JPH023207A

JPH023207A - 永久磁石

Info

Publication number: JPH023207A
Application number: JP63151906A
Authority: JP
Inventors: Koji Akioka; 宏治秋岡; Osamu Kobayashi; 理小林; Toshiaki Yamagami; 利昭山上; Tatsuya Shimoda; 達也下田; Nobuyasu Kawai; 河合　伸泰
Original assignee: Seiko Epson Corp; Kobe Steel Ltd
Current assignee: Seiko Epson Corp; Kobe Steel Ltd
Priority date: 1988-06-20
Filing date: 1988-06-20
Publication date: 1990-01-08

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は希土類−鉄系永久磁石に関する。

〔従来の技術１従来、希土類−鉄系の永久磁石には次の４通りの方法に
よる磁石が報告されている。

（１）粉末冶金法に基づく焼結法による磁石。

（参考文献１）（２）アモルファス合金を製造するのに用いる急冷薄帯
製造装置で厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作り、その薄
片を樹脂で結合する磁石。（参考文献２）（３）（２）の方法で使用した同じ薄片を、２段階のホ
ットプレス法でｌｌＩ械的配向処理を施した磁石、（参
考文献３）（４）鋳造インゴットを１段階の熱間加工により、機械
配向処理を施した磁石、（参考文献４）参考文献　１．
特開昭５９−４６００８号公報２、特開昭５９−２１１
５４９号公報３、特開昭６０−１００４０２号公報４、特願昭６１−１４４５３２次に上記の従来方法について説明する。

先ず（１）の焼結法では、溶解、鋳造により合金インゴ
ットを作製し、粉砕して適当な粒度（数μｍＶ）の磁石
粉を得る。磁石粉は成形助剤のバインダーと混練され、
磁場中でプレス成形されて成形体が出来上がる。成形体
はアルゴン中で１１００℃前後の温度で１時間焼結され
、その後室温まで急冷される。焼結後、６００’Ｃ前後
の温度で熱処理することにより保磁力を向上させる。

（２）のメルトスピニング法による急冷薄片を用いた樹
脂結合方法では、先ず急冷薄帯製造装置の最適な回転数
でＲ−Ｆｅ−Ｂ合金の急冷薄帯を作る。得られた厚さ３
０μｍのリボン状薄帯は、直径が１０００Å以下の結晶
の集合体であり、脆くて割れ易く、結晶粒は等方向に分
布しているので、磁気的にも等方性である。この薄帯を
適当な粒度に粉砕して、樹脂と混線してプレス成形する
。

（３）の製造方法は、（２）におけるリボン状急冷薄帯
あるいは薄片を、真空中あるいは不活性雰囲気中で二段
階ホットプレス法と呼ばれる方法で緻密で異方性を有す
るＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石を得るものである。

このプレス過程では一軸性の圧力が加λられ、磁化容易
軸がプレス方向と平行に配向して、合金は異方性化する
。

尚、最初のメルトスピニング法で作られるリボン状薄帯
の結晶粒は、それが最大の保磁力を示す時の粒径よりも
小さめにしておき、後のホットプレス中に結晶粒の粗大
化が生じて最適の粒径になるようにしておく。

（４）の製造方法は、（１）と同様に溶解、鋳造により
作製した合金インゴットを、真空中あるいは、不活性ガ
ス雰囲気中で熱間加工することにより異方性を有するＲ
　−Ｆ　ｅ　−Ｂ　６１１石を得るものである。

この方法では、異方性方向は（３）と同じく加工方向に
あるが、熱間加工は一段階のみでよく、結晶粒も、加工
によりむしろ小さくなるという違いがある。

［発明が解決しようとする課！！！］紙上の従来技術で一応希土類元素と鉄とボロンを主成分
とする永久磁石は製造できるが、これらの製造方法には
次の如き欠点を有している。

