JPH0315158A - 燃料電池用セパレータ - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は燃利の有する化学エネルキーを直接電気エネル
ギーに変換させるエネルギ一部門で用いる燃料電池のセ
ルを仕切るために用いる燃利電池用セバレータに関する
ものである。

［従来の技術］ 現在までに提案されている燃料電池のうち、溶融炭酸塩
型燃利電池は、第１２図に一例を示す如く、電解質とし
て溶融炭酸塩を多孔貿物貿にしみ込ませたタイル（電解
貿板）１をカソード（酸素極〉２とアノード（燃料極）
３の両電極で両面から挟み、カソード２側に酸化ガスＯ
Ｇを供給すると共にアノード３側に燃料ガスＦＧを供給
することによりカソード２とアノード３での化学反応に
よって発電が行われるようにしたものを１セル■とし、
各セルエをセパレータ４を介して多層に積層させてスタ
ックとするようにしてある。

上記燃料電池のセルエを積層するときの仕切りとなる上
記セパレータ４は、内部マニホールド型の燃料電池にあ
っては周辺部を除く中央部分にカス通路となる凹凸を表
裏両面に形或し、周辺部には酸化ガスの給排用のマニホ
ールド５６と燃料ガスの給排用のマニホールド７．８か
設けてあって、ウェットシール部としてあり、上記セパ
レータ４の表裏両面を異なるガスが流れるように各カス
の給排用のマニホールドと中央部分のカス通路とを連通
させた構成としてある。

９は中央部分を切り抜いてセパレータ４の周辺部に配し
たマスクプレートである。

又、上記セパレータ４としては、中央部分のガス通路形
或用の凹凸をエッチング、機械掘加工、プレス等により
或形ざせる形式のもの、あるいは、センタープレートの
両面側にコルゲー１〜板を配してフルグー１・板により
カス通路を形或ざせるようにしたコルゲート型式のもの
かある。

上記コルゲート型式のセパレータであって内部マニホー
ルド型のものは、その一例を第１３図及び第１４図に示
す如く、周辺部に酸化ガス用と燃料ガス用のマニホール
ド１１と１２を設けたセンタープレート１０と、該セン
タープレート１０の両面側に配してガス通路を形或させ
るようにするコルゲート板１４．　１５と、電極反応部
となる中央部分を切り抜いて周辺部のみとすると共に上
記マニホールド１１．１２の部分を切り抜いた形状とし
て上記センタープレート１０の周辺の上下両面に配して
外縁部を全周にわたり接合させたマスクプレート１３ａ
，１３ｂと、上記センタープレート１０の周辺において
その上下に配して上記マスクプレ−１ヘ１３ａ，１３ｂ
の内側に重合させたサポートプレート１６ａ，１６ｂと
からなり、更に、上記酸化ガス用のマニホールド１１の
部分では、マスクプレート１３ａのマニホールト周縁部
を折り曲げてセンタープレート１０に接合させて、酸化
ガスＯＧが第１３図において矢印で示す如くコルゲート
板１５を通して電極反応部へ流されるようにすると共に
、上記燃料ガス用のマニホールド１２の部分では、マス
クプレート１３ｂのマニホールド周縁部を折り曲げてセ
ンタープレート１０に接合させて、燃利ガス「Ｇか第１
４図に矢印の如くコルゲート板１４を通して電極反応部
へ流されるようにしてある。

［発明が解決しようとする課題コ ところが、上述した従来のコルゲート型式のセパレータ
の場合は、センタープレート１０の両面に２枚のマスク
プレート１３ａ，　１３ｂを重ね合わせた構成のものと
してあるため、セパレータとして部品点数が多いという
問題があり、又、マスクプレート１３ａと１３ｂはとも
にマニホールト１１と１２の部分でプレスにより内側へ
折り曲げ）１０工してセンタープレート１０に接合させ
るようにしているので、２枚のマスクプレート１３ａ，
１３ｂにプレス加工が必要であって、加工枚数が多く、
プレス加工に時間と費用が多くかかるという問題がある
。

