノデン酸バリウム，ナフテン
酸イットリウム，ナフテン酸ランタン，ナフテン酸セリ
ウム，ナフテン酸プラセオジム，ナフテン酸ネオジム，
ナフテンＷＩナマリウム，ナフテン酸ガドリニウム等が
例示され得る。

本明ＩＩ書中、「ナフテン酸」とは、石油酸の主戒分と
してのナフテン核を持つ飽和カルボン酸類を指す。その
構造は、一般式Ｃ。１］２ｎ−２０２（単環式）、ｃｏ
目，。−４０２（二環式）或いはｃｏ目，。−６０２　
（三環式）等に相当づるボリカルボン酸である。

ナフテン酸塩の添加潰はＮ．Ｎ粉末１００ｆｆｌ　Ｍ部
に対して０．１〜２０重厘部であり、好ましくは０．５
〜１０重公部である。添加醋が０．１重績部より少ない
どきには有機結合剤の分解が所用通りに促進されず、ま
た２０重置部を越えるときには成形体密度が低くなり過
ぎる等の問題が生じ、いずれにせよ満足なＮＮ焼結体を
得ることかでぎない。

本発明のナフテンｍ塩は焼成時に分解して酸化物となり
、それ自体焼結助剤としても作用し得るので、添加量が
５糟間部以」一のときにはＹ２０３等の焼結助剤を特に
添加しなくてもよい。

作用及び効果 本発明におけるＪフテン酸塩は、脱脂丁稈において有機
結合剤の分解を促進する触媒として作用し、脱脂効率を
高めるものと推察される。従って、本発明によれば、窒
化アルミニウム粉末に焼結助剤と有機結合剤を混合する
工程でナファン酸塩を添加することによりＮＮ成形体が
容易に脱脂され得るので、従来技術の欠点であった脱脂
不十一分による焼結阻害及び脱脂むらによる不均一な焼
結は解消され、焼成むらや反りのない焼結体が得られる
。

また、ノーフテン酸塩は有機溶剤に再溶であり、液体の
形態で添加混合されるので、ナフテン酸塩は成形体又は
脱脂体中に一様に分布され得る。従って、本発明によれ
ば、従来技術において粒状の焼結助剤が点在寸ることに
基因して生じていた焼成むらも解消され得る。

本発明によれば、プフテン酸塩は脱脂・焼結工程で分解
して非常に微細な酸化物となって、／ｖＮ粉末の表面も
しくは粉末の間隙に析出する。この分解生成物が焼結時
にＡＩＮ粉末表面のＡｉ，２０３と反応して液相を形或
するため、焼結が均一に進行する。

更に、本発明によれば、ナフテン酸塩とは別に添加され
た焼結助剤はナフテン酸塩から生成した液相中に溶解し
、或形体全体に均一に拡散され得るので、焼結温度を低
下さぜることかできる。

なお、ノフテン酸塩は樹脂との相容性も優れているため
、成形体に柔軟性を付与する可塑剤としＣのｎ能をも有
している。

夫菫（ （実施例１） 平均ｙＪ径１．１−でＨ素謙１．３％の＃Ｎ粉末（東洋
アルミニウム■、トーヤルナイトＦＳ）　　１００７に
、Ｙ２０３　２９、ポリビニルブチラール樹脂（積水化
学工業■、ＢＨＳ）　１０ｇ、ナフテン酸イットリウム
５’Ｊ、分散剤（東部化学王業■、Ｉｔｓγ１０）ｌｉ
ｊ、ドル■ン２５ｇ、エタノール２５ｇ、メチルエチル
ケトン２５ｇを加え、ボールジルで２４時間混合した。

混合して得られたスラリーを真空脱泡し、粘度を１５，
０００　ｃｐｓに調整した後、ドクター成形機により６
０．口、厚さ０．７順のシート状戒形体を得た。

この成形体を大気中４００℃で３０分間脱脂した。

得られた脱脂体は乳白色をζ４しており、Ｆ分脱脂され
ていた。

その後、この脱脂体を窒素雰囲気中１８００℃で３時間
焼結した。

得られた焼結体は十分に緻密化されており（密度１００
％）、焼成むらや反り１よ認められなかった。

この焼結体の破面を電子顕微鏡で観察した結果から未焼
結部分は残っていないことが判明した。

また、得られた焼結体の熱伝導率をレーザーノラッシュ
法（理学電機■、レーザー法熱定数測定装置Ｌｒ／　Ｔ
ＣＨ−８５　１０　）に準じて測定したところ、１７０
Ｗ／ｍＷであった。

〈比較例１） ナフＴン酸イットリウム５ｇをジブチルフタレ−ト５ｇ
に変更した以外は、実施例１と同様にしてＡＩＮ焼結体
を製造し、脱脂した。得られた脱脂体は灰黒色を甲して
おり、脱脂は不十分であった．この脱脂体を焼結して得
られた焼結体は、十分に緻密化されでおらず（密度９０
％）、リング状の焼成むらが認められた。反りも発生し
ていた。この焼結体の破而を電子顕微鏡で観察した結果
から一部未焼結部分が残っていることが判明した。

また、得られた焼結体の熱伝導率は１１９Ｗ／ＩＫであ
り、本発明のＮＮ焼結体に比べて低かった。

（実施例２〜８及び比較例２〜３） 表１に示す条件で、実施例１を繰返して／ｖＮ焼結体を
製造した。

（実施例９〉 実施例１で使用した／ＶＮ粉末１００ｇに、ＣａＣ０３
５７、アクリル樹脂（固形分５０％、互応化学工業■、
Ｇ−２７）　１５ｇ（固形分換＊）、ナフテン酸イツト
リウム５ｇ、分散剤１ｇ、トルエン２５ｇ、−Ｉタノー
ル２５ク、メチルエチルケトン２５ｇを加え、ボールミ
ルで２４時ＩＩｉ混合した。混合して得られたスラリー
を真空脱泡し、粘度を１０，０００　ＣＤＳに調整した
後、ドクター成形機にまりで６０鋼口、厚さ０．７顛の
シート状戒形体を得た。

この成形体を実施例１と同様にして脱脂した。

得られた脱脂体は乳白色を里しており、ｆ分脱脂されて
いた。

その後、この脱脂体を窒素雰聞気中１８００℃で３時間
焼結した。

得られた焼結体は十分に緻密化され（おり（密度１００
％〉、焼成むらや反りは認められなかった。

また、得られた焼結体の熱伝導率は１４３Ｗ　／　ｍＫ
であった。

（比較例４） ナフテン醒イットリウム５ｇをジブチルフタレート５ｇ
に変更した以外は、実施例９と同様にしてＡＩ．Ｎ成形
体を製造し、脱脂した。得られた脱脂体は乳白色を呈し
ており、十分脱脂されていたが、この脱脂体を焼結して
得られた焼結体には網目状の焼成むらが認められ、密度
も９６％と低かった。

また、得られた焼結体の熱伝導率は１２５Ｗ／ｍＫであ
り、本発明の／ｖＮ焼結体に比べて低かった。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）窒化アルミニウム粉末に焼結助剤と有機結合剤を
   混合する工程において、アルカリ土類及び希土類から選
   ばれる少なくとも１種の元素のナフテン酸塩を窒化アル
   ミニウム１００重量部に対して０．１〜２０重量部添加
   することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方
   法。