JPH03214607A - ボンド磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 《産業上の利用分野》 本発明は、希土類元素（Ｒ），鉄及びボロンを基本成分
とする磁性祠料粉体を合成樹脂により結合させたボンド
磁石の製造方法に関し、特に、焼結型のＲ−Ｆｅ−Ｂ系
永久磁石バルク体を原料として、高い磁気特性を発揮す
るボンド磁石を製造する方法に関する。

《従来の技術》 従来、希土類磁石として、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の磁石が開発
されている。

このＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石には、焼結型と高速急冷型とが
あり、現在のところ、焼結型が、低コストで高い磁気特
性を有するものとして最も優れているとされている。

一方、ボンド磁石は、従来、例えば、次のような方法で
製造されていた。

上記の高速急冷型のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石ハルク体を
原料とし、これを粉砕し、粒径毎に分級する。分級され
た粉体に、この粉体の接着剤である合成樹脂（例えば、
エポキシ樹脂等）を添加混合し、均一に混練する。混線
物を磁場中で所定の形状に成型した後、成型体をキュア
ーする。

なお、上記の磁場中成型は、一般に、圧縮成型法を採用
し、成型体の密度を高めて、良好な磁気特性を有するボ
ンド磁石を製造している。

このように、従来のボンド磁石は、高速急冷型のＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系永久磁石バルク体を原料としており、これまで
上記の焼結型のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体を原料
としたボンド磁石は知られていない。

《発明が解決しようとする課題》 ところで、前述のように、焼結型のＲ−ＦｅＢ系永久磁
石バルク体は、コストが低く、高い磁気特性を有するこ
とから、これを原料としたボンド磁石の開発が望まれる
。

しかし、焼結型のものを原料とし、これを粉砕すると、
得られる粉体（粒子）には、粉砕による機械的な歪みが
発生し、また粒子粉砕面の化学的活性に起因する酸化が
生じ、これら歪みや酸化の影響により、粒子の磁気特性
（保磁力ｉＨｃ）が激減する。

このように磁気特性のべ減した粒子を使用して得られる
ボンド磁石は、当然に磁気特性が充分でなく、本発明者
等の実験によれば、ｉＨｃが２ＫＯｅ程度、最大エネル
ギ積（ＢＨ）．，が３ＭＧＯｅ程度でしかなく、工業上
の実用性に欠ける。

本発明は、以上の諸点に鑑みてなされたものであって、
その目的とするところは、従来はボンド磁石の原料とさ
れていなかった焼結型のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク
体を原料として、高い磁気特性を有するボンド磁石を製
造する方法を提案するにある。

《課題を解決するための手段》 上記目的を達成するために、本発明は、希土類元素．鉄
及びボロンを基本成分とする焼結合金からなる永久磁石
バルク体を粉砕し、分級し、該分級粉体を磁場中成型し
た後、真空又は不活性雰囲気中で熱処理し、次いで該熱
処理成型体に樹脂を含浸させることを特徴とする また、好ましくは、上記の真空又は不活性雰囲気中での
熱処理を、４００〜９００℃、３時間以内で行うことで
ある。

《作　用》 本発明は、前述のようにボンド磁石の磁気特性が、原料
となる焼結型Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体粉末の酸
化や機械的歪みの影響を大きく受３ けることに着目したもので、この酸化や機械的歪みと言
った上記原料粉末（粒子）の欠陥を、樹脂の添加混合前
に、磁場中成型と熱処理とを行うことにより解消するも
のである。

すなわち、焼結型Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体は、
第３図（Ａ）に示すように、例えば、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ
を主相１とし、これをＮｄリッチ相２やＢリッチ相３が
取り囲んでいるニュークリエーション型磁石である。

ニュークリエーション型磁石は、上記の主相１を取り囲
むＮｄリッチ相２との界面が保磁力を発生させる重要な
働きをしており、さらに主相内に逆磁区の芽となる欠陥
（例えばクラック，転位）の少ないものが高保磁力を得
ることができる。

そのため主相１の周囲にＮｄリッチ相２が欠けていたり
、主相内に欠陥があると、たちまち保磁力は激減してし
まう。

このような構成の焼結型Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク
体を粉砕すると、第３図（Ｂ）に示すように、上記の主
相１が例えば１ａと１ｂとに２つ４ に割れ、これらＮｄ２Ｆｅ＋４Ｂからなる主相］ａ，１
ｂは保磁力発生に重要なＮｄリッチ相を失う。

