JPH0267312A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 皇呈上色剋里分！ 本発明は、エポキシ樹脂組成物、特には、半導体封止材
として有用とされる低吸水性エポキシ樹脂組成物に関す
るものである。

狐】Ｊとえ避 エポキシ樹脂及びこれに無機充填剤等を配合したエポキ
シ樹脂組成物は、一般に他の熱硬化性樹脂に比べて、成
形性、接着性、電気特性２機械特性、耐湿性等に優れて
いるため、各種成形材料、粉体塗装用材料、電気絶縁材
料などとして広く利用され、特に最近においては半導体
の封止材として注目されている。

しかしながら、従来のエポキシ樹脂組成物は硬化時にク
ラックが入り、そのため成形、塗装面の外観が損なわれ
たり、半導体等の素子や装置に欠陥を生じさせるものが
多く、この問題点を解決するだめに、本発明者らはさき
に硬化性エポキシ樹脂に対して芳香族重合体とオルガノ
ポリシロキサンとからなるブロック共重合体を添加する
ことにより、耐クラツク性の優れたエポキシ樹脂組成物
を提案した（特開昭５８−２１４１７号公報）が、更に
耐クラツク性に優れ、かつガラス転移点が高く、膨張係
数が低く、従って成形時の変形量が少ないなど、成形性
に優れ、しかも曲げ強度、曲げ弾性率等の機械的強度な
どの特性を損なうことのないエポキシ樹脂組成物が望ま
れていた。

さらに近年では、パッケージ構造を薄型化した成形品に
おいては、はんだ浴槽に浸せきした際、素子および成形
品がクランクを起こすという問題が発生している。かか
る問題は、パッケージの吸水量と内部応力の増大とに関
わるものであるが、これについてもまだ満足できる改善
はなされていない。

日が解゛しようとする諜 本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、曲げ強度、
曲げ弾性率に代表される機械的強度を損なうことなく、
しかも、低膨張係数、高ガラス転移点を有し、耐クラツ
ク性に優れて、吸水量の少ないエポキシ樹脂組成物を得
る為に、けい素原子間に特定の二価の有機基を含有する
オルガノポリシロキサンで変性したノボラック樹脂を含
有する、吸水量の少ないエポキシ樹脂組成物を提供する
ことを目的とする。

課　を解ンするための手段 本発明者らは、上記目的を達成すべく硬化性エポキシ樹
脂と硬化剤とを主成分とするエポキシ樹脂組成物に配合
されて、更に低吸水性、耐クラツク性に優れた硬化物を
もたらすブロック共重合体成分につき、鋭意検討を行っ
た結果、ノボラック樹脂と下記式（１） 〔ここで式中のＲ１は同種もしくは異種の炭素数１〜８
のアルキル基又はフェニル基　Ｒ２は水素原子、アミノ
基又はエポキシ基を有する有機基、ヒドロキシル基、ハ
ロゲン原子又はアルコキシ基、Ｚは炭素数１〜１５の二
価の有機基、ａ、ｂはそれぞれ正の整数であり２ａ十す
は１０〜１０００、ａ　／　ｂ　＝　２０〜０．２であ
る〕で表わされる両末端官能性オルガノポリシロキサン
との反応により得られる共重合体である、けい素原子間
に特定の二価の有機基を含有するオルガノポリシロキサ
ンで変性したノボラック樹脂が優れた特性を有すること
を知見した。

一般に、オルガノポリシロキサンを用いて、ノボラック
樹脂との共重合体を得ると、この共重合体の吸水率はオ
ルガノポリシロキサンを含まない場合と比較して大きく
なる傾向である。これは、オルガノポリシロキサンの透
湿係数が大きいことによるものであり、吸水量を少なく
する為には、シロキサン結合を少なくし、けい素原子間
に特定の二価の有機基を導入する手段が有効であった。

