JPH032057B2 - - Google Patents
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- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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Description
(発明の技術分野)
本発明は絶縁層を介して金属板により裏打ちさ
れたプリント配線基板に関する。 (従来の技術) 硬質或いはフレキシブルな積層板に銅箔を張つ
た銅張り積層板はよく知られている。また配線板
上の素子からの熱を放散するために、放熱板とし
て金属板で裏打ちした配線板も周知である。しか
しながら、絶縁層として用いられる樹脂類は耐熱
性が乏しいために、はんだ付け工程等でかえつて
放熱が悪くなり、絶縁層が軟化、収縮、破壊、ふ
くれ、接着はがれ等を起すことがあり、信頼性の
低下につながつていた。 (発明の目的) 本発明は絶縁層として耐熱性、耐水性の改善さ
れた樹脂を使用することにより、向上された熱時
の接着強度を有し、且つ良好な電気絶縁性及び加
工性を有する、金属板により裏打ちされたプリン
ト配線基板を提供することを目的とする。 (発明の構成) 本発明は樹脂成分として(A)下記のテレフタル酸
ジアリルエステル共重合体を含むジアリルフタレ
ート系樹脂、及び(B)エポキシ樹脂、を含む樹脂組
成物層を介して配線用金属板と裏打ち金属板とを
接着してなるプリント配線基板である。上記テレ
フタル酸ジアリルエステル共重合体とは、テレフ
タル酸ジアリルエステルと次式()表されるベ
ンジル位に少なくとも1個の水素原子を有する芳
香族炭化水素との共重合体をいう。 但し上式中、R1及びR2はそれぞれ水素原子及
び低級アルキル基よりなる群から選ばれた基を示
し、n=1〜3の整数である。 本発明において用いる配線用金属板は、銅箔で
よく電解或いは圧延のいずれでもよい。絶縁層と
接着される面は適当な表面処理を施しておいても
よい。 裏打ち用の金属板は、十分な強度があり、切
断、打ち抜き、孔あけ、折曲げ等の加工ができ、
放熱効果のあるものであれば特に制限されない
が、本発明においては、鉄、アルミ、銅、ステン
レス等が適当である。この裏打ち用金属板の厚み
は0.1〜2mm、好ましくは0.2〜1mmが本発明にお
いて求められる強度、加工性等からみて適当であ
る。 本発明において使用されるテレフタル酸ジアリ
ルエステル共重合体は、原料として上式()で
示される芳香族炭化水素とテレフタル酸ジアリル
エステルとを有機過酸化物もしくはアゾ化合物触
媒の存在下に共重合反応を行うことによつて製造
される。式()中のR1及びR2は水素原子及び
低級アルキル基よりなる群から選ばれるが、低級
アルキル基としてはC1〜C5のアルキル基が例示
できる。 このような式()化合物の例としては例え
ば、トルエン、エチルベンゼン、n−プロプルベ
ンゼン、イソプロピルベンゼン、n−ブチルベン
ゼン、イソブチルベンゼン、sec−ブチルベンゼ
ン、n−アミルベンゼン、sec−アミルベンゼン、
イソアミルベンゼン、(2−メチルブチル)−ベン
ゼン、0−キシレン、m−キシレン、p−キシレ
ン、キシレン異性体混合物、プソイドクメン、
1,2−ジエチルベンゼン、1,3−ジエチルベ
ンゼン、1,4−ジエチルベンゼン、1,2−ジ
プロピルベンゼン、1,3−ジプロピルベンゼ
ン、1,4−ジプロピルベンゼン、ジイソプロピ
ルベンゼン類、p−シメン、1,2−ジブチルベ
ンゼン、1,3−ジブチルベンゼン、1,4−ジ
ブチルベンゼン、1,2−ジイソアミルベンゼ
ン、1,3−ジイソアミルベンゼン、1,4−ジ
イソアミルベンゼン、1,2,3−トリメチルベ
ンゼン等を例示することができる。 また本発明に用いるテルフタル酸ジアリルエス
テル共重合体は、以下に挙げるような諸性質をも
つ共重合体が望ましい。 (c) ウイス(Wijs)法測定によるヨウ素価40〜
85。 (d) 25℃における真比重は1.20〜1.25。 (e) 軟化範囲約50〜約120℃。 (f) 50%メチルエチルケトン溶液粘度80〜300セ
ンチポイズ(30℃)。 (g) GPC(ゲル・パーミエーシヨン・クロマトグ
ラフイー)法で測定したポリスチレン換算数平
均分子量(n)が、4000〜10000、重量平均
分子量(w)が70000〜200000で、且つn
とwとの比w/nで表した分子量分布が
10〜40。 (h) ブラベンダーブラストグラフで測定したブラ
ベンダー溶融粘度が250〜2600m・gで、プロ
セツシング時間が5〜65分。 このようなテレフタル酸ジアリルエステル共重
合体については、本出願人の出願に係る特開昭59
−80409号に詳細に記されている。 本発明に用いられるジアリルフタレート系樹脂
とは、必須成分として上記のテレフタル酸ジアリ
ルエステル共重合体を含み、他の成分として、ジ
アリルフタレート樹脂のオルソ、イソ、テレの当
該モノマーの重合によつて得られる、通常数平均
分子量2000〜20000、溶剤可溶、加熱可融であつ
て、分子内にアリル基を有する後重合可能なプリ
ポリマーの単独、或いは該プリポリマーと反応性
モノマーやオリゴマーとの混合物及び/又は不飽
和ポリエステル、アクリレート系樹脂等との混合
物を総称していう。 ジアリルフタレート系樹脂中の上記テレフタル
酸ジアリルエステル共重合体の配合量は任意でよ
いが、特に耐熱性、耐衝撃性等より高度な性能が
要求される場合には、20重量%以上であることが
望ましい。配合量の上限に特に制限はなく、特に
耐熱性が要求されるときは該共重合体の配合量を