そこで、本弁明は、従来の１枚のセンタープレートと２
枚のマスクプレートを重ね合わけて全周を接合すると共
にマニホールド部ではマスクプレートを折り曲げ加工し
てセンタープレートに接合させる形式のセパレータに代
えて、製作容易で安価に製作でき、且つ耐食性を向上さ
せて燃料電池の寿命延長化か図れるようにする燃利電池
用セパレータを提供しようとするものである。

［課題を解決するための手段］ 本発明は、上記課題を解決するために、プレス成形加工
によって製造した１枚のセパレータプレ−１・と、該セ
パレータプレートの周辺部を扶持するように両面側に配
置した平板状の２枚のマスクプレートとからなり、且つ
上記セパレータプレートは、中央部分にガス通路形成用
の凹凸を表裏両面に有すると共に周辺部にマニホールド
を有し、又、上記２枚のマスクプレートは、外側となる
面に高アルミニウムフェライト層を有すると共にマニホ
ールドを有し、更に、上記セパレータプレートと２枚の
マスクプレートの内面側とを外縁部及びマニホールド部
でレーザ溶接してなる構戒とする。上記２枚のマスクプ
レートは、高アルミニウムフェライト周をタイルと接す
る外面に有する平板状耐熱クラツド材を使用し、この高
アルミニウムフェライト層のクラット比は１０％以下で
あって、深ざ（厚ざ〉は５０〜１００μ程度とするのが
好ましい。又、セパレータプレートは、ニッケルと耐熱
鋼のクラッド材を使用し、ニッケル層のクラツド比は０
．２〜２０％と寸る。更に、セパレータプレ−１へとし
て、７ノードガス接触側を高アルミニウムフェライト層
とする耐熱クラツド材を用いた構或とするとよい。

［作　　用］ １枚のセパレータプレートと２枚のマスクプレートの３
部材からなるものであるため、簡素化ざれていて軽量化
が図れ、燃料電池セルを仕切るときは、セパレータプレ
ートを挾持している上下のマスクプレートがタイルに接
触させられ、マスクプレートの中央部分の切抜き部に力
ソード、アノードの各電極か置かれ、セパレータプレー
トの表裏両面を流れる異なるカスが上記電極と接して反
応か行われる。

［実　施　例］ 以下、本発明の実施例を図面を参照して説明する。

第１図は本発明の燃利電池用セパレータの実施例を示す
もので、タイル１の両面側にカソード２とアノード３を
重ね合わせてなるセルを多層に積層するときの仕切板と
して用いるセパレータを、１枚のセパレータプレート１
７と２枚のマスクプレート１８ａ，　１８ｂとからなる
３部材を重合させたものとする。すなわち、プレス成形
１ノ口王によって表裏両面側に凹凸を形戒して製造した
１枚の薄板からなるセパレータプレート１７と、，該セ
パレータプレート１７の周辺部を両面側から挾持させる
２枚のマスクプレート１８ａ，１８ｂとからなり、上記
セパレータプレート１７は、電極反応部となる中央部分
に表裏両面に凹凸をプレスにより設けてガス通路を形成
すると共に、周辺部も凹凸を設けて中央部の上記ガス通
路と互に連通ざせるようにし、且つ周辺部に酸化ガスの
給排用のマニホールト１９と燃料ガスの給排用のマニホ
ールト２０とを設けた構成とする。又、マスクプレート
１８ａと１８ｂは、いずれ〜も電極反応部と唸る中央部
分を切り抜いて周辺部のみにづると共に、周辺部に上記
マニホールト１９及び２０に対応寸るよ゛うにマニホー
ルト１９．　２０を設けた構或とつるほか、燃利電池の
セルを積庖するとぎにタイル１と接づるところでは溶融
炭酸塩と接触して腐食がはげしいので、この腐食を防止
するために、？スクプレート１８ａ，　１８ｂは、高ア
ルミニウムフェライト層１８ｃと母材としての耐熱鋼１
８（Ｉとを拡散接合した平板状耐熱クラッド材よりなる
構或とし、上記高アルミニウムフェライト＠１８Ｃがタ
イル１と接する外面側に位僧させられるようにする。更
に、上記１枚のセパレータプレート１７とこれを挾持Ｖ
る２枚のマスクプレ−１〜１８ａ，１８ｂとをレーザ溶
接にで一体構造とする。セパレータプレート１７とマス
クプレ一ト１８ａ，　１８ｂとをレーザ溶接する個所は
、外縁部とマニホールド１９．２０部であり、セパレー
タプレート１７とマスクプレート１８ａ，　１８ｂの耐
熱鋼１８ｄとの接触部に対し、セパレータプレート１７
の方向より（高アルミニウムフェライト層ｉａｃとは反
対側より）レーザビームを照則してレーザ溶接させるよ
うにする。２１はレーザ溶接部である。