また粉砕の際に粉体内部に機械的歪みが発生し、主相内
に第３図（Ｂ）に示すような、クラック４を生じさせる
。

一方、上記の粉砕による主相１ａ，ｌｂの割れ面、及び
上記の機械的歪みにより発生するクラック４部や粉砕粉
体表面に露出したＮｄリッチ相２部は、化学的に極めて
活性であり、雰囲気中の酸素により容易に酸化される。

この酸化及び上記のＮｄリッチ相２の欠けや機械的歪み
が主相ｌａ，ｌｂの磁気特性（特に保磁力）を失わせ、
これら主相から構成される粉砕粉体５　６の磁気特性を
激減させると考えられている。

本発明では、このように割れたものを所望の形状に磁場
中成型し、続いて熱処理する。

この磁場中成型と熱処理により、２つに割れた主相１ａ
と１ｂとが略割れ面同士で結合すると共に、クラック４
が消失して、元の第３図（Ａ）に近い状態になり、上記
のような割れ面及びクラック４による化学的活性の悪影
響が減少する。

従って、磁気特性も良好な状態を示すようになる。

これに対し、前述した高速急冷型Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁
石バルク体を原料とする従来のボンド磁石の製造方法を
、そのまま上記の焼結型Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク
体に適用するとすれば、第３図（Ｂ）に示す状態のもの
に、樹脂が添加混合されて混練されてしまうため、上記
の割れ面及びクラック４による化学的活性の悪影響が解
消されず、製品ボンド磁石の磁気特性が著しく劣化して
しまう。

本発明において、上記の作用を得る上で、上記の熱処理
の温度は４００〜９００℃で、特に６００〜８００℃と
するのが良い。すなわち４００℃より低温であると、主
相１ａ，ｌｂ間及び結晶粒界面での原子拡散が不充分゛
で、上記のような作用が生じない。一方９００℃より高
温であると、結晶粒径が粗大化したり、酸化が生じて、
磁気特性がかえって劣化するばかりでなく、成型体の形
状変化が生じる等の不都合が生じる。

また、上記の熱処理の時間は、上記の熱処理温度に応じ
て適宜選択されるが、３時間を超えると、結晶粒径の粗
大化及び酸化により磁気特性を劣化させるため、本発明
では３時間以内とするのである。

なお、０．２時間より短時間であると、上記粒子間及び
結晶粒界面での原子拡散が不充分となることがあるため
、熱処理時間の下限は０．２時間とすることが好ましい
。

更に、上記の熱処理を真空又は不活性雰囲気中で行うの
は、上記の割れ面及びクラック４や界面破壊５の酸化か
熱により促進されるため、この酸化を防止するためであ
る。

また、上記の熱処理は、第２図（Ａ）に示すように連続
的な熱処理に限られることなく、第２図（Ｂ）に示すよ
うにＡ十Ｂ十Ｃ＋Ｄ・・・・・・＝３時間以内となるよ
うな不連続的な熱処理であっても上記の作用を得ること
ができる。

７ 本発明では、以上の熱処理の後に、樹脂含浸を行う。

これにより、成型後の粒子に樹脂が侵入し粒子と粒子と
をロックさせ、成型後の形状を強固に保つことが可能と
なる。

以上の作用を発現させるための原料である焼結型Ｒ−Ｆ
ｅ−Ｂ系永久磁石バルク体として、本発明では、Ｒ　（
Ｒは、Ｎｄ，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｔｂのうちの少なくと
も１種又は更にＬａ，Ｃｅ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｅｒ，Ｅｕ，
Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｙのうちの少なくとも１種からなる
）８〜３０原子％、Ｂ２〜２８原子％、Ｆｅ４２〜９０
原子％の組成からなるものが好ましく使用される。更に
、キューリー点の向上等を目的として、Ｆｅに対してＣ
ｏを５０％まで置換しても良い。

《実　施　例》 実施例１ 第１図に示すフローにより本発明に係る方法を実施した
。

本例では、組成式Ｎ　ｄ　ｌｌ１．３Ｄ　３’　ｏ６Ｆ
　ｅ　７ｓ，Ｂ８ ６．７で表されるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金をジエツｌ・ミ
ルにより粉砕し、平均粒径３μｓの微粉体とし、この微
粉体を磁場成型後、焼結し、時効処理して得た焼結型Ｎ
ｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体を原料とした。