高くすればよい。 上記反応性モノマー或いはオリゴマーとして
は、ジアリルオルソフタレート、ジアリルイソフ
タレート、ジアリルテレフタレート、ジアリルテ
トラクロロ又はブロモオルソ、イソ及びテレフタ
レート、ジアリルクロレンデート、トリアリルイ
ソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、トリ
アリルトリメリテート、トリアリルホスフエー
ト、スチレン、α−クロロスチレン、メチル(メ
タ)アクリレート、ブチル(メタ)アクリレー
ト、エチレングリコールジ(メタ)アクリレー
ト、プロピレングリコールジ(メタ)アクリレー
ト、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリ
レート、グリシジル(メタ)アクリレート、アリ
ル(メタ)アクリレート、メチルアクリレートア
クリルアミド、ダイアセトンアクリルアミド、N
−ビニルカルバゾン、N−メチロールアクリルア
ミド、メチレンビスアクリルアミド、メタクリル
アミド、N−tert−ブチルアクリルアミド、2,
4−もしくは2,6−トリレンジイソシアネー
ト、マレイン酸セミエステル、フタル酸モノアリ
ルエステル、アリルグリシジルエーテル等、又は
これらの低分子量重合体があげられ、これらの中
から単独で、又は適当に組合せて用いることがで
きる。 反応性モノマー或いはオリゴマーの配合量はジ
アリルフタレート系樹脂中50重量%以下が好まし
い。50重量%を越えると、硬化速度の不当な遅
延、収縮率の増加による配線基板の反り等が顕著
になり、好ましくない。 不飽和ポリエステルとしては、不飽和二塩基酸
として、例えばマレイン酸、無水マレイン酸、フ
マール酸、イタコン酸、シトラコン酸、グルタコ
ン酸、メサコン酸等の1種又は2種以上、飽和二
塩基酸として、例えば、コハク酸、グルタル酸、
アジピン酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸
等の脂肪族ジカルボン酸、フタル酸、無水フタル
酸、イソフタル酸、テレフタル酸及びこれらのハ
ロゲン化物、テトラヒドロフタル酸、ヘキサヒド
ロフタル酸等の1種又は2種以上とエチレングリ
コール、プロピレングリコール、ネオペンチルグ
リコールのような多価アルコールとから合成され
るものを指す。各成分の選択とその組合せは、配
線基板に要求される性能に応じて決めればよい。
例えば、高度の寸法安定性、耐熱性等が要求され
る場合には、テレフタル酸系の不飽和ポリエステ
ルを用いるのが好ましい。 アクリレート系樹脂とはエポキシ(メタ)アク
リレート、ウレタン(メタ)アクリレート、ポリ
ブタジエン(メタ)アクリレート、ポリエステル
(メタ)アクリレート、メラミン(メタ)アクリ
レート等周知のものをいう。 本発明で用いられるエポキシ樹脂としては、1
分子当り少なくとも平均2個以上のエポキシ基を
有するものが望ましく、このようなエポキシ化合
物としては、エチレングリコール、グリセリン、
トリメチロールプロパン等の多価アルコールとエ
ピハロヒドリンの反応によつて得られるエーテル
型エポキシ化合物、レゾルシノール、ハイドロキ
ノン、カテコール、ビスフエノールA、ハロゲン
化ビスフエノールA等の多価フエノールとエピハ
ロヒドリンの反応によつて得られるグリシジルエ
ーテル型エポキシ化合物、フエノールノボラツク
樹脂或いはクレゾールノボラツク樹脂とエピハロ
ヒドリンの反応によつて得られるノボラツク型エ
ポキシ化合物、脂肪族又は脂環状オレフイン等を
エポキシ化して得られるエポキシ化合物、ビス
(N,N−ジグリシジルアミノメチル)ベンゼン
又はシクロヘキサン、ポリブタジエンのエポキシ
化物等が用いられる。 これらは、配線基板に要求される性能に応じて
選択すればよいが、例えば、高度の寸法安定性、
耐熱性等が要求される場合には、ビスフエノール
Aとエピクロルヒドリンとの反応によつて得られ
るビスフエノール型エポキシ樹脂或いはノボラツ
ク樹脂とエピクロルヒドリンとの反応によつて得
られるノボラツク型エポキシ樹脂が好ましい。 本発明においては、このエポキシ樹脂に上記ジ
アリルフタレート系樹脂を配合して、絶縁接着層
用樹脂を得るのであるが、該樹脂中のジアリルフ
タレート系樹脂の配合量は、5〜60重量%、好ま
しくは10〜50重量%が適当であり、絶縁接着層用
樹脂の熱剛性が高くなる結果、耐熱性、耐水性、
寸法安定性、熱時の接着強度等が著しく改善され
る。該ジアリルフタレート系樹脂の使用量が上記
の範囲より少ない場合は、耐熱性や耐水性、寸法
安定性、熱時の接着強度が低下する。また、使用
量が上記範囲を越えるときは、裏打ち用金属板と
絶縁接着層用樹脂との密着性、特に熱時の接着強
度がかえつて低下するという問題がおこる。 エポキシ樹脂以外のものを硬化させる硬化剤と
しては、過酸化−tert−ブチル、過酸化ジクミル
等の過酸化ジアルキル類や過酸化ジアリール類;
メチルエチルケトンパーオキサイド、シクロヘキ
サノンパーオキサイドの如きケトンパーオキサイ
ド;1,1−ビス(tert−ブチルパーオキシ)−
3,3,5−トリメチルシクロヘキサンの如きパ
ーオキシケタール;クメンハイドロパーオキサイ
ドの如きハイドロパーオキサイド;過酸化ラウロ
イル、過酸化ベンゾイル、過酸化2,4−ジクロ
ルベンゾイルの如き過酸化ジアロイルや過酸化ジ
アシル;ジイソプロピルパーオキシカーボネート
の如きパーオキシカーボネート;tert−ブチルパ
ーオキシアセテート、tert−ブチルパーオキシピ
バレート、tert−ブチルパーオキシオクトエー
ト、tetr−ブチルパーオキシベンゾエートの如き
パーオキシエステルが例示でき、更に上記有機過
