JPH03137009A - 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム粉末およびその製造方法Info
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Landscapes
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、窒化アルミニウム粉末およびその製造方法に
関し、詳しくは、高純度且つ均一粒子径を存し、高密度
、高熱伝導性の焼結体を製造しうる窒化アルミニウム粉
末およびその製造方法に関する。
関し、詳しくは、高純度且つ均一粒子径を存し、高密度
、高熱伝導性の焼結体を製造しうる窒化アルミニウム粉
末およびその製造方法に関する。
近年、電子材料の高集積化、高出力化に伴い、これまで
使用されてきたアルミナ基板に代わる高放熱性(高熱伝
導性)基板に対するニーズが高まりつつある。ベリリア
、ベリリアを焼結助剤とする炭化珪素、窒化アルミニウ
ム等は上記ニーズに適合する材料と言われている。とり
わけ窒化アルミニウムは、低毒性、高絶縁性等の特徴を
有するため高熱伝導性基板材料として最も注目を集めて
いる。
使用されてきたアルミナ基板に代わる高放熱性(高熱伝
導性)基板に対するニーズが高まりつつある。ベリリア
、ベリリアを焼結助剤とする炭化珪素、窒化アルミニウ
ム等は上記ニーズに適合する材料と言われている。とり
わけ窒化アルミニウムは、低毒性、高絶縁性等の特徴を
有するため高熱伝導性基板材料として最も注目を集めて
いる。
このような窒化アルミニウム基板製造に用いられる窒化
アルミニウム粉末の製造方法としては以下のような方法
が知られている。
アルミニウム粉末の製造方法としては以下のような方法
が知られている。
(a) 金属アルミニウムを窒素またはアンモニア雰
囲気中で加熱する方法 fb) アルミナ粉末とカーボン粉末とを混合し、窒
素またはアンモニア雰囲気中で加熱する方法(C)
有機アルミニウム化合物とアミン類との反応生成物を加
熱処理する方法 (dl 塩化アルミニウムもしくは臭化アルミニウム
ガスのいずれかまたは両者の混合ガスとアンモニアガス
とを気相反応させる方法 (a)の方法で得られる窒化アルミニウム粉末は凝集、
固結が著しく、そのままでは焼結用原料粉末としての使
用が困難である。
囲気中で加熱する方法 fb) アルミナ粉末とカーボン粉末とを混合し、窒
素またはアンモニア雰囲気中で加熱する方法(C)
有機アルミニウム化合物とアミン類との反応生成物を加
熱処理する方法 (dl 塩化アルミニウムもしくは臭化アルミニウム
ガスのいずれかまたは両者の混合ガスとアンモニアガス
とを気相反応させる方法 (a)の方法で得られる窒化アルミニウム粉末は凝集、
固結が著しく、そのままでは焼結用原料粉末としての使
用が困難である。
(blの方法では、原料であるアルミナの粒径や不純物
の影響がそのまま生成物の性質に反映されるため高純度
、微細な原料アルミナの使用が不可欠である。
の影響がそのまま生成物の性質に反映されるため高純度
、微細な原料アルミナの使用が不可欠である。
(C)の方法では、生成物中に炭素が残留しやすい。
((1)の方法では、副生ずるハロゲン化水素ガスによ
る製造装置の腐食、廃ガスの処理等の問題が残されてい
る。
る製造装置の腐食、廃ガスの処理等の問題が残されてい
る。
上記(d)の方法の問題点を解決するため、有機アルミ
ニウム化合物とアンモニアガスとを気相反応させて窒化
アルミニウム粉末を製造する方法も、例えば、特開昭6
3−60102号に述べられている。この方法によれば
平均粒径0.05μmという非常に微細な粉末を得るこ
とができるが、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を低
下させると言われている酸素の含有量が多くなるという
欠点がある。更に、このような微細粉末は焼結途中で粒
成長しやすいため焼結工程の管理が難しいという実用面
での問題点も残っている。
ニウム化合物とアンモニアガスとを気相反応させて窒化
アルミニウム粉末を製造する方法も、例えば、特開昭6
3−60102号に述べられている。この方法によれば
平均粒径0.05μmという非常に微細な粉末を得るこ
とができるが、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を低
下させると言われている酸素の含有量が多くなるという
欠点がある。更に、このような微細粉末は焼結途中で粒
成長しやすいため焼結工程の管理が難しいという実用面
での問題点も残っている。
本発明の課題は、高密度、高熱伝導性の焼結体の製造に
適した窒化アルミニウム粉末およびその製造方法を提供
