JPH0255908B2 - - Google Patents
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- JPH0255908B2 JPH0255908B2 JP57094517A JP9451782A JPH0255908B2 JP H0255908 B2 JPH0255908 B2 JP H0255908B2 JP 57094517 A JP57094517 A JP 57094517A JP 9451782 A JP9451782 A JP 9451782A JP H0255908 B2 JPH0255908 B2 JP H0255908B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
本発明は、合成金属の名で知られる高導電率を
示す高分子物質を電極材料に用いた二次電池に関
する。 最近、高分子重合体にある種の物質をドープす
ると電気伝導性が向上し、ついには金属電導を示
すようなものが知られており、このような高分子
物質は合成金属と呼ばれている。その代表例とし
てポリアセチレンやポリフエニレンがある。 これらは、高分子主鎖の炭素原子のπ電子が共
役二重結合により主鎖の間で非局在化しており、
ある種の物質をドープすることにより高導電率を
示すようになる。 この種の合成金属を電極材料に用いた新しいタ
イプ二次電池が、例えば特開昭56−136469号公報
に記載されている。合成金属を正極に用いた場合
の充放電反応は、合成金属の電解液中の陰イオン
の取り込み（ドープ）による充電反応と、陰イオ
ンの放出（アンドープ）による放電反応であり、
負極に用いた場合は陽イオンの取り込みによる充
電反応と陽イオンの放出による放電反応である。 合成金属としてポリアセチレン（CH）o、電解
液として過塩素酸リチウムを例えばブロピレンカ
ーボネートに溶解した溶液を用いた場合の充放電
反応を以下に示す。 正極 （CH）o＋nx（ClO4 -） 充電 ――→ ←―― 放電［CH（ClO4）ｘ］ｎ＋nxe 負極 （CH）o＋nxe＋nxLi+充電 ――→ ←―― 放電 ［（CH）Lix］o ここで×は約1/5〜1/6である。すなわち、
（CH）単位が５〜６個に対し、１つのClO4 -イオ
ンやLi+イオンがドープ、アンドープされること
になる。 このように合成金属は、正極又は負極として機
能するので、他の負極又は正極と組み合わせるこ
とは勿論、合成金属同志の組み合わせでも二次電
池を交換することができる。 従来、ポリアセチレンやポリフエニレンなどの
合成金属を電極とした二次電池では、充電後放置
すると放電容量が減少する。すなわち自己放電が
生じるという不都合があつた。 本発明者らは、合成金属として、ポリ（２，５
−チエニレン）を電池の電極に用いた場合、自己
放電が少なくなることを見い出した。そこで、本
発明は、この自己放電の少ない二次電池を提供す
るもので、正極および／または負極として、従来
の合成金属に代わる新しい合成金属ポリ（２，５
−チエニレン）を用いることを特徴とする。 ポリ（２，５−チエニレン）の構造は であり、山本隆一、山本明夫らにより、ハロゲン
化ニツケルを触媒として、２，５−ジハロゲン化
チオフエンと金属マグネシウムとを反応させるこ
とにより高分子量のものが合成されている。 以下、本発明の実施例を説明する。 実施例 １ ポリ（２，５−チエニレン）を正極とした例で
ある。 ポリアセチレン、ポリフエニレン及びポリ
（２，５−チエニレン）を正極とし、それらの充
放電特性、保存特性を比較した。 ポリフエニレン、ポリ（２，５−チエニレン）
については、粉末0.1ｇを真空加熱下で大きさ２
×２cmに圧縮成形し、ポリアセチレンについて
は、大きさ２×２cm、厚さ0.13mmのフイルム（21
mg）を用いた。 第１図は正極の構造を示し、１は前記の高分子
のフイルムまたは成形体、２は集電体のチタン
板、３は集電体と高分子を接着するためのカーボ
ン塗料である。 高分子を用いた電極を試験極とし、対極には集
電体であるニツケルネツトを圧着したリチウム
板、照合電極には対極と同じ構成のリチウム板、
電解液には１モル／のLiClO4を溶解したプロ
ピレンカーボネートを用いた。したがつて試験極
の正極としての充放電特性を検討するめに、充電
においては高分子中にClO4 -イオンをドープする
アノード電流、放電においては同イオンをアンド
ーブするカソード電流を流すことになる。 この反応を化学式で表わすと次のようになる。 なお、ポリ（２，５−チエニレン）では、チエ
ニレン官能基１個につき、１個のClO4 -アニオン
がドープ、アンドープされることになる。 充放電試験はすべて20℃で行つた。充電はすべ
て、試験極の電位がリチウム照合電極に対して＋
4.2Vになるまで、また放電は試験極の電位が同
じく2.0Vになるまで行つた。また、第１サイク
ルの充放電電流は0.12ｍＡとし、第２サイクルの
