JPH0259472A - 窒化珪素焼結体 - Google Patents

窒化珪素焼結体

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JPH0259472A
JPH0259472A JP63209714A JP20971488A JPH0259472A JP H0259472 A JPH0259472 A JP H0259472A JP 63209714 A JP63209714 A JP 63209714A JP 20971488 A JP20971488 A JP 20971488A JP H0259472 A JPH0259472 A JP H0259472A
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芳朗 野田
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多島 容
Shoichi Watanabe
正一 渡辺
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、窒化珪素焼結体に関し、更に詳しく言えば、
緻密性、高温機械特性及び酸化特性に優れた窒化珪素焼
結体に関する。
本発明は、自動車用エンジン部品、ガスタービン、熱交
換器等の高温構造材料等に利用される。
〔従来の技術〕
従来の高強度の窒化珪素焼結体としては、以下の方法に
より製造されたものが知られている(特公昭59−29
544号公報)。即ち、希土類元素酸化物と窒化珪素で
粉末成形体を形成し、この粉末成形体を窒化硼素の粉末
に接触させて1500〜1850℃の温度で加熱処理し
て、両者からなる化合物を生成し、次いでこれをホット
プレスにより焼結処理して製造される。この得られた焼
結体は、β−窒化珪素と、メリライト(SisN・Y、
03)からなる粒界相とから構成される。この発明は、
粒界相としてメリライトを生成させることにより高温に
おける強度低下防止、耐熱衝撃性の改良を図ったもので
ある。
他の従来の窒化珪素焼結体としては、S!’sN、粒の
第1相と、5iOz、Si*N<及びRetoz(Re
はY又はランタニド希土類元素)から実質上なる結晶質
粒界相とからなり、この粒界相のガラス安定化不純物が
0.5重重%以下であるものが知られている(特公昭6
3−2915号公報)。この焼結体は、高温機械的強度
が高く、高温での塑性変形度合が少ない。
〔発明が解決しようとする課題〕
従来、高温特性の改善の試みとして、助剤lの検討及び
粒界相の結晶化等が行われてきた。
上記前者の焼結体において、粒界相にメリライトを析出
させた場合には、700〜1000℃でメリライト相が
酸化されてイツトリウムシリケートが生成する。この時
、体積変化を伴うため焼結体にクラックを生じ、低温酸
化が問題であった。
上記後者の焼結体においては、高温特性がある程度良い
ものの、その製造については希土類元素酸化物を助剤と
して用いるため焼結が容易でなく、高緻密体を得るには
その製造方法はホットプレス(HP)法等に限られ、例
えばガス圧焼結法等では十分な緻密体を得るのは困難で
ある。
以上より一粒界相を含む焼結体において、低温酸化の問
題がなく、高温機械的特性にも優れ、かつ)f P法以
外の焼結法でも高緻密体となる窒化珪素焼結体は未だ知
られていない。
本発明は、上記観点に鑑みて本発明者等が鋭意研究した
結果見出されたものであり、酸化特性及び高温機械的特
性に優れ、かつ、HP法以外の焼結法でも高緻密体とな
る窒化珪素焼結体を提供することを目的とする。
〔課題を解決するための手段〕
本発明においては、(:r203を添加し焼結して、C
r5Si及び0からなる酸化物(Cr−31酸化物とい
う)、並びにCr −S + s O及びNからなる酸
窒化物(Cr−3i酸窒化物という)の少なくとも1つ
を0.2〜5体積%形成する。
Cr20−+を添加するのは、以下の理由のためである
。即ち、このCr2O5は、焼結助剤として有効であり
、HP法以外のガス圧焼結法等でも緻密体を容易に製造
できる。この添加により焼結体中に酸要分が放出されて
低温酸化に有害な結晶相を生成させに<<シ、更に低温
酸化に問題はなく耐熱性の良いCr−5i酸化物又はC
r−3i酸窒化物を生成させるからである。Cr−3i
酸化物等が0.2体積%未渦の場合は低温酸化特性が低
下する。またこの場合は、Cr、03添加によるM要分
を与える効果が乏しいため、低温酸化に有害な希土類元
素を含む結晶相が生成し易い。
Cr−3i酸化物等が5体積%を越えると、室温および
高温強度が低下する。一方、Cr−3i酸化物等が上記
所定範囲内であれば、相対密度が100%と高緻密体で
あり、高温強度に優れ、低温酸化特性にも優れる。また
、この範囲を外れると、緻密性が低下する場合がある。
上記Cr 203添加量は、上記酸化物、酸窒化物が上
記の所定の範囲内に形成されるよう配合される。この添
加量は、0.3〜8重量%が好ましい。これが0.3重
量%未満であれば、焼結助剤としての効果が乏しく、又
、Cr−5i酸化物、Cr−3i酸窒化物の生成量が少
なくなる。これが8重量%を越えるとCr−3i酸化物
等の生成量が多くなる。