することである。
適した窒化アルミニウム粉末およびその製造方法を提供
することである。
〔課題を解決するための手段]
本発明者等は、上記a!題を解決するために鋭意研究し
た結果、有機アルミニウム化合物とアンモニアとの気相
反応で得られる窒化アルミニウム粉末のクリスタリソト
サイズを特定の範囲に制御した粉末が高密度、高熱伝導
性窒化アルミニウム焼結体製造用原料粉末として有効で
あることを見出し、本発明を完成させるに至った。
た結果、有機アルミニウム化合物とアンモニアとの気相
反応で得られる窒化アルミニウム粉末のクリスタリソト
サイズを特定の範囲に制御した粉末が高密度、高熱伝導
性窒化アルミニウム焼結体製造用原料粉末として有効で
あることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、熱伝導性焼結体原料用窒化アルミ
ニウム粉末であって、該粉末のクリスタリットサイズが
400Å以上、2000 A以下であることを特徴とす
る窒化アルミニウム粉末であり、更に、このような窒化
アルミニウム粉末を製造する方法であって、有機アルミ
ニウム化合物とアンモニアとを気相反応させること、上
記工程を経た後還元性及び/又は不活性ガス雲囲気中で
熱処理すること、または該熱処理工程後熱処理粉末を解
砕することのいずれかの方法によって窒化アルミニウム
粉末のクリスタリットサイズを400Å以上、2000
Å以下にすることを特徴とする窒化アルミニウム粉末の
製造方法である。
ニウム粉末であって、該粉末のクリスタリットサイズが
400Å以上、2000 A以下であることを特徴とす
る窒化アルミニウム粉末であり、更に、このような窒化
アルミニウム粉末を製造する方法であって、有機アルミ
ニウム化合物とアンモニアとを気相反応させること、上
記工程を経た後還元性及び/又は不活性ガス雲囲気中で
熱処理すること、または該熱処理工程後熱処理粉末を解
砕することのいずれかの方法によって窒化アルミニウム
粉末のクリスタリットサイズを400Å以上、2000
Å以下にすることを特徴とする窒化アルミニウム粉末の
製造方法である。
本発明における有機アルミニウム化合物としては、トリ
アルキルアルミニウム及びジアルキルアルミニウムハラ
イドが使用できる。具体的にはトリメチルアルミニウム
、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウ
ム、ジメチルアルミニウムハライド、ジエチルアルミニ
ウムハライド、ジイソブチルアルミニウムハライド等が
挙げられる。これらの有機アルミニウム化合物はガス状
または液状で反応器に供給される。液状で供給した場合
には、該化合物の蒸発潜熱のために反応の安定性が疎外
されることがあり、従ってガス状で供給することが好ま
しい。ガス状で供給する方法としては、有機アルミニウ
ム化合物を加熱気化させる方法、窒素、水素、アルゴン
、ヘリウム等の非酸化性ガスに同伴させて供給する方法
等が用いられる。
アルキルアルミニウム及びジアルキルアルミニウムハラ
イドが使用できる。具体的にはトリメチルアルミニウム
、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウ
ム、ジメチルアルミニウムハライド、ジエチルアルミニ
ウムハライド、ジイソブチルアルミニウムハライド等が
挙げられる。これらの有機アルミニウム化合物はガス状
または液状で反応器に供給される。液状で供給した場合
には、該化合物の蒸発潜熱のために反応の安定性が疎外
されることがあり、従ってガス状で供給することが好ま
しい。ガス状で供給する方法としては、有機アルミニウ
ム化合物を加熱気化させる方法、窒素、水素、アルゴン
、ヘリウム等の非酸化性ガスに同伴させて供給する方法
等が用いられる。
本発明において気相反応に用いられる反応器は特に限定
されるものではなく、一般に気相反応に使用される縦型
または横型の管状反応器が使用できる。
されるものではなく、一般に気相反応に使用される縦型
または横型の管状反応器が使用できる。
反応器に供給されるアンモニアの世は有機アルミニウム
に対してモル比で1以上あればよい。上限は特に限定し
ないが、実施例に示すようにこのモル比は生成する窒化
アルミニウム粉末の粒径またはクリスタリソトサイズに
影響を与えるため、これ等との相関において適宜選択さ
れる。
に対してモル比で1以上あればよい。上限は特に限定し
ないが、実施例に示すようにこのモル比は生成する窒化
アルミニウム粉末の粒径またはクリスタリソトサイズに
影響を与えるため、これ等との相関において適宜選択さ
れる。
気相反応における反応温度は、窒化アルミニウムが生成
するのに十分な温度範囲である。気相反応によって得ら
