JPH0284466A - 熱的非相溶性重合体組成物 - Google Patents

熱的非相溶性重合体組成物

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JPH0284466A
JPH0284466A JP1113549A JP11354989A JPH0284466A JP H0284466 A JPH0284466 A JP H0284466A JP 1113549 A JP1113549 A JP 1113549A JP 11354989 A JP11354989 A JP 11354989A JP H0284466 A JPH0284466 A JP H0284466A
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polymer
extruder
thermoplastic
processable
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JP1113549A
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Carlo Federici
カルロ、フェデリチ
Giancarlo Attalla
ジャンカルロ、アッタラ
L Lawrence Chapoy
エル、ローレンス、チャポイ
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Himont Italia SpA
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    • C08L2205/12—Polymer mixtures characterised by other features containing additives being liquid crystalline or anisotropic in the melt

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は、熱的非相溶性重合体混合物の製造方法に関す
る。さらに詳しくは、本発明は、熱的非相溶性重合体混
合物の製造方法ならびに該方法の実施に好適な装置およ
びこれによって得られる組成物に関する。
本願明細書中において使用する用語「熱的非相溶性重合
体」は、溶融状態での加工可能な温度範囲が少なくとも
５℃の幅で重複しないような重合体を意味する。
〔発明の背旦〕
よく知られているように、熱可塑性重合体混合物を製造
する場合、工業的に適用可能なＳ■成物を得るためには
、各々の成分は、ある種の化学的・物理的親和性を除い
て、溶融状態での加工が可能であるような温度範囲が重
複していなければならない。
実際、これらの温度範囲が、このような！ｌｆｆ？、Ｍ
性の条件を満足しないとしたら、加工中において混合物
のいくつかの成分は熱的に劣化するか、あるいは混合物
の成分のある部分が他の部分がまだ固体状態にある内に
溶融してしまい、したがって加工不能になってしまうと
いう危険性が生じるであろう。
たとえば、米国特許第４３８６１７４号には、溶融状態
において加工性を何する組成物であって、溶融異方性体
を形成することができる少なくとも１種の重合体と少な
くとも１種の他の熱可塑性重合体からなる組成物が記載
されている。
この特許の記載によれば、第１の重合体か溶融異方性体
を形成する温度範囲は熱可塑性重合体が溶融状態で加工
可能な温度範囲と同じでなければならないか、あるいは
この２つの加工可能性温度範囲が少なくとも５℃の温度
幅で互いにオーバーラツプしていなければならない。
公開された欧州特許出願第２１７５６３号には、ポリカ
ーボネートのネラな柔軟消熱可塑性重合体８０〜９８重
量％および液晶重合体（すなわち変形可能な溶融異方性
対のひとつであって、このものはそれ自体で基材重合体
マトリックス中にほとんど一方向に配向した形態で分散
し、その径は１〜１０ミクロンである）２〜１０重量％
からなる自己強化性成物が記載されている。