本発明の焼結体は、窒化珪素の相と粒界相及びガラス相
とからなり、この粒界相は、通常、希土類元素を含む結
晶相と、上記のCr−3i酸化物及びCr−5i酸窒化
物のうちの1種又は2種と、からなる。これらの酸化物
、酸窒化物と同定したのは、以下の理由のためである。
即ち、X線回折((:uKα)から第1ピークが約43
°、第2ピークが約42,5°に認められるが、従来か
ら確認されているCrSi、(A、ST、 Mo、12
−596’)ではなかった。また、S。
T、 E、 M、による口、T、W、−EO3(Ult
ra−Thin−Windowtype EDS)を用
いた組成分析結果によれば、酸化物はC「、Sl及びO
の組成成分を示し、酸窒化物はCr、Si、O及びNの
組成成分を示し、前者は(、r−3i−0化合物、後者
はCr−3i−0−N化合物であることを同定した。尚
、これらの酸化物及び酸窒化物において、CrとSiの
元素比は1:1及びl:2のものがあることも確認した
Cr2O*添加量が例えば4〜8重量%では、焼結体中
でCr2O*は反応せず一部がCr2O、のままで存在
する場合、Cr2O*の酸素放出効果により窒化珪素と
反応してSi2ON2が存在する場合又は他の希土類元
素を含む結晶質相(Crを含まない)が、焼結体中に存
在する場合があるが、これらが存在しても機械的特性及
び耐酸化性に悪影響を及ぼさない。
本焼結体において、所定量の希土類元素酸化物が構成成
分として含まれる。尚、配合原料粉末としては、希土類
元素酸化物でも良いし、焼結により酸化物となる化合物
でも良い。ここで、希土類元素酸化物とは、原子番号5
7から71までの15元素、更にSc及びYを加えた合
計17の元素の酸化物をいう。この構成成分量が、1重
量%未滴では、焼結助剤としての効果は乏しく、15重
量%を越えると焼結体の緻密化に効果はあるが、機械的
強度は低く、又、耐酸化性が劣化する。
〔実施例〕
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
まず、原料粉末としてSl、N4粉末(比表面積13 
m’ / g s酸素含有11.5重重%)にCr2O
3粉末(平均粒径約0.5μm)、第1表および第2表
に示す各種希土類元素酸化物粉末(純度99.9%以上
)を用いて、表に示す配合割合で秤量後、エタノール中
で24時間湿式混合を行った。
次いで、実施例1〜4.7.9.10、比較例5.6.
14及び17はHP法により、200 kg/ cJ、
1800℃×1時間の条件で焼成を行った。実施例8.
11〜13、比較例14及び17は、混合後得られた粉
末について、2ton/cJのプレス後100気圧、1
800℃×2時間の窒素ガス圧下で焼成を行った。いづ
れも、35X35XIO(厚さ)mmの焼結体を得た。
これらの各焼結体について、切断研磨を行い、3×4×
約4×+nmの試験片を得た。この焼結体特性の評価は
、試験片表面のX線回折による構成相の同定(No、1
〜6)、画像処理による5i−Cr酸化物及び5i−C
r酸窒化物の量の決定、相対密度、室温及び1300℃
での焼結体強度(JI、51601に従う三点曲げ強度
による)、低温酸化特性(900℃×100時間、大気
中にて酸化後、酸化による重量増加を測定)の測定によ
り行った。それらの結果を第1表及び第2表に示した。
尚、Cr2O3−Y203添加系(No、 1〜6)に
ついて、Cr−3i酸化物、Cr−9i酸窒化物の確認
は、X線回折、X、 !l、^、(χ線マイクロアナラ
イザー) 、S、T、B、M、を用いて行った。
これらの表に示す結果のうち、Cr 203ta加量と
Cr−5i酸化物等の量との関係を図に示した。両者は
、はぼ直線の関係を示している。Cr2O、の無添加の
場合(Cr−3i酸化物等がない場合、比較例No、 
5.17)では、低温酸化増量が多く、室温及び高温強
度、更に相対密度も低下した。その添加量が、0.2重
量%(Cr−5i酸化物等が0.1体積%、同Nn 1
4 )の場合も、低温酸化増量が多く、それが10重量
%(Cr−3i酸化物等が6.5(同N(L6) 、6
.6 (同NCL15)体積%)の場合、高温強度が著
しく低下し、室温強度も低下傾向であった。また、希土
類元素酸化物の添加量が20重量%の場合(同Nα16
)では、低温酸化増量が多く、高温強度が著しく低下し
室温強度も低下傾向であった。
以上より、図、第1表及び第2表に示すようにCr20
a添加量が(1,3〜8重量%即ちCr−3i酸化物等
の量が0.2〜5体積%の場合には、いずれの性能も良
好であった。
なお、本発明においては、上記具体的実施例に示すもの
に限られず、目的、用途に応じて本発明、の範囲内で種
々変更した実施例とすることができる。
〔発明の効果〕
本発明の窒化珪素焼結体では、焼結助剤としてCr2O
,を含み、かつCr−3i酸化物及びCr−3i酸窒化
物のうちの少なくとも1つが所定9含まれるので、HP
法以外の例えばガス圧焼結法によっても高緻密体となり
、更に高温機械的特性及び低温耐酸化性にも優れた焼結
体となる。
【図面の簡単な説明】
図はCr2O3添加量とCr−3i酸化物及びCr−3
i酸窒化物の量との関係を示すグラフである。 口 特許出願人   日本特殊陶業株式会社代 理 人  
 弁理士  小島清路