れた窒化アルミニウム粉末、これを熱処理した粉末、ま
たは熱処理した粉末を解砕して得られた粉末のクリスタ
リノトサイズが400Å以上、2000Å以下となるよ
うに反応温度を選択する必要がある。具体的な温度範囲
は、有機アルミニウムとアンモニアのモル比、熱処理条
件、解砕条件によって異なるため一概に規定することは
できないが、本発明者等の経験によれば、600°C以
上、1200°C以下、好ましくは800°C以上、1
000“C以下である。
するのに十分な温度範囲である。気相反応によって得ら
れた窒化アルミニウム粉末、これを熱処理した粉末、ま
たは熱処理した粉末を解砕して得られた粉末のクリスタ
リノトサイズが400Å以上、2000Å以下となるよ
うに反応温度を選択する必要がある。具体的な温度範囲
は、有機アルミニウムとアンモニアのモル比、熱処理条
件、解砕条件によって異なるため一概に規定することは
できないが、本発明者等の経験によれば、600°C以
上、1200°C以下、好ましくは800°C以上、1
000“C以下である。
本発明において気相反応により得られた窒化アルミニウ
ム粉末は、還元性ガス及び不活性ガスからなる群より選
ばれた1種または2種以上の雰囲気ガス中で熱処理する
。ここで言う還元性ガスまたは不活性ガスとは窒化アル
ミニウム粉末を実質的に酸化することのないガスを意味
する。これらのガスは、前記目的に適合するガスであれ
ば特に限定されるものではないが、例えば、アンモニア
、水素、−酸化炭素、窒素、アルゴン、ヘリウムおよび
これらの混合ガスである。
ム粉末は、還元性ガス及び不活性ガスからなる群より選
ばれた1種または2種以上の雰囲気ガス中で熱処理する
。ここで言う還元性ガスまたは不活性ガスとは窒化アル
ミニウム粉末を実質的に酸化することのないガスを意味
する。これらのガスは、前記目的に適合するガスであれ
ば特に限定されるものではないが、例えば、アンモニア
、水素、−酸化炭素、窒素、アルゴン、ヘリウムおよび
これらの混合ガスである。
熱処理の温度は、熱処理によって得られる窒化アルミニ
ウム粉末またはこれを解砕して得られる粉末のクリスタ
リットサイズが、400Å以上、2000Å以下となる
ように適宜選択する必要がある。
ウム粉末またはこれを解砕して得られる粉末のクリスタ
リットサイズが、400Å以上、2000Å以下となる
ように適宜選択する必要がある。
これに適合する具体的条件は、気相反応の条件、解砕の
条件によって異なるため一概に規定することはできない
。本発明者等の経験によれば、1200°C以上、18
00°C以下、好ましくは1300’C以上、1700
°C以下で熱処理を行うことが望ましい、 1200°
Cに満たない温度では、気相反応の条件によっては得ら
れる窒化アルミニウム粉末のクリスタリントサイズを4
00Å以上とすることができない。
条件によって異なるため一概に規定することはできない
。本発明者等の経験によれば、1200°C以上、18
00°C以下、好ましくは1300’C以上、1700
°C以下で熱処理を行うことが望ましい、 1200°
Cに満たない温度では、気相反応の条件によっては得ら
れる窒化アルミニウム粉末のクリスタリントサイズを4
00Å以上とすることができない。
1800°Cを越える温度で熱処理を行った場合には、
得られる窒化アルミニウムのクリスタリットサイズが2
000人を越え、解砕によってクリスタリントサイズを
2000Å以下にするために長時間を要するばかりか、
窒化アルミニウムが部分的に熱分解する可能性があり好
ましくない。
得られる窒化アルミニウムのクリスタリットサイズが2
000人を越え、解砕によってクリスタリントサイズを
2000Å以下にするために長時間を要するばかりか、
窒化アルミニウムが部分的に熱分解する可能性があり好
ましくない。
本発明では、気相反応により得られた窒化アルミニウム
粉末を熱処理した後、これを解砕することができる。こ
の解砕工程は本発明の特徴である窒化アルミニウム粉末
のクリスタリットサイズを特定の範囲に制御することを
目的に採用されるものである。この工程には粉末の凝集
を低減し、成型性、焼結性を改善するという副次的な効
果がある。解砕工程に使用される解砕機は特に限定され
るものではなく、一般にセラミックス粉末の解砕に使用
されるあらゆる解砕機、が使用可能である。
粉末を熱処理した後、これを解砕することができる。こ
の解砕工程は本発明の特徴である窒化アルミニウム粉末
のクリスタリットサイズを特定の範囲に制御することを
目的に採用されるものである。この工程には粉末の凝集
を低減し、成型性、焼結性を改善するという副次的な効
果がある。解砕工程に使用される解砕機は特に限定され
るものではなく、一般にセラミックス粉末の解砕に使用