なお、この原料の磁気特性は、次の通りであつた。

Ｂｒ　　　　　　　　：１２．　　５ｋＧｉＨｃ　　　
　　　　：　　１　　３．　　５５ｋＯｅ（ＢＨ）ｍａ
ｘ　　：　　３５．　　１ＭＧＯｅ角型性　　　：０．
９５ 上記の原料を、ジョークラツシャーにより粉砕し、分級
して１２５〜３００庫の合金粉体を得た。

この分級粉体を１５ｋＯｅの磁場中で配向させながら、
成型圧３　ｔ　ｏ　ｎ　／　ａＩＩＩて圧縮成型し、成
型体をＩＸ１０−６Ｔｏｒｒの真空中，７００゜Ｃ，　
　１時間で熱処理した。なお、熱処理方法は、第２図（
Ａ）に示す方法とした。

この熱処理後の成型体を粘度１０ｃｐｓのエポキシ樹脂
中に浸漬し、デシケータに移し、約３分間真空状態とし
、成型体中にエポキシ樹脂を充分含浸させた。

次いで、１００℃．６０分間のアフターキュアを行った
。

以上のようにして、３個の試料を製造した。

また、比較のために、第４図（Ａ），（Ｂ）に示す工程
により、上記の実施例と同じ焼結型Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石バルク体を原料としてボンド磁石を製造した。

すなわち、第４図（Ａ）の工程により、上記焼結型Ｎｄ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体をジョークラッシャーに
より粉砕し、分級して得た１２５〜３００屡の合金粉体
を１５ｋＯｅの磁場中，３ｔｏｎ／ｃＪの成型圧で圧縮
成型した後、成型体を粘度１．Ｏｃｐｓのエポキシ樹脂
中に浸漬し、デシケータに移し、約３分間真空状態とし
、成型体中にエポキシ樹脂を充分含浸させた。次いで、
１００℃，６０分間のアフターキュアを行い、３個の試
料を製造した。この工程を比較例］と言う。

また、第４図（Ｂ）の工程により、上記焼結型１１ Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体をジョークラッシャ
ーにより粉砕し、分級して得た１２５〜３００加の合金
粉体・をＩＸＩＯ−６Ｔｏｒｒの真空中，７００℃，１
時間の熱処理を施した。なお、熱処理方法は、第２図（
Ａ）に示す方法とした。

この後、１５ｋＯｅの磁場中，　　３　ｔ　ｏ　ｎ／ｃ
Ｊ（７）成型圧で圧縮成型し、成型体を粘度１０ｃｐｓ
のエポキシ樹脂中に浸漬し、デシケータに移し、約３分
間真空状態とし、成型体中にエポキシ樹脂を充分含浸さ
せた。次いで、１０００Ｃ，６０分間のアフターキュア
を行い、３個の試料を製造した。この工程を比較例２と
言う。

以上の本発明例及び比較例１，２で得た３個づつの試料
につき磁気特性を測定し、この結果を表１と第５図の４
πＩ一Ｈの減磁曲線に示す。第６図中、■は比較例１、
■は比較例２、■は本発明例の３個の試料の平均値を示
したものである。

なお、参考のために、上記の焼結型Ｎｄ−ＦｅＢ系永久
磁石パルク体の磁気特性を表１に併せて示す。

１つ 第１表 角型性 ０．９Ｂｒの時のｌｌｃ／ｉｌｌｃ　（以下同じ）？１
から明らかなように、磁場中での圧縮成型後に熱処理を
施さずに樹脂を含浸させた比較例１では、Ｂ　ｒ，　　
ｉ　Ｈｃ，　　（ＢＨ）　ｍａｙ　，角型性ともに、著
しく低いことが判る。このことから、原料バルク体の粉
砕により低下した磁気特性は、圧縮成型のみでは向上し
ないことが判る。

また、磁場中での圧縮成型前に熱処理を施す比較例２で
は、ｉＨｃと（ＢＨ）．Ｉ．．は比較例１に比し、やや
増加するか、Ｂｒ及び角型性は殆ど変化しないことが判
る。このことから、原料バルク体の粉砕により低下した
磁気特性は、粉体の状態で熱処理を施しても若干の向上
が得られる程度であることが判る。