又、上記セパレータプレート１７としては、ニッケル／
耐熱鋼クラッド材を使用し、酸化カスか流れる側に耐熱
鋼の層が、又、燃利カスか流れる側にニッケルの層かそ
れぞれ来るようにセパレータプレート１７を配置させて
使用するようにする。

次に、本発明の燃料電池用セパレータを構或する上述し
た１枚のセパレータプレート１７と、２枚のマスクプレ
ート１８ａ，１８ｂを、−ヒ記した伺質のものにした背
景と、より具体的説明、実験結果、等を詳述する。

溶融炭酸塩型燃利電池では、その作動温噴が６００〜７
００゜Ｃと高く、且つ腐食性の強い溶融炭酸塩中で酸化
、還元雰囲気の両方にセバレー夕は曝されている。セパ
レータの腐食が進行寸ると、溶融炭酸塩中のリチウムが
消費ざれると同時に接触抵抗が増大し、電池の寿命が低
下する。

したかって、本発明では、セパレータプレート１ｌを製
作するに当り、還元雰囲気で且つ溶融炭酸塩下で貴重な
ニッケルくＮｉ〉　（たとえば、インコネル２０１）と
酸化雰囲気で安定な耐熱鋼（たとえば、ＳＵＳ　３１６
Ｌ，　ＳＵＳ　３１０８、インコネル８２５等）とのク
ラット材を用いるようにする。第２図はセパレータプレ
ート１７の部分の断面を示すもので、１７ａはニツケｌ
Ｌ／層、１７ｂは耐熱鋼の層である。上記において、Ｎ
ｉと耐熱鋼は熱膨張率が異なるため、昇温するとバイメ
タル現象を生ずるので、製造工程及び電池運転時に熱変
形を生ずるおそれがある。そのため、上記Ｎｉと耐熱鋼
のクラッド比（Ｎｉ板厚／全板厚）を０．２〜２０％と
する。０．２％以下にしたのでは、Ｎ１の耐食効果が出
なくなり、又、２０％以上にしたのでは、耐熱鋼との熱
膨張率の差により昇温すると曲りが生じるし、コストア
ップともなるので、上記０，２〜２０％にすることか好
ましい。

次に、マスクプレート１８ａ，　１８ｂについては、マ
スクプレートが電解質を含浸するタイル１と接触するウ
エットシール部く外周部）は、酸素ｍ度分布が異なるた
め、ローカル電池を生或し、腐食が進行する。これを防
止するためには、電気伝導度が小ざく且つ緻密なスケー
ル層を生成する高アルミニウム材等が有効であるので、
高アルミニウムフェライトｌｌ１８ｃを有するようにす
る。又、母材としての耐熱鋼１８ｄの表面に高アルミニ
ウムフェライト層１８ｃを拡散する方法としては、 ■　バックセメンデイション法、 ■　吹付方法→ベーキングー→拡敗処理等があげられる
が、拡散処理及びベーキング処理時熱変形を生ずること
、高アルミニウム拡敗層は電気抵抗が大きいため、電気
溶接ができず、又、溶接割れが生じ易い、という問題が
ある。