されるあらゆる解砕機、が使用可能である。
この解砕機は、例えば、回転式ボールミル、遊星型ボー
ルミル、振動ミル、回転式振動ミル、アトライター等で
ある。解砕方法は乾式解砕、湿式解砕いずれでもよい。
ルミル、振動ミル、回転式振動ミル、アトライター等で
ある。解砕方法は乾式解砕、湿式解砕いずれでもよい。
解砕途中で窒化アルミニウム粉末の酸化が実質的に起こ
らないように、不活性ガス雰囲気下で解砕を行う等の方
法を採用することが望ましい。解砕条件は、熱処理粉末
の特性、解砕機の機種等により異なるため一概に規定す
ることはできないが、得ら咋る窒化アルミニウム解砕粉
末のクリスタリットサイズが400Å以上、2000Å
以下となるような条件を選択する必要があ本発明の特徴
は、以上に例示したような方法で得られる窒化アルミニ
ウム粉末のクリスタリットサイズを400Å以上、20
00Å以下の範囲とする点にある。ここでいうクリスタ
リットサイズとは、粉末χ線回折法により測定される窒
化アルミニウムの(100)面に垂直な方向の結晶子の
大きさを言い、式(I)によって算出される値とする。
らないように、不活性ガス雰囲気下で解砕を行う等の方
法を採用することが望ましい。解砕条件は、熱処理粉末
の特性、解砕機の機種等により異なるため一概に規定す
ることはできないが、得ら咋る窒化アルミニウム解砕粉
末のクリスタリットサイズが400Å以上、2000Å
以下となるような条件を選択する必要があ本発明の特徴
は、以上に例示したような方法で得られる窒化アルミニ
ウム粉末のクリスタリットサイズを400Å以上、20
00Å以下の範囲とする点にある。ここでいうクリスタ
リットサイズとは、粉末χ線回折法により測定される窒
化アルミニウムの(100)面に垂直な方向の結晶子の
大きさを言い、式(I)によって算出される値とする。
D=0.9λ/βCOSθ・・・・・・・・・ N)D
−、クリスタリットサイズ(人) λ:使用X線波長(人) β:回折ピーク半値幅(rad、) θ:回折角(deg、) 実際の測定は、理学電機(株)社製X線回折装置RAD
−Cを用いて行い、RAD−Cシステム(Ver、 4
、21)の中の’ K LX+ 、K α2分離プロ
グラム」を用いてCuえαI線とCuKα、線より得ら
れる回折像を分離し、次いで、結晶子の大きさ・格子歪
プログラムを用いてクリスタリソトサイズを算出した。
−、クリスタリットサイズ(人) λ:使用X線波長(人) β:回折ピーク半値幅(rad、) θ:回折角(deg、) 実際の測定は、理学電機(株)社製X線回折装置RAD
−Cを用いて行い、RAD−Cシステム(Ver、 4
、21)の中の’ K LX+ 、K α2分離プロ
グラム」を用いてCuえαI線とCuKα、線より得ら
れる回折像を分離し、次いで、結晶子の大きさ・格子歪
プログラムを用いてクリスタリソトサイズを算出した。
本発明において窒化アルミニウム粉末のクリスタリット
サイズを400Å以上、2000Å以下に限定するのは
、400人未満または2000人を越えるクリスタリッ
トサイズを有する窒化アルミニウム粉末より製造された
焼結体が高い熱伝導率を示さないという実験事実に基づ
くものである0本発明者等はいまだその詳細な理由を明
らかにし得ないがおおよそ以下のような理由が考えられ
る。
サイズを400Å以上、2000Å以下に限定するのは
、400人未満または2000人を越えるクリスタリッ
トサイズを有する窒化アルミニウム粉末より製造された
焼結体が高い熱伝導率を示さないという実験事実に基づ
くものである0本発明者等はいまだその詳細な理由を明
らかにし得ないがおおよそ以下のような理由が考えられ
る。
−gに窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を低下させる
原因としては、焼結体の粒内または粒界に残存する不純
物である酸素が考えられている。
原因としては、焼結体の粒内または粒界に残存する不純
物である酸素が考えられている。
クリスタリットサイズが400人より小さい粉末では、
粉末の表面活性が著しく高いため焼結初期に粒成長を起
こし、粉末中に含まれていた酸素が系外にi11敗する
のを困難にし、この酸素が焼結体の熱伝導を疎外する。
粉末の表面活性が著しく高いため焼結初期に粒成長を起
こし、粉末中に含まれていた酸素が系外にi11敗する
のを困難にし、この酸素が焼結体の熱伝導を疎外する。
このような粉末は焼結体を製造する工程の途中で粉末の
表面酸化による酸素の混入が避は難く、この酸素の増加
が焼結体の熱伝導率の低下を引き起こすことも考えられ
る。
表面酸化による酸素の混入が避は難く、この酸素の増加
が焼結体の熱伝導率の低下を引き起こすことも考えられ
る。