充放電以降、第11サイクルの充電まではすべて２
ｍＡとした。第11サイクルの充電が終了した後、
50時間放置し、その後２ｍＡで放電した。 第１表は、各試験極の第10サイクルおよび第11
サイクルにおける充電容量、放電容量、放電効率
を示した。ここで放電効率とは、放電容量を充電
容量で除したものである。また第１表には保存効
率をも示した。保存効率とは、第11サイクルの放
電効率を、第10サイクルの放電効率で除したもの
である。したがつて保存効率の大きい電極程、充
電の後放置しても大きい放電容量が得られ、自己
主張が少ないことになる。
示す高分子物質を電極材料に用いた二次電池に関
する。 最近、高分子重合体にある種の物質をドープす
ると電気伝導性が向上し、ついには金属電導を示
すようなものが知られており、このような高分子
物質は合成金属と呼ばれている。その代表例とし
てポリアセチレンやポリフエニレンがある。 これらは、高分子主鎖の炭素原子のπ電子が共
役二重結合により主鎖の間で非局在化しており、
ある種の物質をドープすることにより高導電率を
示すようになる。 この種の合成金属を電極材料に用いた新しいタ
イプ二次電池が、例えば特開昭56−136469号公報
に記載されている。合成金属を正極に用いた場合
の充放電反応は、合成金属の電解液中の陰イオン
の取り込み（ドープ）による充電反応と、陰イオ
ンの放出（アンドープ）による放電反応であり、
負極に用いた場合は陽イオンの取り込みによる充
電反応と陽イオンの放出による放電反応である。 合成金属としてポリアセチレン（CH）o、電解
液として過塩素酸リチウムを例えばブロピレンカ
ーボネートに溶解した溶液を用いた場合の充放電
反応を以下に示す。 正極 （CH）o＋nx（ClO4 -） 充電 ――→ ←―― 放電［CH（ClO4）ｘ］ｎ＋nxe 負極 （CH）o＋nxe＋nxLi+充電 ――→ ←―― 放電 ［（CH）Lix］o ここで×は約1/5〜1/6である。すなわち、
（CH）単位が５〜６個に対し、１つのClO4 -イオ
ンやLi+イオンがドープ、アンドープされること
になる。 このように合成金属は、正極又は負極として機
能するので、他の負極又は正極と組み合わせるこ
とは勿論、合成金属同志の組み合わせでも二次電
池を交換することができる。 従来、ポリアセチレンやポリフエニレンなどの
合成金属を電極とした二次電池では、充電後放置
すると放電容量が減少する。すなわち自己放電が
生じるという不都合があつた。 本発明者らは、合成金属として、ポリ（２，５
−チエニレン）を電池の電極に用いた場合、自己
放電が少なくなることを見い出した。そこで、本
発明は、この自己放電の少ない二次電池を提供す
るもので、正極および／または負極として、従来
の合成金属に代わる新しい合成金属ポリ（２，５
−チエニレン）を用いることを特徴とする。 ポリ（２，５−チエニレン）の構造は であり、山本隆一、山本明夫らにより、ハロゲン
化ニツケルを触媒として、２，５−ジハロゲン化
チオフエンと金属マグネシウムとを反応させるこ
とにより高分子量のものが合成されている。 以下、本発明の実施例を説明する。 実施例 １ ポリ（２，５−チエニレン）を正極とした例で
ある。 ポリアセチレン、ポリフエニレン及びポリ
（２，５−チエニレン）を正極とし、それらの充
放電特性、保存特性を比較した。 ポリフエニレン、ポリ（２，５−チエニレン）
については、粉末0.1ｇを真空加熱下で大きさ２
×２cmに圧縮成形し、ポリアセチレンについて
は、大きさ２×２cm、厚さ0.13mmのフイルム（21
mg）を用いた。 第１図は正極の構造を示し、１は前記の高分子
のフイルムまたは成形体、２は集電体のチタン
板、３は集電体と高分子を接着するためのカーボ
ン塗料である。 高分子を用いた電極を試験極とし、対極には集
電体であるニツケルネツトを圧着したリチウム
板、照合電極には対極と同じ構成のリチウム板、
電解液には１モル／のLiClO4を溶解したプロ
ピレンカーボネートを用いた。したがつて試験極
の正極としての充放電特性を検討するめに、充電
においては高分子中にClO4 -イオンをドープする
アノード電流、放電においては同イオンをアンド
ーブするカソード電流を流すことになる。 この反応を化学式で表わすと次のようになる。 なお、ポリ（２，５−チエニレン）では、チエ
ニレン官能基１個につき、１個のClO4 -アニオン
がドープ、アンドープされることになる。 充放電試験はすべて20℃で行つた。充電はすべ
て、試験極の電位がリチウム照合電極に対して＋
4.2Vになるまで、また放電は試験極の電位が同
じく2.0Vになるまで行つた。また、第１サイク
ルの充放電電流は0.12ｍＡとし、第２サイクルの
充放電以降、第11サイクルの充電まではすべて２
ｍＡとした。第11サイクルの充電が終了した後、
50時間放置し、その後２ｍＡで放電した。 第１表は、各試験極の第10サイクルおよび第11