（１）の焼結法は、合金を粉末にするのが必須であるが
、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金は大変酸素に対して活性であるの
で、粉末化すると余計酸化が激しくなり、焼結体中の酸
素濃度はどうしても高くなってしまう、又粉末を成形す
るときに、例えばステアリン酸亜鉛のような成形助剤を
使用しなければならず、これは焼結工程で前もって取り
除かれるのであるが、成形助剤中の散開は、磁石体の中
に炭素の形で残ってしまう、この炭素は著しくＲ−Ｆｅ
−Ｂ合金の磁気性能を低下させ好ましくない。

成形助剤を加えてプレス成形した後の成形体はグリーン
体と言われ、これは大変脆く、ハンドリングが難しい、
従って焼結炉にきれいに並べて入れるのには、相当の手
間が掛かることも大きな欠点である。これらの欠点があ
るので、−射的に言ってＲ−Ｆｅ−Ｂ系の永久磁石の製
造には、高価な設備が必要になるばかりでな（、生産効
率が悪（、結局磁石の製造コストが高くなってしまう。

従って、比較的原材費の安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所
を活かすことが出来る方法とは言い難い。

次に（２）並びに（３）の方法は、真空メルトスピニン
グ法装置を使用するがこの装置は現在では、大変生産性
が悪くシかも高価である。

（２）の樹脂結合による方法は、原理的に等方性である
ので低エネルギー積であり、ヒステリシスループの角形
性もよくないので温度特性に対しても、使用する面にお
いても不利である。

（３）の方法は、ホットプレスを二段階に使うというユ
ニークな方法であるが、実際に量産を考λると大変非効
率なることは否めないであろう。

更にこの方法では、高温例えば８００℃以上では結晶粒
の粗大化が著しく、それによって保磁力ｉＨｃが極端に
低下し、実用的な永久磁石にはならない。

（４）の方法は粉末工程を含まず、ホットプレスも一段
階でよいために、最も製造工程が簡略化されるが、性能
的（１）（３）に比してやや劣り、広範囲な希土類元素
のうち、どのような組み合わせがよいのか指示されてい
ないという欠点があった。

本発明は、以上の従来技術のうち、特に（４）の希土類
元素使用面での欠点を解決せんとするものであり、その
目的とするところは高性能かつ低コストな希土類−鉄系
永久磁石を提供することにある。

［課題を解決する為の手段］本発明は永久磁石に間するものであり、具体的には式Ｒ
−Ｆｅ−Ｂ−Ｍで表わされる組成を有し原子百分比にお
いて８〜２５％のＲ（ただしＲはＹを包含する希土類元
素のうち少なくても一種）、２〜８％のＢ、６％以下の
Ｍ（ただしＭはｒｂ族元素のうち少なくとも一種）及び
残部がＴＭ　（ＴＭはＩＩ　ｂ族を含む遷移金属のうち
少なくとも一種）及びその他の製造上、不可避な不純物
からなる合金を溶解及び鋳造後、該鋳造インゴットを５
００℃以上の温度で熱間加工することにより結晶粒を微
細化し、またその結晶軸を特定の方向に配向せしめて、
該鋳造合金を磁気的に異方性化することを特徴とする。

次にＲのうち８０％以上がＰｒ、残りがＮｄ、Ｃｅ、Ｌ
ａ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙのうちの少なくとも一種であ
り、さらに不純物としてこれらの希土類元素以外の希土
類元素が１重量％以下存在することを特徴とする。

第３にはＲのうち５０％以上がＰｒ、残りがＮｄ、Ｃｅ
、Ｌａ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙのうち少なくとも一種で
あり、さらに不純物としてこれらの希土類以外の希土類
元素が１重量％以下存在することを特徴とする。

第４にはＲのうち２０％以上がＰｒ、残りがＮｄ、Ｃｅ
、Ｌａ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙのうち少なくとも一種で
ありさらに不純物としてこれらの希土類元素以外の希土
類元素が１重量％以下存在することを特徴とする。

第５にはＲのうち少なくとも２０％以上がＰｒ、Ｎｄの
うち一種または二種、残りがＣｅ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｄｙ、
Ｈｏ、Ｙ＋７）うち（７）少す＜トモ一種であり、さら
に不純物としてこれらの希土類以外の希土類元素が１重
量％以下存在することを特徴とする。