そこで、本発明者等は、高アルミニウムフェライト鋼板
と耐熱鋼を拡散接合したクラット材を試作し、腐食試験
を実施した。すなわら、マスクプレートとして使用する
材利と同じ材利を作ってその腐食試験を行った結果、第
４図乃至第９図の写真に示す結果が１ｑられた。

上記腐食試験は、試験条イ１として、 材　　利：高ＡＱフエライトステンレス（約１５０μｍ
ｌ／ＳＯＳ　３１ＯＳ クラット（ｔ＝１．５ｍ＞ 雰囲気：気相一燃料力゛ス 液相一炭酸塩 浸漬濡度：６５０℃ 浸漬時間：１９７時間 の条件で、且つ高アルミニウムフェライ１〜鋼のアルミ
ニウム濃度（含有率）を４％、８％、１２％にした場合
について行った。

先ず、アルミニウム含有率４％の場合は、気相（炭酸塩
に濡れている部分）、つまり、カスが流れている部分（
電極反応部）では第４図〈気相部での組織の断面を倍率
４００倍で見た写真）に示す如く表面に僅かな腐食が見
られたか、液相、つまり、ウェットシール部では、第５
図（液相部での組織の断面を倍率４００倍で見た写真〉
に示す如く、かなり腐食していることか確認ざれた。

アルミニウム含有率８％の場合についても、第６図に示
す如く気相では表面に僅かな腐食が見られ、液相では第
７図に示す如く表面にかムリの腐食があることか確認ざ
れた。なあ、第６図、第７図とも、倍率が４００倍て搬
った組織の断面を示すものである。

次いで、アルミニウム含ｈ率を１２％として試験をした
結果、気相では第８図に示す如く表面に僅かな腐食が見
られたが、液相（ウェットシール部）では、第９図に示
す如くほとんど腐食は見られなかった。第８図及び第９
図はともに倍率４００倍で組織断面を見たものである。

かかる試験結果から、高アルミニウムフェライト鋼のア
ルミニウム含有率が１２％以上になると耐食性が向上す
ることが確認ざれた。

次に、上記アルミニウム含有率１２％以上とした高アル
ミニウムフェライト誼１８ｃの厚さは、母材としての耐
熱鋼１８ｄとフエライト眉１８ｃとの熱膨張差に起因す
る熱変形を防止づるため、クラット比を１０％以下、フ
エライトｌｌ１８ｃの厚さは５０〜１００μ以下とする
。高アルミニウムフェライト鋼は休心立方晶を有し、ア
ルミニウムの拡敗速度が大であり、一方、一般に耐熱鋼
は面心立方品であるため、アルミニウムの拡敗速度が小
さい。その結果として、フエライｌ−中のアルミニウム
ａ度は均一化ざれるため、酌食効果を持続することがで
きる。

本発明のセパレータを組み立てる場合は、ヒパレータプ
レート１７を２枚のマスクプレート１８ａ，　１８ｂで
挾持させた後、外縁部とマニホールド１９．２０部をレ
ーザ溶接するが、外縁部の溶接手順としては、先ず、第
１図に示すセパレータプレート１７とマスクプレート１
８ａとの接合部に矢印で示す如くマスクプレート１８ａ
の高アルミニウムフェライト層１８Ｃの反対側よりレー
ザヒームを照則してレーザ溶接を施こし、次いで、セパ
レータプレート１７の外縁部とマスクプレート１８ｂと
の接合部に同じく高アルミニウムフェライトｌｉｌ８ｃ
の反対側より矢印方向にレーザヒームを照躬してレーザ
溶接し、ウエットシール部のシールを行わせる。又、マ
ニホールド１９２０部では、各々のマニホールド１９．
２０を利用してセパレータプレート１７とマスクプレー
ト１８ａ又は１８ｂとの接合部を、セパレータプレート
１７側からリング状にレーザ溶接して行くようにする。