サイクルにおける充電容量、放電容量、放電効率
を示した。ここで放電効率とは、放電容量を充電
容量で除したものである。また第１表には保存効
率をも示した。保存効率とは、第11サイクルの放
電効率を、第10サイクルの放電効率で除したもの
である。したがつて保存効率の大きい電極程、充
電の後放置しても大きい放電容量が得られ、自己
主張が少ないことになる。
【表】
第２図及び第３図は各試験極の第11サイクルに
おける充電曲線及び放電曲線を示した。 これらの結果より、本発明のポリ（２，５−チ
エニレン）を正極とした場合には、充電した電極
の保存特性が良好であることがわかる。 実施例 ２ ポリ（２，５−チエニレン）を負極とした例で
ある。 実施例１と同じ高分子を用いて、第１図と同様
の試験極を作つた。ただし集電体２はニツケル板
を、３には白金ペーストを用いた。対極、照合電
極、電解液は実施例１と同じである。 したがつて、高分子を用いた試験極の負極とし
ての充放電特性を検討するために、充電において
は高分子中にLi+イオンをドープするカソード電
流、放電にはLi+イオンをアンドーブするアノー
ド電流を流すことになる。 この反応を化学式で表わすと次のようになる。 充放電試験はすべて20℃で行い、充電は試験極
の電位がリチウム照合電極に対して＋0.2Vにな
るまで、放電は試験極の電位が＋2.0Vになるま
で行つた。 第１サイクルの充放電は0.12ｍＡとし、第２サ
イクルの充放電以降、第11サイクルの充電までは
すべて２ｍＡとした。第11サイクルの充電が終了
した後、50時間放置し、その後２ｍＡで放電し
た。 第２表は各試験極の第10サイクルおよび第11サ
イクルにおける充電容量、放電容量、放電効率、
保存効率を示した。
おける充電曲線及び放電曲線を示した。 これらの結果より、本発明のポリ（２，５−チ
エニレン）を正極とした場合には、充電した電極
の保存特性が良好であることがわかる。 実施例 ２ ポリ（２，５−チエニレン）を負極とした例で
ある。 実施例１と同じ高分子を用いて、第１図と同様
の試験極を作つた。ただし集電体２はニツケル板
を、３には白金ペーストを用いた。対極、照合電
極、電解液は実施例１と同じである。 したがつて、高分子を用いた試験極の負極とし
ての充放電特性を検討するために、充電において
は高分子中にLi+イオンをドープするカソード電
流、放電にはLi+イオンをアンドーブするアノー
ド電流を流すことになる。 この反応を化学式で表わすと次のようになる。 充放電試験はすべて20℃で行い、充電は試験極
の電位がリチウム照合電極に対して＋0.2Vにな
るまで、放電は試験極の電位が＋2.0Vになるま
で行つた。 第１サイクルの充放電は0.12ｍＡとし、第２サ
イクルの充放電以降、第11サイクルの充電までは
すべて２ｍＡとした。第11サイクルの充電が終了
した後、50時間放置し、その後２ｍＡで放電し
た。 第２表は各試験極の第10サイクルおよび第11サ
イクルにおける充電容量、放電容量、放電効率、
保存効率を示した。
【表】
また、第４図は各試験極の第11サイクルにおけ
る放電曲線を示す。 第２表、第４図より、本発明のポリ（２，５−
チエニレン）を負極とした場合には、充電した電
極の保存特性が良好であることがわかる。 実施例 ３ 実施例１、２では、電解液の溶質にLiClO4を
用いたので、正極ではClO4 -イオン、負極では
Li+イオンのドーブ、アンドーブにより充電放電
が起こる。 溶質をLiClO4により硼フツ化トロピリウムに
変えて、ポリ（２，５−チエニレン）の正極、負
極の保存特性を検討した。試験極の作り方、充放
電条件などは、正極については実施例１と、負極
については実施例２とそれぞれ同じである。 正極においては、充放電反応としてClO4 -イオ
ンの代りに硼フツ化イオン（BF4 -）のドープ、
アンドープが起こり、この時の反応は で表わされ、充電容量や放電容量、放電効率、保
存効率においてClO4 -イオンを用いた実施例１と
ほぼ同様の結果が得られ、ポリ（２，５−チエニ
レン）を用いた正極の方が保存特性や良好であつ
た。 負極とした場合には、Li+イオンの代りにトロ
ピリウムイオン（
る放電曲線を示す。 第２表、第４図より、本発明のポリ（２，５−
チエニレン）を負極とした場合には、充電した電
極の保存特性が良好であることがわかる。 実施例 ３ 実施例１、２では、電解液の溶質にLiClO4を
用いたので、正極ではClO4 -イオン、負極では
Li+イオンのドーブ、アンドーブにより充電放電
が起こる。 溶質をLiClO4により硼フツ化トロピリウムに
変えて、ポリ（２，５−チエニレン）の正極、負
極の保存特性を検討した。試験極の作り方、充放
電条件などは、正極については実施例１と、負極
については実施例２とそれぞれ同じである。 正極においては、充放電反応としてClO4 -イオ
ンの代りに硼フツ化イオン（BF4 -）のドープ、
アンドープが起こり、この時の反応は で表わされ、充電容量や放電容量、放電効率、保