第６にはＲのうち２０％以下がＳｍ、Ｅｕ、Ｇｄ・Ｔｍ
・Ｙｂ・　Ｌｕであることを特徴とする。

前記のように、従来の技術で説明した。焼結法急冷法は
それぞれ粉砕による粉末管理の困難さ、生産性の悪さと
いった大きな欠点を有している。

本発明者らは、これらの欠点を改良゛するために、さき
に、従来技術（４）で説明した鋳造インゴットを熱間加
工で異方化するという方法を発明した。同方法は、粉末
工程を経ず、成形に有機バインダーを用いないことから
、酸素、炭素濃度が非常に低く、また工程が著しく簡略
化されるという特徴を有している。しかし、性能的には
焼結法に比して配向度の悪さのために若干、劣っていた
。

また希土類元素の使用において、多種類の元素をどう使
用するか、明確な限定がなかった。

本発明者らは、これらの欠点を改良するため、種々の希
土類元素の使用の実験を行ない、請求の範囲に示したよ
うな希土類元素の組み合わせで良好な磁気特性が得られ
ることを発明した。

以下、本発明による永久磁石の組成限定理由を説明する
。希土類元素としてはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓ
ｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ。

Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕが候補として挙げられ、
このうちの１種あるいは、２種以上を組み合わせて用い
られる。

最も高い磁気特性はＰｒで得られる。これは従来法（１
）〜（３）では見られなかったことである。このＰｒを
８０％以上含むことにより（ＢＨ）ｍａｘは２０ＭＧＯ
ｅ以上となり、最上４５ＭＧＯｅ以上に達する。同様に
Ｐｒ５０％以上では（ＢＨ）ｍａｘ　ｌ　ＯＭＧＯｅ以
上、Ｐｒ２０％以上では５ＭＧＯｅ以上となり、ハード
フェライトの磁気特性を上回ることができる。

他の希土類元素としては、まずＬａ、Ｃｅ、ＮｄとＴｂ
、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙの２グループが考えられる。まずＬａ
、Ｃｅ、Ｎｄはいずれも軽希土類であり、Ｐｒを原料か
ら分離抽出する際の不純物としてどうしてもある程度は
含まれる。また積極的にある程度、Ｐｒへの混入を許す
ことにより原料希土類の大幅なコストダウンが成しとげ
られる０次いでＴｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙだが、これらは重
希土元素であり、保磁力を伸ばすのに有効な元素である
。Ｙは単独でそれほどの効果は示さないが、重希土類の
不純物としてどうしても一定量は含まれる。これらの元
素はいずれもＰｒ以外の希土類元素として磁石中に存在
することになる。

他の希土類元素、すなわちＳｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｍ、Ｙ
ｂ、Ｌｕも２０％以下程度であれば、磁気性能を大幅に
低下させることはないので磁石中に含有し得る。

ＢはＲｚＦｅ＋４Ｂ相を形成するための必須元素であり
２原子％未満では表面体のＲ−Ｆｅ系になるため高保磁
力は望めない、また８％を超大ると熱間加工が困難にな
ってくるので８％以下がよい。

Ｍは鋳造インゴットの組織の微細化、熱間加工性の向上
により、エネルギー積、保磁力を増加させる元素である
。しかし、非磁性元素であるので、その添加量を極端に
増すと残留磁束密度が低下するので６原子％以下がよい
。

［実　施　例］以下に本発明を実施例に基づき説明する。

（実施例１）第１表の組成を誘導炉で溶解し、このとき、用いた希土
類原料はトータル希土類純分が９９．９％以上、該当希
土類元素が約９９％のものを用いた。鉄鋳型に鋳造し、
柱状晶を形成せしめる。できあがったインゴットを１辺
が１５關の立方体に切り出し、それをアルゴン雰囲気中
１０００℃で、厚みが４開になるまでプレスし、磁気特
性を測定した。