ただし、本発明において窒化アルミニウム粉末のクリス
タリットサイズを400Å以上に規定するのは、クリス
タリントサイズを増大させた際にしばしば起こる比表面
積の現象に伴う、表面酸素の低減を意味するものではな
い、このことは後述の実施例3および比較例3より明ら
かである。すなわち、はぼ同一の比表面積と酸素を含存
する粉末であっても得られる焼結体の熱伝導率は明らか
に異なり、粉末のクリスタリνトサイズを400Å以上
としたときに高熱伝導率を有する焼結体を得ることがで
きる。
タリットサイズを400Å以上に規定するのは、クリス
タリントサイズを増大させた際にしばしば起こる比表面
積の現象に伴う、表面酸素の低減を意味するものではな
い、このことは後述の実施例3および比較例3より明ら
かである。すなわち、はぼ同一の比表面積と酸素を含存
する粉末であっても得られる焼結体の熱伝導率は明らか
に異なり、粉末のクリスタリνトサイズを400Å以上
としたときに高熱伝導率を有する焼結体を得ることがで
きる。
クリスタリソトサイズが2000人を越えると上記の問
題は解決されるが、粉末の焼結活性が乏しいために通常
の焼結体製造条件では緻密な焼結体を得られない。
題は解決されるが、粉末の焼結活性が乏しいために通常
の焼結体製造条件では緻密な焼結体を得られない。
上記推定の真偽は明確ではないが、本発明者等の検討に
よれば、窒化アルミニウム粉末のクリスタリットサイズ
が400人以上、2000λ以下、好ましくは600Å
以上、1800Å以下、更に好ましくは800Å以上、
1500Å以下であるとき初めて緻音且つ高熱伝導性の
窒化アルミニウム焼結体を安定に製造することができる
。
よれば、窒化アルミニウム粉末のクリスタリットサイズ
が400人以上、2000λ以下、好ましくは600Å
以上、1800Å以下、更に好ましくは800Å以上、
1500Å以下であるとき初めて緻音且つ高熱伝導性の
窒化アルミニウム焼結体を安定に製造することができる
。
具体的にクリスタリットサイズを上記範囲に制御するた
めには、上述のような各工程を採用すればよく、有機ア
ルミニウムとアンモニアとの気相反応においてその原料
比を制御すること、反応温度を制御すること、気相反応
によりえられた粉末を所定の温度、時間で熱処理するこ
と、または更に熱処理した粉末を所定の条件で解砕する
ことにより窒化アルミニウム粉末のクリスタリットサイ
ズの制御は達成される。
めには、上述のような各工程を採用すればよく、有機ア
ルミニウムとアンモニアとの気相反応においてその原料
比を制御すること、反応温度を制御すること、気相反応
によりえられた粉末を所定の温度、時間で熱処理するこ
と、または更に熱処理した粉末を所定の条件で解砕する
ことにより窒化アルミニウム粉末のクリスタリットサイ
ズの制御は達成される。
以下、本発明を実施例により更に説明する。
実施例1
第1図に示す気相反応装置を用い、加熱帯(1)により
800℃に加熱保持した反応器(2ンの下部より流量調
節計(3)で調節しながら供給管(4)を通じてアンモ
ニアガスを導入した。同時にit調節計(5)で調節し
ながら供給管(6)を通じて窒素ガスに同伴させたトリ
エチルアルミニウムを導入した。このときアンモニア/
トリエチルアルミニウムモル比を20とした。反応帯域
で生成した粒子は反応器(2)の上部より未反応ガス等
とともに取り出され、フィルター(7)によりガスと分
離された後、捕集器(8)に捕集された。捕集した粉末
を黒鉛るつぼに入れ、高周波加熱式電気炉中で窒素ガス
を流通しながら1500°Cで3時間熱処理した。得ら
れた粉末は白色微粉末で、比表面積は10.2rrf/
g、 XvA回折の結果、クラスタリントサイズ590
人の窒化アルミニウム粉末であった。またLECO法に
より測定した粉末中の酸素量は1.1wt%であった。
800℃に加熱保持した反応器(2ンの下部より流量調
節計(3)で調節しながら供給管(4)を通じてアンモ
ニアガスを導入した。同時にit調節計(5)で調節し
ながら供給管(6)を通じて窒素ガスに同伴させたトリ
エチルアルミニウムを導入した。このときアンモニア/
トリエチルアルミニウムモル比を20とした。反応帯域
で生成した粒子は反応器(2)の上部より未反応ガス等
とともに取り出され、フィルター(7)によりガスと分
離された後、捕集器(8)に捕集された。捕集した粉末
を黒鉛るつぼに入れ、高周波加熱式電気炉中で窒素ガス
を流通しながら1500°Cで3時間熱処理した。得ら
れた粉末は白色微粉末で、比表面積は10.2rrf/
g、 XvA回折の結果、クラスタリントサイズ590
人の窒化アルミニウム粉末であった。またLECO法に
より測定した粉末中の酸素量は1.1wt%であった。
この粉末10gに焼結助剤として酸化イツトリウム0.