かかるレーザ溶接において、マスクプレート１８ａ，　
１８ｂの各高アルミニウムフェライト層１８ｃの反対側
からレーザビームを照剣するのは、高アルミニウムフエ
ライ１・鋼は溶接すると割れが生じるので、この割れを
防止するためてある。

本発明者等は、前記腐食試験の場合と同様に高アルミニ
ウムフエライ１〜鋼板と耐熱鋼を拡散接合したクラッド
材を試作して、レーザ溶接試験を実施した。その結果は
次のとおりてあった。

溶接材料：セパレータプレートとして ＳＵＳ　３０４使用、 マスクプレートとして、 高アルミニウムフェライトステンレス （約１００μｍ　，　Ａｊ　１２％）／′ＳｔｌＳ　３
１０８クラッド使用、 溶接機械：ＣＯ，レーザ加工機、 溶接方法：セパレータプレ−１〜側よりクラット材を外
側にして重ね溶接を行う。

上記溶接条件で試験を行った結果、第１０図及び参考写
真に示す如き溶接部の断面か得られ、クラット材に影響
を与えることなくセパレータプレー１・とクラッド材と
をレー’ｆ溶接できた。

なお、上記参考写真はセパレータプレートとマスクプレ
ートとのレーザ溶接部２１の組織の拡大写真であり、溶
接部２１の断面において上唐の薄肉の部分がセパレータ
プレートであり、その下層の部分がクラツド材である。

上記第１０図及び参考写真から明らかな如く、セパレー
タプレ−ト側からレーザビームを照剣して溶接を行うと
、接合部ビードがクラツド材の高アルミニウムフェライ
ト層に達していないため、高アルミニウムフェライト層
に溶接割れは発生しない。

上述した如き構成とした本発明のセパレータを用いて燃
料電池のヒルを多層に積層してスタックとする場合は、
第３図に一例を示す如く、タイル１の両面側にタイル１
を挟むようにカソード２と７ノード３の両電極を配して
なるセルに対して、本発明のセパレータをパンチ板２２
２３を介して仕切るように介在させる。この場合、セパ
レータプレート１７と一体のマスクプレート１８ａ，　
１８ｂの内側にパンチ板２２．２３とカソート２、アノ
ード３の各電極が第１図に示す如く位置ざぜられ、カソ
ード２とアノード３がパンチ板２２．２３を介しセパレ
ータプレート１７にてタイル１へ均一に押し付けられた
状態になり、マニホールド１９から供給ざれる酸化ガス
ＯＧとマニホールト２０から供給ざれる燃料ガスＦＧが
各段ごとに各々セパレータプレート１７の表面側と裏面
側に導かれて、カソード２に酸化ガスＯＧが、又、アノ
ート３に燃料ガスがそれぞれ接触させられることになる
。２４は冷却空気用マニホールドである。

なあ、第３図では本発明のセパレータを構或するセパレ
ータプレ−１〜１７とマスクプレート１８ａ，　１８ｂ
とが切り離された状態で示してあるが、第１図に示す如
く外縁部及びマニホールド部でレーザ溶接にて接合して
使用することは勿論である。又、マニホール・ド１９，
　２０の数は第３図に示す以外でもよく、更に、パンチ
板２２．２３を用いた場合を示したか、パンチ板２２．
　２３は省略してもよい。