従って、特定の二価の有機基を含有するオルガノポリシ
ロキサン共重合体をエポキシ樹脂組成物に配合した場合
、低吸水率になるばかりか、ガラス転移点が低くならず
、膨張係数の低いエポキシ樹脂組成物が得られ、更にヒ
ートサイクルテスト時に発生する応力によるアルミニウ
ム電極の変化が少なくなり、吸湿半田浸せきによるクラ
ンクテストに於いても良好な耐クラツク性が得られるこ
とを見出し、本発明を完成するに至ったものである。

従って本発明は、硬化性エポキシ樹脂と硬化剤と無機充
填剤とを含有するエポキシ樹脂組成物に、ノボラック樹
脂と上記式（１）で示される二価の有機基含有オルガノ
ポリシロキサンとの反応により得られる共重合体を配合
したことを特徴とするエポキシ樹脂組成物を提供する。

以下、本発明を更に詳しく説明する。

本発明の組成物を構成するエポキシ樹脂は１分子中に２
個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂であって、こ
のエポキシ樹脂は後述するような各種硬化剤によって硬
化させることが可能な限り分子構造、分子量等に特に制
限はなく、従来から知られている種々のものを使用する
ことができ、これには例えばエピクロルヒドリンとビス
フェノールをはじめとする各種ノボラック樹脂とから合
成されるエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂あるいは塩
素や臭素原子等のハロゲン原子を導入したエポキシ樹脂
、又、エポキシ化トリフエノールメタン等をあげること
ができる。

ここで、上記エポキシ樹脂は、その使用にあたっては必
ずしも１種類のみの使用に限定されるものではなく、２
種もしくはそれ以上を混合してもよい。

なお、上記エポキシ樹脂の使用に際して、モノエポキシ
化合物を適宜併用することは差し支えなく、このモノエ
ポキシ化合物としてはスチレンオキシド、シクロヘキセ
ンオキシド、プロピレンオキシド、メチルグリシジルエ
ーテル、エチルグリシジルエーテル、フェニルグリシジ
ルエーテル、アリルグリシジルエーテル、オクチレンオ
キシド、ドデセンオキシドなどが例示される。

また、硬化剤としては、ジアミノジフェニルメタン、ジ
アミノジフェニルスルホン、メタフェニレンジアミン等
に代表されるアミン系硬化剤、無水フタル酸、無水ピロ
メリット酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸等の
酸無水物系硬化剤、あるいはフェノールノボラック、タ
レゾールノボラック等の１分子中に２個以上の水酸基を
有するフェノールノボラック硬化剤等が例示される。

更に、本発明においては上記した硬化剤とエポキシ樹脂
との反応を促進させる目的で各種硬化促進剤、例えばイ
ミダゾールあるいはその誘導体、三級アミン系誘導体、
ホスフィン系誘導体、シクロアミジン誘導体等を併用す
ることは何ら差し支えない。

なお、前記硬化剤の使用量は通常使用される量であり、
硬化促進剤の配合量も通常の範囲とすることができる。

本発明のエポキシ樹脂組成物に配合する共重合体は、ノ
ボラック樹脂と下記式（１） 式■ 〔ここで式中のＲ１は同種もしくは異種の炭素数１〜８
のアルキル基又はフェニル基、Ｒ２は水素原子、アミノ
基又はエポキシ基を有する有機基、ヒドロキシル基、ハ
ロゲン原子又はアルコキシ基、Ｚは炭素数１〜１５の二
価の有機基、ａ、ｂはそれぞれ正の整数であり２ａ＋ｂ
は１０〜１０００、ａ　／　ｂ　＝　２０〜０．２であ
る〕で表わされる両末端官能性オルガノポリシロキサン
との反応による反応生成物である。

ここで、上記二価の有機基含有オルガノポリシロキサン
と反応させるノボラック樹脂として、公知のフェノール
ノボラック樹脂、エポキシノボラック樹脂の他に、下記
式■〜■の化合物等が挙げられる。

式■ Ｈ 弐■ 式■ 式■ 式■ Ｈ 式■ （但し、上記０〜０式中、ｐ、ｑは通常１〈ｐく２０．
１≦９≦１０の整数である。） なお、これらアルケニル基含有ノボラック樹脂は、通常
の合成方法で得られ、例えばアルケニル基含有フェノー
ル樹脂をエピクロルヒドリンでエポキシ化したり、種々
の公知エポキシ樹脂に２−アリルフェノール等を部分的
に反応させるなどの方法で容易に得ることができる。