3g(,3%)を加え、エタノールを分散媒として湿式
混合した。得られたスラリーを乾燥後、1000kg/
C−の圧力で20mΦの円板に成型し、定法に従って黒
鉛炉中、窒素気流下に1800°Cで3時間焼結した。
3g(,3%)を加え、エタノールを分散媒として湿式
混合した。得られたスラリーを乾燥後、1000kg/
C−の圧力で20mΦの円板に成型し、定法に従って黒
鉛炉中、窒素気流下に1800°Cで3時間焼結した。
得られた焼結体は、直径10mm、厚み3mmに研削加
工し、アルキメデス法による密度測定、レーザーフラッ
シュ法による熱伝導率の測定を行った。
工し、アルキメデス法による密度測定、レーザーフラッ
シュ法による熱伝導率の測定を行った。
焼結体の密度は3.27g/ct、熱伝導率は152W
/mKであった。
/mKであった。
実施例2
熱処理の温度を1700°Cとした以外は実施例1と同
様にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の
比表面積は3.0rrf/ g、クリスタリy )サイ
ズは1090人、酸素量は0.5ivt%であった。こ
の粉末を用い、実施例1と同様にして製造した焼結体の
密度は3.2’6 g / crl、熱伝導率は203
’IV / taKであった。
様にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の
比表面積は3.0rrf/ g、クリスタリy )サイ
ズは1090人、酸素量は0.5ivt%であった。こ
の粉末を用い、実施例1と同様にして製造した焼結体の
密度は3.2’6 g / crl、熱伝導率は203
’IV / taKであった。
実施例3
熱処理の温度を1600’Cとした以外は実施例1七同
様にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の
比表面積は4.3rrf/g、クリスタリットサイズは
920人、酸素量は1.3wt%であった。この粉末を
用い、実施例1と同様にして製造した焼結体の密度は3
.26g/cIll、熱伝導率は 185 W/llK
であった。
様にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の
比表面積は4.3rrf/g、クリスタリットサイズは
920人、酸素量は1.3wt%であった。この粉末を
用い、実施例1と同様にして製造した焼結体の密度は3
.26g/cIll、熱伝導率は 185 W/llK
であった。
比較例1
熱処理の温度を1150°Cとした以外は実施例1と同
様にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の
比表面積は18゜7rrf/ g、クリスタリットサイ
ズは180人、酸素量は1.4wt%であった。この粉
末はやや黄色味をおびた粉末であった。この粉末を用い
、実施例1と同様にして製造した焼結体の密度は3.2
7g/ciと十分に緻密化していたが、熱伝導率は89
W/mKと実施例1〜3に比較して低い値であった。
様にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の
比表面積は18゜7rrf/ g、クリスタリットサイ
ズは180人、酸素量は1.4wt%であった。この粉
末はやや黄色味をおびた粉末であった。この粉末を用い
、実施例1と同様にして製造した焼結体の密度は3.2
7g/ciと十分に緻密化していたが、熱伝導率は89
W/mKと実施例1〜3に比較して低い値であった。
比較例2
熱処理の温度を1820’Cとした以外は実施例1と同
様にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の
比表面積は1.3rrr/ g、クリスタリットサイズ
は2120人、酸素量は0.5wt%であった。この粉
末を用い、実施例1と同様にして製造した焼結体の密度
は2.78g/ciと十分に緻密化しておらず、熱伝導
率も112W/dと低い値しか示さなかった。
様にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の
比表面積は1.3rrr/ g、クリスタリットサイズ
は2120人、酸素量は0.5wt%であった。この粉
末を用い、実施例1と同様にして製造した焼結体の密度
は2.78g/ciと十分に緻密化しておらず、熱伝導
率も112W/dと低い値しか示さなかった。
比較例3
金属アルミニウムの直接窒化法によって製造された、比
表面積4.5rrf/g、クラスタリントサイズ330
人、酸素量1.3wt%の市販の窒化アルミニウム粉末
を用いて、実施例1と同様にして焼結体を製造した。得
られた焼結体の密度は、3.26 g /cmlと十分
に緻密化していたが、熱伝導率は 119W / m
Kと、比表面積、酸素量がほぼ等しく、クリスタリット
サイズが大きい粉末を使用した実施例3に記載の焼結体
より著しく低い値しか示さなかった。
表面積4.5rrf/g、クラスタリントサイズ330
人、酸素量1.3wt%の市販の窒化アルミニウム粉末
を用いて、実施例1と同様にして焼結体を製造した。得
られた焼結体の密度は、3.26 g /cmlと十分
に緻密化していたが、熱伝導率は 119W / m
