JPH0278155A - 水素吸蔵合金電極の乾式製造方法 - Google Patents

水素吸蔵合金電極の乾式製造方法

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的コ （産業上の利用分野） 本発明はニッケル酸化物・水素二次電池に係わり、特に
、水素吸蔵合金を主成分とする水素吸蔵電極の製造方法
に関する。
（従来の技術） 水素を可逆的に吸蔵、放出しうる合金、いわゆる水素吸
蔵合金は気体水素ばかりでなく、プロトン、ヒドロニウ
ムイオン等のイオン状の水素にも作用し、電気化学的に
水素成分を吸蔵できることが知られている。この水素吸
蔵合金を用いた二次電池用負極は有害な金属を含まず、
ニッケル・カドミウム二次電池の負極でめるカドミウム
や鉛蓄電池の鉛と比較して経世で必るため、単１立重量
当りのエネルギー密度が大きい等の利点がある。従って
、この負極をＮｉ（ＯＨ）２とＮ　ｉ　ＯＯＨからなる
ニッケル酸化物電極等の適当な正極と組合わせれば、高
エネルギー密度の二次電池を作ることができる。
この様にニッケル酸化物電極を正極とし、水素吸蔵合金
を主成分とする電極を負極とするニッケル酸化物・水素
二次電池では、負極において充放電時に（１）式の反応
が起り、一方、正極において充放電時に（２）式の反応
が起こる。
充電 Ｍ＋Ｈ２０＋ｅ−＝ＭＨ＋０ｌ−１−−−（１）放電 充電 Ｎ　ｉ　（ＯＨ）２　＋ＯＨ−２ 放電 Ｎ　！　ＯＯＨ＋Ｈ２０＋ｅ−・・−・−（２）（１）
式において、Ｍは水素吸蔵合金である。
ところで、この水素吸蔵合金を用いた二次電池用負極は
、水素吸蔵合金の粉末を適当な結着剤（バインダー）を
用いて結着させた後に成形する方法、水素吸蔵合金の粉
末を不活性ガス雰囲気、水素ガス雰囲気、または真空中
で焼結する方法、水素吸蔵合金をアモルファス化する方
法により、製造されている。このなかで、焼結する方法
やアモルファス化する方法は各々複雑な技術を必要とす
る他に、成形性が悪いために、実際上電池に組込んで使
用するには困難な点が多い。
この様な理由から、この電極を製造する方法としては水
素吸蔵合金の粉末を結着させて製造する方法が最も一般
的に用いられており、特に、結着剤としては、結着力や
作業性の観点から弗素樹脂系結着剤が広く用いられてい
る。
しかしながら、この様に、弗素樹脂系結着剤を用いた場
合でも、水素吸蔵合金の粉末と結着剤および、例えば、
カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）やＰＶＡ等の増
粘剤に水を加えて均一に混練した後圧延して電極を形成
する方法（例えば、特公昭６１−６６３７２号公報や特
公昭６１−１２４０５４号公報参照）は、混合時におけ
る水や乾燥工程におりる加熱のために水素吸蔵合金が酸
化してしまい、電極容量の低下や電極の水素ガスの吸収
が悪くなるとともに、その吸収が遅くなり、電極のガス
吸収能の低下をきたすなどの問題点がある。また、水素
吸蔵合金の粉末と結着剤とを均一に粉末のままで混合し
た俊プレスによって電極を成形する方法は、電極表面を
結着剤が覆うために電極容量が低下する問題点がある。
（発明が解決しようとする課題） 前述した様に、これまでの水素吸蔵合金電極の製造方法
は、水素ガスの吸収能が倣いが、もしくは電極容量の小
さな電極しか製造できなかった。
本発明の目的は、水素ガスの吸収能が高く、電極容量の
大きな電極が得られる水素吸蔵電極の製造方法を提供す
ることにある。
［発明の構成］ （課題を解決するための手段および作用）本発明は、電
極重量に対して０．５〜５．０％の弗素樹脂の粉末と水
素吸蔵合金の粉末とを剪断力をかけながら混合して綿状
混合体とし、この綿状混合体を導電性基体である集電体
上に載置した後成形することを特徴とする水素吸蔵合金
電極の乾式製造方法である。
本発明の製造方法では、水素吸蔵合金の粉末と所定量の
弗素樹脂の粉末とをカッターミル等の混合機により剪断
力をかけながら混合すると、弗素樹脂の粉末は細長い単
繊維が絡み合った綿状の単繊維の集合体となる。また、
水素吸蔵合金の粉末は、この集合体内の空間部分に保持
されている。
この集合体は、合金粉末が脱落しない程度に、細長い繊
維が相互に絡み合って綿状となっている。
従って、水素吸蔵合金の粉末と弗素樹脂の粉末とを剪断
力を加えながら混合することにより、繊維状の弗素樹脂
から成る集合体と、この内部に保持された合金粉末とか
ら成る綿状混合体が得られる。
この混合体を導電性基体である集電体上に載置して、成
形することにより、電極が得られる。
この様に、本発明の製造方法では、剪断力を加えて粉末
を混合するために、弗素樹脂の繊維化が進み成形された
電極中の水素吸蔵合金の粉末は繊維化した結着剤により
、強固に保持されて微粉化および脱落が抑制され、また
、電極表面が撥水性の弗素樹脂に覆われることがないた
めに、高容量の電極を製造することができる。
また、本発明の水素吸蔵合金電極の製造方法は、水素吸
蔵合金の粉末と所定量の弗素樹脂系結着剤の粉末とを水
を加えない乾式法で混合するために、水を加える湿式法
の様に水素吸蔵合金の酸化がなく、水素ガスの吸収の速
い電極を製造することができると共に、電極の乾燥工程
を省略することができ、製造コストが低減できる。