酸化物以外のアゾビスイソブチロニトリルの如き
アゾ化合物も同様に用いることができる。 これらの硬化剤はそれぞれ単独で、或いは2種
以上組合せて用いることができ、その使用量は通
常本発明の絶縁層用樹脂分100重量部当り0.1〜6
重量部である。 また重合促進剤として、例えば、ナフテン酸或
いはオクトエ酸のコバルト塩、バナジウム塩、マ
ンガン塩等の金属石鹸類、ジメチルアニリン、ジ
エチルアニリンの如き芳香族第三級アミン等を本
発明の絶縁接着層用樹脂100重量部当り、例えば
0.005〜6重量部の如き量を添加してもよい。 エポキシ樹脂を硬化させる硬化剤としては、ジ
シアンジアミドのような脂肪族ポリアミド、芳香
族アミン、有機酸の無水物あるいはイミダゾール
類を用いることができるが、常温で反応が進行し
ない硬化剤が望ましい。 芳香族アミンとしては、例えば、メタフエニレ
ンジアミン、キシリレンジアミン、ジアミノジフ
エニルメタン、ジアミノジフエニルスルホン、ベ
ンジルジメチルアミン等があげられる。 有機酸の無水物としては、例えば無水フタル
酸、テトラヒドロ無水フタル酸、無水マレイン
酸、クロレンド酸無水物、ピロメリツト酸無水
物、3,3′,4,4′−ベンゾフエノンテトラカル
ボン酸無水物、メチルナジツク酸無水物、ドデシ
ル無水コハク酸、無水ジクロルコハク酸、無水ヘ
キサヒドロフタル酸等がある。 また芳香族アミンと有機酸無水物との混合物又
は共融合変性物も使用することができるし、必要
に応じて微量の脂肪族アミンを加えてもよい。こ
れらの硬化剤の使用量はエポキシ樹脂の1グラム
当量あたり0.5〜1.5グラム当量に相当するように
すればよい。 本発明に使用される絶縁層用樹脂は、必要に応
じて、充填剤、難燃剤、カツプリング剤、重合禁
止剤、顔料、着色剤その他の添加剤を、該樹脂の
特性を損わない範囲で配合して用いて、配線基板
の成形性或いは物性を改善することができる。 本発明においてはプリント配線基板の製造に絶
縁層用樹脂を塗布または含浸したプリプレグを使
用するのが有利である。プリプレグを得るための
補強材は、天然繊維、合成繊維、合成樹脂等から
なる織布、不織布、紙、マツト等連続した補強材
ならばどのようなものでもよく、セルロース、
綿、石綿等の天然繊維、セラミツク、ガラス繊維
の如き無機繊維、ポリアミド、ポリイミド、ポリ
イミドアミド、ポリエステル等の合成繊維があげ
られる。プリプレグ表面、ひいては配線基板の表
面の平滑性、配線基板の後加工時、即ち打抜きや
孔あけ時の刃物の傷み、切り粉の生成等による問
題を考慮すると、有機合成繊維を素材とする補強
材が好ましく、例えば芳香族ポリアミド繊維から
なる不織布、紙等が耐熱性にも優れ、本発明に使
用される絶縁層用樹脂との密着性にも優れている
ので好ましい。特に耐熱性、高温高湿時の電気特
性を重視する場合は、本発明において配合するジ
アリルフタレート系樹脂の特徴を十分生かすため
に、バインダーやフイラーを用いず、機械的接合
法で製造された不織布が適している。 これらの補強材に本発明の絶縁層用樹脂を担持
させるには、該樹脂及び硬化剤等を適当な溶剤に
溶解して含浸又は塗布すればよい。 プリプレグに担持される絶縁層用樹脂の量には
特に制限はないが、十分な接着性と絶縁基板とし
ての性能を発揮するためには、補強材の1m2当り
70〜450g、好ましくは150〜400g、更に好まし
くは170〜350gを担持させるのが最も適当であ
る。或いはもう一つの実施の態様として、該樹脂
の補強材に担持させるべき上記した量の一部のみ
を担持させ、残部を裏打ち用金属板に塗布しても
よい。 補強材に絶縁層用樹脂を担持させる方法は、補
強材の種類、該樹脂液の粘度等によつて、含浸法
又はアプリケーター、コンマコーター、バーコー
ター、グラビアコーター、フローコーター、スプ
レーコーター等を用いる塗布法を適用することが
できる。 このようにして得られたプリプレグは、乾燥工
程で揮発成分を除去する。回分式で乾燥する場合
は、例えば室温で約2〜15分間、続いて100〜140
℃で約3〜約10分間乾燥すればよい。但し、例え
ば過酸化ベンゾイルのような分解温度の低い硬化
剤のみを用いる場合には、乾燥条件は高温且つ長
時間となるような組合せは当然避けなければなら
ない。塗布又は含浸工程と乾燥工程を連続的に行
うことは勿論可能であり、市販の含浸機、塗工
機、乾燥機等を利用することができる。 このようにして製造された樹脂含浸プリプレグ
を配線用金属板と裏打ち用金属板との間に積層
し、この積層体をロール又はプレス機等で熱圧成
形することにより本発明品を得ることができる。 実施例1、比較例1 特開昭59−80409号明細書の実施例に記載の方
法により得られたテレフタル酸ジアリルエステル
−キシレン共重合体(前記明細書の実施例3によ
る。ウイス法ヨウ素価53、真比重1.225(25℃)、
軟化温度80〜89℃、溶液粘度(50wt%メチルエ
チルケトン、30℃)162cps)を用い下記のA、
B、C3群の配合溶液を作製した。なお以下例中
の配合量はすべて重量部である。 A エポキシ樹脂(1) 60 エポキシ樹脂(2) 60 メチルエチルケトン 80 B ジシアンジアミド 4.8 ベンジルジメチルアミン 0.48 ジメチルホルムアミド 12 メチルセロソルブ 12 C テルフタル酸ジアリルエステル−キシレン共
重合体 30 過酸化ベンゾイル 0.201 過酸化ジクミル 0.891 メチルエチルケトン 35 上記配合中 (1);東都化成社製エポトートYD−011 (商品名) (2);東都化成社製エポトートYDB−400 (商品名) 以上A、B、Cの配合液を全量混合してプリプ
レグ用含浸液とした。この液を坪量27g/m2の芳