Kと、比表面積、酸素量がほぼ等しく、クリスタリット
サイズが大きい粉末を使用した実施例3に記載の焼結体
より著しく低い値しか示さなかった。
実施例4
比較例2と同様に1820°Cで熱処理した窒化アルミ
ニウム粉末を、樹脂製ポット、鉄芯人ナイロンポールを
用い、エタノールを分散媒として40時間ボールミルで
解砕した。得られた解砕粉末の比表面積は3.0rrf
/gから3.7rrf/gに増加し、クリスタリットサ
イズは2120人から1710人へと変化した。酸素量
は0.5wt%から0.7wt%へと若干増加した。こ
の解砕粉末を用いて、実施例1と同様にして製造した焼
結体の密度は3.24g/cffl、熱伝導率は170
W/mKとなり、焼結性、熱伝導性が大きく向上した。
ニウム粉末を、樹脂製ポット、鉄芯人ナイロンポールを
用い、エタノールを分散媒として40時間ボールミルで
解砕した。得られた解砕粉末の比表面積は3.0rrf
/gから3.7rrf/gに増加し、クリスタリットサ
イズは2120人から1710人へと変化した。酸素量
は0.5wt%から0.7wt%へと若干増加した。こ
の解砕粉末を用いて、実施例1と同様にして製造した焼
結体の密度は3.24g/cffl、熱伝導率は170
W/mKとなり、焼結性、熱伝導性が大きく向上した。
実施例5
熱処理温度を1300°Cとした以外は実施例1と同様
にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の比
表面積はx4.4rtf/ g 、クリスタリットサイ
ズは430人、酸素量は1.0wt%であった。この粉
末を用い、実施例1と同様にして製造した焼結体の密度
は3.26g/cffl、熱伝導率は138W/mKで
あった。
にして窒化アルミニウム粉末を合成した。この粉末の比
表面積はx4.4rtf/ g 、クリスタリットサイ
ズは430人、酸素量は1.0wt%であった。この粉
末を用い、実施例1と同様にして製造した焼結体の密度
は3.26g/cffl、熱伝導率は138W/mKで
あった。
実施例6
アンモニア/トリエチルアルミニウムモル比を8とした
以外は実施例5と同様にして窒化アルミニウム粉末を得
た。この粉末の比表面積は12.5rd/g、クリスタ
リットサイズは420人、酸素量は1.3wt%であっ
た。この粉末より製造した焼結体の密度は3.26 g
/ crA、熱伝導率は135W/mKであった。
以外は実施例5と同様にして窒化アルミニウム粉末を得
た。この粉末の比表面積は12.5rd/g、クリスタ
リットサイズは420人、酸素量は1.3wt%であっ
た。この粉末より製造した焼結体の密度は3.26 g
/ crA、熱伝導率は135W/mKであった。
(発明の効果〕
第2図に上記実施例1〜6、および比較例1〜3で得ら
れた窒化アルミニウム粉末のクリスタリットサイズとそ
の粉末を用いて作成した焼結体の熱伝導率の関係を示し
た。
れた窒化アルミニウム粉末のクリスタリットサイズとそ
の粉末を用いて作成した焼結体の熱伝導率の関係を示し
た。
焼結体の熱伝導率は、用いた窒化アルミニウム粉末のク
リスタリットサイズと深く関わりを持っており、粉末の
クリスタリットサイズを一定の範囲としたときに高い熱
伝導率を有する焼結体が得られる。すなわち、本発明の
有機アルミニウム化合物とアンモニアとを気相反応せし
めて得られる窒化アルミニウム粉末であって、そのクリ
スタリノトサイズが400Å以上、2000Å以下であ
る粉末は、高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体用原料粉
末として非常に有用であり、更に有機アルミニウム化合
物とアンモニアとより得られる窒化アルミニウム粉末、
またはそれに熱処理等を施した粉末のクリスタリットサ
イズを400Å以上、2000Å以下とする窒化アルミ
ニウム粉末の製造方法は、高熱伝導性窒化アルミニウム
焼結体用原料粉末を安定的に供給する方法として工業的
に優位である。
リスタリットサイズと深く関わりを持っており、粉末の
クリスタリットサイズを一定の範囲としたときに高い熱
伝導率を有する焼結体が得られる。すなわち、本発明の
有機アルミニウム化合物とアンモニアとを気相反応せし
めて得られる窒化アルミニウム粉末であって、そのクリ
スタリノトサイズが400Å以上、2000Å以下であ
る粉末は、高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体用原料粉
末として非常に有用であり、更に有機アルミニウム化合
物とアンモニアとより得られる窒化アルミニウム粉末、
またはそれに熱処理等を施した粉末のクリスタリットサ
イズを400Å以上、2000Å以下とする窒化アルミ
ニウム粉末の製造方法は、高熱伝導性窒化アルミニウム
焼結体用原料粉末を安定的に供給する方法として工業的
に優位である。
第1図は、本発明の一実施例を示した窒化アルミニウム
粉末の製造方法における気相反応反応器の概略フロー図
である。 (1)加熱帯 (2)反応器 (3)アンモニア流量調節計 (4)アンモニア供給管 (5)有機アルミニウム流量調節計 (6)有機アルミニウム化合物 (7)フィルター (8)窒化アルミニウム粉末浦集器 第2′lAは、本発明の実施例および比較例の結果をま
とめて、窒化アルミニウム粉末のクリスタリ7トサイズ