存効率においてClO4 -イオンを用いた実施例１と
ほぼ同様の結果が得られ、ポリ（２，５−チエニ
レン）を用いた正極の方が保存特性や良好であつ
た。 負極とした場合には、Li+イオンの代りにトロ
ピリウムイオン（
【式】）を用いた時に
は、トロピリウムイオンのドープ、アンドープに
より充電、放電が起こり、この時の反応は Li+イオンを用い場合よりも、充電容量、放電容
量、放電効率、保存効率において向上が見られ
た。また、これらの値は、本発明の、ポリ（２，
５−チエニレン）を試験極とした場合に、従来の
ポリアセチレンやポリフエニレンを用いたものよ
りも大きかつた。 上記の実施例では有機電解液を用いたが、臭化
亜鉛やヨウ化亜鉛を溶解させた水溶液を電解液と
した場合においても、正極ではBr-イオンやI-イ
オンのドーブ、アンドーブによる充電、放電が起
こり、負極ではZn2+イオンによる充電放電が起
こる。この時の保存特性も、本発明のポリ（２，
５−チエニレン）を用いた方が、従来のポリアセ
チレンやポリフエニレンを用いた場合より良好で
あつた。 以上は、ポリ（２，５−チエニレン）を正極ま
たは負極に用いた場合、その保存特性が向上する
ことを示した。これより、二次電池の正極または
負極のどちらか一方、両方に使用することによ
り、二次電池の保存性が向上することが明らかで
ある。
より充電、放電が起こり、この時の反応は Li+イオンを用い場合よりも、充電容量、放電容
量、放電効率、保存効率において向上が見られ
た。また、これらの値は、本発明の、ポリ（２，
５−チエニレン）を試験極とした場合に、従来の
ポリアセチレンやポリフエニレンを用いたものよ
りも大きかつた。 上記の実施例では有機電解液を用いたが、臭化
亜鉛やヨウ化亜鉛を溶解させた水溶液を電解液と
した場合においても、正極ではBr-イオンやI-イ
オンのドーブ、アンドーブによる充電、放電が起
こり、負極ではZn2+イオンによる充電放電が起
こる。この時の保存特性も、本発明のポリ（２，
５−チエニレン）を用いた方が、従来のポリアセ
チレンやポリフエニレンを用いた場合より良好で
あつた。 以上は、ポリ（２，５−チエニレン）を正極ま
たは負極に用いた場合、その保存特性が向上する
ことを示した。これより、二次電池の正極または
負極のどちらか一方、両方に使用することによ
り、二次電池の保存性が向上することが明らかで
ある。
第１図は試験極の縦断面図、第２図は試験極を
正極とした場合の充電曲線を示す図、第３図は試
験極を正極とし、充電ののち放置したあとでの放
電曲線を示す図、第４図は試験極を負極とし、充
電ののち放置したあとでの放電曲線を示す図であ
る。
正極とした場合の充電曲線を示す図、第３図は試
験極を正極とし、充電ののち放置したあとでの放
電曲線を示す図、第４図は試験極を負極とし、充
電ののち放置したあとでの放電曲線を示す図であ
る。
Claims (1)
- １ 充放電により可逆的に陰イオンまた陽イオン
を取り込み、放出する合成金属よりなる正極また
は負極と、前記の陰イオンまたは陽イオンを含む
電解液を備え、前記合成金属がポリ（２，５−チ
エニレン）よりなることを特徴とする二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57094517A JPS58212067A (ja) | 1982-06-01 | 1982-06-01 | 二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57094517A JPS58212067A (ja) | 1982-06-01 | 1982-06-01 | 二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58212067A JPS58212067A (ja) | 1983-12-09 |
| JPH0255908B2 true JPH0255908B2 (ja) | 1990-11-28 |
Family
ID=14112513
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57094517A Granted JPS58212067A (ja) | 1982-06-01 | 1982-06-01 | 二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58212067A (ja) |
-
1982
- 1982-06-01 JP JP57094517A patent/JPS58212067A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS58212067A (ja) | 1983-12-09 |
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