香族アラミド不織布(日本バイリーン社製KH−
3003−CT)に含浸させ、室温で5分間乾燥し、
次いで120℃に調整した通風乾燥器に入れ10分間
乾燥して、プリプレグを調整した。樹脂の担持量
は160g/m2である。 次に厚さ35μmの配線基板用電解銅箔(400×
400mm、福田金属薄粉工業社製CF−T8)上に、
上記のプリプレグ1枚及び厚さ1mm同大の冷間圧
延鋼板を、この順序に積層し、温度170℃に調整
したプレス機を用いて圧力25Kg/cm2で60分熱圧成
形し、直ちに取出して本発明品であるプリント配
線基板を得た。 一方比較列として、上記のA液及びB液のみを
混合して含浸液とした以外は、上記と全く同様に
してエポキシ樹脂層のみを絶縁層としたプリント
配線基板を得た。以下各々の配線基板の特性値を
第1表に示す。
れたプリント配線基板に関する。 (従来の技術) 硬質或いはフレキシブルな積層板に銅箔を張つ
た銅張り積層板はよく知られている。また配線板
上の素子からの熱を放散するために、放熱板とし
て金属板で裏打ちした配線板も周知である。しか
しながら、絶縁層として用いられる樹脂類は耐熱
性が乏しいために、はんだ付け工程等でかえつて
放熱が悪くなり、絶縁層が軟化、収縮、破壊、ふ
くれ、接着はがれ等を起すことがあり、信頼性の
低下につながつていた。 (発明の目的) 本発明は絶縁層として耐熱性、耐水性の改善さ
れた樹脂を使用することにより、向上された熱時
の接着強度を有し、且つ良好な電気絶縁性及び加
工性を有する、金属板により裏打ちされたプリン
ト配線基板を提供することを目的とする。 (発明の構成) 本発明は樹脂成分として(A)下記のテレフタル酸
ジアリルエステル共重合体を含むジアリルフタレ
ート系樹脂、及び(B)エポキシ樹脂、を含む樹脂組
成物層を介して配線用金属板と裏打ち金属板とを
接着してなるプリント配線基板である。上記テレ
フタル酸ジアリルエステル共重合体とは、テレフ
タル酸ジアリルエステルと次式()表されるベ
ンジル位に少なくとも1個の水素原子を有する芳
香族炭化水素との共重合体をいう。 但し上式中、R1及びR2はそれぞれ水素原子及
び低級アルキル基よりなる群から選ばれた基を示
し、n=1〜3の整数である。 本発明において用いる配線用金属板は、銅箔で
よく電解或いは圧延のいずれでもよい。絶縁層と
接着される面は適当な表面処理を施しておいても
よい。 裏打ち用の金属板は、十分な強度があり、切
断、打ち抜き、孔あけ、折曲げ等の加工ができ、
放熱効果のあるものであれば特に制限されない
が、本発明においては、鉄、アルミ、銅、ステン
レス等が適当である。この裏打ち用金属板の厚み
は0.1〜2mm、好ましくは0.2〜1mmが本発明にお
いて求められる強度、加工性等からみて適当であ
る。 本発明において使用されるテレフタル酸ジアリ
ルエステル共重合体は、原料として上式()で
示される芳香族炭化水素とテレフタル酸ジアリル
エステルとを有機過酸化物もしくはアゾ化合物触
媒の存在下に共重合反応を行うことによつて製造
される。式()中のR1及びR2は水素原子及び
低級アルキル基よりなる群から選ばれるが、低級
アルキル基としてはC1〜C5のアルキル基が例示
できる。 このような式()化合物の例としては例え
ば、トルエン、エチルベンゼン、n−プロプルベ
ンゼン、イソプロピルベンゼン、n−ブチルベン
ゼン、イソブチルベンゼン、sec−ブチルベンゼ
ン、n−アミルベンゼン、sec−アミルベンゼン、
イソアミルベンゼン、(2−メチルブチル)−ベン
ゼン、0−キシレン、m−キシレン、p−キシレ
ン、キシレン異性体混合物、プソイドクメン、
1,2−ジエチルベンゼン、1,3−ジエチルベ
ンゼン、1,4−ジエチルベンゼン、1,2−ジ
プロピルベンゼン、1,3−ジプロピルベンゼ
ン、1,4−ジプロピルベンゼン、ジイソプロピ
ルベンゼン類、p−シメン、1,2−ジブチルベ
ンゼン、1,3−ジブチルベンゼン、1,4−ジ
ブチルベンゼン、1,2−ジイソアミルベンゼ
ン、1,3−ジイソアミルベンゼン、1,4−ジ
イソアミルベンゼン、1,2,3−トリメチルベ
ンゼン等を例示することができる。 また本発明に用いるテルフタル酸ジアリルエス
テル共重合体は、以下に挙げるような諸性質をも
つ共重合体が望ましい。 (c) ウイス(Wijs)法測定によるヨウ素価40〜
85。 (d) 25℃における真比重は1.20〜1.25。 (e) 軟化範囲約50〜約120℃。 (f) 50%メチルエチルケトン溶液粘度80〜300セ
ンチポイズ(30℃)。 (g) GPC(ゲル・パーミエーシヨン・クロマトグ
ラフイー)法で測定したポリスチレン換算数平
均分子量(n)が、4000〜10000、重量平均
分子量(w)が70000〜200000で、且つn
とwとの比w/nで表した分子量分布が
10〜40。 (h) ブラベンダーブラストグラフで測定したブラ
ベンダー溶融粘度が250〜2600m・gで、プロ
セツシング時間が5〜65分。 このようなテレフタル酸ジアリルエステル共重
合体については、本出願人の出願に係る特開昭59
−80409号に詳細に記されている。 本発明に用いられるジアリルフタレート系樹脂
とは、必須成分として上記のテレフタル酸ジアリ
ルエステル共重合体を含み、他の成分として、ジ
アリルフタレート樹脂のオルソ、イソ、テレの当
該モノマーの重合によつて得られる、通常数平均
分子量2000〜20000、溶剤可溶、加熱可融であつ
て、分子内にアリル基を有する後重合可能なプリ
ポリマーの単独、或いは該プリポリマーと反応性
モノマーやオリゴマーとの混合物及び/又は不飽
和ポリエステル、アクリレート系樹脂等との混合
物を総称していう。 ジアリルフタレート系樹脂中の上記テレフタル