とその粉末より作成した焼結帯の熱伝導率との相関を図
に表したものである。
粉末の製造方法における気相反応反応器の概略フロー図
である。 (1)加熱帯 (2)反応器 (3)アンモニア流量調節計 (4)アンモニア供給管 (5)有機アルミニウム流量調節計 (6)有機アルミニウム化合物 (7)フィルター (8)窒化アルミニウム粉末浦集器 第2′lAは、本発明の実施例および比較例の結果をま
とめて、窒化アルミニウム粉末のクリスタリ7トサイズ
とその粉末より作成した焼結帯の熱伝導率との相関を図
に表したものである。
Claims (2)
- (1)熱伝導性焼結体製造用原料窒化アルミニウム粉末
であって、該粉末のクリスタリットサイズが400Å以
上、2000Å以下であることを特徴とする窒化アルミ
ニウム粉末。 - (2)窒化アルミニウム粉末を製造する方法において、
有機アルミニウム化合物とアンモニアとを気相反応させ
ること、上記工程を経た後還元性及び/又は不活性ガス
雰囲気中で熱処理すること、または該熱処理工程後熱処
理粉末を解砕することのいずれかの方法によって窒化ア
ルミニウム粉末のクリスタリットサイズを400Å以上
、2000Å以下にすることを特徴とする窒化アルミニ
ウム粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP1275051A JP2792949B2 (ja) | 1989-10-24 | 1989-10-24 | 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP1275051A JP2792949B2 (ja) | 1989-10-24 | 1989-10-24 | 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH03137009A true JPH03137009A (ja) | 1991-06-11 |
JP2792949B2 JP2792949B2 (ja) | 1998-09-03 |
Family
ID=17550164
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP1275051A Expired - Lifetime JP2792949B2 (ja) | 1989-10-24 | 1989-10-24 | 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2792949B2 (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2019199383A (ja) * | 2018-05-17 | 2019-11-21 | 東洋アルミニウム株式会社 | 窒化アルミニウム系粉末及びそれを含む高熱伝導材料 |
JP2020001981A (ja) * | 2018-06-29 | 2020-01-09 | 日本バイリーン株式会社 | 窒化アルミニウム組成物及びその製造方法、前記窒化アルミニウム組成物を含有する複合体 |
Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5368700A (en) * | 1976-12-01 | 1978-06-19 | Sumitomo Chem Co Ltd | Production of aluminum nitride |
JPH0244018A (ja) * | 1988-06-23 | 1990-02-14 | Hoechst Ag | 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 |
-
1989
- 1989-10-24 JP JP1275051A patent/JP2792949B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5368700A (en) * | 1976-12-01 | 1978-06-19 | Sumitomo Chem Co Ltd | Production of aluminum nitride |
JPH0244018A (ja) * | 1988-06-23 | 1990-02-14 | Hoechst Ag | 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2019199383A (ja) * | 2018-05-17 | 2019-11-21 | 東洋アルミニウム株式会社 | 窒化アルミニウム系粉末及びそれを含む高熱伝導材料 |
JP2020001981A (ja) * | 2018-06-29 | 2020-01-09 | 日本バイリーン株式会社 | 窒化アルミニウム組成物及びその製造方法、前記窒化アルミニウム組成物を含有する複合体 |
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Publication number | Publication date |
---|---|
JP2792949B2 (ja) | 1998-09-03 |
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