また、この特許出願においては、当該組成物の加工温度
は双方の重合体が溶巖状態において加工できるような温
度でなければならないことか明らかである。
〔発明の概要〕
いまや本出願人は、少なくとも一つの既に溶融した重合
体と第２のより冷たい溶融重合体とを一緒に混合するこ
とのできる好適な装置で操作することによって熱的に非
相溶性混合物を製造することができることを見出した。
実際、知られているように、中程度ないし低い特性を有
するプラスチック材料の性質を向上させようとする場合
の一つの方法としては、当１ｉＡ’　Ｇ合物の熱的およ
び機械的性質が、これらの成分および組成物に関する依
存性について中間的になるように、これらの材料に、よ
り高い特性を与える他の重合体を一緒に混合する方法が
ある。
ポリエチレンやポリプロピレン等のようなポリオレフィ
ンの場合においては、この方法は、一般に、これらの重
合体の加工温度とオーパーラ、ツブしないようなより高
い加工温度を有する変性された材料の多くと同様に、か
なり困難な方法である。
したがって、本発明の目的は、熱的非相溶性の重合体の
混合物を製造する方法であって、以下の工程からなる方
法を提供することにある。
（イ）相対的に低い加工可能温度を有する熱可塑性重合
体を第１の押出し機に供給し、（ロ）相対的に高い加工
可能温度を有する少なくとも１種の熱可塑性重合体を、
少なくとも一つの第２の押出し機に供給し、さらに （ハ）上記工程（ロ）の重合体の溶融重合体を前記第１
の押出し機に該押出し機の押出し出口に近い部位に供給
する。
熱的非相溶性重合体は、上記加工温度範囲が、少なくと
も１０℃は重複しないものであることが好ましく、さら
には少なくとも２０℃の幅で重複しないものであること
が好ましい。さらに、特に好ましくは、上記重合体は、
２０℃と１００℃の間からなる温度間隔でオーバーラツ
プしないものであることが望ましい。
相対的に低い加工可能温度、たとえば１００℃と２８０
℃の間からなる加工可能温度範囲を有する熱可塑性重合
体の例としては、低密度、中密度および高密度ポリエチ
レン、直鎖低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エチ
レン／プロピレン共重合体、ポリブテン−１、ポリ−４
−メチル−１ペンテン、ポリスチレン、高衝撃ポリスチ
レン、アクリロニトリルのような極性上ツマ−によって
変性されたポリスチレン、ポリ塩化ビニルあるいはＡＢ
Ｓ　（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン）樹脂
のようなビニル樹脂、ＡＥＳ樹脂（アクリロニトリル−
ＥＰＤＭ−スチレン）、ポリアミド、アクリルおよび／
またはメタクリル樹脂、低分子量のポリカーボネートな
どがある。
相対的に高い加工可能温度、たとえば２００℃以上、好
ましくは２５０℃と４５０℃の間の加工可能温度範囲を
有する重合体の例としては、中および高分子量のポリカ
ーボネート、ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレ
ンオキサイド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホ
ン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリエー
テルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエチレ
ンテレフタレートあるいはポリブチレンテレフタレート
のようなポリエステル樹脂などがある。
相対的に高い加工可能温度を有する重合体のさらに好ま
しい例としては、冷却下においても溶融状態におけるそ
の重合体の性質を維持することのできるもの、たとえば
、光学的異方性溶融物を与えることのできるサーモトロ
ピック液晶ポリマーが挙げられる。これらの重合体は実
際、その融点以下の温度においてさえも冷却下に耐えて
溶融状態を維持する。
このような重合体の例としては、芳香族および／または
環状脂肪族ジオール、さらに場合によって、実質的に垂
直もしくは平行方向のいずれかに重合鎖を形成する位置