酸ジアリルエステル共重合体の配合量は任意でよ
いが、特に耐熱性、耐衝撃性等より高度な性能が
要求される場合には、20重量%以上であることが
望ましい。配合量の上限に特に制限はなく、特に
耐熱性が要求されるときは該共重合体の配合量を
高くすればよい。 上記反応性モノマー或いはオリゴマーとして
は、ジアリルオルソフタレート、ジアリルイソフ
タレート、ジアリルテレフタレート、ジアリルテ
トラクロロ又はブロモオルソ、イソ及びテレフタ
レート、ジアリルクロレンデート、トリアリルイ
ソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、トリ
アリルトリメリテート、トリアリルホスフエー
ト、スチレン、α−クロロスチレン、メチル(メ
タ)アクリレート、ブチル(メタ)アクリレー
ト、エチレングリコールジ(メタ)アクリレー
ト、プロピレングリコールジ(メタ)アクリレー
ト、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリ
レート、グリシジル(メタ)アクリレート、アリ
ル(メタ)アクリレート、メチルアクリレートア
クリルアミド、ダイアセトンアクリルアミド、N
−ビニルカルバゾン、N−メチロールアクリルア
ミド、メチレンビスアクリルアミド、メタクリル
アミド、N−tert−ブチルアクリルアミド、2,
4−もしくは2,6−トリレンジイソシアネー
ト、マレイン酸セミエステル、フタル酸モノアリ
ルエステル、アリルグリシジルエーテル等、又は
これらの低分子量重合体があげられ、これらの中
から単独で、又は適当に組合せて用いることがで
きる。 反応性モノマー或いはオリゴマーの配合量はジ
アリルフタレート系樹脂中50重量%以下が好まし
い。50重量%を越えると、硬化速度の不当な遅
延、収縮率の増加による配線基板の反り等が顕著
になり、好ましくない。 不飽和ポリエステルとしては、不飽和二塩基酸
として、例えばマレイン酸、無水マレイン酸、フ
マール酸、イタコン酸、シトラコン酸、グルタコ
ン酸、メサコン酸等の1種又は2種以上、飽和二
塩基酸として、例えば、コハク酸、グルタル酸、
アジピン酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸
等の脂肪族ジカルボン酸、フタル酸、無水フタル
酸、イソフタル酸、テレフタル酸及びこれらのハ
ロゲン化物、テトラヒドロフタル酸、ヘキサヒド
ロフタル酸等の1種又は2種以上とエチレングリ
コール、プロピレングリコール、ネオペンチルグ
リコールのような多価アルコールとから合成され
るものを指す。各成分の選択とその組合せは、配
線基板に要求される性能に応じて決めればよい。
例えば、高度の寸法安定性、耐熱性等が要求され
る場合には、テレフタル酸系の不飽和ポリエステ
ルを用いるのが好ましい。 アクリレート系樹脂とはエポキシ(メタ)アク
リレート、ウレタン(メタ)アクリレート、ポリ
ブタジエン(メタ)アクリレート、ポリエステル
(メタ)アクリレート、メラミン(メタ)アクリ
レート等周知のものをいう。 本発明で用いられるエポキシ樹脂としては、1
分子当り少なくとも平均2個以上のエポキシ基を
有するものが望ましく、このようなエポキシ化合
物としては、エチレングリコール、グリセリン、
トリメチロールプロパン等の多価アルコールとエ
ピハロヒドリンの反応によつて得られるエーテル
型エポキシ化合物、レゾルシノール、ハイドロキ
ノン、カテコール、ビスフエノールA、ハロゲン
化ビスフエノールA等の多価フエノールとエピハ
ロヒドリンの反応によつて得られるグリシジルエ
ーテル型エポキシ化合物、フエノールノボラツク
樹脂或いはクレゾールノボラツク樹脂とエピハロ
ヒドリンの反応によつて得られるノボラツク型エ
ポキシ化合物、脂肪族又は脂環状オレフイン等を
エポキシ化して得られるエポキシ化合物、ビス
(N,N−ジグリシジルアミノメチル)ベンゼン
又はシクロヘキサン、ポリブタジエンのエポキシ
化物等が用いられる。 これらは、配線基板に要求される性能に応じて
選択すればよいが、例えば、高度の寸法安定性、
耐熱性等が要求される場合には、ビスフエノール
Aとエピクロルヒドリンとの反応によつて得られ
るビスフエノール型エポキシ樹脂或いはノボラツ
ク樹脂とエピクロルヒドリンとの反応によつて得
られるノボラツク型エポキシ樹脂が好ましい。 本発明においては、このエポキシ樹脂に上記ジ
アリルフタレート系樹脂を配合して、絶縁接着層
用樹脂を得るのであるが、該樹脂中のジアリルフ
タレート系樹脂の配合量は、5〜60重量%、好ま
しくは10〜50重量%が適当であり、絶縁接着層用
樹脂の熱剛性が高くなる結果、耐熱性、耐水性、
寸法安定性、熱時の接着強度等が著しく改善され
る。該ジアリルフタレート系樹脂の使用量が上記
の範囲より少ない場合は、耐熱性や耐水性、寸法
安定性、熱時の接着強度が低下する。また、使用
量が上記範囲を越えるときは、裏打ち用金属板と
絶縁接着層用樹脂との密着性、特に熱時の接着強
度がかえつて低下するという問題がおこる。 エポキシ樹脂以外のものを硬化させる硬化剤と
しては、過酸化−tert−ブチル、過酸化ジクミル
等の過酸化ジアルキル類や過酸化ジアリール類;
メチルエチルケトンパーオキサイド、シクロヘキ
サノンパーオキサイドの如きケトンパーオキサイ
ド;1,1−ビス(tert−ブチルパーオキシ)−
3,3,5−トリメチルシクロヘキサンの如きパ
ーオキシケタール;クメンハイドロパーオキサイ
ドの如きハイドロパーオキサイド;過酸化ラウロ
イル、過酸化ベンゾイル、過酸化2,4−ジクロ
ルベンゾイルの如き過酸化ジアロイルや過酸化ジ
アシル;ジイソプロピルパーオキシカーボネート