他方、本発明に使用される二価の有機基含有オルガノポ
リシロキサンとしては、下記−数式（１）で示されるも
のが挙げられる。

上記式（１）中、Ｒ’　は同種もしくは異種の炭素数１
〜８のアルキル基又はフェニル基、Ｒ２は水素原子、ア
ミノ基又はエポキシ基を有する有機基、ヒドロキシル基
、ハロゲン原子又はアルコキシ基などが例示される。ま
た、式中のＺは炭素数１〜１５の二価の有機基を表わし
、これにはメチレン基、エチレン基、プロピレン基など
の炭素原子数１〜１０のアルキレン基、ｐ−フェニレン
基などのアリーレン基、４．４’−ビフェニレンｉ、４
．４’−ジフェニレンエーテル基、４．４’−ジメチレ
ンベンゼン基、４．４’−ジメチレンジフェニルエーテ
ル基などが例示される。

ａおよびｂはそれぞれ正の整数であり２ａ＋ｂが１０〜
１０００であり、更に、吸水率の観点からａ　／　ｂ　
＝　２０〜０．２とされる。

一般にオルガノポリシロキサン結合は、透湿係数が大き
く、シロキサン結合が多くなれば吸水率は高くなるもの
である為、ａが大きくｂが小さいほど吸水率は低くなる
ものである。

一方この二価の有機基を有するオルガノポリシロキサン
の分子量は、１９００〜１０００００が好ましく１９０
０以下では、エポキシ樹脂組成物に於いて、可撓性を付
与することも、高いガラス転移温度を得ることも出来な
い。

これは、エポキシ樹脂マトリックス中に、二価の有機基
を有するオルガノポリシロキサンが相溶せず、かつ微細
な海鳥構造を形成するのに分子量が１９００〜１０００
００が適しているからである。

更に、上記共重合体は、エポキシ樹脂マトリックス中に
相溶することなく、かつ微細な海鳥構造をとることが耐
クラツク性や素子との密着性に優れたエポキシ樹脂組成
物にとって望ましく、このために、（１）式に於いて、
二価の有機基含有オルガノポリシロキサンの官能基当量
を（Ｘ）、ノボラツク樹脂の分子量を（Ｙ）とした場合
１．０＜（Ｘ）／（Ｙ）＜２５の範囲で反応させること
が望ましい。

ここで、上記共重合体を構成するノボラック樹脂とオル
ガノポリシロキサンとの反応には種々の公知の方法が採
用できるが、例えば、アルケニル基含有ノボラック樹脂
のアルケニル基とミ５ｉ−Ｈ基含有オルガノシロキサン
の＝Ｓｉ−Ｈ基との付加反応、エポキシ化ノボラック樹
脂のエポキシ基とアミノ基含有オルガノシロキサンのア
ミノ基との付加反応、エポキシ化ノボラック樹脂のエポ
キシ基とフェノール性水酸基含有オルガノポリシロキサ
ンのフェノール性水酸基との付加反応、フェノールノボ
ラック樹脂の水酸基とエポキシ基含有オルガノポリシロ
キサンのエポキシ基との付加反応、及びフェノールノボ
ラック樹脂の水酸基と＝Ｓｉ　−Ｃ１基含有オルガノポ
リシロキサンの＝Ｓｉ−ＣＩ基との脱塩酸反応等が挙げ
られる。

そして、アルケニル基含有ノボラック樹脂と、＝Ｓｉ−
Ｈ基を有する、二価の有機基含有オルガノポリシロキサ
ンとの付加反応は、従来公知の付加反応触媒、例えば塩
化白金酸のような白金系触媒を使用することができる。

また溶媒としては、ベンゼン、トルエン、メチルイソブ
チルケトン等の不活性溶剤を用いることが好ましい、ま
た、反応温度は特に制限されないが、６０〜１２０°Ｃ
とすることが好ましく、反応時間は通常３０分〜２４時
間である。