に官能基を少なくとも８０％有するような芳香族ヒドロ
キシ酸を含む混合物中における重縮合反応によって得ら
れたポリエステルが挙げられる。この重合体は、その分
子量にもよるが、−Ｓに２５０℃よりも高い、そして多
くの場合３００〜４００℃の加工可能温度を有している
。
これらの重合体の製造に使用されるジカルボン酸の例と
しては、テレフタル酸、クロロ−テレフタル酸、メチル
−テレフタル酸、ｌ、４もしくは１．５もしくは２．６
−ナフタレンジカルボン酸、４．４′−ジェニルジカル
ボン酸、３，３−−ジブロモ−４，４−一ジフエニルジ
カルボン酸、４４′−スチルベンジカルボン酸、シクロ
ヘキサンジカルボン酸などが挙げられる。
環状脂肪族ジオールおよび／またはジオールの例として
は、ヒドロキノン、ハロゲンもしくは炭素数１〜１０の
アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、あるいは
炭素数７〜１５のクロロもしくはプロモーヒドロキノン
のようなアラル基によって置換されたヒドロキノン；　
（１−フェニルエチル）ヒドロキノン：２，５−ビス（
フェニルエチル）ヒドロキノン：２−（α−フェニルイ
ソプロピル）−ヒドロキノン；４，４−ジヒドロキシフ
ェニル、可能ならば３および／または３′位がハロゲン
および／または炭素数１〜１５のアルキル基、シクロア
ルキル基、アリール基、アラルキル基によって置換され
たもの、２．　６−ジヒドロキシナフタレン、４．４−
−ジヒドロキシ−ビシクロヘキシル、などが挙げられる
。
芳香族ヒドロキシ酸の例としては、ｐ−ヒドロキシ−ベ
ンゼン酸、３−クロロ−４−ヒドロキシベンゼン酸、３
〜ブロモ−４−ヒドロキシ−ベンゼン−３−ｔ−ブチル
−４−ヒドロキシベンゼン酸、６−ヒドロキシ−２−ナ
フトエ酸、４−ヒドロキシ−１−ナフトエ酸、ｐ−（４
−ヒドロキシフェニル）ベンゼン酸、４−ヒドロキシ−
１−ナフトエ酸、ｐ−（４−ヒドロキシジフェニル）ベ
ンゼン酸などが挙げられる。
上述した単量体単位を含有するような液晶ポリエステル
については、たとえば米国特許節３６７３５９５．３７
５９８７０．３９７５４８７．４４４７５９Ｂ、４４６
８３６４および４６００７６５号に記載されている。
上述の細別した例は、明示的な性格を示すものとして理
解されなければならない。というのも、本発明の方法の
目的を実現するためには、すでに上述した熱的非相溶性
の要件が与えられることを条件として、２つのグループ
の一方のみに属する重合体もまた同様に用いることがで
きるからである。
さらに、重合体の加工可能温度が特にその分子量にも依
存するものであるという事実に着目すると、第２のグル
ープの生成物が相対的に低い加工可能温度を有するもの
に含まれるようなことも生じ得るし、その逆の場合もあ
る。
本発明で使用される押出し機はプラスチック材料の加工
において通常用いられているものである。
このような装置の例としては、単一スクリュー２重スク
リュー、タンデムタイプ等の押出し機が挙げられ、一般
に、スクリューの長さ／径比（Ｌ／Ｄ比）が、１０より
も大きなもの、好ましくは２０〜３０のものが挙げられ
る。
相対的に高い加工可能温度を有する熱可塑性重合体は第
２の押出し機から第１の押出し機へと、加工可能温度範
囲内に重合体の温度を保持し得る加熱手段が設けられた
結合管を介して供給される。
高融点重合体の上記第１押出し機への導入は、通常、１
〜１５スクリユー径の範囲内の出口からの距離において
行われる。
上記２種類の重合体の分散性を向上さ°せるために、第
１の押出し機は、［静的混合機（ｓｔａｔｉｃｍｉｘｅ
ｒｓ）　Ｊ　、溝付き断面、断続のど等の混合装置が高
温重合体の入口部位の下流に設けられたものであっても
よい。
上記混合物の組成は、押出し機のスクリューの柾類に応
じて好適に変化するように流れを調節することによって
、あるいは単にスクリューの回転速度を調節することの
みによって決定することができる。
複数の相対的に高い加工可能温度を有する重合体を取扱
う複数の押出し機の場合においては、第１押出し機の上
記導入部位は、押出し出口から同じ距離の地点のすべて