の如きパーオキシカーボネート;tert−ブチルパ
ーオキシアセテート、tert−ブチルパーオキシピ
バレート、tert−ブチルパーオキシオクトエー
ト、tetr−ブチルパーオキシベンゾエートの如き
パーオキシエステルが例示でき、更に上記有機過
酸化物以外のアゾビスイソブチロニトリルの如き
アゾ化合物も同様に用いることができる。 これらの硬化剤はそれぞれ単独で、或いは2種
以上組合せて用いることができ、その使用量は通
常本発明の絶縁層用樹脂分100重量部当り0.1〜6
重量部である。 また重合促進剤として、例えば、ナフテン酸或
いはオクトエ酸のコバルト塩、バナジウム塩、マ
ンガン塩等の金属石鹸類、ジメチルアニリン、ジ
エチルアニリンの如き芳香族第三級アミン等を本
発明の絶縁接着層用樹脂100重量部当り、例えば
0.005〜6重量部の如き量を添加してもよい。 エポキシ樹脂を硬化させる硬化剤としては、ジ
シアンジアミドのような脂肪族ポリアミド、芳香
族アミン、有機酸の無水物あるいはイミダゾール
類を用いることができるが、常温で反応が進行し
ない硬化剤が望ましい。 芳香族アミンとしては、例えば、メタフエニレ
ンジアミン、キシリレンジアミン、ジアミノジフ
エニルメタン、ジアミノジフエニルスルホン、ベ
ンジルジメチルアミン等があげられる。 有機酸の無水物としては、例えば無水フタル
酸、テトラヒドロ無水フタル酸、無水マレイン
酸、クロレンド酸無水物、ピロメリツト酸無水
物、3,3′,4,4′−ベンゾフエノンテトラカル
ボン酸無水物、メチルナジツク酸無水物、ドデシ
ル無水コハク酸、無水ジクロルコハク酸、無水ヘ
キサヒドロフタル酸等がある。 また芳香族アミンと有機酸無水物との混合物又
は共融合変性物も使用することができるし、必要
に応じて微量の脂肪族アミンを加えてもよい。こ
れらの硬化剤の使用量はエポキシ樹脂の1グラム
当量あたり0.5〜1.5グラム当量に相当するように
すればよい。 本発明に使用される絶縁層用樹脂は、必要に応
じて、充填剤、難燃剤、カツプリング剤、重合禁
止剤、顔料、着色剤その他の添加剤を、該樹脂の
特性を損わない範囲で配合して用いて、配線基板
の成形性或いは物性を改善することができる。 本発明においてはプリント配線基板の製造に絶
縁層用樹脂を塗布または含浸したプリプレグを使
用するのが有利である。プリプレグを得るための
補強材は、天然繊維、合成繊維、合成樹脂等から
なる織布、不織布、紙、マツト等連続した補強材
ならばどのようなものでもよく、セルロース、
綿、石綿等の天然繊維、セラミツク、ガラス繊維
の如き無機繊維、ポリアミド、ポリイミド、ポリ
イミドアミド、ポリエステル等の合成繊維があげ
られる。プリプレグ表面、ひいては配線基板の表
面の平滑性、配線基板の後加工時、即ち打抜きや
孔あけ時の刃物の傷み、切り粉の生成等による問
題を考慮すると、有機合成繊維を素材とする補強
材が好ましく、例えば芳香族ポリアミド繊維から
なる不織布、紙等が耐熱性にも優れ、本発明に使
用される絶縁層用樹脂との密着性にも優れている
ので好ましい。特に耐熱性、高温高湿時の電気特
性を重視する場合は、本発明において配合するジ
アリルフタレート系樹脂の特徴を十分生かすため
に、バインダーやフイラーを用いず、機械的接合
法で製造された不織布が適している。 これらの補強材に本発明の絶縁層用樹脂を担持
させるには、該樹脂及び硬化剤等を適当な溶剤に
溶解して含浸又は塗布すればよい。 プリプレグに担持される絶縁層用樹脂の量には
特に制限はないが、十分な接着性と絶縁基板とし
ての性能を発揮するためには、補強材の1m2当り
70〜450g、好ましくは150〜400g、更に好まし
くは170〜350gを担持させるのが最も適当であ
る。或いはもう一つの実施の態様として、該樹脂
の補強材に担持させるべき上記した量の一部のみ
を担持させ、残部を裏打ち用金属板に塗布しても
よい。 補強材に絶縁層用樹脂を担持させる方法は、補
強材の種類、該樹脂液の粘度等によつて、含浸法
又はアプリケーター、コンマコーター、バーコー
ター、グラビアコーター、フローコーター、スプ
レーコーター等を用いる塗布法を適用することが
できる。 このようにして得られたプリプレグは、乾燥工
程で揮発成分を除去する。回分式で乾燥する場合
は、例えば室温で約2〜15分間、続いて100〜140
℃で約3〜約10分間乾燥すればよい。但し、例え
ば過酸化ベンゾイルのような分解温度の低い硬化
剤のみを用いる場合には、乾燥条件は高温且つ長
時間となるような組合せは当然避けなければなら
ない。塗布又は含浸工程と乾燥工程を連続的に行
うことは勿論可能であり、市販の含浸機、塗工
機、乾燥機等を利用することができる。 このようにして製造された樹脂含浸プリプレグ
を配線用金属板と裏打ち用金属板との間に積層
し、この積層体をロール又はプレス機等で熱圧成
形することにより本発明品を得ることができる。 実施例1、比較例1 特開昭59−80409号明細書の実施例に記載の方
法により得られたテレフタル酸ジアリルエステル
−キシレン共重合体(前記明細書の実施例3によ
る。ウイス法ヨウ素価53、真比重1.225(25℃)、
軟化温度80〜89℃、溶液粘度(50wt%メチルエ
チルケトン、30℃)162cps)を用い下記のA、
B、C3群の配合溶液を作製した。なお以下例中
の配合量はすべて重量部である。 A エポキシ樹脂(1) 60 エポキシ樹脂(2) 60 メチルエチルケトン 80 B ジシアンジアミド 4.8 ベンジルジメチルアミン 0.48 ジメチルホルムアミド 12 メチルセロソルブ 12 C テルフタル酸ジアリルエステル−キシレン共