ざらに、本発明の製造方法では、水素吸蔵合金の粉末と
ｗ４ｒ４！ｉ化した結着剤の集合体とからなる混合体を
集電体上に載置して成形するので、−度のプレスまたは
圧延で所定の厚さを有する電極が成形できる。
本発明で結着剤として用いられる弗素樹脂とは、有機高
分子化合物の水素原子の一部もしくは全部が弗素原子に
置換された化合物およびこれら化合物の混合物を意味す
る。例えば、ポリテトラフロロエチレン（ＰＴＦＥ）、
テトラフロロエチレン−ヘキサフロロプロピレン共重合
体（ＦＥＰ）、エチレン−テトラフロロエチレン共重合
体、ポリトリフロロエチレンおよびこれらの混合物が挙
げられる。また、この弗素樹脂の粉末の添加量を電極重
量の０．５〜５．０％の範囲とした理由は、０．５％を
下回ると水素吸蔵合金の粉末が十分に結着されず成形が
困難となり、一方、５．０％を超えると、合金粉末の表
面における結着剤で覆われる部分が多くなり、容量が低
下すると共に、大電流による充放電ができなくなるため
でおる。ここで、電極重量とは、Ｉ！造された電極にお
ける電極活物質である水素吸蔵合金の粉末と結着剤であ
る弗素樹脂との重量の総和を意味する。
また、本発明に用いられる水素吸蔵合金としては、Ｌａ
Ｎ　ｉ　５　、ＭｍＮ　！　５　（Ｍｍはミツシュメタ
ル＞、ＬｍＮ　ｉ　５　（Ｌｍはランタン富化ミツシュ
メタル）およびこれらのＮｉの一部を他の金属元素、例
えば、Ａｌｌ　、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｔ　ｉ、ＣＬＪ、
ｌｎ、　Ｚｒ、　Ｃｒ等で置換した合金、または、Ｍｇ
２Ｎ！系、Ｔ１Ｎｉ系、ｌ’−１Ｆｅ系の合金を用いる
ことができる。さらに、これら以外にも、電解液中で充
電時に電気化学的に発生させた水素を容易に吸蔵し、か
つ放電時に容易に放出できるものであれば、用いること
ができる。
（実施例） 以下、本発明の実施例について図面を参照して説明する
。
まず、水素吸蔵合金粉末として、水素ガスにより微細化
した２００メツシユ以下の大きざのＬｍＮ　’　４．２
　ＭｎＯ，３Ａ、Ｉ！０．３　Ｃｏｏ、２粉末およびＡ
ｇ２Ｏ粉末と、平均粒径２０〜３０μｍのコンダクティ
ブファーネスブラック０．５ｗｔ％と、ポリテトラフル
オロエチレン粉末４ｗｔ％をカッターミルを用いて強い
剪段力をかけながら混合して混合体を得た。第１図に示
す様に、この綿状混合体（１）は剪断力を加えた混合に
より生じた弗素樹脂の繊維が三次元的に絡み合って綿状
の集合体（２）と、この集合体（２）の内部に保持され
た水素吸蔵合金の粉末（３）とからなる。この綿状混合
体をニッケル網状体の集電体の上に載置し、ローラーに
より圧延して電極とした。
この電極を負極として、第２図に断面図を示した単玉サ
イズのモデルセルを作製した。即ち、この負極（４）お
よびニッケル酸化物からなる正極（５）をその間にポリ
アミド製の不織布よりなるセーパレータ（６）を介して
密着させて巻回した後、これをアクリル製の円筒形の容
器（７）内に挿入した。
次に、この容器（７）内に８Ｎ二ＫＯＨ水溶液の電解液
を注入し、圧力センサー（８）を付けた蓋（９）をパツ
キン（１０）を介して固定して、電池のモデルセルを組
立てた。
この電池を使用して、１／３Ｃの電流で３．５時間の充
電と、１／３Ｃで電池電圧が０．９Ｖになるまでの放電
を行い、充放電時の内圧と電池電圧の変化を測定し、そ
の結果を第３図に実線で示した。比較例として、水素吸
蔵合金の粉末と結着剤および増粘剤としてＣＭＣを混合
する際に水を加えた湿式法で作製した以外は実施例と同
様な構造を有するモデルセルを作製し、実施例と同様の
条件で、充放電時の内圧と電池電圧の変化とを測定した
。
この結果を第３図に破線で示した。第３図から分る様に
、粉末の混合時に水を加えずにカッターミル等で剪断力
を加えながら混合した後成形して製造した電極を負極と
して用いることにより、内圧の上昇が抑えられ、電池の
寿命が延びることが分る。
［発明の効果］ 以上の様に、本発明によれば、水素ガスの吸収能が高く
、電極容量の大きな電極が得られる水素吸蔵電極の乾式
製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の実施例に基づいて水素吸蔵合金の粉末
と弗素樹脂の粉末とを剪断力を加えながら混合して得ら
れた綿状混合体を示す模式図、第２図は本発明の実施例
に基づく電極を用いたモデルセルを示す断面図、第３図
はモデルセルの充放電時における内圧と電池電圧の変化
の測定結果を示すグラフである。 １・・・綿状混合体 ２・・・集合体 ３・・・水素吸蔵合金の粉末 ４・・・負極 ５・・・正極 ６・・・セパレータ 代理人　弁理士　大　胡　典　夫 （１よ（さ〕 ＠！彌（〉）

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 電極重量に対して０．５〜５．０％の弗素樹脂の粉末と
    水素吸蔵合金の粉末とを剪断力をかけながら混合して綿
    状混合体とし、この綿状混合体を導電性基体である集電
    体上に載置した後成形することを特徴とする水素吸蔵合
    金電極の乾式製造方法。
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