また、例えばエポキシ樹脂と、両末端にアミノ基を含有
する有機基をもった二価の有機基含有ポリシロキサンと
の共重合体又は、フェノール樹脂と、両末端にエポキシ
基を含有する有機基をもった、二価の有機基含有ポリシ
ロキサンとの共重合体は、常温または高温で混合して付
加反応させることにより得られるが、この反応の際、両
者を均一もしくは均一に近い状態で混和させるために、
メチルイソブチルケトン、トルエン、ジオキサン。

メチルセルソルブ等の溶剤を用いることが望ましく、さ
らに反応を促進するために水やブタノール。

イソプロピルアルコール、エタノール等のアルコール類
やフェノール類を用いたり、反応触媒としてトリブチル
アミン、ｌ、８−ジアザビシクロウンデセン−７のよう
なアミン類、トリフェニルホスフィンなどのを機ホスフ
ィン類、２−フェニルイミダゾールのようなイミダゾー
ル類を用いることが望ましい。

上述した二価の有機基含有オルガノポリシロキサン共重
合体のエポキシ樹脂組成物中の配合量は、エポキシ樹脂
と硬化剤の総量１００重量部に対し１重量部未満とする
とエポキシ樹脂組成物のガラス転移点の向上、耐クラツ
ク性の改良、アルミニウム配線移動の抑止等に対する効
果が不十分となる場合があり、また１００重量部を越え
るとエポキシ樹脂組成物の機械的強度が低下する傾向を
示すので、１〜１００重量部、特に２〜６０重量部とす
ることが好ましい。

本発明のエポキシ樹脂組成物は、必要に応じて無機充填
剤を配合しても差し支えない。

この場合、無機充填剤は通常の使用量で配合され、また
無機充填剤の種類、単独使用あるいは複数種の併用等に
制限はなく、エポキシ樹脂組成物の用途等に応じて適宜
選択され、例えば結晶性シリカ、非結晶性シリカ等の天
然シリカ、合成高純度シリカ、合成球状シリカ、タルク
、マイカ、窒化ケイ素、ボロンナイトライド、アルミナ
などから選ばれる１種又は２種以上を使用することがで
きる。

本発明の組成物には、更に必要によりその目的、用途な
どに応じ、各種の添加剤を配合することができる。例え
ばワックス類、ステアリン酸等の脂肪酸及びその金属塩
等の離型剤、カーボンブラック等の顔料、染料、酸化防
止層、難燃化剤、表面処理剤（γ−グリシドキシプロビ
ルトリメトキシシラン等）、その他の添加剤を配合する
ことは差し支えない。

このエポキシ樹脂組成物は、上述した成分の所定量を均
一に撹拌、混合し、予め７０〜９５°Ｃに加熱しである
ニーグー、ロール、エクストルーダーなどで混練、冷却
し、粉砕するなどの方法で得ることができる。なお、成
分の配合順序に特に制限はない。

本発明のエポキシ樹脂組成物は、成形材料、粉体塗装用
材料として好適に使用し得るほか、ＩＣ。

ＬＳｌ、　　トランジスタ、サイリスク、ダイオード等
の半導体装置の封止層、プリント回路板の製造などにも
有効に使用できる。

なお、半導体装置の封止を行う場合は、従来より採用さ
れている成形法、例えばトランスファ成形、インジェク
ション成形、注型法などを採用して行うことができる。

この場合、エポキシ樹脂組成物の成形温度は１５０〜１
８０°Ｃ、ポストキュアーは１５０〜１８０°Ｃで２〜
１６時間行うことが好ましい。

１遭Ｉとケ栗 以上説明したように、本発明はエポキシ樹脂と硬化剤に
加えて、ノボラック樹脂と、けい素原子間に特定の二価
の有機基を含有するオルガノポリシロキサンとの反応に
より得られる共重合体とを配合したことにより、曲げ強
度、曲げ弾性等の機械的強度を低下させることなく、し
かも低膨張係数、高ガラス転移点で耐クラツク性に優れ
、アルミニウム電極の変形量が微少かつ低吸水性で成形
材料、粉体塗装用材料、あるいは半導体の封止材等とし
て好適に用いられるエポキシ樹脂組成物が得られるもの
である。