重合体 30 過酸化ベンゾイル 0.201 過酸化ジクミル 0.891 メチルエチルケトン 35 上記配合中 (1);東都化成社製エポトートYD−011 (商品名) (2);東都化成社製エポトートYDB−400 (商品名) 以上A、B、Cの配合液を全量混合してプリプ
レグ用含浸液とした。この液を坪量27g/m2の芳
香族アラミド不織布(日本バイリーン社製KH−
3003−CT)に含浸させ、室温で5分間乾燥し、
次いで120℃に調整した通風乾燥器に入れ10分間
乾燥して、プリプレグを調整した。樹脂の担持量
は160g/m2である。 次に厚さ35μmの配線基板用電解銅箔(400×
400mm、福田金属薄粉工業社製CF−T8)上に、
上記のプリプレグ1枚及び厚さ1mm同大の冷間圧
延鋼板を、この順序に積層し、温度170℃に調整
したプレス機を用いて圧力25Kg/cm2で60分熱圧成
形し、直ちに取出して本発明品であるプリント配
線基板を得た。 一方比較列として、上記のA液及びB液のみを
混合して含浸液とした以外は、上記と全く同様に
してエポキシ樹脂層のみを絶縁層としたプリント
配線基板を得た。以下各々の配線基板の特性値を
第1表に示す。
【表】
ジング後測定
実施例2、比較例2 特開昭59−80409号明細書の実施例に記載の方
法により得られたテレフタル酸ジアリルエステル
−トルエン共重合体(前記明細書の実施例1によ
る。ウイス法ヨウ素価80、真比重1.241(25℃)、
軟化温度71〜80℃、溶液粘度(50wt%メチルエ
チルケトン30℃)90cps)を用い、下記のA、B、
C3群の配合溶液を作製した。 A エポキシ樹脂(1) 15 エポキシ樹脂(2) 45 エポキシ樹脂(3) 60 B 無水メチルナジツク酸 35 ベンジルジメチルアミン 0.4 メチルエチルケトン 20 C テレフタル酸ジアリルエステル−トルエン共
重合体 80 ターシヤリ−ブチルパーベンゾエート 0.6 メチルエチルケトン 40 トルエン 40 上記配合中 (1);旭電化社製アデカレジンEP−4092 (商品名) (2);東都化成社製エポトートYDB−400 (商品名) (3);油化シエル社製エピコート1001 (商品名) 以上A、B、Cの配合液を実施例1と同様にし
て、坪量12g/m2のガラスペーパー(日本バイリ
ーン社製EP−4012)に含浸させ直ちに120℃の熱
風乾燥器に入れ、滞留時間10分間で、連続プロセ
スによりプリプレグを得た。実施例1と同じ銅箔
と厚さ1mmとのアルミニウム板の間にプリプレグ
1枚をセツトし、温度150℃に調節されたプレス
機を用いて圧力30Kg/cm2で成形した。成形開始後
10分でプレスから熱いまま取出したが外観上特に
異常は認められなかつた。 一方、比較例として上記A液及びB液のみを混
合して含浸液とした以外は上記と全く同様にし
て、エポキシ樹脂のみを絶縁層とした積層板を得
ようとしたが、成形開始後30分未満ではプレス機
から取出すと同時に銅箔にフクレを生じた。 次に成形後ポストキユアを行い物性を測定した
結果を第2表に示す。
実施例2、比較例2 特開昭59−80409号明細書の実施例に記載の方
法により得られたテレフタル酸ジアリルエステル
−トルエン共重合体(前記明細書の実施例1によ
る。ウイス法ヨウ素価80、真比重1.241(25℃)、
軟化温度71〜80℃、溶液粘度(50wt%メチルエ
チルケトン30℃)90cps)を用い、下記のA、B、
C3群の配合溶液を作製した。 A エポキシ樹脂(1) 15 エポキシ樹脂(2) 45 エポキシ樹脂(3) 60 B 無水メチルナジツク酸 35 ベンジルジメチルアミン 0.4 メチルエチルケトン 20 C テレフタル酸ジアリルエステル−トルエン共
重合体 80 ターシヤリ−ブチルパーベンゾエート 0.6 メチルエチルケトン 40 トルエン 40 上記配合中 (1);旭電化社製アデカレジンEP−4092 (商品名) (2);東都化成社製エポトートYDB−400 (商品名) (3);油化シエル社製エピコート1001 (商品名) 以上A、B、Cの配合液を実施例1と同様にし
て、坪量12g/m2のガラスペーパー(日本バイリ
ーン社製EP−4012)に含浸させ直ちに120℃の熱
風乾燥器に入れ、滞留時間10分間で、連続プロセ
スによりプリプレグを得た。実施例1と同じ銅箔
と厚さ1mmとのアルミニウム板の間にプリプレグ
1枚をセツトし、温度150℃に調節されたプレス
機を用いて圧力30Kg/cm2で成形した。成形開始後
10分でプレスから熱いまま取出したが外観上特に
異常は認められなかつた。 一方、比較例として上記A液及びB液のみを混
合して含浸液とした以外は上記と全く同様にし
て、エポキシ樹脂のみを絶縁層とした積層板を得
ようとしたが、成形開始後30分未満ではプレス機
から取出すと同時に銅箔にフクレを生じた。 次に成形後ポストキユアを行い物性を測定した
結果を第2表に示す。
【表】
(発明の効果)
本発明においては、絶縁樹脂層中に、エポキシ
樹脂に加えて常温では固体状を示すジアリルフタ
レート系樹脂が配合されているため、エポキシ樹
脂のみの場合と異なり、得られるプリプレグは粘
着性が全く無く、取扱いが容易である。また、エ
ポキシ樹脂のみの場合は、ワニス或いはプリプレ
グの寿命を確保するため、比較的高温でないと硬
化反応が進行しない硬化剤を選定するのが常法で
あるが、そのような硬化剤はすべてエポキシ樹脂
を完全に硬化させるには少なくとも1.5〜2時間
以上の硬化時間を要する。この対策として、成形
途中で昇温して硬化時間の短縮を図る等の方策が
とられているが、その効果は僅かなものである。 本発明では、比較的低温短時間で硬化が完了す
るジアリルフタレート系樹脂が配合されているた
め、成形時の樹脂の流れが止まる、いわゆるゲイ