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)Cr、Si及びOからなる酸化物、並びにCr、
    Si,O及びNからなる酸窒化物のうちの少なくとも1
    つを0.2〜5体積%含むことを特徴とした窒化珪素焼
    結体。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN112028491A (zh) * 2020-08-11 2020-12-04 安徽蓝讯新材料科技有限公司 一种基于高温共烧陶瓷的线阵图像传感器封装方法

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5860676A (ja) * 1981-09-30 1983-04-11 日本特殊陶業株式会社 窒化珪素焼結体及びその製造方法
JPS6140872A (ja) * 1984-07-31 1986-02-27 京セラ株式会社 窒化ケイ素質焼結体の製造方法
JPS61266359A (ja) * 1985-05-20 1986-11-26 日本碍子株式会社 窒化珪素焼結体の製造法
JPS6241764A (ja) * 1985-08-15 1987-02-23 株式会社日立製作所 窒化珪素焼結体

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5860676A (ja) * 1981-09-30 1983-04-11 日本特殊陶業株式会社 窒化珪素焼結体及びその製造方法
JPS6140872A (ja) * 1984-07-31 1986-02-27 京セラ株式会社 窒化ケイ素質焼結体の製造方法
JPS61266359A (ja) * 1985-05-20 1986-11-26 日本碍子株式会社 窒化珪素焼結体の製造法
JPS6241764A (ja) * 1985-08-15 1987-02-23 株式会社日立製作所 窒化珪素焼結体

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN112028491A (zh) * 2020-08-11 2020-12-04 安徽蓝讯新材料科技有限公司 一种基于高温共烧陶瓷的线阵图像传感器封装方法

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