次に、合成例により本発明に用いる共重合体の製造例を
示す。

〔合成例１〕 リフラックスコンデンサー、温度計、撹拌機および滴下
ロートを具備した１２の四つロフラスコへ、クレゾール
ノボラック樹脂とアリルグリシジルエーテルを入れて反
応させた後、更にエピクロルヒドリンを加えて反応させ
るという通常の方法でエポキシ化し、アルケニル基含有
タレゾールノボラックエポキシ樹脂（アルケニル当Ｉｆ
　５００゜エポキシ当量２７０、加水分解性塩素７００
ｐｐｍ）を得た。

上記と同様の四つロフラスコに、上記方法で得たアルケ
ニル基含有タレゾールノボラックエポキシ樹脂１２０ｇ
、メチルイソブチルケトン１００ｇ、）ルエン２００ｇ
、２％白金濃度の２−エチルヘキサノール変性塩化白金
酸溶液０．０４　ｇをそれぞれ入れ、１時間の共沸脱水
を行い、還流温度にて第１表に示す二価の有機基含有オ
ルガノポリシロキサン５０ｇを滴下時間３０分にて滴下
し、更に同一温度で４時間撹拌して反応させた後、得ら
れた内容物を水洗し、溶剤を減圧下で留去することによ
り、第１表に示す反応生成物（共重合体Ａ−Ｆ及び共重
合体Ｌ−Ｐ）を得た。

〔合成例２〕 リフラックスコンデンサー、温度計、撹拌機および滴下
ロートを具備したＩＩ！、の四つロフラスコへ、クレゾ
ールノボラック樹脂とアリルグリシジルエーテルを入れ
て反応させて、アルケニル基含有タレゾールノボラック
樹脂（アルケニル当量１５００、フェノール当ｆＬ　１
０）を得た。

上記と同様の四つロフラスコに、上記方法で得たアルケ
ニル基含有タレゾールノボラック樹脂１２０ｇ、メチル
イソブチルケトン１００ｇ、　　トルエン２００ｇ、２
％白金濃度の２−エチルヘキサノール変性塩化白金酸溶
液０．０４　ｇをそれぞれ入れ、１時間の共沸脱水を行
い、還流温度にて第１表に示す二価の有機基含有オルガ
ノポリシロキサン５０ｇを滴下時間３０分にて滴下し、
更に同一温度で４時間撹拌して反応させた後、得られた
内容物を水洗し、溶剤を減圧下で留去することにより、
第１表に示す反応生成物（共重合体Ｇ）を得た。

〔合成例３〕 リフラックスコンデンサー、温度計、撹拌機および滴下
ロートを具備した内容積１！の四つロフラスコへ、軟化
点７０°Ｃのエポキシ化タレゾールノボラック樹脂（エ
ポキシ当量２００）１２０ｇ。

１．４−ジオキサン１５０ｇ、ｎ−ブタノール１５０ｇ
を入れ、温度８３℃で撹拌しながら、次の化合物 ５０ｇを滴下時間２時間にて滴下し、更に同一温度で６
時間撹拌を続けて反応させた。その後得られた内容物か
ら溶剤を留去することにより、第１表に示す反応生成物
（共重合体Ｈ）を得た。

〔合成例４〕 リフラックスコンデンサー、温度計、撹拌機および滴下
ロートを具備した１！の四つロフラスコへ、アリルフェ
ノール３２ｇ、）ルエン２００　ｇ。

メチルイソブチルケトン２００ｇ、２％白金濃度の２−
エチルヘキサノール変性塩化白金酸溶液０、０４　ｇを
それぞれ入れ、１時間の共沸脱水を行い、還流温度にて
、共重合体Ｂの合成に使用したものと同様の＝Ｓｉ−Ｈ
基を含有した、二価の有機基含有オルガノポリシロキサ
ン４０ｇを滴下時間３０分にて滴下し、更に同一温度で
４時間撹拌して反応させた後、得られた内容物を水洗し
、未反応のアリルフェノール、溶剤を減圧下で留去する
ことにより下記の化合物を得た。