第　　１　　表第　　２　　表試料ＮＯ，ｌは、特願６３−４７９８８に示されている
、従来技術（４）に適切な組成である。

本実施例かられかるようにＰｒを・Ｒ中の約８０％以上
含んでおれば、（ＢＨ）ｍａｘも２０ＭＧＯｅ以上得ら
れることがわかる。これにより、希土類元素鉱石からの
Ｐｒの分離工程を簡略化し、Ｐｒ以外の他席土類元素も
本発明の磁石として十分に使用できることがわかる。ま
た添加元素ＭとしてはＩｂ族の元素であれば、元素にか
かわらず、同程度の性能を出し得ることがわかる。

（実施例２）実施例１と同様な方法で第３表なる組成の磁石を作製し
た。

第第表表本実施例かられかるように、ＰｒをＲ中の約８０％以上
含んでおれば、（ＢＨ）ｍａｘもｌＯＭＧＯｅ以上得ら
れることがわかる。

（実施例３）実施例１と同様な方法で第５表なる組成の磁石を作製し
た。

第　　５　　表結果を第６表に示す。

第　　６表本実施例かられかるようにＰｒをＲ中の約８０％以上含
んでおれば（ＢＨ）ｍａｘも５ＭＧＯｅ以上得られるこ
とがわかる。

（実施例４）実施例１と同様な方法で第７表なる組成の磁石を作製し
た。

第表本実施例かられかるようにＮｄを中心とした希土類元素
を使用しても、ハードフェライト以上の（ＢＨ）ｍａｘ
は常に得られていることがわかる。

（実施例５）実施例１と同様な方法で第９表からなる組成の磁石を作
成した。

第　　９　　表第表結果を第１０表に示す。

第　　１０表組み合わせが明確にされ、低コストな希土類原料の選択
が容易になり、磁石材料の低コスト化が助長される。

以上

Claims

【特許請求の範囲】

（１）式Ｒ−ＴＭ−Ｂ−Ｍで表わされる組成を有し原子
百分比において８〜２５％のＲ（ただしＲはＹを包含す
る希土類元素のうちの少なくとも一種）、２〜８％のＢ
、６％以下のＭ（ただしＭは I ｂ族元素のうちの少な
くとも一種）及び残部がＴＭ（ＴＭはIIｂ族を含む遷移
金属のうち少なくとも一種）及びその他の製造上、不可
避な不純物からなる合金を溶解及び鋳造後、該鋳造イン
ゴットを５００℃以上の温度で熱間加工することにより
結晶粒を微細化し、またその結晶軸を特定の方向に配向
せしめて、該鋳造合金を磁気的に異方性化することを特
徴とする永久磁石。
（２）Ｒのうち８０重量％以上がＰｒ、残りがＮｄ、Ｃ
ｅ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙのうちの少なくとも一
種であり、そして不純物として１重量％以下の前記以外
の希土類元素が存在すること特徴とする請求項１記載の
永久磁石。
（３）Ｒのうち５０重量％以上がＰｒ、残りがＮｄ、Ｃ
ｅ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙのうちの少なくとも一
種であり、不純物として１重量％以下の前記以外の希土
類元素が存在することを特徴とする請求項１記載の永久
磁石。
（４）Ｒのうち２０重量％以上がＰｒ、残りがＮｄ、Ｃ
ｅ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙのうちの少なくとも一
種であり、不純物として１重量％以下の前記以外の希土
類元素が存在することを特徴とする請求項１記載の永久
磁石。
（５）Ｒのうち２０重量％以上がＰｒ、Ｎｄのうち一種
または二種、残りがＣｅ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙ
のうちの少なくとも一種であり、不純物として１重量％
以下の前記以外の希土類元素が存在することを特徴とす
る請求項１記載の永久磁石。
（６）Ｒのうち２０重量％以下がＳｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔ
ｍ、Ｙｂ、Ｌｕであることを特徴とする請求項１ないし
５のいずれかに記載の永久磁石。