次に、第１１図は本発明の他の実施例におけるセパレー
タプレートの断面を示すもので、上記の実施例では、セ
パレータプレート１０として第２図に示す如き断面のも
の、Ｖなわち、ニッケルｌｌ１７ａと耐熱鋼１７ｂとの
クラッド材を用い、ニッケル囮１７ａを燃利カ又と接す
る側に、又、嗣熱鋼１７ｔ）を酸化カスと接するように
配置させて使用する例について示したが、セパレータプ
レート１ｌとして、母ヰＡとしての耐熱鋼１７ｂの燃籾
ガスと接する側の而に、ニッケル層に代えて高アルミニ
ウムフェライト層１７Ｃを拡散接合させた平板状耐熱ク
ラッド材よりなる構成とし、該表面に高アルミニウムフ
ェライト層１７ｃを拡散接合した銅熱クラッド初まりな
るセパレータプレーｌ〜１７を用いてセパレータとする
ようにしたものである。

この実施例によれば、セパレータプレート１７の燃利ガ
スと接する側の面に積極的に耐食処理が施こしてあるた
め、燃利カスと接する側の面の耐食性が向上し、セパレ
ータプレ−１・自体の寿命延長が図れることになる。

［発明の効果］ 以上述べた如く、本発明の燃料電池用セパレータによれ
ば、プレス成形加工によって製造される１枚のセパレー
タプレートと、該ヒバレータプレートを挾持する２枚の
平板状マスクプレートとからなり、上記マスクプレート
は、外面側を高アルミニウムフェライト層とする銅熱ク
ラット材とし、且つ上記セパレータプレートとマスクプ
レートの内面側とを周辺部及びマニホールト部でレーザ
溶接して一体化した構或としてあるので、従来のセパレ
ータ（こ比して製作容易で安価に製作でき、更に、耐食
性が向上して燃料電池の長寿命化を図ることができ、又
、セパレータプレートは、燃料カスと接する側の面を高
アルミニウムフェライト図とサる耐熱クラッド材を用い
た構成とすることにより、セパレータプレ−１〜の削食
性が向−ヒして寿命延長か図れる、という優れた効果を
奏し得る。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の燃料電池用セバレータの切断面図、第
２図は本発明のセパレータにおけるセパレータプレー１
・の具体例を示す一部の拡大断面図、第３図は燃料電池
のスタックの組立状態を示す斜視図、第４図乃至第９図
はいずれも高アルミニウムフエライ１〜鋼板と耐熱鋼を
拡故接合したクラッド材の腐食試験結果を示す金属組織
の写真、第１０図はセパレータプレートとマスクプレー
トとのレーザ溶接試験結果を示す溶接部の断面図、第１
１図は本発明のセパレータにおけるセパレータプレ−１
〜の他の例を示す一部の拡大断面図、第１２図ｔま燃利
電池の一例を冫Ｆ’：．づ断而図、第１３図及び第１４
図はいずれも従来のセパレータの一例を示すもので酸化
ガス用マニホールド部と燃利カス用マニホールド部での
１１７、大断面図（゛ある。 １・・・タイノレ、２・・・カソード、３・・・アノー
ト、１７・・・セパレータプレー１へ、１８ａ，　１８
ｂ・・・マスク１レー｛・、１８ｃ・・・高アルミニウ
ムフ１ライ１ヘ層、１８ｄ・・・耐熱鋼、１９．　２０
・・・マニホールド、２１・・・レーり゛溶接部。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）プレス成形加工によって製造した１枚のセパレー
   タプレートと、該セパレータプレートの周辺部を挾持す
   るように両面側に配置した平板状の２枚のマスクプレー
   トとからなり、且つ上記セパレータプレートは、中央部
   分にガス通路形成用の凹凸を表裏両面に有すると共に周
   辺部にマニホールドを有し、又、上記２枚のマスクプレ
   ートは、外側となる面に高アルミニウムフェライト層を
   有する耐熱クラッド材を使用すると共にマニホールドを
   有し、更に、上記セパレータプレートと２枚のマスクプ
   レートの内面側とを外縁部及びマニホールド部でレーザ
   溶接して一体化してなることを特徴とする燃料電池用セ
   パレータ。（２）セパレータプレートとして、アノード
   ガスと接触する側の面を高アルミニウムフェライト層と
   する耐熱クラツド材を用いた請求項（１）記載の燃料電
   池用セパレータ。