、もしくは上記地点の少なくともいくつかが異なる距離
に位置付けられるかのいずれであってもよい。
本発明の方法の目的を通じて、下記の熱的非相溶性重合
体混合物、すなわち、 （Ａ）１〜９９重量％の、相対的に低い加工可能温度を
存する熱可塑性重合体、および （Ｂ）９９〜１重量％の、相対的に高い加工可能温度を
有する熱可塑性重合体 からなる熱的非相溶性重合体混合物が得られる。
さらに好ましくは、本発明における重合体混合物は、５
０〜９９重量％の重合体（Ａ）、および１〜５０重量％
の重合体（Ｂ）、さらに好ましくは、５０〜８８重量％
の重合体（Ａ）、および１２〜５０重量％の重合体（Ｂ
）からなる。
後者の場合、そして相対的に高い加工可能温度を有する
熱可塑性重合体が異方性溶融物を生じさせ得る重合体で
ある場合においては、本発明の混合物は、通常、重合体
基材（Ａ）がマトリックスであり、一方液晶重合体（Ｂ
）が実質的に延伸方向に対して一方向的に配向した連続
かつ延伸された繊維の形態の強化材であるような自己強
化複合体からなる。
上記繊維は、２０ミクロン以下の径、通常１〜１０ミク
ロンの径を有し、伸び変形の作用ならびに第１押出し機
の出口において上記液晶重合体によって被った剪断応力
の作用によって高度に配向された材料からなる。結局、
これらは非常に高い機械的特性を示し、これはまた繊維
が通常連続的であるという事実と共に、それらに高い強
化能力を付与するのである。
本発明の方法によって得られる重合体混合物は、引続い
て、低融点重合体の加工可能温度において、たとえば押
出し成型、射出成型、熱加工などのプラスチック材料に
用いられる標県的な加工技術によって加工（変形）され
てもよい。
自己強化重合体混合物の場合、これら後者の場合は、同
様の重合体マトリックスおよびガラス訊維のような無機
強化材を含有する組成物を代わりに使用してもよい。特
に、この自己強化組成物は、本発明の目的においては、
長い繊維を有し熱可塑性プラスチックマトリックスとし
て同様の熱可塑性化合物を有するようなものとして同じ
ような応用に使用することができる。
本発明の方法を実現するための装置は、１）相対的に低
い加工可能温度を有する重合体の処理のための第１押出
し機、 ２）相対的に高い加工可能温度を有する少なくとも１種
の重合体の処理のための少なくとも１つの第２押出し機
、および ３）上記第２押出し機の出口を、上記第１押出し機にそ
の出口に近い部位に接続するための手段、からなる。
すでに示したように、押出し機は、単一スクリュー、２
重スクリュー、タンデンタイプ等のような、プラスチッ
ク材料の成型に普通用いられるタイプの押出し機である
。一方、押出し機の接続のためには、好ましくは加熱手
段を備えた接合体が用いられる。
第１押出し機の出口においては、上記）Ｅｌ対的に低い
加工可能温度を有する重合体が処理されるが、可能であ
るならば、フィルム、管状フィルム、プレート、および
シート、押しないし引出しセクション、パイプなど最終
製品の製造に適合した押出しヘッドを備えていてもよい
。
本発明の装置の構造的および機能的特徴は、以下に示す
本発明の好ましい態様を通じてより明確に理解すること
ができるであろうが、これは本発明の範囲を限定するも
のではない。
添附した第１図に示す概要図を参照すると、本発明にし
たがって好ましい装置は、相対的に低い加工可能ｍ　７
Ｊｔを有する重合体を処理するための第１押出し機１に
は、装置ホッパー２、動力／制御盤ユニット３および押
出しヘッド４が設けられており、相対的に高い加工可能
温度を有する重合体を処理するための第２押出し機５に
は、装置ホッパー６、動力／制御盤ユニット７および押
出しヘッド８、第２押出し機５を第１押出し機１の出口
終端部に近いところに連結されるノズル９が備えられて
いる。
〔実施例〕
本発明を実施するにあたっては、各部分に種々の変更、
修正、変化を加えてもよく、添付の図面に例示した熱的
非相溶性重合体の混合物を調整する装置が形成され、本
発明の保護範囲を限定することなく本発明の範囲に含ま
れるものである。
本発明をさらによく理解し、実施できるように、下記に