上記と同様の四つロフラスコに上記方法で得たフェノー
ル性ＯＨ含有オルガノポリシロキサン５０ｇとオルソク
レゾールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２００
．加水分解性塩素７００ｐｐ涌）１２０ｇ、トルエン４
００ｇを入れ還流温度で溶解させ、その後２時間同一温
度で撹拌した。

その後溶剤を減圧下で留去することにより第１表に示す
反応生成物（共重合体Ｉ）を得た。

（合成例５） リフラックスコンデンサー、温度計、撹拌機および滴下
ロートを具備した１１の四つロフラスコへ、アリルグリ
シジルエーテル４０ｇ、トルエン４００ｇ、２％白金濃
度の２−エチルヘキサノール変性塩化白金酸溶液０．０
４　ｇをそれぞれ入れ、１時間の共沸脱水を行い、還流
温度にて、合成例４で使用したものと同様のＳｉＨ官能
基を含有した、二価の有機基含有オルガノポリシロキサ
ン４０ｇを滴下時間３０分にて滴下し、更に同一温度で
４時間撹拌して反応させた後、得られた内容物を水洗し
、未反応のアリルグリシジルエーテル、溶剤を減圧下で
留去することにより、下記の化合物を得た。

１１０）１２０ｇ、ＭＩＢＫ４００ｇを入れ、還流温度
で溶解させ、その後５０％ＮａＯＨ水溶液１６ｇを入れ
、共沸脱水することにより水分を除いた。その後還流温
度で下記の化合物５０ｇ上記と同様の四つロフラスコに
上記方法で得たエポキシ基含有オルガノポリシロキサン
　５０ｇとオルソクレゾールノボラック樹脂（ＯＨ当量
１１．０）１２０ｇ、ＭＩＢＫ４００ｇを入れ、還流温
度で溶解させ、その後２時間１１０″Ｃで撹拌した。そ
の後溶剤を減圧下で留去することにより、第１表に示す
反応生成物（共重合体Ｊ）を得た。

〔合成例６〕 リフラックスコンデンサー、温度計、撹拌機および滴下
ロートを具備した１２の四つロフラスコへ、オルソクレ
ゾールノボラック樹脂（ＯＨ当量を３０分で滴下した。

更に１１０°Ｃで２時間撹拌を続けて反応させた。その
後水洗し、溶剤を留去することにより第１表に示す反応
生成物（共重合体Ｋ）を得た。

なお、第１表中Ａ−には本発明に用いる共重合体であり
、Ｌ−Ｐは比較品として用いた共重合体である。

以下、実施例と比較例を示し本発明を具体的に説明する
が、本発明は下記実施例に制限されるものではない。な
お、下記の例において部はいずれも重量部を示す。

〔実施例、比較例〕

エポキシ当量２００のエポキシ化クレソ゛−ルノボラッ
ク樹脂、フェノール当量１１０のフェノールノボラック
樹脂をそれぞれ第２表に示す配合量で使用すると共に、
合成例で得られた共重合体のうち第１表に示すものを１
６部配合し、これに臭素化エポキシノボラック樹脂１０
部、石英粉末２６０部、ｒ−グリシドキシプロビルトリ
メトキシシラン１．５部、ワックス８１．５部、カーボ
ンブラック１．０部、トリフェニルホスフィン０．８部
を加えて得られた配合物を熱２本ロールで均一に溶融混
合して１６種のエポキシ樹脂組成物（実施例１〜１１．
比較例１〜５）を製造した。

〔比較例６〕 下記の二価の有機基含有オルガノポリシロキサン化合物
（Ｑ） を第２表に示す配合組成で添加して、エポキシ樹脂組成
物を製造した。

これらのエポキシ樹脂組成物につき、以下の（イ）〜（
ト）の諸試験を行った。

（イ）スパイラルフロー値 ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して、１７５’Ｃ，７
０ｋｇ／ｄの条件で測定した。