タイムを短くすることも可能であり、その時点で
積層板を成形機から取出すことが可能となる。し
かしこの時点では配合樹脂中のエポキシ樹脂はも
ちろんのこと、ジアリルフタレート系樹脂も未だ
硬化は完了していないので、これを順次積み重ね
ておき、数量がまとまつた時点で枠に固定して加
熱オーブン中に入れ、ポストキユアーを行わせる
ことによつて、同時に多量の積層板を作製するこ
とが可能となり、工業的に有利である。 またジアリルフタレート系樹脂として特に耐衝
撃性等機械的特性に優れテレフタル酸ジアリルエ
ステル共重合体をエポキシ樹脂と併用するため、
これを絶縁層として用いた裏打ち金属板を有する
プリント配線基板は、機械的強度も十分であり耐
熱性、耐水性、寸法安定性、電気特性、熱時の接
着強度に優れている。本発明品は単なる電気配線
板としてのみならず、以上の優れた加工性を生か
して、金属板面を利用して電気・電子機器のハウ
ジングをも兼ねさせることもできるので、極めて
応用範囲が広い。
樹脂に加えて常温では固体状を示すジアリルフタ
レート系樹脂が配合されているため、エポキシ樹
脂のみの場合と異なり、得られるプリプレグは粘
着性が全く無く、取扱いが容易である。また、エ
ポキシ樹脂のみの場合は、ワニス或いはプリプレ
グの寿命を確保するため、比較的高温でないと硬
化反応が進行しない硬化剤を選定するのが常法で
あるが、そのような硬化剤はすべてエポキシ樹脂
を完全に硬化させるには少なくとも1.5〜2時間
以上の硬化時間を要する。この対策として、成形
途中で昇温して硬化時間の短縮を図る等の方策が
とられているが、その効果は僅かなものである。 本発明では、比較的低温短時間で硬化が完了す
るジアリルフタレート系樹脂が配合されているた
め、成形時の樹脂の流れが止まる、いわゆるゲイ
タイムを短くすることも可能であり、その時点で
積層板を成形機から取出すことが可能となる。し
かしこの時点では配合樹脂中のエポキシ樹脂はも
ちろんのこと、ジアリルフタレート系樹脂も未だ
硬化は完了していないので、これを順次積み重ね
ておき、数量がまとまつた時点で枠に固定して加
熱オーブン中に入れ、ポストキユアーを行わせる
ことによつて、同時に多量の積層板を作製するこ
とが可能となり、工業的に有利である。 またジアリルフタレート系樹脂として特に耐衝
撃性等機械的特性に優れテレフタル酸ジアリルエ
ステル共重合体をエポキシ樹脂と併用するため、
これを絶縁層として用いた裏打ち金属板を有する
プリント配線基板は、機械的強度も十分であり耐
熱性、耐水性、寸法安定性、電気特性、熱時の接
着強度に優れている。本発明品は単なる電気配線
板としてのみならず、以上の優れた加工性を生か
して、金属板面を利用して電気・電子機器のハウ
ジングをも兼ねさせることもできるので、極めて
応用範囲が広い。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 樹脂成分として(A)下記のテレフタル酸ジアリ
ルエステル共重合体を含むジアリルフタレート系
樹脂、及び(B)エポキシ樹脂、を含む樹脂組成物層
を介して配線用金属板と裏打ち用金属板とを接着
してなるプリント配線基板。 上記テレフタル酸ジアリルエステル共重合体と
は、テレフタル酸ジアリルエステルと次式()
で表わされるベンジル位に少なくとも1個の水素
原子を有する芳香族炭化水素との共重合体をい
う。 但し、上式中、R1及びR2は、それぞれ水素原
子及び低級アルキル基よりなる群から選ばれた基
を示し、n=1〜3の整数である。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP13556384A JPS6114231A (ja) | 1984-06-29 | 1984-06-29 | プリント配線基板 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP13556384A JPS6114231A (ja) | 1984-06-29 | 1984-06-29 | プリント配線基板 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6114231A JPS6114231A (ja) | 1986-01-22 |
JPH032057B2 true JPH032057B2 (ja) | 1991-01-14 |
Family
ID=15154733
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP13556384A Granted JPS6114231A (ja) | 1984-06-29 | 1984-06-29 | プリント配線基板 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS6114231A (ja) |
Families Citing this family (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH0425450A (ja) * | 1990-05-21 | 1992-01-29 | Showa Denko Kk | 銅張積層板 |
-
1984
- 1984-06-29 JP JP13556384A patent/JPS6114231A/ja active Granted
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS6114231A (ja) | 1986-01-22 |
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