非制限的例示となる実施例を数例記載する。
例１ 第１図に示す装置を、スクリューの直径（Ｄ）１９ｍｍ
、　Ｌ／Ｄ　（長さ／直径）比２５の押出し機２基を使
用して操作する。
押出しノズル９は、押出し機１の押出しヘッドから１０
倍離して押出し機１に挿入する。
押出し機１にハイモント（Ｈｉｍｏｎｔ）社製モブレフ
（Ｍｏｐ　ｆｅｎ）ＦＬＦ２０型プロピジプロピレン粉
末ュー速度６２　ｒ　ｐ　ｒｎで供給する。
押出し機２にはセラニーズ社製ヴエクトラ（Ｖｅｃ　ｔ
　ｒａ）Ａ−９５０型のサーモドロピンク液晶ポリエス
テルをスクリュー速度１６ｒｐｍで供給する。
ポリプロピレンは２００〜２６０℃の温度範囲で加工し
、一方、ポリエステルは２９０−′３１０℃の温度範囲
で加工する。
このようにして、第２図および第３図の写真に示すよう
に十分に小繊維化したポリエステル約２０重量％を含有
する自己強化ポリプロピレンか得られる。
得られる重合体混合物の機械的特性は下記の表に記載し
、ポリプロピレンとしての特性と比較する。
基亭　ＭＯＰＬＥＮ　　ＭＯＰＬＥＮ　ＦＬＦ２０ΔＳ
ＴＭ　　ＦＬＦ２０ ＆　　ｐｏｌｙｅｓＬｅｒ 破断荷重　　　Ｄ［ｉ３８　３５０　　　１１００（ｋ
ｇ　／　ｃ♂） モジュラス　　Ｄ６３８　１４０００　　５００００（
ｋｇ／ｃｄ） 伸び降伏率　　Ｄ６３１１１　１０　　　　　４（％） 例２ 重合体を各々下記に代えた他は例１と同じ装置および操
作によって行った。
すなわち、２２０〜２８０℃の加工温度範囲を有するハ
イモント社製モブレン５３０Ｓ型のポリプロピレン、お
よびテレフタル酸ならびにフェニルヒドロキノンと（１
−フェニルエチル）ヒドロキノンとの１／１（モル）混
合物からの数１１位を含有し、米国特許第４６００７５
６号明細書に記載の方法で調製され、３３０〜３６０℃
の加工温度範囲を有するサーモトロピック芳香族液晶ポ
リエステルを使用した。
十分に小繊維化したポリエステル約２０重量％を含有す
る自己強化ポリプロピレンが得られた。
例３ ポリプロピレンをバイエル社製の低分子量ポリカーボネ
ートであり、２６０〜３００℃のカロ」二温度範囲を有
するマクロロン（Ｍａｋｒｏｌｏｎ）２８００に代えた
他は例２と同じ装置および操作によって行った。
十分に小繊維化したポリエステル約２０重量ソロを含有
する自己強化ポリカーボネートかｉすられた。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の実施例に係る押出し装置の概略を示す
概要図であり、第２図および第３図は本発明の組成物の
繊維の形状を表す顕微鏡写真である。 １・・・第１押出し機、２・・・装置ホッパー、４・・
・押出しヘッド、５・・・第２押出し機５゜図面の浄書
（内容に変更なし） ＦＩＧ、１

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、熱可塑性重合体Ａおよび熱可塑性重合体Ｂからなる
    熱可塑性組成物の製造方法であって、前記重合体Ｂは前
    記重合体Ａよりも高い加工可能温度を有し、重合体Ｂの
    加工可能温度範囲の下限と重合体Ａの加工可能温度範囲
    の上限との間の差が少なくとも５℃であって、下記の工
    程（イ）、（ロ）および（ハ）からなることを特徴とす
    る、熱可塑性組成物の製造方法。 （イ）前記重合体Ａを第１の押出し機に供給し、該重合
    体Ａを前記第１の押出し機中で加工することにより前記
    重合体Ａを溶融する工程、（ロ）　前記重合体Ｂを第２
    の押出し機に供給し、該重合体Ｂを前記第２の押出し機
    中で加工することにより前記重合体Ｂを溶融する工程、
    および （ハ）前記工程（ロ）で得られた溶融重合体Ｂを前記第
    １押出し機の出口に近い位置に供給する工程。 ２、前記重合体Ｂの加工可能温度範囲の下限と重合体Ａ
    の加工可能温度範囲の上限との間の差が少なくとも１０
    ℃である、請求項１の方法。 ３、前記重合体Ｂの加工可能温度範囲の下限と重合体Ａ
    の加工可能温度範囲の上限との間の差が２０〜１００℃