（ロ）機　　　　　曲げ　　　び曲げ弾性率）ＪＩＳＫ
６９１１に準じて１７５°Ｃ，７０ｋｇ／ｃＩａ、成形
時間２分の条件で１０１０Ｘ４Ｘ１００の抗折棒を成形
し、１８０°Ｃで４時間ポストキュアーしたものについ
て測定した。

（ハ）′張係　、ガラス転羊温庁 ４ＩＩｌ［ｌφ×１５１１Ｉｍの試験片を用いて、デイ
ラドメーターにより毎分５°Ｃの速さで昇温した時の値
を測定した。

（ニ）菫？−ｚＩＬ比 ９、　ＯＸ　４．５　Ｘ　Ｏ，５ｍｍの大きさのシリコ
ンチップを１４ＰＩＮ−ＩＣフレーム（４２７０イ）に
接着し、これにエポキシ樹脂組成物を成形条件１７５°
ＣＸ２分で成形し、１８０°Ｃで４時間ポストキュアー
した後、−１９６°Ｃ×１分〜２６０°Ｃ×３０秒の熱
サイクルを繰り返して加え、２００サイクル後の樹脂ク
ランク発生率を測定した（試験数＝５０）。

（ホ）アルミニウム電極の形 ３、４　Ｘ　１０．２　Ｘ　Ｏ，３柵の大きさのシリコ
ンチップ上にアルミニウム電極を蒸着した変形量測定素
子を１４ピンＩＣフレーム（４２７０イ）にボンディン
グし、これにエポキシ樹脂組成物を成形条件１８０°Ｃ
Ｘ２分で成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーした
後、−１９６°ＣＸＩ分〜２６０”ＣＸ　３０秒の熱サ
イクルを繰り返して加え、２００サイクル後のアルミニ
ウム電極の変形量を調べた（試験数＝３）。

（へ）耐湿性 １４ピンＤＩＰのＩＣ形状にモールドしたサンプルを１
２ビＣ１湿度１００％の高圧釜に１００時間入れ、配線
のオープン不良率を調べた。

（ト）吸水率 ５０順φ、厚さ３ＩＩＩＩ１１の試験片を用いて、８５
℃／８５％ＲＨ１１００ｈｒ放置後の重量増加率で測定
した。

以上の諸試験の結果を第２表に併記する。

第　　　１　　　表 二価の有機基含有オルガノポリシロキサン〔ここで、ａ
、　　ｂ、　　ｃ、　　Ｒ”　　（官能基〕は次の通り
である。〕第２表の結果から、本発明に係るノボラック
樹脂と二価の有機基含有オルガノポリシロキサンとの反
応により得られた共重合体を配合したエポキシ樹脂組成
物は、該共重合体を配合していないエポキシ樹脂組成物
に比し、曲げ強度、曲げ弾性率といった機械的強度が損
なわれず、しかも膨張係数も同等以下である上、高ガラ
ス転移温度を有して耐クラツク性に優れ、アルミニウム
電極の変形量が小さくなり、耐湿性も良好であり、かつ
吸水量も小さ（なる性能であることが分かる。本共重合
体は成形材料、粉体塗装用材料、あるいは半導体の封止
材料として好適であることが知見される。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 エポキシ樹脂と硬化剤とを含有するエポキシ樹脂組成物
   において、ノボラック樹脂と下記式（１）▲数式、化学
   式、表等があります▼・・（１） 〔ここで式中のＲ＾１は同種もしくは異種の炭素数１〜
   ８のアルキル基又はフェニル基、Ｒ＾２は水素原子、ア
   ミノ基又はエポキシ基を有する有機基、ヒドロキシル基
   、ハロゲン原子又はアルコキシ基、Ｚは炭素数１〜１５
   の二価の有機基、ａ、ｂはそれぞれ正の整数であり２ａ
   ＋ｂは１０〜１０００、ａ／ｂ＝２０〜０．２である〕
   で表わされる両末端官能性オルガノポリシロキサンとの
   反応により得られる共重合体を配合したことを特徴とす
   るエポキシ樹脂組成物。