これに対し、磁場中での圧縮成型後に熱処理を施す本発
明では、比較例１，２に比し、Ｂｒ，ｉＨｅ，　　（Ｂ
Ｈ）■ＡＸ　ｌ　角型性ともに著しく増加していること
が判る。

実施例２ 熱処理温度を種々変えた以外は実施例１と全く同様にし
て本発明に係る方法を実施し、得られた１　４ ？ンド磁石の磁気特性を測定した。

この結果を、第６図に示す。

同図から明らかなように、磁気特性は熱処理温度にかな
り依存しており、４００°Ｃより低温では熱処理効果が
見られず、４００℃以上でその効果が現れる。

また、温度が上がるに従いｉＨｃ，（ＢＨ）や，ともに
増加して行き、７００°Ｃて（ＢＨ）■，８が最高にな
り、９００℃を超えると激減する。

ｉＨｃは、９００°Ｃまで増加して行き、９００゜Ｃを
超えると激減する。

ｉＨｃと（ＢＨ）■．Ｘのピーク位置の違いは７００℃
以上で４πＩ−Ｈループの角型性が減少するためである
。

以上により、熱処理効果は４００〜９００℃、好ましく
は６００〜８００℃であることが判る。

実施例３ 熱処理時間を種々変えた以外は実施例１と全く同様にし
て本発明に係る方法を実施し、得られたボンド磁石の磁
気特性を測定した。

この結果を、第７図に示す。

同図から明らかなように、３時間より長時間であると磁
気特性の低下が見られ、また、１時間より短時間である
とやはり磁気特性の低下か見られる。

実施例４ 実施例１と同じ組成式を有するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金を
ジェットミルにより粉砕し、平均粒径３虜の微粉体とし
、この微粉体を磁場成型後、焼結は行ったが、時効処理
はしていない焼結型Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体
を原料とする以外は実施例１及び比較例１，２と全く同
様にしてボンド磁石（各例で１個づつ）を製造し、これ
らの磁気特性を測定した。

なお、上記の焼結型Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体
原料の磁気特性は、次の通りであった。

Ｂｒ　　　　　：１２．３ｋＧ ｉＨｃ　　　　：　１０．ＯｋＯｅ （ＢＨ）　．ｎ．．：　３６．ＯＭＧＯｅ角型性　　　
４０．９５ 本例で得られた結果を、 表２に併せて示す。

第２表 １　６ 表２から明らかなように、本発明の原料である焼結型Ｎ
ｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体は、焼結後、実施例１
のように時効処理を行っても、また本例のように時効処
理を行わなくても、実用に充分供し得るボンド磁石を製
造することができることが判る。

但し、表１の本発明例と表２の本発明例とを比較すれば
明らかなように、焼結後に時効処理を行った焼結型Ｎｄ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体を原料とする場合、若干
、磁気特性が向上することが判る。

《発明の効果》 以上詳述した本発明に係る方法によれば、原料である焼
結型永久磁石バルク体の粉砕により生じる粉体（粒子）
の化学的活性に起因する欠陥を、磁場中成型と熱処理と
により粒子の相互作用で解消することができ、この後で
樹脂の含浸を行うため、優れた磁気特性を有するボンド
磁石を得ることができる。

この結果、本発明に係る方法では、従来、ボン１只 ド磁石の原料として用いられることのなかった低コスト
で高磁気特性を有する焼結型永久磁石バルク体を原料と
することができ、これにより良好な磁気特性を有するボ
ンド磁石を低コストで提供することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る方法を工程順に示す図、第２図（
Ａ）．（Ｂ）は本発明に係る方法の熱処理の仕方を示す
説明図、第３図（Ａ），（Ｂ）は本発明に係る方法の作
用を説明する図、第４図（Ａ），（Ｂ）は比較例の工程
を示す図、第５図は本発明に係る方法の効果を示す図、
第６図及び第７図は本発明に係る方法の熱処理条件の根
拠を示す図である。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）希土類元素，鉄及びボロンを基本成分とする焼結
   合金からなる永久磁石バルク体を粉砕し、分級し、該分
   級粉体を磁場中成型した後、真空又は不活性雰囲気中で
   熱処理し、次いで該熱処理成型体に樹脂を含浸させるこ
   とを特徴とするボンド磁石の製造方法。
2. （２）真空又は不活性雰囲気中での熱処理を、４００〜
   ９００℃、３時間以内で行うことを特徴とする請求項１
   記載のボンド磁石の製造方法。