    である、請求項１の方法。 ４、前記重合体Ａは、その加工可能温度が １００〜２８０℃であり、一般式ＣＨ＿２＝ＣＨＲ（た
    だし、ＲはＨもしくは炭素数１〜６のアルキル基）を有
    するオレフィンの（共）重合体、ポリスチレン、極性モ
    ノマーによって変性されたポリスチレン、ビニル樹脂、
    ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン）樹
    脂、ＡＥＳ（アクリロニトリル−ＥＰＤＭ−スチレン）
    樹脂、ポリアミド、アクリルおよび／またはメタクリル
    樹脂、および低分子量ポリカーボネートからなる群より
    選択されたものである、請求項１の方法。 ５、前記重合体Ｂは、その加工可能温度が ２００℃よりも高く、ポリカーボネート、ポリフェニレ
    ンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン
    、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、およびポ
    リエステル樹脂からなる群より選択されたものである、
    請求項１の方法。 ６、前記重合体Ｂが、サーモトロピック液晶重合体であ
    る、請求項１の方法。 ７、サーモトロピック液晶重合体が、芳香族および／ま
    たは環状脂肪族ジカルボン酸とジフェノールおよび／ま
    たは環状脂肪族ジオールとの重縮合（可能ならば芳香族
    ヒドロキシ酸の混合物中において）によって得られたポ
    リエステルである、請求項６の方法。 ８、サーモトロピック液晶重合体の加工可能温度が２５
    ０℃以上である、請求項６の方法。 ９、前記熱可塑性重合体Ｂが前記第２押出し機から前記
    第１押出し機へ、加熱手段を備えた連結管を介して供給
    される、請求項１の方法。 １０、溶融熱可塑性重合体Ｂの前記第１押出し機への導
    入が、該押出し機の出口からスクリュー径１〜１５の距
    離において行われる、請求項１の方法。 １１、１〜９９重量％の熱可塑性重合体Ａと９９〜１重
    量％の熱可塑性重合体Ｂとからなる熱可塑性重合体組成
    物であって、前記重合体Ｂが前記重合体Ａよりも高い加
    工可能温度を有し、前記重合体Ｂの加工可能温度範囲の
    下限と重合体Ａの加工可能温度範囲の上限との間の差が
    少なくとも５℃であり、請求項１〜１０のいずれか１項
    に記載された方法によって得られた熱可塑性重合体組成
    物。 １２、自己強化複合体からなる請求項１１の熱可塑性組
    成物であって、前記重合体Ｂが、重合体Ａのマトリック
    ス中に強化成分として分散されたサーモトロピック液晶
    重合体であり、前記重合体Ｂは、実質的に押出し方向に
    一方向的に配向した連続的に延伸した繊維の形態にある
    、請求項１１の熱可塑性重合体組成物。 １３、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂとからなる熱可
    塑性組成物を製造するための装置であって、前記重合体
    Ｂの加工可能温度範囲の下限と重合体Ａの加工可能温度
    範囲の上限との間の差が少なくとも５℃であり、下記の
    構成要件（１）ないし（５）を具備してなることを特徴
    とする装置。 （１）前記重合体Ａを加工および溶融するための第１押
    出し機。 （２）前記重合体Ａを前記第１押出し機に供給する手段
    。 （３）前記重合体Ｂを加工および溶融するための第２押
    出し機。 （４）前記重合体Ｂを前記第２押出し機に供給する手段
    。 （５）前記第２押出し機から前記第１押出し機へと送ら
    れる溶融重合体Ｂを第１押出し機の出口に近い位置に供
    給するための手段。
JP1113549A 1988-05-02 1989-05-02 熱的非相溶性重合体組成物 Pending JPH0284466A (ja)

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